JP7429048B2 - 積層体及びプリント配線板の製造方法 - Google Patents
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Description
まず、本実施形態に係る積層体10の概要について説明する。
次に、本実施形態に係る積層体10、及び積層体10を構成する要素についてより具体的に説明する。
絶縁層1は、積層体10において、電気的絶縁性を有する層である。絶縁層1は、例えば積層体10が電気絶縁性の層を備えるプリント配線板を作製するために用いられる場合、基材(又は基板)として機能する。すなわち、積層体10における絶縁層1は、プリント配線板100における絶縁性基板11となる。
レジスト形成層2は、積層体10において、絶縁層1に重なる。レジスト形成層2は、感光性組成物の乾燥物又は半硬化物を含む。レジスト形成層2は、光硬化性を有する。レジスト形成層2は、電気的絶縁性を有することが好ましい。なお、本開示でいう半硬化物とは、感光性組成物の完全に硬化した状態ではなく、未硬化の状態を含む。
被覆層3は、積層体10において、レジスト形成層2を保護するカバー材としての機能を有しうる。このため、積層体10において、被覆層3は、絶縁層1に積層されているレジスト形成層2に劣化を生じにくくしたり、傷つきにくくしたり等、積層体10に不良を生じにくくできる。積層体10において、被覆層3は、積層体10に光を照射することでレジスト形成層2を露光するにあたり、レジスト形成層2硬化時の酸素阻害を低減することに寄与しうる。これにより、積層体10から作製されるプリント配線板100におけるレジスト層12の平坦性を向上させうる。
本実施形態に係る積層体10の具体的な作製方法の例について説明する。ただし、積層体10の作製方法は、以下の方法に限られない。
続いて、本実施形態のプリント配線板の製造方法について、図2A~図2Dを参照して具体的に説明する。
次に、本実施形態に係るレジスト形成層2を作製するための感光性組成物が含有しうる成分について、詳細に説明する。なお、以下の説明において、「(メタ)アクリル」とは、「アクリル」と「メタクリル」とのうち少なくとも一方を意味する。例えば、(メタ)アクリレートは、アクリレートとメタクリレートのうち少なくとも一方を意味する。
感光性組成物は、カルボキシル基含有樹脂(A)を含有することが好ましい。カルボキシル基含有樹脂(A)は、エポキシ基を少なくとも2つ有するエポキシ化合物(a1)と、エチレン性不飽和基を有するカルボン酸(a2)とが反応して生成する生成物と、酸二無水物(a4)を含有する酸無水物(a3)とが反応して生成するカルボキシル基含有樹脂(A1)を含有することが好ましい。
GPC装置:昭和電工社製SHODEX SYSTEM 11、
カラム:SHODEX KF-800P,KF-005,KF-003,KF-001の4本直列、
移動相:THF、
流量:1ml/分、
カラム温度:45℃、
検出器:RI、
換算:ポリスチレン。
感光性組成物は、光重合開始剤(B)を含有することが好ましい。光重合開始剤(B)は、感光性組成物の感光性を向上させうる成分である。光重合開始剤(B)は、例えばα-アミノアルキルフェノン系光重合開始剤、アシルホスフィンオキサイド系光重合開始剤、及びオキシムエステル系光重合開始剤からなる群から選択される少なくとも1種を含有することが好ましい。この場合、感光性組成物を紫外線等の光を照射して露光する場合に、感光性組成物に高い感光性を付与できる。光重合開始剤(B)は、アシルホスフィンオキサイド系光重合開始剤を含有することが更に好ましい。この場合、感光性組成物に高い感光性を付与できるとともに、着色が少なく、高い透明性を維持できる。
感光性組成物は、光重合性化合物(C)を含有することが好ましい。光重合性化合物(C)は、感光性組成物に光硬化性を付与できる。光重合性化合物(C)は、光重合性モノマー及び光重合性プレポリマーからなる群から選択される少なくとも一種を含むことが好ましい。光重合性モノマーとしては、例えば2-ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート等の単官能(メタ)アクリレート;並びにジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパンジ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート、ε-カプロラクトン変性ペンタエリストールヘキサアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ(メタ)アクリレート等の多官能(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも一種の化合物を含有できる。
