JP7445097B1 - 電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置 - Google Patents

電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置 Download PDF

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Abstract

電気化学セル装置は、セルスタックと、支持体と、固定材とを備える。セルスタックは、第１端を有し第１端から第１方向に延びる複数のセルを有する。支持体は、第１端を含むセルの一端部を支持する。固定材は、セルスタックと支持体との間に位置する。複数のセルは、第１セルを含む。固定材は、支持体よりも第１セルの近くに位置し、第１方向または第１方向の反対方向に突出する突出部を有する第１部分を含む。

Description

本開示は、電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。
近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セルを複数有する燃料電池セルスタック装置が種々提案されている。燃料電池セルは、水素含有ガス等の燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとを用いて電力を得ることができる電気化学セルの一種である。
特開２０１５－３５４１７号公報
実施形態の一態様に係る電気化学セル装置は、セルスタックと、支持体と、固定材とを備える。セルスタックは、第１端を有し前記第１端から第１方向に延びる複数のセルを有する。支持体は、前記第１端を含む前記セルの一端部を支持する。固定材は、前記セルスタックと前記支持体との間に位置する。複数のセルは、第１セルを含む。前記固定材は、前記支持体よりも前記第１セルの近くに位置し、前記第１方向または前記第１方向の反対方向に突出する突出部を有する第１部分を含む。
また、実施形態の一態様に係る電気化学セル装置は、素子部と、支持体と、固定材とを備える。素子部は、第１端を有し、前記第１端から第１方向に延びる。支持体は、前記素子部の前記第１方向の一端部を支持する。固定材は、前記素子部と前記支持体との間に位置する。前記固定材は、前記第１方向または前記第１方向の反対方向に突出する突出部を有する第１部分を含む。
また、本開示のモジュールは、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器とを備える。
また、本開示のモジュール収容装置は、上記に記載のモジュールと、モジュールの運転を行うための補機と、モジュールおよび補機を収容する外装ケースとを備える。
図１Ａは、実施形態に係る電気化学セルの一例を示す横断面図である。 図１Ｂは、実施形態に係る電気化学セルの一例を空気極側からみた側面図である。 図１Ｃは、実施形態に係る電気化学セルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。 図２Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す斜視図である。 図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図である。 図２Ｃは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す上面図である。 図３は、図２Ｃに示すＹ－Ｙ線の断面図である。 図４は、図２Ｃに示すＺ－Ｚ線の断面図である。 図５は、第２の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図６は、第３の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図７は、第４の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図８は、第５の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図９は、第６の実施形態に係る電気化学セル装置が有する固定材を示す断面図である。 図１０は、第７の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図１１は、第８の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図１２は、第９の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。 図１３は、実施形態に係るモジュールの一例を示す外観斜視図である。 図１４は、実施形態に係るモジュール収容装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。 図１５は、第１０の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す横断面図である。 図１６は、第１０の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す断面図である。 図１７は、第１１の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す断面図である。 図１８は、第１１の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す平面図である。
燃料電池セルスタック装置は、たとえば、燃料電池セルを支持する支持体と燃料電池セルとの間に、燃料電池セルを固定する固定材を有している。かかる燃料電池セルスタック装置は、固定材にクラック等の隙間を有すると、耐久性が低下しやすくなる場合がある。
そこで、耐久性が低下しにくい電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の提供が期待されている。
以下、添付図面を参照して、本願の開示する電気化学セル装置、モジュールおよびモジュール収容装置の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態によりこの開示が限定されるものではない。
