JP7334915B2 - 水性塗料組成物および塗膜 - Google Patents
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Description
この発明は、水性塗料組成物および塗膜に関するものである。
太陽光線からの道路や建物の反射熱、輻射熱による高温化、空調設備によるＣＯ２の排出による、いわゆるヒートアイランド現象が加速化している。そこで、例えば特許文献１のように、日射反射率を高くすることで、遮熱を図った反射性塗料が提案されている。
特許文献１のような反射性塗料を用いた場合、住宅使用の場合、室内温度の低下は生じるが、屋外で反射した熱は逃げることなく、環境へ放出されるため、地球温暖化、ヒートアイランド現象の対策としては脆弱である。特に、反射性塗料を道路に用いた場合、道路の表面温度が下がるものの、輻射熱により、人間の身長の高さの温度は逆に高くなり、体感温度も高くなってしまう。
本発明は、従来の技術に係る前記問題に鑑み、これらを好適に解決するべく提案されたものであって、熱を逃がすことができる水性塗料組成物および塗膜を提供することを目的とする。
本開示に係る水性塗料組成物は、
鱗片状の無機粒子と、
結晶化度が４５％以上である多糖繊維と、を含むことを要旨とする。
鱗片状の無機粒子と、
結晶化度が４５％以上である多糖繊維と、を含むことを要旨とする。
本開示に係る塗膜は、本開示の水性塗料組成物の硬化物であることを要旨とする。
本発明に係る水性塗料組成物によれば、水性塗料組成物から形成した塗膜から熱を逃がすことができる。
本発明に係る塗膜によれば、熱を逃がすことができる。
本発明に係る塗膜によれば、熱を逃がすことができる。
（水性塗料組成物）
本開示に係る水性塗料組成物は、鱗片状の無機粒子と、多糖繊維とを含んでいる。また、水性塗料組成物は、硬化することで塗膜を構成する塗料成分としての合成樹脂を含んでいてもよい。更に、水性塗料組成物は、顔料などのその他の成分を含んでいてもよい。水性塗料組成物は、水性媒体を含んでいてもよく、この場合、前述した成分が水性媒体に混合された液状になっている。
本開示に係る水性塗料組成物は、鱗片状の無機粒子と、多糖繊維とを含んでいる。また、水性塗料組成物は、硬化することで塗膜を構成する塗料成分としての合成樹脂を含んでいてもよい。更に、水性塗料組成物は、顔料などのその他の成分を含んでいてもよい。水性塗料組成物は、水性媒体を含んでいてもよく、この場合、前述した成分が水性媒体に混合された液状になっている。
（無機粒子）
無機粒子は、鱗片状結晶構造であるものが用いられる。無機粒子としては、例えば、アルミナ、シリカ、マグネシア、ベンガラ、ベリリア、チタニア等の金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等の金属窒化物、人工ダイヤモンドあるいは炭化ケイ素などの熱伝導性を有するものが挙げられる。１種類の無機粒子単独であっても、２種類以上の無機粒子を組み合わせて用いても、何れであってもよい。この中でも、六方晶窒化ホウ素（ヘキサゴナル－窒化ホウ素（ｈ－ＢＮ））が好ましい。無機粒子のアスペクト比が、８～６０（厚み５００ｎｍに対して、幅４μｍ～３０μｍ）にあると、面内方向の熱伝導率が飛躍的に上昇することから好ましい。
無機粒子は、鱗片状結晶構造であるものが用いられる。無機粒子としては、例えば、アルミナ、シリカ、マグネシア、ベンガラ、ベリリア、チタニア等の金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等の金属窒化物、人工ダイヤモンドあるいは炭化ケイ素などの熱伝導性を有するものが挙げられる。１種類の無機粒子単独であっても、２種類以上の無機粒子を組み合わせて用いても、何れであってもよい。この中でも、六方晶窒化ホウ素（ヘキサゴナル－窒化ホウ素（ｈ－ＢＮ））が好ましい。無機粒子のアスペクト比が、８～６０（厚み５００ｎｍに対して、幅４μｍ～３０μｍ）にあると、面内方向の熱伝導率が飛躍的に上昇することから好ましい。
（無機粒子のサイズ）
無機粒子の平均粒径は、４μｍ～３０μｍであると好ましい。無機粒子の平均粒径が前記範囲であると、塗膜において適度な粒界(無機粒子間の隙間)を形成でき、フォノンの分散を抑えて、塗膜の熱伝導性を向上できる。なお、平均粒径の異なる無機粒子を２種以上用いてもよい。
無機粒子の平均粒径は、４μｍ～３０μｍであると好ましい。無機粒子の平均粒径が前記範囲であると、塗膜において適度な粒界(無機粒子間の隙間)を形成でき、フォノンの分散を抑えて、塗膜の熱伝導性を向上できる。なお、平均粒径の異なる無機粒子を２種以上用いてもよい。
（無機粒子の含有量）
