JP7441231B2 - 固定床装置 - Google Patents
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Description
本発明は、反応媒体の触媒変換のための、特に水素と二酸化炭素からなる混合ガスの触媒メタン化のための反応器のための挿入体の形であり、外側スリーブ内で軸方向に沿って延びて反応器の運転中に反応媒体が流れる、触媒材料を受け入れるための受入チャンバと、温度制御流体のための、プロセスからの熱の除去及びプロセスへの熱の供給のために受入チャンバから空間的に分離されている流体流路を有する熱交換器とを備えた固定床装置と、反応媒体を受け入れるための圧力チャンバと前記圧力チャンバに挿入される固定床装置を備える、反応媒体の触媒変換のための、特に水素と二酸化炭素からなる混合ガスの触媒メタン化のための反応器に関する。
上記特徴を有する固定床装置は、例えばＤＥ １９７ ５４ １８５ Ｃ１において従来技術として知られており、例えばメタン化法が実現されることができる反応器システムにおいて使用されている。そのような方法では、メタン製造に実質的に適した化学量論比で水素と二酸化炭素を含み、さらに適用可能であれば僅かな一酸化炭素、メタン他の炭化水素並びに多様な微量成分の形態の不純物及び挿入ガス（例えば、Ｎ２）を有することができるエダクトガスの形態の反応媒体が所定の温度及び所定の圧力で反応器の圧力容器に挿入される。受入チャンバに配置された固定床装置（固定床触）を有する挿入体が圧力チャンバ内に設けられ、固定床装置はＣＨ４の和を形成する以下のプロセスをサポートする。
１．ＣＯ＋Ｈ２Ｏ＜－＞ＣＯ２＋Ｈ２ いわゆる水ガスシフト反応
２．ＣＯ＋３Ｈ２＜－＞ＣＨ４＋４Ｈ２Ｏ ＣＯ－メタン化、及び
３．ＣＯ２＋４Ｈ２＜－＞ＣＨ４＋２Ｈ２Ｏ ＣＯ２－メタン化
従って、ルテニウム、白金又はニッケルなどの触媒材料は、反応媒体によって流される。
１．ＣＯ＋Ｈ２Ｏ＜－＞ＣＯ２＋Ｈ２ いわゆる水ガスシフト反応
２．ＣＯ＋３Ｈ２＜－＞ＣＨ４＋４Ｈ２Ｏ ＣＯ－メタン化、及び
３．ＣＯ２＋４Ｈ２＜－＞ＣＨ４＋２Ｈ２Ｏ ＣＯ２－メタン化
従って、ルテニウム、白金又はニッケルなどの触媒材料は、反応媒体によって流される。
反応が受入チャンバ内で起こると、反応熱のかなりの部分が除去される。この目的のために、固定床装置は熱交換器を有する。適切な温度制御流体を受け入れるように構成された流体流路がその中に設けられる。従って、温度制御流体の案内及び反応媒体の案内は、例えば向流法で行うことができる。
しかしながら、ＤＥ １９７ ５４ １８５ Ｃ１に開示された固定床装置に関連して、熱交換器、従って固定床装置は、反応器の圧力容器の内壁に適合されるべきである。しかしながら、このような適合は通常これらの圧力で円筒形状を有する圧力容器の場合の製造技術の点で複雑であり、従って高価である。
固定床装置及び反応器の圧力容器のシステムを簡素化するために、エンクロージャ付きプレートパッケージからなる熱交換器を備えた反応器がＥＰ ０ ９９５ ４９１ Ｂ１に開示されており、エンクローズされたプレートパッケージが圧力容器内に円周側に（流れ方向に関して）適合なしに挿入されている。その結果、熱交換器の設置は圧力容器の形状とは無関係に簡素化される。
従って、ＤＥ １９７ ５４ １８５ Ｃ１に開示された反応器と比較して、ＥＰ ０ ９９５ ４９１ Ｂ１に開示された固定床装置により、さらなる改良が達成されている。
本発明の目的は、特にそれらの構造設計に関して、従来の固定床装置及び固定床装置を有する従来の反応器の更なる改良を達成することである。