また、図面は模式的なものであり、各要素の寸法の関係、各要素の比率などは、現実と異なる場合があることに留意する必要がある。さらに、図面の相互間においても、互いの寸法の関係、比率などが異なる部分が含まれている場合がある。
［第１の実施形態］
＜電気化学セルの構成＞
まず、図１Ａ～図１Ｃを参照しながら、実施形態に係る電気化学セルとして、固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。電気化学セル装置は、複数の電気化学セルを有するセルスタックを備えていてもよい。複数の電気化学セルを有する電気化学セル装置を、単にセルスタック装置と称する。
図１Ａは、実施形態に係る電気化学セルの一例を示す横断面図であり、図１Ｂは、実施形態に係る電気化学セルの一例を空気極側からみた側面図であり、図１Ｃは、実施形態に係る電気化学セルの一例をインターコネクタ側からみた側面図である。なお、図１Ａ～図１Ｃは、電気化学セルの各構成の一部を拡大して示している。以下、電気化学セルを単にセルという場合もある。
図１Ａ～図１Ｃに示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１Ｂに示すように、セル１の全体を側面から見た形状は、たとえば、長さ方向Ｌの辺の長さが５ｃｍ～５０ｃｍで、この長さ方向Ｌに直交する幅方向Ｗの長さが、たとえば、１ｃｍ～１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚み方向Ｔの厚さは、たとえば、１ｍｍ～５ｍｍである。長さ方向Ｌは、第１方向の一例である。幅方向Ｗは、第１方向に交差する第２方向の一例である。
図１Ａに示すように、セル１は、導電性の支持基板２と、素子部３と、インターコネクタ４とを備えている。支持基板２は、一対の対向する第１面ｎ１、第２面ｎ２、かかる第１面ｎ１および第２面ｎ２を接続する一対の円弧状の側面ｍを有する柱状である。
素子部３は、支持基板２の第１面ｎ１上に位置している。素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８とを有している。また、図１Ａに示す例では、セル１の第２面ｎ２上にインターコネクタ４が位置している。なお、セル１は、固体電解質層６と空気極８との間に中間層７を備えていてもよい。
また、図１Ｂに示すように、空気極８はセル１の下端まで延びていない。セル１の下端部では、固体電解質層６のみが第１面ｎ１の表面に露出している。また、図１Ｃに示すように、インターコネクタ４がセル１の下端まで延びていてもよい。セル１の下端部では、インターコネクタ４および固体電解質層６が表面に露出している。なお、図１Ａに示すように、セル１の一対の円弧状の側面ｍにおける表面では、固体電解質層６が露出している。インターコネクタ４は、セル１の下端まで延びていなくてもよい。
以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。
支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａを内部に有している。図１Ａに示す支持基板２の例は、６つのガス流路２ａを有している。支持基板２は、ガス透過性を有し、ガス流路２ａに流れるガスを燃料極５まで透過させる。支持基板２は導電性を有していてもよい。導電性を有する支持基板２は、素子部で生じた電気をインターコネクタ４に集電する。
支持基板２の材料は、たとえば、鉄族金属成分および無機酸化物を含む。鉄族金属成分は、たとえば、Ｎｉ（ニッケル）および／またはＮｉＯであってもよい。無機酸化物は、たとえば、特定の希土類元素酸化物であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。
燃料極５の材料には、一般的に公知のものを使用することができる。燃料極５は、多孔質の導電性セラミックス、たとえば酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとを含むセラミックスなどを用いてもよい。この希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される複数の希土類元素を含んでもよい。酸化カルシウム、酸化マグネシウム、または希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２を安定化ジルコニアと称する場合もある。安定化ジルコニアは、部分安定化ジルコニアも含む。
固体電解質層６は、電解質であり、燃料極５と空気極８との間のイオンの橋渡しをする。同時に、固体電解質層６は、ガス遮断性を有し、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを生じにくくする。
固体電解質層６の材料は、たとえば、３モル％～１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２であってもよい。希土類元素酸化物は、たとえば、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、ＤｙおよびＹｂから選択される１以上の希土類元素を含んでよい。固体電解質層６は、たとえば、Ｙｂ、ＳｃまたはＧｄが固溶したＺｒＯ２を含んでもよく、Ｌａ、ＮｄまたはＹｂが固溶したＣｅＯ２を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＺｒＯ３を含んでもよく、ＳｃまたはＹｂが固溶したＢａＣｅＯ３を含んでもよい。
空気極８は、ガス透過性を有している。空気極８の開気孔率は、たとえば２０％～５０％、特に３０％～５０％の範囲であってもよい。空気極８の開気孔率を空気極８の空隙率と称する場合もある。
空気極８の材料は、一般的に空気極に用いられるものであれば特に制限はない。空気極８の材料は、たとえば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物など導電性セラミックスでもよい。
空気極８の材料は、たとえば、ＡサイトにＳｒ（ストロンチウム）とＬａ（ランタン）が共存する複合酸化物であってもよい。このような複合酸化物の例としては、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏｙＦｅ１－ｙＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＭｎＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＦｅＯ３、ＬａｘＳｒ１－ｘＣｏＯ３などが挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。
