JP7485533B2 - アルミニウム製フィン材 - Google Patents
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Description
本発明は、アルミニウム製フィン材に関し、特に、空調機等の熱交換器に好適に用いられるアルミニウム製フィン材に関する。
熱交換器は、ルームエアコン、パッケージエアコン、冷凍ショーケース、冷蔵庫、オイルクーラ、ラジエータなどの様々な分野の製品に用いられている。熱交換器のフィンの材料としては、熱伝導性、加工性、耐食性などに優れるアルミニウムやアルミニウム合金が一般的である。プレートフィン式やプレートアンドチューブ式の熱交換器は、フィンが狭い間隔で並列した構造を有している。
熱交換器のフィンは、表面温度が露点以下になると結露水が付着した状態になる。フィンの表面の親水性が低い場合には、付着した結露水の接触角が大きくなるため、水飛びと呼ばれる生活環境中に飛散が生ずる。また、かかる結露水が合わさって大きくなると、隣接するフィン間にブリッジを形成し、フィン間の通風路を閉塞し、通風抵抗が増大する。
このような水飛びの防止や通風抵抗の低減を目的として、例えば特許文献１には、フィンの表面に親水性皮膜を塗布、形成する技術が提案されている。
このような水飛びの防止や通風抵抗の低減を目的として、例えば特許文献１には、フィンの表面に親水性皮膜を塗布、形成する技術が提案されている。
他方、フィンは建材、食物、生活用品等から揮発、飛散した浮遊物に由来する油性成分を主成分とする汚染物質が表面に付着するおそれがある。かかる汚染物質は撥水化物質であることから、フィンの表面に付着すると親水性が劣化する。
このような撥水化物質をフィンの表面に付着し難くするためには、フィン材に親水性と同時に撥油性を付与することが有効である。例えば特許文献２では、親水性樹脂にケン化度９０％以上のポリビニルアルコール系樹脂を所定量含有させることで、親水性と撥油性の両方を有する塗膜を備えるアルミニウムフィン材が開示されている。
このような撥水化物質をフィンの表面に付着し難くするためには、フィン材に親水性と同時に撥油性を付与することが有効である。例えば特許文献２では、親水性樹脂にケン化度９０％以上のポリビニルアルコール系樹脂を所定量含有させることで、親水性と撥油性の両方を有する塗膜を備えるアルミニウムフィン材が開示されている。
しかしながら、特許文献２に係る技術によると、撥油性を向上させるべく、ケン化度９０％以上のポリビニルアルコール系樹脂の含有量を増加させると、親水性が低下してしまう。このように、撥油性及び親水性の両方について所望する高い効力を得るには限界があった。
そこで本発明では、汚染物質の付着を好適に抑制できる撥油性と非常に良好な親水性とを両立したアルミニウム製フィン材の提供を目的とする。
本発明は、以下の［１］～［８］に係るものである。
［１］ アルミニウム板と、親水性皮膜と、機能性皮膜と、をこの順に備え、前記親水性皮膜は界面活性剤及び親水性樹脂を含有し、前記機能性皮膜はシリコーン成分を含有し、前記界面活性剤は親油基としてアルキル鎖を有し、前記アルキル鎖の炭素数が１６以下である、アルミニウム製フィン材。
［２］ 前記界面活性剤がアニオン型界面活性剤である、前記［１］に記載のアルミニウム製フィン材。
［３］ 前記アニオン型界面活性剤が、ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、及びポリオキシエチレンアルキルスルホコハク酸塩からなる群より選択される少なくとも１種の化合物を含む、前記［２］に記載のアルミニウム製フィン材。
［４］ 前記親水性皮膜における前記界面活性剤の付着量が０．０００３～０．７ｇ／ｍ２である、前記［１］～［３］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［５］ 前記機能性皮膜における前記シリコーン成分の付着量が０．００１０～１．０ｇ／ｍ２である、前記［１］～［４］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［６］ 前記親水性皮膜における前記親水性樹脂の付着量が０．０５～５ｇ／ｍ２である、前記［１］～［５］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［７］ 前記機能性皮膜が潤滑性成分を含有する潤滑性皮膜であり、前記潤滑性皮膜における前記潤滑性成分の付着量が０．０５～５ｇ／ｍ２である、前記［１］～［６］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［８］ 前記アルミニウム板と前記親水性皮膜との間に耐食性皮膜をさらに備え、前記耐食性皮膜は疎水性樹脂を含有する、前記［１］～［７］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［１］ アルミニウム板と、親水性皮膜と、機能性皮膜と、をこの順に備え、前記親水性皮膜は界面活性剤及び親水性樹脂を含有し、前記機能性皮膜はシリコーン成分を含有し、前記界面活性剤は親油基としてアルキル鎖を有し、前記アルキル鎖の炭素数が１６以下である、アルミニウム製フィン材。
［２］ 前記界面活性剤がアニオン型界面活性剤である、前記［１］に記載のアルミニウム製フィン材。
［３］ 前記アニオン型界面活性剤が、ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、及びポリオキシエチレンアルキルスルホコハク酸塩からなる群より選択される少なくとも１種の化合物を含む、前記［２］に記載のアルミニウム製フィン材。
［４］ 前記親水性皮膜における前記界面活性剤の付着量が０．０００３～０．７ｇ／ｍ２である、前記［１］～［３］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［５］ 前記機能性皮膜における前記シリコーン成分の付着量が０．００１０～１．０ｇ／ｍ２である、前記［１］～［４］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［６］ 前記親水性皮膜における前記親水性樹脂の付着量が０．０５～５ｇ／ｍ２である、前記［１］～［５］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［７］ 前記機能性皮膜が潤滑性成分を含有する潤滑性皮膜であり、前記潤滑性皮膜における前記潤滑性成分の付着量が０．０５～５ｇ／ｍ２である、前記［１］～［６］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