水性塗料組成物において、合成樹脂を含む塗料成分、無機粒子および多糖繊維を合わせた成分量（以下、主要成分量という。）に対して、無機粒子を、６５重量％まで配合することが可能である。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、ひび割れなどの塗膜形成不良を抑えることができる。熱伝導性の観点において、主要成分量に対して、無機粒子が、４０重量％以下であることが好ましい。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。また、主要成分量に対して、無機粒子が、３０重量％以上であることが好ましい。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。
水性塗料組成物において、合成樹脂を含む塗料成分、無機粒子および多糖繊維を合わせた成分量（以下、主要成分量という。）に対して、無機粒子を、６５重量％まで配合することが可能である。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、ひび割れなどの塗膜形成不良を抑えることができる。熱伝導性の観点において、主要成分量に対して、無機粒子が、４０重量％以下であることが好ましい。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。また、主要成分量に対して、無機粒子が、３０重量％以上であることが好ましい。水性塗料組成物における無機粒子の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。
（多糖繊維）
多糖繊維は、多糖類または化学修飾された多糖類誘導体であってもよい。多糖繊維としては、例えば、セルロース、ＴＥＭＰＯ酸化セルロース、キチン、キトサン、カルボキシメチルセルロース、硫酸化セルロースなどのナノファイバー、ナノクリスタルあるいはアモルファスが挙げられる。なお、１種類の多糖繊維であっても、複数種類の多糖繊維を組み合わせて用いても、何れであってもよい。多糖繊維は、その繊維幅が１ｎｍ～９９９ｎｍの範囲にあるナノ多糖と呼ばれるものが好ましい。
多糖繊維は、多糖類または化学修飾された多糖類誘導体であってもよい。多糖繊維としては、例えば、セルロース、ＴＥＭＰＯ酸化セルロース、キチン、キトサン、カルボキシメチルセルロース、硫酸化セルロースなどのナノファイバー、ナノクリスタルあるいはアモルファスが挙げられる。なお、１種類の多糖繊維であっても、複数種類の多糖繊維を組み合わせて用いても、何れであってもよい。多糖繊維は、その繊維幅が１ｎｍ～９９９ｎｍの範囲にあるナノ多糖と呼ばれるものが好ましい。
（多糖繊維の結晶化度）
多糖繊維の結晶化度は、４５％以上であると好ましく、５５％以上であるとより好ましく、６５％以上であると更に好ましい。多糖繊維の結晶化度が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、塗膜の熱伝導性を向上できる。なお、多糖繊維の結晶化度は、実用性の観点から、８５％以下であると好ましい。高い結晶化度を有する多糖繊維を作製可能であるが、高価になる。
多糖繊維の結晶化度は、４５％以上であると好ましく、５５％以上であるとより好ましく、６５％以上であると更に好ましい。多糖繊維の結晶化度が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、塗膜の熱伝導性を向上できる。なお、多糖繊維の結晶化度は、実用性の観点から、８５％以下であると好ましい。高い結晶化度を有する多糖繊維を作製可能であるが、高価になる。
（多糖繊維のサイズ）
多糖繊維は、繊維幅が１０ｎｍ～５０ｎｍであると好ましい。多糖繊維は、繊維長が２００ｎｍ～１５０００ｎｍであると好ましい。なお、多糖繊維において、繊維幅が約３ｎｍ～１５００ｎｍ、繊維長が約２００ｎｍ～１００００ｎｍであるものをナノファイバーと称し、繊維幅が約１ｎｍ～１０ｎｍ、繊維長が約１００ｎｍ～３００ｎｍであるものをナノクリスタルという場合がある。また、多糖繊維において、繊維幅が約１ｎｍ～１０ｎｍ、繊維長が約１００ｎｍ～３００ｎｍであるものをアモルファスという場合がある。例えば、セルロースは、ナノクリスタル状よりもナノフィブリル化が進むと、アモルファス状になり、結晶化度が小さくなる傾向がある。従って、塗膜の熱伝導性の観点において、多糖繊維としては、ナノファイバー状およびナノクリスタル状が好ましく、ナノファイバー状であるとより好ましい。
多糖繊維は、繊維幅が１０ｎｍ～５０ｎｍであると好ましい。多糖繊維は、繊維長が２００ｎｍ～１５０００ｎｍであると好ましい。なお、多糖繊維において、繊維幅が約３ｎｍ～１５００ｎｍ、繊維長が約２００ｎｍ～１００００ｎｍであるものをナノファイバーと称し、繊維幅が約１ｎｍ～１０ｎｍ、繊維長が約１００ｎｍ～３００ｎｍであるものをナノクリスタルという場合がある。また、多糖繊維において、繊維幅が約１ｎｍ～１０ｎｍ、繊維長が約１００ｎｍ～３００ｎｍであるものをアモルファスという場合がある。例えば、セルロースは、ナノクリスタル状よりもナノフィブリル化が進むと、アモルファス状になり、結晶化度が小さくなる傾向がある。従って、塗膜の熱伝導性の観点において、多糖繊維としては、ナノファイバー状およびナノクリスタル状が好ましく、ナノファイバー状であるとより好ましい。