また、素子部３が中間層７を有する場合、中間層７は、拡散抑制層としての機能を有する。空気極８に含まれるＳｒ（ストロンチウム）が固体電解質層６に拡散すると、かかる固体電解質層６にＳｒＺｒＯ３の抵抗層が形成される。中間層７は、Ｓｒを拡散させにくくすることで、ＳｒＺｒＯ３が形成されにくくする。
中間層７の材料は、一般的に空気極８と固体電解質層６との間の元素の拡散を生じにくくするものであれば特に制限はない。中間層７の材料は、たとえば、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウム（ＣｅＯ２）を含んでもよい。かかる希土類元素としては、たとえば、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｓｍ（サマリウム）などを用いてもよい。
また、インターコネクタ４は、緻密質であり、支持基板２の内部に位置するガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを生じにくくする。インターコネクタ４は、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していてもよい。
インターコネクタ４の材料には、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ３系酸化物）などを用いてもよい。これらの材料は、導電性を有し、かつ水素含有ガスなどの燃料ガスおよび空気などの酸素含有ガスと接触しても還元も酸化もされない。
上述したセル１は、セル１の発電特性に大きな影響を及ぼさない程度の凹部および／または凸部を有していてもよい。セル１の発電特性に大きな影響を及ぼすのは、たとえば所定量以上の燃料ガスまたは酸素含有ガスのリーク、電流のリークなどである。凹部は、たとえば空孔、窪み、欠け、亀裂などである。凸部はたとえば膨らみ、付着物などである。付着物は、たとえば後述の固定材、接合材などでもよい。
素子部３の周辺、たとえばセル１の上端近傍、下端近傍、および側面ｍに位置する、中間層７または空気極８で覆われない固体電解質層６は、たとえば大きさ０．５ｍｍ以下の凹部および／または凸部を有していてもよい。このような凹部および／または凸部は、素子部３の周辺の固体電解質層６上に存在しても、セル１の発電特性に大きな影響はない。なお、凹部は０．５ｍｍ以上の大きさを有していてもよく、凹部の開口部がたとえば後述の固定材、接合材などに用いるガラスなどで覆われていてもよい。凹部をガラスなどで覆うことにより形成された凸部は、たとえば０．５ｍｍ以上の大きさを有していてもよい。
セル１は、上端の面および／または下端の面に凹部および／または凸部を有していてもよい。たとえばガス流路２ａに接しない凹部および／または凸部が、セル１の上端の面および／または下端の面に位置していても、セル１の発電特性に大きな影響はない。
素子部３の周辺に、空気極８で覆われない中間層７が位置していてもよい。素子部３の周辺には、部分的に中間層７が位置していてもよいし、中間層７が位置していなくてもよい。
セル１の上端近傍または下端近傍には、インターコネクタ４が位置していてもよい。セル１の上端近傍または下端近傍には、部分的にインターコネクタ４が位置していてもよいし、インターコネクタ４が位置していてなくてもよい。
＜電気化学セル装置の構成＞
次に、上述したセル１を用いた本実施形態に係る電気化学セル装置について、図２Ａ～図２Ｃを参照しながら説明する。図２Ａは、第１の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す斜視図であり、図２Ｂは、図２Ａに示すＸ－Ｘ線の断面図であり、図２Ｃは、第１の実施形態に係るセルスタック装置の一例を示す上面図である。
図２Ａに示すように、セルスタック装置１０は、セル１の厚み方向Ｔ（図１Ａ参照）に配列（積層）された複数のセル１を有するセルスタック１１と、固定部材１２とを備える。
固定部材１２は、固定材１３と、支持部材１４とを有する。支持部材１４は、セル１を支持する。固定材１３は、セル１を支持部材１４に固定する。また、支持部材１４は、支持体１５と、ガスタンク１６とを有する。支持部材１４である支持体１５およびガスタンク１６は、金属製であり導電性を有している。
図２Ｂに示すように、支持体１５は、複数のセル１の下端部が挿入される挿入孔１５ａを有している。複数のセル１の下端部と挿入孔１５ａの内壁とは、固定材１３で接合されている。
ガスタンク１６は、挿入孔１５ａを通じて複数のセル１に反応ガスを供給する開口部と、かかる開口部の周囲に位置する凹溝１６ａとを有する。支持体１５の外周の端部は、ガスタンク１６の凹溝１６ａに充填された接合材２１によって、ガスタンク１６と接合されている。
図２Ａに示す例では、支持部材１４である支持体１５とガスタンク１６とで形成される内部空間２２に燃料ガスが貯留される。ガスタンク１６にはガス流通管２０が接続されている。燃料ガスは、このガス流通管２０を通してガスタンク１６に供給され、ガスタンク１６からセル１の内部のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。ガスタンク１６に供給される燃料ガスは、後述する改質器１０２（図１３参照）で生成される。内部空間２２は、燃料ガスを含む還元雰囲気の空間と言い換えてもよい。
水素リッチな燃料ガスは、原燃料を水蒸気改質などすることによって生成することができる。水蒸気改質により燃料ガスを生成する場合には、燃料ガスは水蒸気を含む。
図２Ａに示す例は、２列のセルスタック１１、２つの支持体１５、およびガスタンク１６を備えている。２列のセルスタック１１は、複数のセル１をそれぞれ有する。各セルスタック１１は、各支持体１５に固定されている。ガスタンク１６は上面に２つの貫通孔を有している。各貫通孔には、各支持体１５が配置されている。内部空間２２は、１つのガスタンク１６と、２つの支持体１５とで形成される。