感光性組成物は、上記で説明した以外の成分を含有してもよい。例えば、感光性組成物は、エポキシ化合物(D)を更に含有することが好ましい。この場合、感光性組成物に熱硬化性を付与できる。また、この場合、感光性組成物から作製される硬化物の耐メッキ性、及び絶縁性を向上させることができる。
還流冷却器、温度計、空気吹き込み管及び攪拌機を取付けた四つ口フラスコ内に、ビスフェノールフルオレン型エポキシ化合物(式(2)で示され、式(2)中のR1~R8がすべて水素であるエポキシ当量252g/eqのエポキシ化合物)252質量部、アクリル酸72質量部、トリフェニルフォスフィン1.5質量、4-メトキシフェノール0.2質量部、及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート200質量部を加えた。これらをエアバブリング下で攪拌することで混合物を調製した。この混合物をフラスコ内で、エアバブリング下で攪拌しながら、加熱温度115℃、加熱時間12時間の条件で加熱した。これにより、中間体の溶液を調製した。
[実施例1~9及び比較例1]
後掲の表1に示す成分を、表1に示す質量割合(質量部)で、フラスコ内に加えてから、温度35℃で撹拌混合することで、感光性組成物を調製した。なお、表に示される成分の詳細は次のとおりである。
・光重合開始剤A:2,4,6-トリメチルベンゾイル-ジフェニル-フォスフィンオキサイド(IGM Resins B.V.社製、品番Omnirad TPO H)。
・光重合開始剤B:1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトン(IGM Resins B.V.社製、品番Omnirad 184)。
・光重合性化合物:トリシクロデカンジメタノールジアクリレート。
・酸化防止剤:Pentaerythritol tetrakis(3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate)(BASFジャパン株式会社製、品番Irganox 1010)。
・表面改質剤:界面活性剤(DIC株式会社製、品番メガファックF-557)
・溶剤:プロピレングリコールモノメチルエーテル。
実施例10は、下記表2に示す成分を、表2に示す質量割合(質量部)で、フラスコ内に加えてから、温度35℃で撹拌混合することで、感光性組成物を調製した。また、後述の実施例11は、下記表3に示す成分を、表3に示す質量割合(質量部)で、フラスコ内に加えてから、温度35℃で撹拌混合することで、感光性組成物を調製した。表2,3に示される成分のうち、表1と共通するものは、上記表1と同様であるが、それ以外の成分の詳細は次のとおりである。
・シリカゾル:日産化学製シリカゾル、品名MEK-ST-ZL(固形分30wt%、粒径45nm、溶剤MEK(メチルエチルケトン))。
・カーボンブラック分散液(カーボンブラック15wt%、分散剤5wt%、溶剤MEK)。
上記(2)で調製した感光性組成物を、ポリエチレンテレフタレート(PET:Polyethylene terephthalate)製のフィルム上にアプリケーターで塗布することにより、湿潤塗膜を形成した。この塗膜に、120℃で5分間の条件で、加熱乾燥を行い、PET製のフィルム上に厚み寸法10μmの乾燥皮膜(ドライフィルム)を作製した。続いて、PET製のフィルム上に作製した乾燥皮膜の全面に、超高圧水銀ランプにより、400mJ/cm2の条件で紫外線を照射した。露光後の皮膜に現像処理を施した。現像処理にあたっては、皮膜に30℃の1%Na2CO3水溶液を0.05MPaの噴射圧で60秒間噴射した。続いて、皮膜に純水を0.05MPaの噴射圧で60秒間噴射した。
実施例1~11及び比較例1について、積層体のテストピースを次のように作製した。
まず、絶縁層として、厚さ130μmのCOP(シクロオレフィンポリマー)フィルムを用意した。そして、COPフィルムの片面に100W・min/m2でコロナ処理を行なった。このCOPのコロナ処理を行なった面に、上記(2)で調製した感光性組成物を、スピンコーターで塗布することにより、湿潤塗膜を形成した。この塗膜に対し、120℃で5分間の条件で加熱乾燥を行うことにより、COPフィルム上に厚さ2μmのレジスト形成層(以下、乾燥皮膜ともいう。)を作製した。続いて、乾燥皮膜の上に、被覆層としてPETフィルム(表面粗さSa:32nm(両面)、ヘイズ:2.6%、厚さ:16μm)を50℃で熱圧着し、ラミネートすることで、絶縁層、乾燥皮膜(レジスト形成層)、及び被覆層を備えるテストピース(寸法:幅100mm、長さ100mm、及び厚さ148μm)を作製した。加熱ラミネートの条件は、圧力0.5MPa、加熱温度50℃、及び加熱加圧時間45秒である。