（多糖繊維の含有量）
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、多糖繊維を、５．０重量％まで配合することが可能である。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以下であると、水性塗料の過剰な粘度の上昇を抑えることができる。熱伝導性の観点において、主要成分量に対して、多糖繊維が、４．０重量％以下であることが好ましい。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。また、主要成分量に対して、多糖繊維が、０．５重量％以上であることが好ましく、１．０重量％以上であることがより好ましい。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、多糖繊維を、５．０重量％まで配合することが可能である。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以下であると、水性塗料の過剰な粘度の上昇を抑えることができる。熱伝導性の観点において、主要成分量に対して、多糖繊維が、４．０重量％以下であることが好ましい。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以下であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。また、主要成分量に対して、多糖繊維が、０．５重量％以上であることが好ましく、１．０重量％以上であることがより好ましい。水性塗料組成物における多糖繊維の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を形成した際に、良好な熱伝導性が得られる。
（合成樹脂）
塗料成分として、少なくとも合成樹脂を含んでいる。合成樹脂は、水性媒体中に溶解又は分散可能な樹脂であり、その樹脂種としては、塗膜形成能を有するものであれば特に制限なく従来公知ものを使用できる。合成樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、フッソ系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ポリエステル系樹脂、アルキド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、メラミン樹脂等が挙げられ、これらはそれぞれ単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。また、これらの樹脂は、例えば、ウレタン変性アクリル樹脂のように変性されていてもよく、又はグラフト重合されたものであってもよく、あるいは分散粒子の形態であってもよい。
塗料成分として、少なくとも合成樹脂を含んでいる。合成樹脂は、水性媒体中に溶解又は分散可能な樹脂であり、その樹脂種としては、塗膜形成能を有するものであれば特に制限なく従来公知ものを使用できる。合成樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、フッソ系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ポリエステル系樹脂、アルキド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、メラミン樹脂等が挙げられ、これらはそれぞれ単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。また、これらの樹脂は、例えば、ウレタン変性アクリル樹脂のように変性されていてもよく、又はグラフト重合されたものであってもよく、あるいは分散粒子の形態であってもよい。
合成樹脂は、水性塗料組成物から形成される塗膜の耐久性や耐候性等の観点から、アクリル系樹脂であることが好ましい。アクリル系樹脂としては、例えば、少なくとも１種の（メタ）アクリロイル基含有化合物を、必要に応じて共重合可能な他の重合性不飽和モノマーとともに、（共）重合することにより得られる樹脂を挙げることができる。