挿入孔１５ａの形状は、たとえば、上面視で長円形状である。挿入孔１５ａは、たとえば、セル１の配列方向すなわち厚み方向Ｔの長さが、セルスタック１１の両端に位置する２つの端部集電部材１７の間の距離よりも大きい。挿入孔１５ａの幅は、たとえば、セル１の幅方向Ｗ（図１Ａ参照）の長さよりも大きい。
図２Ｂに示すように、挿入孔１５ａの内壁とセル１の下端部との接合部には、固定材１３が充填され、固化されている。これにより、挿入孔１５ａの内壁と複数個のセル１の下端部とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の下端部同士が接合・固定されている。各セル１のガス流路２ａは、下端部で支持部材１４の内部空間２２と連通している。
固定材１３および接合材２１は、ガラスなどの導電性が低いものを用いることができる。固定材１３および接合材２１の具体的な材料としては、非晶質ガラスなどを用いてもよく、特に結晶化ガラスなどを用いてもよい。
結晶化ガラスとしては、たとえば、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＭｇＯ－Ｂ２Ｏ３系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＭｇＯ系、Ｌａ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ系、ＳｉＯ２－ＣａＯ－ＺｎＯ系などの材料のいずれかを用いてもよく、特にＳｉＯ２－ＭｇＯ系の材料を用いてもよい。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１のうち隣り合う２つのセル１の間には、導電部材１８が介在している。導電部材１８は、隣り合う２つのセル１のうち一方のセル１の燃料極５と他方のセル１の空気極８とを電気的に直列に接続する。より具体的には、隣り合う２つのセル１のうち一方のセル１の燃料極５と電気的に接続されたインターコネクタ４と、他方のセル１の空気極８とを接続している。導電部材１８は、固定材１３と接触していてもよく、非接触であってもよい。
また、図２Ｂに示すように、複数のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部集電部材１７が電気的に接続されている。端部集電部材１７は、セルスタック１１の外側に突出する導電部１９に接続されている。導電部１９は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す。なお、図２Ａでは、端部集電部材１７の図示を省略している。
また、図２Ｃに示すように、セルスタック装置１０は、２つのセルスタック１１Ａ、１１Ｂが直列に接続され、一つの電池として機能する。そのため、セルスタック装置１０の導電部１９は、正極端子１９Ａと、負極端子１９Ｂと、接続端子１９Ｃとに区別される。
正極端子１９Ａは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の正極であり、セルスタック１１Ａにおける正極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。負極端子１９Ｂは、セルスタック１１が発電した電力を外部に出力する場合の負極であり、セルスタック１１Ｂにおける負極側の端部集電部材１７に電気的に接続される。
接続端子１９Ｃは、セルスタック１１Ａにおける負極側の端部集電部材１７と、セルスタック１１Ｂにおける正極側の端部集電部材１７とを電気的に接続する。
また、図２Ｃに示すように、セル１は、幅方向Ｗに沿う一対の主面１ａ，１ｂと、一対の主面１ａ，１ｂを接続する側面１ｃとを有する。固定材１３は、厚み方向Ｔに隣り合う２つのセル１の間、および幅方向Ｗに向かい合う側面１ｃと支持体１５との間に位置している。
＜セルスタック付近の固定材の構造＞
つづいて、セルスタック１１の付近に位置する固定材１３の構造について、図２Ｂ～図４を参照しながら説明する。図３は、図２Ｃに示すＹ－Ｙ線の断面図である。
図３に示すように、固定材１３は、厚み方向Ｔに隣り合う２つのセル１の間に位置している。固定材１３は、セル１の長さ方向Ｌの下端である第１端１ｅ側に位置しており、固定材１３は、第１端１ｅを含むセル１の一端部を支持する。なお、図３では、セル１の形状および構造を単純化して図示している。
セル１は、固定材１３と接触する接触領域３１と、固定材１３と非接触の非接触領域３２とを含む。接触領域３１は、第１端１ｅ側に第２端３１ｅを有している。図３では、第２端３１ｅは第１端１ｅと一致しているが、一致しなくてもよい。
ところで、セルスタック装置１０は、製造工程においてセル１の近傍に位置する固定材１３の内部に空隙部３０が形成される場合がある。かかる空隙部３０は、固定材１３を長さ方向Ｌに貫通すると、内部空間２２に収容された燃料ガスがセルスタック装置１０の外部に漏出し、電気化学セル装置として所望の電池性能が発揮されなくなる懸念がある。
そこで、本実施形態では、たとえば、空隙部３０が位置する固定材１３の上に突出部１３ａを位置させることで、耐久性を低下しにくくすることができる。実施形態では、固定材１３は、長さ方向Ｌに突出する突出部１３ａを有する第１部分を含む。第１部分は、突出部１３ａが位置する固定材１３の部分である。図３に示すように、第１部分は、厚み方向Ｔに隣り合うセル１Ａとセル１Ｂとの間に位置してもよい。第１部分は、支持体１５よりもセル１Ａ、セル１Ｂの近くに位置している。セル１Ｂは、第１セルの例の１つである。
このように、固定材１３が、空隙部３０が位置する部位に突出部１３ａを有する第１部分を含むことにより、耐久性が低下しにくくなる。なお、突出部１３ａの材料は、たとえば、固定材１３と同じ材料でもよい。突出部１３ａは、固定材１３の表面に突出部１３ａの材料を付着させ、焼成および／または放冷により形成される。第１部分は、突出部１３ａおよび固定材１３が一体化され、目視では確認されにくい。固定材１３の表面に付着させる突出部１３ａの材料は、軟化または溶融させた材料でもよいし、突出部１３ａの材料を含むペーストでもよい。
突出部１３ａに固定材１３と同じ材料を用いる場合、固定材１３を形成したのち、突出部１３ａは、固定材１３を形成した条件よりも短時間で、または低い温度で形成されてもよい。これにより、固定材１３を損なうことなく突出部１３ａを形成することができる。この場合、突出部１３ａの材料は空隙部３０の内部に入りにくく、空隙部３０の上に突出部１３ａが形成されやすい。また、突出部１３ａは、空隙部３０に進入しない程度の粘度に調整された、突出部１３ａの材料を含むペーストを用いて形成されてもよい。