実施例1において、被覆層であるPETフィルム(表面粗さSa:32nm(両面)、ヘイズ:2.6%、厚さ:16μm)を、表面粗さSa:5nm(両面)、ヘイズ:0.6%、厚さ:16μmのPETフィルムに変更した以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例2において、乾燥皮膜(レジスト形成層)の膜厚を12μmにした以外は、実施例2と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例1において、絶縁層であるCOPの表面にコロナ処理を施さないこと以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例1において、被覆層を二軸延伸ポリプロプレン(OPP)フィルム(表面粗さSa:50nm(両面)、ヘイズ:0.3%、厚さ:40μm)に変更した以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例1において、被覆層をOPPフィルム(表面粗さSa:30nm(両面)、ヘイズ:1%、厚さ:20μm)に変更した以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例1において、被覆層をポリエチレン(PE)フィルム(Sa:60nm(両面)、ヘイズ:17%、厚さ20μm)に変更した以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例2において、絶縁層をPETフィルムに、絶縁層の厚さを38μmに変更した以外は、実施例2と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例2において、レジスト形成層の厚さを15μmに変更した以外は、実施例2と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例2において、レジスト形成層を、表2に記載の感光性樹脂組成物で作製すること以外は、実施例2と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例2において、レジスト形成層を、表3に記載の感光性樹脂組成物で作製すること以外は、実施例2と同様の方法でテストピースを作製した。
実施例1において、被覆層を重ねなかった以外は、実施例1と同様の方法でテストピースを作製した。
(4-1)解像性
実施例1~11及び比較例1のテストピースにおいて、乾燥皮膜に被覆層の上からライン幅4μm、及び6μmのラインを含むパターンを有し、かつ非露光部有するソーダガラス製のネガマスクを用いて、乾燥皮膜に超高圧水銀ランプにより、150mJ/cm2の条件で紫外線をプロキシミティ露光した。その後、被覆層を剥離した後、露光後の皮膜に現像処理を施した。なお、被覆層にPEを用いた実施例7においては、露光量150mJ/cm2の露光条件の場合、被覆層にPET又はOPPを用いた実施例1~6及び実施例8~11に比較してUV透過性が低下する傾向が見られたため、露光量150mJ/cm2から400mJ/cm2に増加した条件で紫外線を照射し、その後、露光後の皮膜に現像処理を施した。
A:充分に乾燥皮膜のUV硬化反応が進んでおり、現像時にUV照射箇所において硬化膜の剥離が生じず、かつライン幅4μmのスペースが解像できている。
B:充分に乾燥皮膜のUV硬化反応が進んでおり、現像時にUV照射箇所において硬化膜の剥離が生じず、ライン幅4μmのスペースは解像できていないが、ライン幅6μmのスペースが解像できている。
C:充分に乾燥皮膜のUV硬化反応は進んでおり、現像時にUV照射箇所において硬化膜の剥離が生じていないが、ライン幅4μm及び6μmのスペースは解像できていない。
D:充分に乾燥皮膜のUV硬化反応が進んでおらず、かつ現像時にUV照射箇所において一部硬化膜の剥離が生じる。
上記の結果より、被覆層としてPEをラミネートした実施例7に比べて、実施例1~5では、被覆層としてPET、及びOPPをラミネートした状態において露光を行なうと、乾燥皮膜のUV硬化反応が進みやすくなることが示唆された。また、低露光量(150mJ/cm2)においても、充分なUV硬化が可能となることがわかった。これは、ガス透過性が低い被覆層で被覆した状態で露光することにより、露光時の酸素阻害をより良好に低減することができたため、であると考えられる。
上記(4-1)で露光及び現像を行なったテストピースにおいて、JIS D0202に準拠して、テストピースのレジスト層に碁盤目状(幅約1mm)にクロスカットを入れ、次いで、セロハン粘着テープによるピーリング試験後の剥がれの状態を目視により観察した。その結果を以下に示す基準で評価し、その結果を表4~5に示した。