（メタ）アクリロイル基含有化合物として、１分子中に１個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等の直鎖又は分岐状のアルキル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等の脂環式アルキル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；ベンジル（メタ）アクリレート等のアラルキル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；ヘキサフルオロイソプロピル（メタ）アクリレート、パーフルオロオクチルメチル（メタ）アクリレート、パーフルオロオクチルエチル（メタ）アクリレート等のフッ素含有（メタ）アクリロイルモノマー；Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレートのようなアミノ基含有（メタ）アクリロイルモノマー；（メタ）アクリルアミド；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、上記ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートのε－カプロラクトン変性体、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖含有（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリロイルモノマー；（メタ）アクリル酸、β－カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、ダイアセトン（メタ）アクリルアミド等のカルボニル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート等のエポキシ基含有（メタ）アクリロイルモノマー；イソシアナトエチル（メタ）アクリレート等のイソシアナト基含有（メタ）アクリロイルモノマー；γ－メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等のアルコキシシリル基含有（メタ）アクリロイルモノマー；ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシプロピル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート等の酸化硬化性基含有（メタ）アクリロイルモノマー：アリル（メタ）アクリレート等のアリル基含有（メタ）アクリロイルモノマー等が挙げられる。
１分子中に少なくとも２個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物としては、例えばエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタンジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタントリ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルプロパントリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
共重合可能な他の重合性不飽和モノマーとしては、（メタ）アクリロニトリル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル化合物；スチレン、α－メチルスチレン等のビニル芳香族化合物；トリアリルイソシアヌレート、ジアリルテレフタレート、ジビニルベンゼン等の１分子中に少なくとも２個の重合性不飽和基を有する多ビニル化合物；アリルアルコール；マレイン酸、クロトン酸等のカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー；（メタ）アクロレイン、ホルミルスチロール、炭素数４～７のビニルアルキルケトン（例えば、ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルブチルケトン等）、アセトアセトキシアリルエステル等のカルボニル基含有重合性不飽和モノマー；アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有重合性不飽和モノマー；ｍ－イソプロペニル－α，α－ジメチルベンジルイソシアネート等のイソシアナト基含有重合性不飽和モノマー；ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のアルコキシシリル基含有重合性不飽和モノマー；フルオロアルキルトリフルオロビニルエーテル、パーフルオロアルキルトリフルオロビニルエーテル等のフルオロビニルエーテル；上記エポキシ基含有重合性不飽和モノマー又は水酸基含有重合性不飽和モノマーと不飽和脂肪酸との反応生成物等の酸化硬化性基含有重合性不飽和モノマー等が挙げられ、これらはそれぞれ単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。