この目的は当初言及した固定床装置の更なる発展により達成され、少なくとも複数の領域において、熱交換器により外側スリーブが形成されることを本質的に特徴とする。
本発明は、本発明による、熱交換器自体による外側スリーブの少なくとも１つの領域の設計の結果として、例えばＥＰ ０ ９９５ ４９１ Ｂ１に開示されている固定床装置の通常のエンクロージャが少なくとも複数の領域において省略されるので、かなりの構造的単純化を達成することができるという発見に基づいている。次いで、熱交換器は、少なくとも複数の領域において、触媒材料の担体の機能を引き継ぐ。従って、外側シェルは、熱交換器によって主に形成することもできる。
挿入体は、吊り下げ挿入体の形態で設計することができる。このようにして、反応器内に吊り下げることによって、固定床装置を反応器に容易に接続することができる。さらに、このような実施形態は、また、例えば保守及び／又は修理の目的のために、固定床装置の特に容易な交換を可能にする。この接続において、吊り下げ挿入体は反応器断面形状に適合するように設計することができ、支持リングを有することができる。
固定床装置の好ましい実施形態では、流体流路への接続ラインが少なくとも軸方向端、特に吊り下げ端でフレキシブルな様式で形成することができる。これにより、接続ラインは反応器の長手方向の膨張に沿って移動することができるので、反応器の運転中熱交換器の熱的な長手方向の膨張を補償することができる。このようにして、温度上昇の場合の材料膨張による問題が回避される。
本発明の一実施形態では、挿入体の軸方向端は篩によって制限することができる。篩は、挿入体の重力方向の下端に配置することができる。次いで、固定床触媒を篩上に堆積させ、それによって運ぶことができる。これに関連して、篩は、好ましくは挿入体に対して移動可能である。特に好ましくは、篩は重力方向を横切る方向に変位可能、例えば延長可能である。これにより、触媒材料を特に容易に交換することができる。
本発明の有利な実施形態では、熱交換器が特にサーマルプレートで作られた少なくとも１つの第１の熱交換器プレートを有する。したがって、サーマルプレートは、熱交換器の外側スリーブ上に領域を形成することができる。サーマルプレートは従来技術として知られており、好ましくはステンレス鋼からなる少なくとも２枚のシート板を有し、これらのシート板は所定の複数の点で一緒に溶接され、クッション形成を伴って成形される。例えば、クッション状の設計のために、流れの乱れを増大させ、従って、特に好ましい熱伝達条件をもたらすことができるような楕円形の流路が生じるような方法で、クッション形成がなされる。したがって、温度制御流体は、流路を通って案内されることができる。サーマルプレートは自立型であり、流動不感帯のない大きな加熱面密度を有するコンパクトな熱交換器の構築を可能にする。例えば、熱交換器は、サーマルプレートのプレートパッケージを有することができる。
好ましくは、熱交換器が第１の熱交換器プレートとほぼ平行に配置された少なくとも１つの第２の熱交換器プレートを有し、第１及び第２の熱交換器プレートはそれぞれ外側スリーブの少なくとも１つの領域を形成する。第２の熱交換器プレートは、サーマルプレートとして設計することができる。２つの熱交換器プレートが平行に配置されている結果として、基本的に箱型構造の挿入体が達成される。更なる実施形態では、第１及び第２の熱交換器プレートに実質的に平行に配置されたさらなる熱交換器プレートを、第１及び第２の熱交換器プレートの間に配置し、プレートパッケージを形成することができる。すべての熱交換器プレートは、サーマルプレートとして構成することができる。熱交換器プレートは、互いに間隔を置いて配置され、触媒材料を受け入れるための受入チャンバを形成する。次いで、触媒材料を熱交換器プレートの間に堆積させることができる。