A:100個のクロスカット部分のうちの全てに全く変化が見られない。
B:100個のクロスカット部分のうち1~5箇所に僅かな浮きを生じた。
C:100個のクロスカット部分のうち5~10箇所に剥がれを生じた。
D:100個のクロスカット部分のうち11~100箇所に剥がれを生じた。
実施例1と実施例4の比較より、COP基材において、コロナ処理を行なうことにより、硬化膜の基材に対する密着性は向上しうることが確認された。これは、基材である絶縁層にコロナ処理を行なったことにより、絶縁層への極性基の付与や、濡れ性の変化が生じたためと推察される。同様の効果は、UV照射、プラズマ処理、オゾン処理、EB処理、及びプライマー処理(接着層、触媒層、アンカー剤(カップリング剤、アミノ化合物など))等いずれの処理を施しても得られると考えられる。
絶縁層に無電解銅メッキを密着させるための表面処理を行った後に、(4-2)と同様の方法で作製した露光及び現像処理後のテストピースを、無電解Niめっき液に浸漬し、無電解メッキ処理を施した。得られたメッキ処理後のテストピースに、JIS D0202に準拠してテープピーリング試験を行なった。そして、以下に示す基準で評価し、その結果を表4~5に示した。
A:レジストにピーリングは発生しなかった。
B:レジストに若干の変色は見られたが、ピーリングは発生しなかった。
C:レジストに一部ピーリングが発生した。
D:レジストに大きなピーリングが発生した。
実施例1~11のように、酸素阻害を軽減して露光を行なうことで良好なメッキ耐性が得られることが示唆された。
(4-2)で作製した露光及び現像後のテストピースを、レーザー顕微鏡で観察を行い、硬化膜表面の平坦性を次に示す基準で評価し、その結果を表2に示した。
A:一辺の長さが2μm以上の窪み又は凹みは見られない。
B:一辺の長さが2~3μmの窪み又は凹みが見られた。
C:一辺の長さが3~4μmの窪み又は凹みが見られた。
D:一辺の長さが4μm以上の窪み又は凹みが見られた。
上記実施形態から明らかなように、本開示は、下記の態様を含む。以下では、実施形態との対応関係を明示するためだけに、符号を括弧付きで付している。
2 レジスト形成層
3 被覆層
10 積層体
11 絶縁性基板
12 レジスト層
100 プリント配線板
Claims (7)
- 絶縁層と、前記絶縁層に重なるレジスト形成層と、前記レジスト形成層に重なる被覆層と、を備え(ただし、前記絶縁層と前記レジスト形成層との間に導体回路が介在する場合を除く)、
前記レジスト形成層は、感光性組成物の乾燥物又は半硬化物を含み、
プリント配線板の作製のために用いられ、
前記絶縁層から前記プリント配線板における絶縁性基板が作製され、
前記レジスト形成層から前記プリント配線板におけるレジスト層が作製され、
前記感光性組成物は、カルボキシル基含有樹脂(A)と、光重合開始剤(B)と、光重合性化合物(C)とを含有し、
前記カルボキシル基含有樹脂(A)は、エチレン性不飽和基をさらに含有し、
前記感光性組成物から、10μmの厚み寸法を有する硬化物が作製された場合、光の波長450nm以上800nm以下の光の透過率が80%以上であり、
前記絶縁層は、コロナ処理、UV処理、プラズマ処理、オゾン処理、プライマー処理、及びEB処理からなる群から選択される少なくとも一種の表面処理が施されている、
積層体。 - 前記絶縁層は、シクロオレフィンポリマー、液晶ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、及びポリイミドからなる群から選択される少なくとも一種の絶縁材料を含む、
請求項1に記載の積層体。 - 前記被覆層は、ポリエチレンテレフタレートと2軸延伸ポリプロピレンとのうちいずれか一方又は両方を含む、
請求項1又は2に記載の積層体。 - 前記レジスト形成層の膜厚は、20μm以下である、
請求項1から3のいずれか一項に記載の積層体。 - 前記被覆層の表面粗さSaは、50nm以下である、
請求項1から4のいずれか一項に記載の積層体。 - 前記被覆層のヘイズ値は、3.0%以下である、
請求項1から5のいずれか一項に記載の積層体。 - 請求項1から6のいずれか一項に記載の積層体における前記絶縁層を含む絶縁性基板と、前記積層体における前記レジスト形成層から作製されたレジスト層とを備えるプリント配線板を製造する方法であり、
前記積層体における前記被覆層を通して前記レジスト形成層に光を照射することで前記絶縁層上に前記レジスト層を形成することを含む、
プリント配線板の製造方法。
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