合成樹脂は、水性媒体中において分散しているエマルションであることが好ましい。合成樹脂エマルションとしては、前述の合成樹脂のエマルションを用いることができ、例えば、アクリルエマルション、アクリルシリコーンエマルション、アクリルウレタンエマルション、アクリルゴムエマルション、アクリルエポキシエマルション、ポリエステルエマルション、ポリエステルアクリルエマルション、酢酸ビニルエマルション、エチレン酢酸ビニルエマルション、シリコーンエマルション、スチレンアクリルエマルションなどが挙げられる。前述の合成樹脂エマルションの中から、単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。合成樹脂エマルションとしては、水性塗料組成物から形成される塗膜の耐久性や耐候性等の観点から、アクリル系樹脂であることが好ましい。
（合成樹脂エマルションのエマルション径）
合成樹脂エマルションのエマルション径が、１００ｎｍ～２００ｎｍであると好ましい。合成樹脂エマルションのエマルション径が前記範囲であると、合成樹脂エマルションと無機粒子との密着性を向上できると共に、塗膜における無機粒子の分散性を上げて良好な熱伝導性を得られるので好ましい。
合成樹脂エマルションのエマルション径が、１００ｎｍ～２００ｎｍであると好ましい。合成樹脂エマルションのエマルション径が前記範囲であると、合成樹脂エマルションと無機粒子との密着性を向上できると共に、塗膜における無機粒子の分散性を上げて良好な熱伝導性を得られるので好ましい。
（塗料成分におけるその他の成分）
塗料成分に含有可能なその他の成分としては、例えば、顔料材などが挙げられる。顔料としては、例えば、白色以外の着色顔料や、白色の顔料や、体質顔料などが挙げられ、塗料分野で公知の無機系あるいは有機系の顔料を使用できる。
塗料成分に含有可能なその他の成分としては、例えば、顔料材などが挙げられる。顔料としては、例えば、白色以外の着色顔料や、白色の顔料や、体質顔料などが挙げられ、塗料分野で公知の無機系あるいは有機系の顔料を使用できる。
着色顔料は、水性塗料組成物から形成される塗膜に、色彩を与えるためのものである。着色顔料としては、例えば、酸化鉄、ペリレン顔料、アゾ顔料、黄鉛、弁柄、朱、チタンイエロー、カドミウムレッド、キナクリドンレッド、イソインドリノン、ベンズイミダゾロン、フタロシアニングリーン、フタロシアニンブルー、コバルトブルー、インダスレンブルー、群青、及び紺青などが挙げられ、これらは単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる 。
着色顔料として黒色顔料を使用する場合は、カーボンブラック、Ｃｒ２Ｏ３、Ｃｕ－Ｃｒ複合酸化物、Ｆｅ－Ｃｒ複合酸化物、Ｃｏ－Ｆｅ－Ｃｒ複合酸化物、Ｃｕ－Ｃｒ－Ｍｎ複合酸化物、Ｃａ－Ｍｎ複合酸化物、Ｂａ－Ｍｎ複合酸化物、ＹＭｎＯ３、ＹＭｎ２Ｏ３、ＬａＭｎＯ３、ＰｒＭｎＯ３又はＮｄＭｎＯ３等の金属酸化物系の顔料を用いるとよい。
白色顔料としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化ジルコニウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、鉛白（炭酸亜鉛）等を挙げることができる。
体質顔料は、水性塗料組成物から形成される塗膜に艶消し感を与えるために用いられる。体質顔料としては、例えば、炭酸カルシウム、シリカ、硫酸バリウム、カオリンクレーなどが挙げられ、これらは単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。
また、体質顔料が、薄片状体質顔料であってもよい。薄片状体質顔料としては、例えば、タルク、マイカ、ガラスフレークなどが挙げられ、これらは単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。薄片状体質顔料を含有させると、屋外などの厳しい条件であっても塗膜の割れ等を抑制できる利点がある。
その他の顔料としては、例えば、アルミニウム顔料、銅、亜鉛、真ちゅう、ニッケル、酸化チタンや酸化鉄で被覆された酸化アルミニウム、酸化チタンや酸化鉄で被覆された雲母、ホログラム顔料等の光輝性顔料；リン酸亜鉛、リン・ケイ酸亜鉛、リン酸アルミニウム亜鉛、リン酸カルシウム亜鉛、リン酸カルシウム、ピロリン酸アルミニウム、ピロリン酸カルシウム、トリポリリン酸二水素アルミニウム、メタリン酸アルミニウム、メタリン酸カルシウム、酸化亜鉛、リンモリブデン酸亜鉛、リンモリブデン酸アルミニウム等の防錆顔料等が挙げられる。また、窒化アルミニウム、黒色酸化チタン（酸化チタンと窒化チタンの固溶体）などを含んでいてもよい。
（塗料成分の含有量）