第１及び第２の熱交換器プレートは、媒体密封方式で、特にＵプロファイルによって、互いに接続することができる。これにより、第１及び第２の熱交換器プレートを互いに溶接することができる。これは実質的に立方体構造を有する挿入体を生じ、この挿入体では立方体の対向する２つの側面が熱交換器プレートによって形成され、立方体のさらに２つの側面がＵプロファイルによって形成され、さらに、立方体の対向する２つの側面が開いている。好ましくは２つの開放側面が挿入体の上端および下端を形成し、下端は篩によって制限されてもよい。これにより、反応器の圧力容器の大きさに応じた特に簡単な方法で、任意の寸法の熱交換器を製造することができる。
さらに、本発明は、反応媒体を受け入れるための圧力チャンバと圧力チャンバ内に挿入され上述の特徴を有する固定床装置とを有する、反応媒体の触媒変換のための、特に水素と二酸化炭素からなる混合ガスの触媒メタン化のための反応器に関する。この接続において、固定床装置は圧力チャンバ内に挿入可能であり、圧力チャンバから着脱可能である。好ましくは、この目的のために、反応器は固定床装置内に吊るすための装置を特に支持リングを介して有する。これにより、固定床装置の特に簡単な交換が可能になる。
反応器の好ましい実施形態では、反応器の運転中に反応媒体が流れる媒体流路は、固定床装置の受入チャンバを通る第１のセクションと、固定床装置の外側スリーブと圧力チャンバの壁との間を通る第２のセクションとを有する。このような構成では、エダクトガスを供給ラインから圧力容器に導入することができ、そこで、エダクトガスは、次に、挿入体の受入チャンバ内に配置された固定床触媒を通って流れる。反応媒体は、触媒を通って流れた後、生成ガスとして固定床装置の受入チャンバから出る。生成ガスは、これに対応して焼戻され、例えば熱交換器に流れる温度制御媒体によって冷却される。しかしながら、温度制御は加熱であってもよい。その後、生成ガスは、固定床装置の外側スリーブと圧力チャンバの壁との間の第２のセクションを通って案内される。これにより、固定床装置の外側スリーブが、熱交換器によって、少なくとも複数の領域において形成されるので、生成ガスの更なる温度制御、例えば冷却が達成できる。この更なる温度制御工程のために、反応器ジャケットが反応の温度のために設計される必要はない。したがって、圧力チャンバの壁の温度負荷は、温度制御媒体の温度に制限され、それによって、圧力チャンバの構造材料の選択に対する要件が軽減される。
反応器の一実施形態では軸方向（Ａ）に垂直な挿入体の切断面の表面積ＦＥと、軸方向（Ａ）に垂直な圧力チャンバの切断面の表面積ＦＤとの比率Ｖ、Ｖ＝ＦＥ／ＦＤは、Ｖ＜２／π、好ましくはＶ＜０．５、特に好ましくはＶ＜０．４、さらにより好ましくはＶ＜０．３の条件を満たすことができる。
さらに、壁の外側に沿って、反応器の圧力チャンバに絶縁材料を設けることができる。このようにして、反応器の熱放射を低減することができる。
以下、添付図面を参照して本発明を例示的に説明する。
図１は本発明の反応器の圧力容器の斜視図である。
図２ａは、図１に示す圧力容器用の挿入体の形の本発明による固定床装置の斜視図である。
図２ｂは、圧力容器の円筒形の壁を有していない、図１の圧力容器に挿入された挿入体の斜視図である。
図３は、圧力容器とその内部に挿入された挿入体の概略断面図である。
図４ａは、支持リングを備えた圧力チャンバの平面図である。
図４ｂは、吊り下げ挿入体の平面図である。