［８］ 前記アルミニウム板と前記親水性皮膜との間に耐食性皮膜をさらに備え、前記耐食性皮膜は疎水性樹脂を含有する、前記［１］～［７］のいずれか１に記載のアルミニウム製フィン材。
本発明によれば、非常に良好な撥油性及び親水性を両立したアルミニウム製フィン材を提供できる。その結果、汚染物質の付着を好適に抑制しつつ、水飛びの防止や通風抵抗の低減が実現されたアルミニウム製フィン材とすることができる。
以下、本発明に係るアルミニウム製フィン材を実施するための形態について、詳細に説明する。なお数値範囲を示す「～」とは、その前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
＜アルミニウム製フィン材＞
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材１０（以下、単にフィン材と称することがある。）は、図１に示すように、アルミニウム板１と、親水性皮膜２と、機能性皮膜３とをこの順に備えるものである。アルミニウム板１と親水性皮膜２との間には耐食性皮膜を備えていてもよく、アルミニウム板１と耐食性皮膜との間には、さらに下地処理層を備えていてもよい。機能性皮膜３は親水性皮膜２上に形成されることが好ましい。
アルミニウム板１の少なくとも一方の面が上記構成であればよく、アルミニウム板１の両面が上記構成であってもよい。また、アルミニウム板１の両面が上記構成である場合、両面は同じ態様である必要はない。
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材１０（以下、単にフィン材と称することがある。）は、図１に示すように、アルミニウム板１と、親水性皮膜２と、機能性皮膜３とをこの順に備えるものである。アルミニウム板１と親水性皮膜２との間には耐食性皮膜を備えていてもよく、アルミニウム板１と耐食性皮膜との間には、さらに下地処理層を備えていてもよい。機能性皮膜３は親水性皮膜２上に形成されることが好ましい。
アルミニウム板１の少なくとも一方の面が上記構成であればよく、アルミニウム板１の両面が上記構成であってもよい。また、アルミニウム板１の両面が上記構成である場合、両面は同じ態様である必要はない。
親水性皮膜２は界面活性剤及び親水性樹脂を含有し、界面活性剤は親油基としてアルキル鎖を有する。かかるアルキル鎖の炭素数は１６以下である。また、機能性皮膜３はシリコーン成分を含有する。
親水性皮膜２と機能性皮膜３を備えることにより、フィン材に汚染物質の付着を好適に抑制できる撥油性と、水飛びの防止や通風抵抗の低減を実現できる親水性といった特性を、互いに阻害することなく両立、向上できる。
親水性皮膜２と機能性皮膜３を備えることにより、フィン材に汚染物質の付着を好適に抑制できる撥油性と、水飛びの防止や通風抵抗の低減を実現できる親水性といった特性を、互いに阻害することなく両立、向上できる。
機能性皮膜による撥油性の効果は、結露水が発生しない状態においても維持される。そのため、フィン材は、冷房運転時であるか否かに関わらず、油性成分を主成分とする汚染物質の付着を抑制することによって、親水性の劣化を抑制できる。
（アルミニウム板）
アルミニウム板は、アルミニウムからなる板と、アルミニウム合金からなる板とを含む概念であり、アルミニウム製フィン材に従来用いられているアルミニウム板を用いることができる。
アルミニウム板としては、熱伝導性及び加工性に優れることから、ＪＩＳ Ｈ ４０００：２０１４に規定されている１０００系のアルミニウムが好ましい。より具体的には、アルミニウム板として合金番号１０５０、１０７０、１２００のアルミニウムがより好ましい。但し上記記載は、アルミニウム板として、２０００系ないし９０００系のアルミニウム合金や、その他のアルミニウム板を用いることを何ら排除するものではない。
アルミニウム板は、アルミニウムからなる板と、アルミニウム合金からなる板とを含む概念であり、アルミニウム製フィン材に従来用いられているアルミニウム板を用いることができる。
アルミニウム板としては、熱伝導性及び加工性に優れることから、ＪＩＳ Ｈ ４０００：２０１４に規定されている１０００系のアルミニウムが好ましい。より具体的には、アルミニウム板として合金番号１０５０、１０７０、１２００のアルミニウムがより好ましい。但し上記記載は、アルミニウム板として、２０００系ないし９０００系のアルミニウム合金や、その他のアルミニウム板を用いることを何ら排除するものではない。
アルミニウム板は、フィン材の用途や仕様などに応じて適宜所望する厚さとする。熱交換器用のフィン材については、フィンの強度等の点から、厚さは０．０８ｍｍ以上が好ましく、０．１ｍｍ以上がより好ましい。一方、フィンへの加工性や熱交換効率等の点から、厚さは０．３ｍｍ以下が好ましく、０．２ｍｍ以下がより好ましい。
（親水性皮膜）
親水性皮膜はフィン材の表面に親水性を付与する皮膜であり、親水性樹脂及び界面活性剤を含有する。これにより、親水性皮膜上に機能性皮膜を備えた場合でも、機能性皮膜による撥油性と共に、非常に良好な親水性も両立できる。これは、界面活性剤の表出作用によるものだと考えられる。
親水性皮膜は、親水性樹脂と界面活性剤とを含有する樹脂塗料をアルミニウム板上、又はアルミニウム板上に下地処理層や耐食性皮膜を備える場合にはその層又は皮膜上に、塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
親水性皮膜はフィン材の表面に親水性を付与する皮膜であり、親水性樹脂及び界面活性剤を含有する。これにより、親水性皮膜上に機能性皮膜を備えた場合でも、機能性皮膜による撥油性と共に、非常に良好な親水性も両立できる。これは、界面活性剤の表出作用によるものだと考えられる。
