JP7378033B2 - リチウム金属二次電池 - Google Patents
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Description
電解質は、溶媒と、溶媒に溶解した電解質塩と、電解質の全量に対し0.1重量%超、10重量%未満のリチウムハロゲン化物と、フッ素化環状カーボネートおよび/またはフッ素化オキサレート錯体と、を含む。溶媒としては、非水溶媒を用いることができ、水系溶媒を用いてもよい。なお、電解質は、液体電解質(電解液)に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。
負極は、負極集電体を備える。リチウム金属二次電池では、例えば負極集電体の表面に、充電によりリチウム金属が析出する。より具体的には、電解質に含まれるリチウムイオンが、充電により、負極集電体上で電子を受け取ってリチウム金属になり、負極集電体の表面に析出する。負極集電体の表面に析出したリチウム金属は、放電により電解質中にリチウムイオンとして溶解する。なお、電解質に含まれるリチウムイオンは、電解質に添加したリチウム塩に由来するものであってもよく、充電により正極活物質から供給されるものであってもよく、これらの双方であってもよい。
正極は、例えば、正極集電体と、正極集電体に支持された正極合材層とを備える。正極合材層は、例えば、正極活物質と導電材と結着材とを含む。正極合材層は、正極集電体の片面のみに形成されてもよく、両面に形成されてもよい。正極は、例えば、正極集電体の両面に正極活物質と導電材と結着材とを含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延することにより得られる。
正極と負極との間にセパレータを配置してもよい。セパレータには、イオン透過性および絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートとしては、例えば、微多孔を有する薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質は特に限定されないが、高分子材料であってもよい。高分子材料としては、オレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、セルロース等が挙げられる。オレフィン樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびエチレンとプロピレンとの共重合体等が挙げられる。セパレータは、必要に応じて、添加剤を含んでもよい。添加剤としては、セパレータの強度向上の観点から、無機フィラー等が挙げられる。セパレータ表面に、無機フィラー等を含んだ耐熱層を形成してもよい。
図2は、本発明の一実施形態に係る円筒型のリチウム二次電池の一例の縦断面図である。
以下、本開示に係るリチウム二次電池を実施例および比較例に基づいて更に具体的に説明する。ただし、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。
Li、Ni、CoおよびAl(Ni、CoおよびAlの合計に対するLiのモル比は1.0)を含有し、層状構造を有する岩塩型のリチウム含有遷移金属酸化物(NCA:正極活物質)と、アセチレンブラック(AB;導電材)と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF;結着材)とを、NCA:AB:PVdF=95:2.5:2.5の重量比で混合し、さらにN-メチル-2-ピロリドン(NMP)を適量加えて撹拌して、正極合材スラリーを調製した。
電解銅箔(厚み10μm)を所定の電極サイズに切断し、負極(負極集電体)とした。負極集電体には、ニッケル製の負極リードの一端部を溶接により取り付けた。
4-フルオロエチレンカーボネート(FEC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とジメチルカーボネート(DMC)とを、FEC:EMC:DMC=20:5:75の体積比で混合し、得られた混合溶媒にLiPF6を1mol/Lの濃度で溶解し、電解質を調製した。
不活性ガス雰囲気中で、正極と負極集電体とを、これらの間にポリエチレン製のセパレータ(微多孔膜)を介して渦巻状に捲回し、電極群を作製した。
電池A1について、充放電試験を行って評価した。
正極において単位面積あたり2mA/cm2の電流で、電池電圧が4.3Vになるまで定電流充電を行い、その後、4.1Vの電圧で、電極の単位面積あたりの電流値が1mAになるまで定電圧充電を行った。
正極において単位面積あたり2mA/cm2の電流で、電池電圧が3Vになるまで定電流放電を行った。
混合溶媒に、LiIの代わりに臭化リチウム(LiBr)を添加したこと以外、実施例1と同様の方法により、電池A2を作製し、評価した。
混合溶媒に、さらにリチウムジフルオロオキサレートボレートを0.5mol/Lの濃度になるように添加したこと以外実施例1と同様の方法により、電池A3を作製し、評価した。
混合溶媒に、さらにリチウムジフルオロオキサレートボレートを0.5mol/Lの濃度になるように添加したこと以外実施例2と同様の方法により、電池A4を作製し、評価した。
電解質にLiIを添加しなかった以外は、実施例1と同様の方法により、電池B1を作製し、評価した。
FECを用いず、ECとEMCとを、EC:DMC=3:7の体積比で混合した溶媒を用いたこと以外実施例1と同様の方法により、電池B2を作製し、評価した。
電解質に、含有量が0.1重量%になるようにLiIを添加したこと以外は、実施例1と同様の方法により、電池B3を作製し、評価した。
電解質に、含有量が10重量%になるようにLiIを添加したこと以外は、実施例3と同様の方法により、電池B4を作製し、評価した。
11 正極合剤層
12 正極集電体
13 正極リード
14 正極端子
20 負極
21 負極集電体
25 負極リード
22 リチウムイオン
23 リチウム金属
24 フッ素含有被膜
30 電解質
40 セパレータ
50 捲回式電極群
60 下部絶縁リング
61 上部絶縁リング
70 電池ケース、
80 封口板
100 リチウム金属二次電池
Claims (8)
- リチウム含有遷移金属酸化物を含む正極活物質を有する正極と、
前記正極と対向して配置され、負極集電体を有し、充電時にリチウム金属が析出する負極と、
前記正極と前記負極との間に配置されるセパレータと、
前記セパレータに含浸している、0.1重量%超、10重量%未満であるリチウムハロゲン化物と、フッ素化環状カーボネートおよびフッ素化オキサレート錯体から選択される少なくとも一種と、を含む電解質と、を備え、
前記正極および前記負極が有するリチウムの合計モル量M Li と、前記正極が有する金属Mの合計モル量M TM とのモル比:M Li /M TM は、1.1以下である、リチウム金属二次電池。 - 前記電解質の体積に対して、前記フッ素化環状カーボネートが、8体積%以上、30体積%以下である、請求項1に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記フッ素化環状カーボネートが、4-フルオロエチレンカーボネートである請求項1または2に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記電解質の全量に対して、前記フッ素化オキサレート錯体の濃度が、0.01mol/L以上、1mol/L以下である、請求項1~3のいずれか一項に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記フッ素化オキサレート錯体が、リチウムジフルオロオキサレートボレート、リチウムテトラフルオロオキサレートホスフェート、リチウムジフルオロビス(オキサレート)ホスフェートから選択される少なくとも一種である、請求項1~4のいずれか一項に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記リチウムハロゲン化物が、ヨウ化リチウムおよび臭化リチウムから選択される少なくとも一種である、請求項1~5のいずれか一項に記載のリチウム金属二次電池。
- 充電時に前記負極にリチウム金属が析出し、放電時に前記負極から前記リチウム金属が前記電解質中に溶解する、請求項1~6のいずれか一項に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記負極集電体は、銅箔または銅合金箔である請求項1~7に記載のリチウム金属二次電池。
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