図１は、反応器１００の圧力チャンバ１１０の斜視図を示す。圧力チャンバ１１０は、円筒形の壁１１２によって制限される。したがって、円筒形の軸線は、重力方向と平行に走る軸方向Ａを規定する。圧力チャンバ１１０は、第１の端（上端）で着脱可能な蓋１０２によって閉じられている。蓋１０２を取り外すことによって、圧力チャンバ１１０の内部へのアクセスが達成される。したがって、固定床装置は圧力チャンバ１１０に挿入可能であり、そこから着脱可能である。
さらに、反応器の圧力チャンバ１１０は、異なるアクセスを有する。例えば、メタン生成に実質的に適した化学量論比で水素及び二酸化炭素を含有するエダクトガスを、エダクトガス入口１１４を通して圧力チャンバ１１０に導入することができる。エダクトガスが後述する固定床装置を通って流れ、そこでメタン化された後、得られた生成ガスは生成ガス出口１１５を通って圧力チャンバから流出することができる。反応中に生じる反応熱を除去するために、温度制御流体、例えば水を、温度制御流体入口１１６を通して圧力チャンバ１１０の内部に導入することができる。温度制御流体が生成された熱を受け取った後、次いで、温度制御流体出口１１７を通って圧力チャンバ１１０から流出することができる。
図２ａは、図１に示す圧力チャンバ１１０への挿入用の挿入体１の形態の本発明による固定床装置を示す。挿入体１は外側スリーブ１０を有する。図２に示す例示的な実施形態では、外側スリーブ１０が第１の熱交換器プレート３１と、第１の熱交換器プレート３１とほぼ平行に配置されてそこから離間して配置された第２の熱交換器プレート３２と、第１の熱交換器プレート３１と第２の熱交換器プレート３２とを連結している２つのＵプロファイル３４とによって形成されている。これにより、図３に示す触媒材料を受け入れる受入チャンバ２０が限定される。第１の軸方向端４（下端）において、受入チャンバ２０は、篩によって制限されてもよい。第１の軸方向端４とは反対側の第２の軸方向端８（上端）において、挿入体１は、後述するように挿入体１が圧力チャンバ１１０内に吊り下げられる第１の支持リング２を有する。
第１の軸方向端４において、挿入体１は温度制御流体入口３６を有する。温度制御流体入口３６は、圧力チャンバ１１０の温度制御流体入口１１６に接続されているので、温度制御流体入口３６と接続ライン４２を介して外部から温度制御流体を挿入体１の受入チャンバ２０に導入することができる（図２ｂ参照）。本発明による一例では、接続ライン４２が第１の軸方向端４においてフレキシブルに形成されている。それにより、熱交換器の熱膨張を反応器の運転中に補償することができる。また、第２軸方向端８において、挿入体は、温度制御流体出口３７に接続された接続ライン４４を有する。温度制御流体出口３７は、圧力チャンバ１１０の温度制御流体出口１１７に接続することができる（図２ｂ参照）。その結果、温度制御流体は反応中に生成された熱を受け取った後、挿入体１の受入チャンバ２０および反応器の圧力チャンバ１１０から外部に案内されることができる。
図２ｂは、図２ａに示す挿入体１を反応器１００の圧力チャンバ１１０に挿入した状態で示す。圧力チャンバ１１０の円筒形の壁１１２（図１参照）は、図には示されていない。
図３は、本発明による固定床装置が挿入体１の形態で挿入された上記圧力チャンバ１１０の断面を概略的に示す。圧力チャンバ１１０は、円筒形の壁１１２によって制限され、その上端において、取り外し可能な蓋１０２を有する。また、挿入体１は、熱交換器プレート３１、３２、３３ａ、３３ｂ、３３ｃの形態の熱交換装置を有している。第１の熱交換器プレート３１と、第１の熱交換器プレート３１と平行に配置され、そこから離間して配置された第２の熱交換器プレート３２とが、受入チャンバ２０の外側スリーブ１０の領域を形成している。図示の例では、第１の熱交換器プレート３１と第２の熱交換器プレート３２との間にさらに３つの熱交換器プレート３３ａ、３３ｂ、３３ｃが配置されている。しかしながら、本発明に係る固定床装置は、この実施の形態に限定されるものではなく、第１の熱交換器プレート３１と第２の熱交換器プレート３２との間に任意の適当な数の熱交換器プレートを配置することができる。