親水性皮膜は、親水性樹脂と界面活性剤とを含有する樹脂塗料をアルミニウム板上、又はアルミニウム板上に下地処理層や耐食性皮膜を備える場合にはその層又は皮膜上に、塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
界面活性剤は親水基と親油基を有し、親油基として炭素数が６～１６のアルキル鎖を有する。これにより、親水性成分の親水性皮膜内での流動性を高めることが期待され、その結果、親水性成分の親水性皮膜全体への分布を図ることができる。すなわち、親水性皮膜による親水性の向上という効果を確実なものとすることができる。
アルキル鎖の炭素数は１６以下であればよいが、親水性皮膜中に界面活性剤がより好適に分散し、界面活性剤による親水性の向上という効果をより適切に発揮できる観点から、１４以下が好ましく、１０以下がより好ましい。またアルキル鎖の炭素数は、界面活性剤としての疎水基の機能を好適に発揮できる観点から６以上が好ましく、８以上がより好ましい。
また、アルキル鎖は直鎖状でも分岐状でもよい。
また、アルキル鎖は直鎖状でも分岐状でもよい。
界面活性剤はアニオン型、カチオン型、ノニオン型のいずれも適用可能であるが、親水性と撥油性の両立を長期にわたって持続させる観点からアニオン型又はカチオン型が好ましく、アニオン型界面活性剤がより好ましい。
アニオン型界面活性剤としては、例えばポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、及びポリオキシエチレンアルキルスルホコハク酸塩からなる群より選択される少なくとも１種の化合物を含むことが、親水性向上の観点からより好ましい。
親水性皮膜における界面活性剤の付着量は、十分な親水性を得る観点から、０．０００３ｇ／ｍ２以上が好ましく、０．０００５ｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．００１ｇ／ｍ２以上がさらに好ましく、０．００５ｇ／ｍ２以上がよりさらに好ましい。また、親水性が強すぎて、機能性皮膜による撥油性を阻害するのを防ぐ観点から、界面活性剤の付着量は０．７ｇ／ｍ２以下が好ましく、０．５ｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．０５ｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
親水性樹脂は、親水基を有していればよく、１種の樹脂を含有しても、２種以上の樹脂を含有してもよい。親水基としては、例えば水酸基（ヒドロキシ基）、カルボキシル基、スルホン酸基、ポリエーテル基等が挙げられる。
水酸基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。カルボキシル基を有するものとしては、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等が挙げられる。ヒドロキシ基とカルボキシル基を有するものとしては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。スルホン酸基を有するものとしては、スルホエチルアクリレート等が挙げられる。ポリエーテル基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）や、その変性化合物等が挙げられる。
水酸基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。カルボキシル基を有するものとしては、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等が挙げられる。ヒドロキシ基とカルボキシル基を有するものとしては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。スルホン酸基を有するものとしては、スルホエチルアクリレート等が挙げられる。ポリエーテル基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）や、その変性化合物等が挙げられる。
これらの他に、親水基を有する単量体の２種以上の共重合体も適用でき、例えばアクリル酸とスルホエチルアクリレートの共重合体が好ましい。
共重合体である場合には、交互共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体、ランダム共重合体等、単量体の配列方法には特に限定されない。
共重合体である場合には、交互共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体、ランダム共重合体等、単量体の配列方法には特に限定されない。
親水性皮膜における親水性樹脂の付着量は、十分な親水性を得る観点から０．０５ｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．３ｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。また、フィン材の表面が水に濡れた際に親水性樹脂が溶出して機能性皮膜による撥油性を阻害するのを防ぐ観点から、親水性樹脂の付着量は５ｇ／ｍ２以下が好ましく、１ｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．８ｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
親水性皮膜には、親水性樹脂及び界面活性剤の他に、本発明の効果を損なわない範囲において、他の任意成分を含有させてもよい。任意成分としては、例えば塗装性、作業性、皮膜の物性などを改善するための各種の水系溶媒や塗料添加物等が挙げられる。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
親水性皮膜の厚さは特に限定されないが、親水性皮膜の密度を１ｇ／ｃｍ３と仮定すると、良好な親水性を得る点から０．０１μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上がより好ましく、０．３μｍ以上がさらに好ましい。また、皮膜形成時の良好な塗布作業性を得る観点から、５μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がより好ましく、０．８μｍ以下がさらに好ましい。