突出部１３ａの材料は、固定材１３よりも融点または軟化点の低い材料でもよい。これにより、固定材１３を形成したのち、突出部１３ａは、固定材１３を形成した条件よりも低い温度で形成することができる。その結果、固定材１３を損なうことなく突出部１３ａを形成することができる。この場合、突出部１３ａの材料は空隙部３０の内部に入りやすい。そのため、突出部１３ａの下に空隙部３０が位置しなくてもよい。また、突出部１３ａの材料が空隙部３０の内部に進入した結果、突出部１３ａの一部に凹部が形成される場合がある。
これらの突出部１３ａは、突出部１３ａを形成する部分を局所的に加熱することで形成されてもよい。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ１は、たとえば１．１×Ｌ２≦Ｌ１≦２．０×Ｌ２、特に１．３×Ｌ２≦Ｌ１≦１．５×Ｌ２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。なお、固定材１３は、内部空間２２側に端部１３ｅを有している。図３では、端部１３ｅは第１端１ｅおよび第２端３１ｅと一致しているが、一致しなくてもよい。また、図３では、第１部分における長さＬ１は、第１部分に接触するセル１Ｂにおける接触領域３１の第２端３１ｅから非接触領域３２までの長さ方向Ｌの長さと一致しているが、一致しなくてもよい。
なお、第２部分の長さＬ２は、次のように測定することができる。すなわち、突出部１３ａが位置しない第２部分において、固定材１３の長さ方向Ｌの長さを任意の１０箇所で測定し、その平均を長さＬ２とすればよい。
図４は、図２Ｃに示すＺ－Ｚ線の断面図である。図４に示すように、空隙部３０がセル１Ｂと支持体１５（図２Ｃ参照）との間に位置する場合、空隙部３０が位置するセル１Ｂと支持体１５との間に位置する突出部１３ａを有する第１部分を形成することで、セルスタック装置１０は、耐久性が低下しにくくなる。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ３は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ４よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ３は、たとえば１．１×Ｌ４≦Ｌ３≦２．０×Ｌ４、特に１．３×Ｌ４≦Ｌ３≦１．５×Ｌ４程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。なお、固定材１３は、内部空間２２側に端部１３ｅを有している。図４では、端部１３ｅは第１端１ｅおよび第２端３１ｅと一致しているが、一致しなくてもよい。また、図４では、突出部１３ａの厚み方向Ｔの長さは、セル１Ｂの厚み方向Ｔの長さと一致しているが、一致しなくてもよい。
このように、隣り合うセル１間およびセル１と支持体１５との間に位置するセル１の近傍の固定材１３に空隙部３０を有する場合であっても、空隙部３０に対応する突出部１３ａが位置する第１部分を有することにより、セルスタック装置１０は、耐久性が低下しにくくなる。なお、空隙部３０は、隣り合うセル１間にのみ位置してもよく、セル１と支持体１５との間にのみ位置してもよい。また、空隙部３０は、少なくとも一部がセル１に面していてもよい。
［第２の実施形態］
第２～第９の実施形態に係るセルスタック装置１０について、図５～図１２を参照しながら説明する。図５は、第２の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。
図５に示すように、固定材１３は、セル１Ａとセル１Ｂとの間に位置し、セル１Ａ側からセル１Ｂに向かって長さ方向Ｌの長さが徐々に大きくなるように表面が厚み方向Ｔに対して傾斜する突出部１３ａを含む第１部分を有してもよい。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ１１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ１２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ１１は、たとえば１．１×Ｌ１２≦Ｌ１１≦２．０×Ｌ１２、特に１．３×Ｌ１２≦Ｌ１１≦１．５×Ｌ１２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。
［第３の実施形態］
図６は、第３の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。図６に示すように、固定材１３は、セル１Ａよりもセル１Ｂ側に位置する空隙部３０に対応するようにセル１Ａとセル１Ｂとの間に部分的に位置する突出部１３ａを含む第１部分を有してもよい。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ２１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ２２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ２１は、たとえば１．１×Ｌ２２≦Ｌ２１≦２．０×Ｌ２２、特に１．３×Ｌ２２≦Ｌ２１≦１．５×Ｌ２２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。
［第４の実施形態］
図７は、第４の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。図７に示すように、固定材１３は、セル１Ａとセル１Ｂとの中間部分よりもセル１Ａ，１Ｂに近づくにしたがって長さ方向Ｌの長さが大きくなる断面凹状の突出部１３ａを含む第１部分を有してもよい。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ３１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ３２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ３１は、たとえば１．１×Ｌ３２≦Ｌ３１≦２．０×Ｌ３２、特に１．３×Ｌ３２≦Ｌ３１≦１．５×Ｌ３２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。