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、塗料成分が、３０重量％以上であることが好ましい。水性塗料組成物における塗料成分の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、塗料成分が、３０重量％以上であることが好ましい。水性塗料組成物における塗料成分の含有量が前記数値以上であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。
（成分の割合－多糖繊維／無機粒子）
水性塗料組成物は、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が１．２５重量部～１４重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、無機粒子と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が１．２５重量部～１０重量部であることがより好ましく、多糖繊維が２．５重量部～１０重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、無機粒子と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。なお、無機粒子の含有量が少ない場合に、多糖繊維を多くしても熱伝導性の改善効果が低い傾向がある。また、無機粒子の含有量が多い場合に、多糖繊維を多くしても熱伝導性の改善効果が低い傾向がある。
水性塗料組成物は、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が１．２５重量部～１４重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、無機粒子と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が１．２５重量部～１０重量部であることがより好ましく、多糖繊維が２．５重量部～１０重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、無機粒子と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。なお、無機粒子の含有量が少ない場合に、多糖繊維を多くしても熱伝導性の改善効果が低い傾向がある。また、無機粒子の含有量が多い場合に、多糖繊維を多くしても熱伝導性の改善効果が低い傾向がある。
（成分の割合－多糖繊維／塗料成分）
無機粒子および多糖繊維が共存している場合、塗料成分１００重量部に対して、多糖繊維が０．８重量部～１７重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、塗料成分１００重量部に対して、多糖繊維が０．８重量部～７．５重量部であることがより好ましく、多糖繊維が１．５重量部～７．５重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。
無機粒子および多糖繊維が共存している場合、塗料成分１００重量部に対して、多糖繊維が０．８重量部～１７重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、塗料成分１００重量部に対して、多糖繊維が０．８重量部～７．５重量部であることがより好ましく、多糖繊維が１．５重量部～７．５重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と多糖繊維との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。
（成分の割合－無機粒子／塗料成分）
無機粒子および多糖繊維が共存している場合、塗料成分１００重量部に対して、無機粒子が０．８重量部～１７重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と無機粒子との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、塗料成分１００重量部に対して、無機粒子が０．８重量部～７．５重量部であることがより好ましく、無機粒子が１．５重量部～７．５重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と無機粒子との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。