親水性皮膜の膜厚は、親水性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
親水性皮膜の膜厚は、親水性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
（機能性皮膜）
機能性皮膜はシリコーン成分を含有する。
汚染物質の付着抑制としてフィン材の最表面に形成される機能性皮膜に、表面自由エネルギーが小さく、物質の付着性が低いと考えられるシリコーン成分を含むことにより、油性成分を中心とした汚染物質の付着を低減できる。
機能性皮膜はシリコーン成分を含有する。
汚染物質の付着抑制としてフィン材の最表面に形成される機能性皮膜に、表面自由エネルギーが小さく、物質の付着性が低いと考えられるシリコーン成分を含むことにより、油性成分を中心とした汚染物質の付着を低減できる。
機能性皮膜がフィン材表面の潤滑性を高める潤滑性皮膜である場合には、潤滑性を高める樹脂（以下、機能性樹脂と称することがある。）をさらに含有することが好ましい。機能性樹脂を含む潤滑性皮膜とすると、フィン材の表面の摩擦係数が低減され、フィン材をフィンに加工するときのプレス成形性などが向上する。
機能性皮膜は、シリコーン成分と、必要に応じて機能性樹脂とを含有する塗料を親水性皮膜上に塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
機能性皮膜は、シリコーン成分と、必要に応じて機能性樹脂とを含有する塗料を親水性皮膜上に塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
シリコーン成分とは、ケイ素化合物の重合体であり、シロキサン結合を骨格とする化合物である。シリコーン成分は、特に塗料における分散性や樹脂皮膜における定着性が高いことから、ポリエーテル基、エポキシ基、メタクリル基、アミノ基、フェニル基、水素基、水酸基から選択される１種以上の官能基を構造中に有する変性したポリジメチルシロキサン誘導体を含むことが好ましく、エポキシ基、メタクリル基、フェニル基及び水素基からなる群より選択される１種以上の官能基を構造中に有する変性ポリジメチルシロキサン誘導体を含むことがより好ましい。また、長鎖アルキル基を含有するシリコーンも好ましい。
かかる変性ポリジメチルシロキサン誘導体や長鎖アルキル基を含有するシリコーンは、ノニオン性、アニオン性、カチオン性のいずれをも用いることができる。
かかる変性ポリジメチルシロキサン誘導体や長鎖アルキル基を含有するシリコーンは、ノニオン性、アニオン性、カチオン性のいずれをも用いることができる。
機能性皮膜におけるシリコーン成分の付着量は、十分な撥油性を得て、油性成分の付着を抑制する観点から０．００１０ｇ／ｍ２以上が好ましく、０．００６ｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．０１ｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、シリコーン成分は、撥油性であると同時に疎水性も示すことから、親水性皮膜による親水性機能が阻害されるのを防ぐ観点から、シリコーン成分の付着量は１．０ｇ／ｍ２以下が好ましく、０．３ｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．１ｇ／ｍ２以下がさらに好ましく、０．０５ｇ／ｍ２以下がよりさらに好ましい。
機能性皮膜が潤滑性皮膜である場合、機能性樹脂としては、例えば親水基を有する樹脂が挙げられる。樹脂は１種を含有しても、２種以上を含有してもよい。親水基としては、例えば水酸基（ヒドロキシ基）、カルボキシル基、スルホン酸基、ポリエーテル基等が挙げられる。
水酸基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。カルボキシル基を有するものとしては、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等が挙げられる。ヒドロキシ基とカルボキシル基を有するものとしては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。スルホン酸基を有するものとしては、スルホエチルアクリレート等が挙げられる。ポリエーテル基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）や、その変性化合物等が挙げられる。これらの他に、親水基を有する単量体の２種以上の共重合体も適用できる。
中でも水酸基を有するものが好ましく、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）がより好ましい。
水酸基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。カルボキシル基を有するものとしては、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等が挙げられる。ヒドロキシ基とカルボキシル基を有するものとしては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。スルホン酸基を有するものとしては、スルホエチルアクリレート等が挙げられる。ポリエーテル基を有するものとしては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）や、その変性化合物等が挙げられる。これらの他に、親水基を有する単量体の２種以上の共重合体も適用できる。
中でも水酸基を有するものが好ましく、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ、ＰＥＯ）がより好ましい。
機能性皮膜には、上記の他に、本発明の効果を損なわない範囲において、他の任意成分を含有させてもよい。任意成分としては、例えば塗装性、作業性、皮膜の物性などを改善するための各種の水系溶媒や塗料添加物等が挙げられる。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、界面活性剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、界面活性剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