［第５の実施形態］
図８は、第５の実施形態に係る電気化学セル装置を示す断面図である。図８に示すように、固定材１３は、セル１Ｂと支持体１５との間に位置し、厚み方向Ｔの中央部分が長さ方向Ｌに突出する突出部１３ａを含む第１部分を有してもよい。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ１３は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ１４よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ１３は、たとえば１．１×Ｌ１４≦Ｌ１３≦２．０×Ｌ１４、特に１．３×Ｌ１４≦Ｌ１３≦１．５×Ｌ１４程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。
［第６～第９の実施形態］
図９は、第６の実施形態に係る電気化学セル装置が有する固定材を示す断面図である。図１０～図１２は、第７～第９の実施形態に係る電気化学セル装置をそれぞれ示す断面図である。
図９に示すように、固定材１３の内部に位置する空隙部３０は、突出部１３ａと向かい合う端部３０ａが丸みを帯びていてもよい。また、空隙部３０の端部３０ａは、突出部１３ａから離れて位置してもよい。端部３０ａが丸みを帯びていると、端部３０ａにおいて応力が分散され、空隙部３０が突出部１３ａに進展しにくくなる。また、空隙部３０が空洞であると、空隙部３０により固定材１３にかかる応力を分散・吸収することができ、セルの耐久性を低下しにくくすることができる。このような空隙部３０の形状は、固定材１３が、それが形成された条件よりも短時間で、または低い温度で処理されることで、空隙部３０の端部３０ａにおいて固定材１３が部分的に軟化することで形成される。また、図１０に示すように、空隙部３０の断面形状が屈曲していてもよい。空隙部３０は、突出部１３ａ側と内部空間２２側とで、セル１Ｂまでの距離が異なっていてもよい。たとえば、突出部１３ａ側における空隙部３０からセル１Ｂまでの距離が、内部空間２２側における空隙部３０からセル１Ｂまでの距離よりも大きくてもよい。
また、図１１に示すように、空隙部３０の内部に固定材１３が位置してもよい。図１２に示すように、厚み方向Ｔに隣り合うセル１Ａとセル１Ｂとの間に支持体１５が位置してもよい。たとえば、空隙部３０が位置するセル１Ｂと支持体１５との間に位置する突出部１３ａを有する第１部分を形成してもよい。
＜モジュール＞
次に、上述したセルスタック装置１０を用いたモジュールについて、図１３を用いて説明する。図１３は、実施形態に係るモジュールの一例を示す外観斜視図である。図１３では、収納容器１０１の一部である前面および後面を取り外し、内部に収納される燃料電池のセルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。
図１３に示すように、モジュール１００は、収納容器１０１、および収納容器１０１内に収納されたセルスタック装置１０を備えている。また、セルスタック装置１０の上方には、改質器１０２が配置されている。
かかる改質器１０２は、天然ガス、灯油などの原燃料を改質して燃料ガスを生成し、セル１に供給する。原燃料は、原燃料供給管１０３を通じて改質器１０２に供給される。なお、改質器１０２は、水を気化させる気化部１０２ａと、改質部１０２ｂとを備えていてもよい。改質部１０２ｂは、図示しない改質触媒を備えており、原燃料を燃料ガスに改質する。このような改質器１０２は、効率の高い改質反応である水蒸気改質を行うことができる。
そして、改質器１０２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２０、ガスタンク１６、および支持部材１４を通じて、セル１のガス流路２ａ（図１Ａ参照）に供給される。
また、上述の構成のモジュール１００では、ガスの燃焼およびセル１の発電に伴い、通常発電時におけるモジュール１００内の温度が５００℃～１０００℃程度となる。
セルスタック装置１０は、上述した各実施形態に係るセルスタック装置１０のうち、いずれかであってもよい。このようなモジュール１００においては、上述したように、耐久性が低下しにくいセルスタック装置１０を収納して構成されることにより、耐久性が低下しにくいモジュール１００とすることができる。
＜モジュール収容装置＞
図１４は、実施形態に係るモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。本実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、外装ケース１１１と、図１３で示したモジュール１００と、図示しない補機と、を備えている。補機は、モジュール１００の運転を行う。モジュール１００および補機は、外装ケース１１１内に収容されている。なお、図１４においては一部構成を省略して示している。
図１４に示すモジュール収容装置１１０の外装ケース１１１は、支柱１１２と外装板１１３とを有する。仕切板１１４は、外装ケース１１１内を上下に区画している。外装ケース１１１内の仕切板１１４より上側の空間は、モジュール１００を収容するモジュール収容室１１５であり、外装ケース１１１内の仕切板１１４より下側の空間は、モジュール１００を運転する補機を収容する補機収容室１１６である。なお、図１４では、補機収容室１１６に収容する補機を省略して示している。
また、仕切板１１４は、補機収容室１１６の空気をモジュール収容室１１５側に流すための空気流通口１１７を有している。モジュール収容室１１５を構成する外装板１１３は、モジュール収容室１１５内の空気を排気するための排気口１１８を有している。
このようなモジュール収容装置１１０においては、上述したように、耐久性が低下しにくいモジュール１００をモジュール収容室１１５に備えていることにより、耐久性が低下しにくいモジュール収容装置１１０とすることができる。
なお、上述の実施形態では、中空平板型の支持基板を用いた場合を例示したが、円筒型の支持基板を用いたセル１を有する電気化学セル装置に適用することもできる。
［第１０の実施形態］
つづいて、第１０の実施形態に係る電気化学セル装置およびかかる電気化学セル装置が有する電気化学セルについて、図１５～図１６を参照しながら説明する。