反応器１００の運転中、熱の供給及び除去のための温度制御流体が挿入体１の温度制御流体入口３６を介して、熱交換器プレート３１、３２、３３ａ、３３ｂ、３３ｃを備えた熱交換器３０に案内されることができ、温度制御流体入口は、圧力チャンバ１１０の温度制御流体入口１１６に接続される。温度制御流体は、温度制御流体入口３６の側から始まって熱交換器プレート３１、３２、３３ａ、３３ｂ、３３ｃを通って、挿入体１の温度制御流体出口３７の側に流れる。温度制御流体は圧力チャンバ１１０の温度制御流体出口１１７を介して反応器１００を出ることができ、前記温度制御流体出口は、温度制御流体出口３７に接続されている。第１の熱交換器プレート３１と第２の熱交換器プレート３２は、図示しないＵプロファイル３４によってその側端で互いに接続されている（図４ｂ参照）。
挿入体１の第１の軸方向端４（下端）の領域において、挿入体１は、図３には示されていない篩によって制限されている。触媒材料は、熱交換器プレート３１、３２、３３ａ、３３ｂ、３３ｃの間で、触媒材料を支持する篩上に堆積させることができる。
第２の軸方向端８（上端）において、挿入体１は第１の支持リング２を有する。第１の支持リング２は、圧力チャンバ１１０の第２の支持リング１２１と相補的に設計されている。このように、挿入体１は圧力チャンバ１１０内に吊り下げることができ、従って吊り下げ挿入体として設計される。
反応器１００の運転中、反応媒体、例えば、エダクトガス入口１１４を介して供給されるエダクトガスは、ここで、受入チャンバ２０内に配置された触媒材料を通って流れることができる。反応中に必要とされる又は除去されるべき熱は、熱交換器装置３０を通って流れる温度制御流体との相互作用によって供給又は除去されることができる。次いで、得られた生成ガスは、一実施形態では生成ガス出口１１５’を通って反応器１００を出ることができる。
本発明の別の実施形態では、反応媒体、例えば、エダクトガスは最初に、受入チャンバ２０内の第１のセクション２１０を通って（すなわち、第１の熱交換器プレート３１、第２の熱交換器プレート３２、及びＵプロファイルによって制限される受入チャンバ２０を通って）流れ、次いで、固定床装置の外側スリーブ１０と圧力チャンバ１１０の壁１１２との間を延びる第２のセクション２２０に沿って、生成ガス出口１１５’（図１を参照）の代わりに提供される生成ガス出口１１５（図３に破線で示される）に生成ガスとして案内され、次いで、圧力チャンバ１１０を出る。これは、この実施形態では、生成ガス出口１１５’が存在せず、代わりに生成ガス出口１１５が圧力チャンバ１１０の壁１１２に設けられていることを意味する。第２のセクション２２０の領域における外側スリーブ１０が少なくとも複数の領域において、第１の熱交換器プレート３１及び第２の熱交換器プレート３２によって制限されることに起因して、得られた生成ガスは、熱交換器３０の熱交換器プレート３１、３２を介して追加の熱を交換することができる。これにより、生成ガスの特に良好な温度制御を得ることができる。
図４ａ及び図４ｂは、第１の支持リング２（図４ｂ）並びに第２の支持リング１２１（図４ａ）を備えた吊り下げ挿入体の平面図を示す。図４ａは、圧力チャンバ１１０で設計された第２の支持リング１２１を示す。そこには、挿入体１の挿入を可能にするために、固定床装置の挿入体１の形態の凹部が設けられている。図４ｂから分かるように、挿入体１は、第１の支持リング２を有しており、その第１の支持リング２が第２の支持リング１２１に対して相補的に設計されている。これにより、挿入体１と圧力チャンバ１１０との間の中レベルの密接続を得ることができる。第１の支持リング２は、ねじ１２２のような固定手段によって第２の支持リング１２１にねじ止めされることができる。