機能性皮膜における機能性樹脂の付着量は、十分な潤滑性を得る観点から０．０１ｇ／ｍ２以上が好ましく、０．０３ｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．０５ｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、フィン材の表面が水に濡れた場合に、機能性樹脂が溶出して撥油性を阻害したり、機能性皮膜の塗布作業性が低下するのを抑制する観点から、付着量は５ｇ／ｍ２以下が好ましく、０．５ｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．３ｇ／ｍ２以下がさらに好ましく、０．１ｇ／ｍ２以下がよりさらに好ましい。
機能性皮膜の厚さは特に限定されないが、機能性皮膜の密度を１ｇ／ｃｍ３と仮定すると、良好な撥油性を得る点から０．００１μｍ以上が好ましく、０．０１μｍ以上がより好ましく、０．０３μｍ以上がさらに好ましい。また、皮膜形成時の良好な塗布作業性を得る観点から、５μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がより好ましく、０．５μｍ以下がさらに好ましい。
機能性皮膜の膜厚は、機能性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
機能性皮膜の膜厚は、機能性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
なお、親水性皮膜と機能性皮膜の合計の膜厚は、フィン材の熱交換効率の低下を抑制する観点から、５μｍ以下が好ましい。
（下地処理層）
下地処理層は、所望により、アルミニウム板と親水性皮膜との間に備えることができる。フィン材がさらに耐食性皮膜を備える場合には、下地処理層はアルミニウム板と耐食性皮膜との間に備えることができる。
下地処理層を備えることにより、アルミニウム板の耐食性を高めることができ、また、アルミニウム板と親水性皮膜との密着性や、耐食性皮膜を備える場合には、アルミニウム板と耐食性皮膜との密着性を高めることができる。
下地処理層は、所望により、アルミニウム板と親水性皮膜との間に備えることができる。フィン材がさらに耐食性皮膜を備える場合には、下地処理層はアルミニウム板と耐食性皮膜との間に備えることができる。
下地処理層を備えることにより、アルミニウム板の耐食性を高めることができ、また、アルミニウム板と親水性皮膜との密着性や、耐食性皮膜を備える場合には、アルミニウム板と耐食性皮膜との密着性を高めることができる。
下地処理層は、アルミニウム板に耐食性を付与できればよく、従来公知のものを用いることができる。例えば、無機酸化物又は無機－有機複合化合物からなる層を用いることができる。
無機酸化物や無機－有機複合化合物を構成する無機材料としては、主成分としてクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又はチタン（Ｔｉ）が好ましい。
無機酸化物や無機－有機複合化合物を構成する無機材料としては、主成分としてクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又はチタン（Ｔｉ）が好ましい。
下地処理層となる無機酸化物からなる層は、例えば、アルミニウム板にリン酸クロメート処理、リン酸ジルコニウム処理、酸化ジルコニウム処理、クロム酸クロメート処理、リン酸亜鉛処理、リン酸チタン酸処理等を行うことによって形成できる。但し、無機酸化物の種類は、これらの処理で形成されるものに限定されない。
下地処理層となる無機－有機複合化合物からなる層は、例えば、アルミニウム板に塗布型クロメート処理や、塗布型ジルコニウム処理等を行うことによって形成できる。このような無機－有機複合化合物の具体例としては、例えば、アクリル－ジルコニウム複合体などが挙げられる。
下地処理層の膜厚等は特に限定されず、適宜設定すればよいが、単位面積あたりの付着量が金属（Ｃｒ、Ｚｒ、Ｔｉ）換算で１～１００ｍｇ／ｍ２となるように形成されることが好ましく、膜厚は１～１００ｎｍが好ましい。
下地処理層の付着量や膜厚は、下地処理層の成膜に用いる化成処理液の濃度や、成膜処理時間を調節することによって調整することができる。
下地処理層の付着量や膜厚は、下地処理層の成膜に用いる化成処理液の濃度や、成膜処理時間を調節することによって調整することができる。
下地処理層を形成する前に、アルミニウム板の表面をアルカリ性脱脂液を用いて予め脱脂してもよく、これにより下地処理の反応性が向上し、さらに、形成された下地処理層の密着性も向上する。
（耐食性皮膜）
耐食性皮膜は、主として、アルミニウム板の耐食性を高めるために、アルミニウム板と親水性皮膜との間に備えていてもよい層であり、疎水性樹脂を含有することが好ましい。アルミニウム板の表面に下地処理層が形成されている場合には、耐食性皮膜は下地処理層と親水性皮膜との間に備えられる。
耐食性皮膜は、例えば疎水性樹脂を含有する樹脂塗料をアルミニウム板上又は下地処理層上に塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
耐食性皮膜は、主として、アルミニウム板の耐食性を高めるために、アルミニウム板と親水性皮膜との間に備えていてもよい層であり、疎水性樹脂を含有することが好ましい。アルミニウム板の表面に下地処理層が形成されている場合には、耐食性皮膜は下地処理層と親水性皮膜との間に備えられる。
耐食性皮膜は、例えば疎水性樹脂を含有する樹脂塗料をアルミニウム板上又は下地処理層上に塗布、乾燥等により固化することで形成できる。
耐食性皮膜によって、結露水などの水分、酸素、塩化物イオンをはじめとするイオン種などがアルミニウム板に浸入し難くなり、アルミニウム板の腐食や臭気を発生するアルミ酸化物の生成などが抑制される。
耐食性皮膜における疎水性樹脂は、従来公知の物を用いることができる。例えば、ポリエステル系、ポリオレフィン系、エポキシ系、ウレタン系、アクリル系の各種樹脂が挙げられ、これらの１種または２種以上を混合したものを適用できる。