上述の実施形態では、支持基板の表面に燃料極層、固体電解質層および空気極層を含む素子部が１つのみ設けられたいわゆる「縦縞型」のセル１を例示したが、支持基板の表面の互いに離れた複数個所にて素子部がそれぞれ設けられ、隣り合う素子部の間が電気的に接続されたいわゆる「横縞型」のセルを配列した横縞型セルスタック装置に適用することができる。
図１５は、第１０の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す横断面図である。図１６は、第１０の実施形態に係る電気化学セル装置の一例を示す断面図である。
図１５に示すように、本実施形態に係るセル５０は、支持基板２と、一対の素子部３と、封止部４０とを備えている。支持基板２は、一対の対向する平坦面である第１面ｎ１および第２面ｎ２、およびかかる第１面ｎ１および第２面ｎ２を接続する一対の円弧状の側面ｍを有する柱状である。
一対の素子部３は、支持基板２の第１面ｎ１および第２面ｎ２上に、互いに対向するように位置している。また、封止部４０は、支持基板２の側面ｍを覆うように位置している。
セル５０は、厚み方向Ｔの中心を通り且つ支持基板２の主面に平行な面に対して上下対称の形状である。素子部３は、燃料極５、固体電解質層６、中間層７および空気極８がこの順に積層されている。
また、図１６に示すように、本実施形態に係るセルスタック装置５１は、燃料ガスを流通させる配管５３から複数のセル５０が長さ方向Ｌに並んでいる。セル５０は、支持基板２上に複数の素子部３を有している。支持基板２の内部には、配管２２ａからの燃料ガスが流れるガス流路２ａが設けられている。
また、各セル５０は、接続部材５２を介して互いに電気的に接続されている。接続部材５２は、各セル５０がそれぞれ有する素子部３の間に位置しており、隣り合うセル５０を接続している。具体的には、接続部材５２は、隣り合うセル５０のうち一方のセル５０の素子部３の空気極８と、他方のセル５０の燃料極５とを接続している。
図１６に示すように、空隙部３０は、互いに隣り合うセル５０間の固定材１３に位置していてもよい。空隙部３０が位置するセル５０間に位置する突出部１３ａを有する第１部分を形成することで、セルスタック装置５１は、耐久性が低下しにくくなる。
突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３の長さ方向Ｌの最大長さである長さＬ４１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３の長さ方向Ｌの平均長さである長さＬ４２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ４１は、たとえば１．１×Ｌ４２≦Ｌ４１≦２．０×Ｌ４２、特に１．３×Ｌ４２≦Ｌ４１≦１．５×Ｌ４２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。
なお、図示による説明は省略するが、セル５０と、セル５０を支持する支持体の間に位置する固定材１３に空隙部３０を有する場合には、空隙部３０に対応する突出部１３ａが位置する第１部分を有することにより、セルスタック装置５１は、耐久性が低下しにくくなる。
［第１１の実施形態］
つづいて、第１１の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルについて、図１７～図１８を参照しながら説明する。
図１７は、第１１の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す断面図である。図１８は、第１１の実施形態に係る電気化学セル装置が有する電気化学セルの一例を示す平面図である。なお、図１７，１８には、鉛直上向きを正方向とし、鉛直下向きを負方向とするＺ軸を含む３次元の直交座標系を図示している。
本実施形態に係る電気化学セルは、素子部３と、固定材１３と、集電体６０と、インターコネクタ６１と、スペーサ６２と、シール材６３とを有している。本実施形態に係る電気化学セルを、Ｚ軸方向に積層させることで、本実施形態に係る電気化学セル装置が得られる。
固定材１３は、素子部３とスペーサ６２との間に位置している。シール材６３は、インターコネクタ６１とスペーサ６２との間に位置している。スペーサ６２は、枠状の部材であり、支持体の一例である。スペーサ６２は、シール材６３を介さずインターコネクタ６１と溶接された金属部材であってもよい。スペーサ６２は、絶縁性の材料、または絶縁性の被覆を有する金属材料であってもよい。固定材１３およびシール材６３は気密性を有する。固定材１３およびシール材６３の材料は、たとえば非晶質ガラス、結晶化ガラス、セラミックス、またはろう材であってもよい。
素子部３は、燃料極５と、固体電解質層６と、空気極８とを有している。燃料極５は、基板５ａと活性部５ｂとを有している。基板５ａは多孔質のセラミックスでもよいし、多孔質またはガス流路を有する金属または合金でもよい。燃料極５は、基板５ａを有さなくてもよい。集電体６０は、インターコネクタ６１と空気極８との間に位置している。固定材１３は、固体電解質層６の外周縁部とスペーサ６２の内周縁部とを接合している。
また、図１８に示すように、固定材１３は、燃料ガスに面する外周側に位置する第１縁部１３ｅ１と酸素含有ガスに面する内周側に位置する第２縁部１３ｅ２とを有している。第１縁部１３ｅ１は、Ｙ軸方向に沿って延びる縁部１３１，１３３および縁部１３１，１３３の両端部を接続するようにＸ軸方向に沿って延びる縁部１３２，１３４を有する。
図１７に示すように、固定材１３とスペーサ６２との間に位置する空隙部３０を有してもよい。空隙部３０は、縁部１３１が位置するＸ軸負方向側の固定材１３とスペーサ６２との間に位置しており、空隙部３０は、固定材１３の縁部１３１側と第２縁部１３ｅ２側とを連通させるように位置している。
本実施形態に係る電気化学セルは、縁部１３１の外側、すなわちＸ軸負方向側に、Ｙ軸方向に延びる突出部１３ａが位置する第１部分を有する。突出部１３ａは、固体電解質層６とスペーサ６２との間に、空隙部３０の一端を塞ぐように位置している。このように、突出部１３ａを有する第１部分を形成することで、電気化学セルは、耐久性が低下しにくくなる。