Claims (9)
- 反応媒体の触媒変換のための、特に水素と二酸化炭素からなる混合ガスの触媒メタン化のための反応器（１００）のための挿入体（１）の形状をした固定床装置であり、前記挿入体（１）は、その軸方向上端（８）において支持リング（２）を有し前記支持リング（２）によって前記挿入体（１）が前記反応器（１００）の圧力チャンバ（１１０）内に吊り下げられる吊り下げ挿入体の形態で設計されており、前記吊り下げ挿入体（１）は、
軸方向両端の間で円周方向に囲む外側スリーブ（１０）であって、それによって、前記外側スリーブ（１０）内で軸方向（Ａ）に沿って延び、前記反応器の運転中は前記反応媒体が流れ、触媒材料を受け入れるための受入チャンバ（２０）を規定する外側スリーブ（１０）と、
温度制御流体のための流体流路であって、プロセスからの熱の除去及びプロセスへの熱の供給のために前記受入チャンバ（２０）から空間的に分離されている流体流路を有する熱交換器（３０）と、を備えた固定床装置において、
前記外側スリーブ（１０）は、一部において、前記熱交換器（３０）の第１の熱交換器プレート（３１）と第２の熱交換器プレート（３２）によって対向する２つの側面において形成されており、
一方、前記外側スリーブ（１０）は、前記第１及び第２の熱交換器プレート（３１、３２）を前記反応媒体が漏れない状態で接続するＵプロファイル（３４）によって２つの他の側面の各々において形成されている、
固定床装置。 - 前記流体流路への接続ライン（４２）が、少なくとも軸方向端、特に、吊り下げ端に、フレキシブルに形成されている、請求項１に記載の固定床装置。
- 前記挿入体（１）の第１の軸方向端が篩（６）によって制限されている、請求項１又は２に記載の固定床装置。
- 前記篩（６）が前記挿入体（１）に対して移動可能である、請求項３に記載の固定床装置。
- 少なくとも１つの熱交換プレートが、サーマルプレートの形態で構成される、請求項１～４の何れか１項に記載の固定床装置。
- 前記第２の熱交換器プレート（３２）が前記第１の熱交換器プレート（３１）と平行に配置される、請求項１～５の何れか１項に記載の固定床配置。
- 反応媒体を受け入れるための圧力チャンバ（１１０）と、請求項１～６の何れか１項に記載の固定床装置と、前記固定床装置を支持リング（１２１）を介して吊るすための装置と、を備え、前記固定床装置は、前記装置内に前記固定床装置の支持リング（２）で吊るすことによって前記圧力チャンバ（１１０）内に挿入された、反応媒体の触媒変換のための、特に水素と二酸化炭素からなる混合ガスの触媒メタン化のための反応器。
- 反応器の運転中、反応媒体が沿って流れる媒体流路が、前記固定床装置における前記受入チャンバ（２０）を通る第１のセクション（２１０）と、前記固定床装置における前記外側スリーブ（１０）と前記圧力チャンバ（１１０）の壁（１１２）との間を通る第２のセクション（２２０）とを備える、請求項７に記載の反応器。
- 前記軸方向（Ａ）に垂直な前記挿入体（１）の切断面の表面積ＦＥと前記軸方向（Ａ）に垂直な圧力チャンバ（１１０）の切断面の表面積ＦＤとの比（Ｖ）、Ｖ＝ＦＥ／ＦＤが、Ｖ＜２／π、好ましくはＶ＜０．５、特に好ましくはＶ＜０．４、さらにより好ましくはＶ＜０．３の条件を満たす、請求項７又は８に記載の反応器。
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