耐食性皮膜には、上記の他に、本発明の効果を損なわない範囲において、他の任意成分を含有させてもよい。任意成分としては、例えば塗装性、作業性、皮膜の物性などを改善するための各種の水系溶媒や塗料添加物等が挙げられる。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、界面活性剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
塗料添加物としては、例えば、水溶性有機溶剤、架橋剤、界面活性剤、表面調整剤、湿潤分散剤、沈降防止剤、酸化防止剤、消泡剤、防錆剤、抗菌剤、防カビ剤等が挙げられる。これらの塗料添加物は、１種が含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
耐食性皮膜における疎水性樹脂の付着量は特に限定されないが、アルミニウム板に十分な耐食性を付与する観点から、０．０１ｇ／ｍ２以上が好ましく、０．０５ｇ／ｍ２以上がより好ましい。一方、フィンの熱交換効率の低下を抑制する観点から、疎水性樹脂の付着量は８ｇ／ｍ２以下が好ましく、４ｇ／ｍ２以下がより好ましい。
耐食性皮膜の膜厚は、良好な耐食性を得る観点から０．０５μｍ以上が好ましく、また、成膜性が良く、割れなどの欠陥が低減されると共に、耐食性皮膜の伝熱抵抗が低く抑えられ、良好なフィンの熱交換効率が得られるという観点から４μｍ以下が好ましい。
なお、耐食性皮膜の膜厚や疎水性樹脂の付着量は、耐食性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
耐食性皮膜の膜厚は、良好な耐食性を得る観点から０．０５μｍ以上が好ましく、また、成膜性が良く、割れなどの欠陥が低減されると共に、耐食性皮膜の伝熱抵抗が低く抑えられ、良好なフィンの熱交換効率が得られるという観点から４μｍ以下が好ましい。
なお、耐食性皮膜の膜厚や疎水性樹脂の付着量は、耐食性皮膜の成膜に用いる塗料組成物の濃度や、成膜に用いるバーコーターＮｏ．の選択などによって調整することができる。
（アルミニウム製フィン材の特性）
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材の表面は、非常に優れた親水性と撥油性を示す。
フィン材の使用を継続した際、かかるフィン材の表面にｎ－テトラデカンを滴下した際の接触角が２０°超、かつ、純水を滴下した際の接触角が６０°未満を満たすことが、親水性と撥油性との両立の点から好ましい。ｎ－テトラデカンを滴下した際の接触角は２５°超がより好ましい。また、純水を滴下した際の接触角は４０°未満がより好ましい。なお、接触角は例えばゴニオメータで測定できる。
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材の表面は、非常に優れた親水性と撥油性を示す。
フィン材の使用を継続した際、かかるフィン材の表面にｎ－テトラデカンを滴下した際の接触角が２０°超、かつ、純水を滴下した際の接触角が６０°未満を満たすことが、親水性と撥油性との両立の点から好ましい。ｎ－テトラデカンを滴下した際の接触角は２５°超がより好ましい。また、純水を滴下した際の接触角は４０°未満がより好ましい。なお、接触角は例えばゴニオメータで測定できる。
フィン材の厚みは、用途等により異なり特に限定されないが、例えば熱交換器に用いられる場合には、加工時に耐えうる強度の点から０．０８ｍｍ以上が好ましく、０．１ｍｍ以上がより好ましい。また、加工性、熱交換効率の点から、厚みは０．３ｍｍ以下が好ましく、０．２ｍｍ以下がより好ましい。
＜アルミニウム製フィン材の製造方法＞
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材の製造方法の一例について説明するが、かかる態様に限定されず、本実施形態の効果を妨げない範囲において、他の製造方法により製造することもできる。
本実施形態に係るアルミニウム製フィン材の製造方法の一例について説明するが、かかる態様に限定されず、本実施形態の効果を妨げない範囲において、他の製造方法により製造することもできる。
アルミニウム板上に、所望により下地処理層や耐食性皮膜を公知の方法により形成した後、親水性樹脂と界面活性剤とを含む塗料組成物を塗布し乾燥することにより親水性皮膜を形成する。次いで、シリコーン成分と、所望により機能性樹脂とを含む塗料組成物を塗布し乾燥することにより機能性皮膜を形成する。
親水性皮膜を形成する際に、塗料組成物中に親油基として炭素数が１６以下のアルキル鎖を有する界面活性剤を含有させることによって、機能性皮膜を備えた場合でも、機能性皮膜による撥油性と共に、非常に良好な親水性も両立できる。
また、機能性皮膜を形成する際に、塗料組成物中にシリコーン成分を含有させることによって、良好な撥油性を付与でき、油性成分を中心とした汚染物質の付着を抑制できる。
また、機能性皮膜を形成する際に、塗料組成物中にシリコーン成分を含有させることによって、良好な撥油性を付与でき、油性成分を中心とした汚染物質の付着を抑制できる。
親水性皮膜、機能性皮膜、及び耐食性皮膜は、各皮膜を形成する塗料組成物を調製し、被覆対象物にバーコーターやロールコート法等により塗布し、焼付け処理を施して形成される。特に、アルミニウム板がコイル状であれば、ロールコート装置等を適用して、連続的に、脱脂、塗装、加熱、巻取り等を行うことが生産性上好ましい。また、親水性皮膜、機能性皮膜、耐食性皮膜の焼付け温度は、それぞれ用いる樹脂等の成分に応じて設定すればよく、例えば、１２０～２７０℃の範囲とすることが好ましい。
以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではなく、その趣旨に適合し得る範囲で変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。
（実施例１）
アルミニウム板として、厚さが０．１ｍｍのＪＩＳ Ｈ ４０００：２０１４に規定されている合金番号１２００の規格を用いた。アルミニウム板の一方の表面上にリン酸クロメート処理により下地処理層を形成した。次いで、耐食性皮膜用樹脂（アクリル系樹脂、東亜合成社製）を含む塗料組成物をバーコーターで塗布し、焼付けることによって、付着量が４ｍｇ／ｄｍ２である耐食性皮膜を形成した。