図１８に示すように、突出部１３ａが位置する第１部分における固定材１３のＸ軸方向の長さＬ５１は、突出部１３ａが位置しない第２部分における固定材１３のＸ軸方向の平均長さである長さＬ５２よりも大きくてもよい。このとき、長さＬ５１は、たとえば１．１×Ｌ５２≦Ｌ５１≦２．０×Ｌ５２、特に１．３×Ｌ５２≦Ｌ５１≦１．５×Ｌ５２程度とすることができる。かかる突出部１３ａを位置させることにより、第１部分に空隙部３０が位置する場合であっても、空隙部３０の一端を塞ぐことで空隙部３０が固定材１３を貫通しにくくなることから、耐久性が低下しにくくなる。なお、図１８では、突出部１３ａは、第１縁部１３ｅ１の外側に位置させたが、第２縁部１３ｅ２の内側に位置させてもよい。かかる場合、突出部１３ａは、固体電解質層６とスペーサ６２との間に位置させてもよく、固体電解質層６およびスペーサ６２の端面を跨ぐように位置させてもよい。
［その他の実施形態］
つづいて、その他の実施形態に係る電気化学セル装置について説明する。
上述の実施形態では、「電気化学セル」、「電気化学セル装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。電解セルは、第１電極層および第２電極層を有し、電力の供給により水蒸気を水素と酸素に分解する、または二酸化炭素を一酸化炭素と酸素に分解する。このような電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置によれば、耐久性が低下しにくくなる。
また、上述の実施形態では、固定材１３の第１部分において、突出部１３ａに対応する位置に空隙部３０を有するとして説明したが、空隙部３０を有さなくてもよい。空隙部３０が位置しやすい箇所に突出部１３ａを予め位置させてもよく、空隙部３０の内部に固定材１３が位置させることで空隙部３０が消失してもよい。
以上、本開示について詳細に説明したが、本開示は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本開示の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
以上のように、実施形態に係る電気化学セル装置は、セルスタック１１と、支持体１５と、固定材１３とを備える。セルスタック１１は、第１端１ｅを有し第１端１ｅから第１方向に延びる複数のセル１を有する。支持体１５は、複数のセル１の第１端１ｅを含む一端部を支持する。固定材１３は、セルスタック１１と支持体１５との間に位置する。複数のセル１は、第１セルを含む。固定材１３は、支持体１５よりも第１セルの近くに位置し、第１方向または第１方向の反対方向に突出する突出部１３ａを有する第１部分を含む。これにより、固定材１３の耐久性が低下しにくくなることから、電気化学セル装置の耐久性が低下しにくくなる。
また、実施形態に係る電気化学セル装置は、素子部３と、支持体と、固定材１３とを備える。素子部３は、第１端を有し、第１端から第１方向に延びる。支持体は、素子部３の第１方向の一端部を支持する。固定材１３は、素子部３と支持体との間に位置する。固定材１３は、第１方向または第１方向の反対方向に突出する突出部１３ａを有する第１部分を含む。これにより、固定材１３の耐久性が低下しにくくなることから、電気化学セル装置の耐久性が低下しにくくなる。
また、実施形態に係るモジュール１００は、上記に記載の電気化学セル装置と、電気化学セル装置を収納する収納容器１０１とを備える。これにより、耐久性が高いモジュール１００とすることができる。
また、実施形態に係るモジュール収容装置１１０は、上記に記載のモジュール１００と、モジュール１００の運転を行うための補機と、モジュール１００および補機を収容する外装ケースとを備える。これにより、耐久性が低下しにくいモジュール収容装置１１０とすることができる。
今回開示された実施形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。実に、上記した実施形態は多様な形態で具現され得る。また、上記の実施形態は、添付の請求の範囲及びその趣旨を逸脱することなく、様々な形態で省略、置換、変更されてもよい。
１ セル
３ 素子部
５ 燃料極
６ 固体電解質層
７ 中間層
８ 空気極
１０ セルスタック装置
１１ セルスタック
１２ 固定部材
１３ 固定材
１４ 支持部材
１５ 支持体
１６ ガスタンク
１７ 端部集電部材
１８ 導電部材
１００ モジュール
１１０ モジュール収容装置

Claims (5)

  1. 第１端を有し前記第１端から第１方向に延びる複数のセルを有するセルスタックと、
    前記複数のセルの前記第１端を含む一端部を支持する支持体と、
    前記セルスタックと前記支持体との間に位置する固定材と
    を備え、
    前記複数のセルは、第１セルを含み、
    前記固定材は、前記支持体よりも前記第１セルの近くに位置し、前記第１方向または前記第１方向の反対方向に突出する突出部を有する第１部分を含み、
    前記第１部分は、前記固定材と前記第１セルとの間に位置し、前記第１方向に延びる空隙部を有し、
    前記空隙部は、前記第１方向における少なくとも一方の端が、前記突出部により閉塞されている
    電気化学セル装置。
  2. 前記複数のセルは、さらに前記第１セルに隣り合う第２セルを含み、
    前記第１部分は、前記第１セルと前記第２セルとの間、または前記第１セルと前記支持体との間に位置する
    請求項１に記載の電気化学セル装置。
  3. 前記第１セルは、前記固定材と接触する接触領域および前記固定材と非接触の非接触領域を含み、
    前記接触領域は、前記第１端側に位置する第２端を有し、
    前記第２端から前記第１端と反対側の前記非接触領域までの前記第１方向の長さは、前記第１部分に位置する第１部位の方が前記第１部分に位置しない第２部位よりも大きい
    請求項１に記載の電気化学セル装置。
  4. 請求項１～３のいずれか１つに記載の電気化学セル装置と、
    前記電気化学セル装置を収納する収納容器と
    を備えるモジュール。
  5. 請求項４に記載のモジュールと、
    前記モジュールの運転を行うための補機と、
    前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと
    を備えるモジュール収容装置。
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