次に、アルキル鎖の炭素数が１２～１３であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）、親水性樹脂としてスルホン酸基含有アクリル樹脂とを含む樹脂組成物を、皮膜における、親水性樹脂の付着量及び界面活性剤の付着量が表１の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した。続いて２００℃で焼付けを行うことにより、厚さが０．６５μｍの親水性皮膜を形成した。
最後に、得られた親水性皮膜の表面に、シリコーン成分としてノニオン性のエポキシ・ポリエーテル変性シリコーンエマルジョン及び機能性樹脂としてポリエチレングリコールを含む塗料組成物を、皮膜における、機能性樹脂の付着量及びシリコーン成分の付着量が表１の値となるように、バーコーターを用いて親水性皮膜の表面に塗布した。続いて１６０℃で焼付けを行うことにより、厚さが０．０６μｍの機能性皮膜を形成し、アルミニウム製フィン材を得た。
アルミニウム板として、厚さが０．１ｍｍのＪＩＳ Ｈ ４０００：２０１４に規定されている合金番号１２００の規格を用いた。アルミニウム板の一方の表面上にリン酸クロメート処理により下地処理層を形成した。次いで、耐食性皮膜用樹脂（アクリル系樹脂、東亜合成社製）を含む塗料組成物をバーコーターで塗布し、焼付けることによって、付着量が４ｍｇ／ｄｍ２である耐食性皮膜を形成した。
次に、アルキル鎖の炭素数が１２～１３であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）、親水性樹脂としてスルホン酸基含有アクリル樹脂とを含む樹脂組成物を、皮膜における、親水性樹脂の付着量及び界面活性剤の付着量が表１の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した。続いて２００℃で焼付けを行うことにより、厚さが０．６５μｍの親水性皮膜を形成した。
最後に、得られた親水性皮膜の表面に、シリコーン成分としてノニオン性のエポキシ・ポリエーテル変性シリコーンエマルジョン及び機能性樹脂としてポリエチレングリコールを含む塗料組成物を、皮膜における、機能性樹脂の付着量及びシリコーン成分の付着量が表１の値となるように、バーコーターを用いて親水性皮膜の表面に塗布した。続いて１６０℃で焼付けを行うことにより、厚さが０．０６μｍの機能性皮膜を形成し、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例２）
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が８であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が８であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例３）
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１０であるノニオン型界面活性剤（ポリオキシアルキレンアルキルエーテル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１０であるノニオン型界面活性剤（ポリオキシアルキレンアルキルエーテル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例４）
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１２であるカチオン型界面活性剤（ラウリルジメチルエチルアンモニウムエチルサルフェート）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１２であるカチオン型界面活性剤（ラウリルジメチルエチルアンモニウムエチルサルフェート）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（比較例１）
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１８であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における界面活性剤を、アルキル酸の炭素数が１８であるアニオン型界面活性剤（ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル）に変更した以外は実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例５及び６）
親水性皮膜における界面活性剤の付着量を表２の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における界面活性剤の付着量を表２の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例７及び８）
機能性皮膜における機能性樹脂の付着量及びシリコーン成分の付着量が表３の値となるように、バーコーターを用いて親水性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
機能性皮膜における機能性樹脂の付着量及びシリコーン成分の付着量が表３の値となるように、バーコーターを用いて親水性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
（実施例９～１２）
親水性皮膜における親水性樹脂の付着量及び界面活性剤の付着量を表４の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
親水性皮膜における親水性樹脂の付着量及び界面活性剤の付着量を表４の値となるように、バーコーターを用いて耐食性皮膜の表面に塗布した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム製フィン材を得た。
得られたアルミニウム製フィン材に対し、親水性、及び汚染物質付着の抑制力を示す撥油性に関する評価をそれぞれ下記に示す方法により行った。
（親水性）
流水にアルミニウム製フィン材を８時間浸漬した後、８０℃に設定した加熱器中で１６時間乾燥させる操作を１サイクルとした。かかるサイクルを１４サイクル実施した後、アルミニウム製フィン材の評価面が上方を向くように水平に載置し、評価面に１～３μＬのイオン交換水を滴下した。滴下された水滴の接触角を、接触角測定装置（協和界面化学（株）製、Ｄｒｏｐ Ｍａｓｔｅｒ）により測定した。評価基準は下記のとおりであり、結果を表１～表４に示した。
Ａ 非常に良好（合格）：接触角が４０°未満
Ｂ 良好（合格）：接触角が４０°以上６０°未満
Ｃ 不良（不合格）：接触角が６０°以上
流水にアルミニウム製フィン材を８時間浸漬した後、８０℃に設定した加熱器中で１６時間乾燥させる操作を１サイクルとした。かかるサイクルを１４サイクル実施した後、アルミニウム製フィン材の評価面が上方を向くように水平に載置し、評価面に１～３μＬのイオン交換水を滴下した。滴下された水滴の接触角を、接触角測定装置（協和界面化学（株）製、Ｄｒｏｐ Ｍａｓｔｅｒ）により測定した。評価基準は下記のとおりであり、結果を表１～表４に示した。
Ａ 非常に良好（合格）：接触角が４０°未満
Ｂ 良好（合格）：接触角が４０°以上６０°未満
Ｃ 不良（不合格）：接触角が６０°以上
（撥油性）
流水にアルミニウム製フィン材を１分間浸漬した後、８０℃に設定した加熱器中で１時間乾燥させた。アルミニウム製フィン材の評価面が上方を向くように水平に載置し、評価面に１～３μＬのｎ－テトラデカンを滴下した。滴下された液滴の接触角を、接触角測定装置（協和界面化学（株）製、ＣＡ－Ｘ１５０型）により測定した。評価基準は下記のとおりであり、結果を表１～表４に示した。
Ａ 非常に良好：接触角が２５°超
Ｂ 良好（合格）：接触角が２０°超２５°以下
Ｃ 不良（不合格）：接触角が２０°以下
流水にアルミニウム製フィン材を１分間浸漬した後、８０℃に設定した加熱器中で１時間乾燥させた。アルミニウム製フィン材の評価面が上方を向くように水平に載置し、評価面に１～３μＬのｎ－テトラデカンを滴下した。滴下された液滴の接触角を、接触角測定装置（協和界面化学（株）製、ＣＡ－Ｘ１５０型）により測定した。評価基準は下記のとおりであり、結果を表１～表４に示した。
Ａ 非常に良好：接触角が２５°超
Ｂ 良好（合格）：接触角が２０°超２５°以下
Ｃ 不良（不合格）：接触角が２０°以下
上記結果から、親水性皮膜に親油基として炭素数１６以下のアルキル鎖を有する界面活性剤を含有させることにより優れた汚染物質付着の抑制効果に関する撥油性と、非常に優れた親水性とを両立できることが分かった。親水性皮膜における界面活性剤の付着量を増やすことで親水性はより良好になる一方で、撥水性が低下する傾向が見られることから、界面活性剤の種類によって、好ましい付着量を適宜選択することがより好ましい。また、機能性皮膜における機能性樹脂の付着量及びシリコーン成分の付着量のバランスを細かく調整したり、親水性皮膜における親水性樹脂の付着量を調整することによっても、親水性及び撥油性を共に非常に良好とすることもできる。
１ アルミニウム板
２ 親水性皮膜
３ 機能性皮膜
１０ アルミニウム製フィン材
２ 親水性皮膜
３ 機能性皮膜
１０ アルミニウム製フィン材
Claims (6)
- アルミニウム板と、親水性皮膜と、機能性皮膜と、をこの順に備え、
前記親水性皮膜は界面活性剤及び親水性樹脂を含有し、
前記機能性皮膜はシリコーン成分を含有し、
前記界面活性剤は親油基としてアルキル鎖を有し、前記アルキル鎖の炭素数が６以上１４以下であり、
前記界面活性剤がアニオン型界面活性剤であり、
前記アニオン型界面活性剤が、ポリオキシエチレンアルキルエーテルりん酸エステル、及び、ポリオキシエチレンアルキルスルホコハク酸塩の少なくとも一方を含む、アルミニウム製フィン材。 - 前記親水性皮膜における前記界面活性剤の付着量が０．００１～０．５ｇ／ｍ２である、請求項１に記載のアルミニウム製フィン材。
- 前記機能性皮膜における前記シリコーン成分の付着量が０．００１０～１．０ｇ／ｍ２である、請求項１又は２に記載のアルミニウム製フィン材。
- 前記親水性皮膜における前記親水性樹脂の付着量が０．０５～０．８ｇ／ｍ２である、請求項１～３のいずれか１項に記載のアルミニウム製フィン材。
- 前記機能性皮膜が潤滑性成分を含有する潤滑性皮膜であり、
前記潤滑性皮膜における前記潤滑性成分の付着量が０．０５～５ｇ／ｍ２である、請求項１～４のいずれか１項に記載のアルミニウム製フィン材。 - 前記アルミニウム板と前記親水性皮膜との間に耐食性皮膜をさらに備え、
前記耐食性皮膜は疎水性樹脂を含有する、請求項１～５のいずれか１項に記載のアルミニウム製フィン材。
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Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3594972B2 (ja) | 1996-03-28 | 2004-12-02 | 日本軽金属株式会社 | 水性親水性皮膜処理剤及びその処理剤を使用する熱交換器用プレコートフィン材の製造方法 |
| JP2006176855A (ja) | 2004-12-24 | 2006-07-06 | Mitsubishi Paper Mills Ltd | 熱交換器用アルミニウムフィン材の製造方法 |
| JP2014029249A (ja) | 2012-07-31 | 2014-02-13 | Mitsubishi Alum Co Ltd | 熱交換器用フィン材及び熱交換器 |
| JP2014199155A (ja) | 2013-03-29 | 2014-10-23 | 株式会社神戸製鋼所 | アルミニウムフィン材およびその製造方法 |
| JP2016191479A (ja) | 2015-03-30 | 2016-11-10 | 株式会社神戸製鋼所 | アルミニウム製フィン材 |
| JP2019094433A (ja) | 2017-11-22 | 2019-06-20 | 花王株式会社 | 親水化処理剤 |
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