無機粒子および多糖繊維が共存している場合、塗料成分１００重量部に対して、無機粒子が０．８重量部～１７重量部であることが好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と無機粒子との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて塗膜を適切に形成できる。水性塗料組成物において、塗料成分１００重量部に対して、無機粒子が０．８重量部～７．５重量部であることがより好ましく、無機粒子が１．５重量部～７．５重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、塗料成分と無機粒子との割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、前記無機粒子の含有量が、３０重量％～４０重量％であり、かつ、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が、１．２５重量部～１０重量部の範囲であることが好ましい。このようにすることで、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導性が良好になる。
（水性媒体）
水性媒体は、水単独または水を主体とする液状媒体である。
水性媒体は、水単独または水を主体とする液状媒体である。
（水性塗料組成物の製造方法）
水性塗料組成物は、無機粒子と多糖繊維とを、水性媒体中で共存させればよい。例えば、塗料成分が分散した水性媒体に、無機粒子および多糖繊維を添加しても、無機粒子および多糖繊維が分散した水性媒体に、塗料成分を添加しても、何れであってもよい。また、塗料成分として合成樹脂エマルションを用いる場合、合成樹脂エマルションが分散した水性媒体に、無機粒子および多糖繊維を添加しても、無機粒子および多糖繊維が分散した水性媒体に、合成樹脂（塗料成分）を添加した後に合成樹脂エマルションにしても、何れであってもよい。
水性塗料組成物は、無機粒子と多糖繊維とを、水性媒体中で共存させればよい。例えば、塗料成分が分散した水性媒体に、無機粒子および多糖繊維を添加しても、無機粒子および多糖繊維が分散した水性媒体に、塗料成分を添加しても、何れであってもよい。また、塗料成分として合成樹脂エマルションを用いる場合、合成樹脂エマルションが分散した水性媒体に、無機粒子および多糖繊維を添加しても、無機粒子および多糖繊維が分散した水性媒体に、合成樹脂（塗料成分）を添加した後に合成樹脂エマルションにしても、何れであってもよい。
（塗膜）
塗膜は、水性塗料組成物を塗布して、塗料成分に含まれる合成樹脂を硬化させることで形成することができる。硬化方法は、乾燥、加熱、紫外線等の照射など、合成樹脂に合わせて選択すればよい。図１に示すように、塗膜において、鱗片状の無機粒子がその面を塗膜の面方向に沿わせてた状態で配置され、無機粒子の面に多糖繊維が配置される。このとき、隣り合う無機粒子の間または複数の無機粒子を跨いで配置された多糖繊維によって、熱伝導経路が網目状に形成されると考えられる。このように、塗膜において、無機粒子および多糖繊維により形成される熱伝導経路によって良好な熱伝導性が得られる。
塗膜は、水性塗料組成物を塗布して、塗料成分に含まれる合成樹脂を硬化させることで形成することができる。硬化方法は、乾燥、加熱、紫外線等の照射など、合成樹脂に合わせて選択すればよい。図１に示すように、塗膜において、鱗片状の無機粒子がその面を塗膜の面方向に沿わせてた状態で配置され、無機粒子の面に多糖繊維が配置される。このとき、隣り合う無機粒子の間または複数の無機粒子を跨いで配置された多糖繊維によって、熱伝導経路が網目状に形成されると考えられる。このように、塗膜において、無機粒子および多糖繊維により形成される熱伝導経路によって良好な熱伝導性が得られる。
前述した水性塗料組成物を用いて塗膜を形成すると、熱伝導性が良好な塗膜を得ることができる。水性塗料組成物によれば、特に塗膜の面方向の熱伝導性に、よい影響を与えることができる。このように水性塗料組成物から得られる塗膜の熱伝導性がよいことから、塗膜の面方向または厚み方向へ熱を逃がすことができる。従って、反射性塗料のように大気に熱を戻さないので、環境性能に優れている。また、多糖繊維の存在により、塗膜の強度を向上することができる。
前述した水性塗料組成物によれば、多糖繊維の存在により、水性塗料中での各成分の安定性を高めることができる。
表１～表５に示す配合で水性塗料組成物を作成し、これらの水性塗料組成物から塗膜を形成し、各塗膜の熱伝導率を測定した。
多糖繊維は、何れもセルロースナノファイバーである。なお、繊維幅および繊維長は、電子顕微鏡による推定値である。
・結晶化度６６．５１％：針葉樹短、株式会社スギノマシン製、ＢｉＮＦｉ－ｓ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＦＭａ１００２０（２０％）、繊維幅１０ｎｍ～５０ｎｍ、繊維長１０００ｎｍ～３０００ｎｍ
・結晶化度５７．１７％：セリッシュ、株式会社ダイセル製、ＫＹ１００Ｇ（２％）、繊維幅２０ｎｍ～１００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度４８．７５％：針葉樹長、株式会社スギノマシン製、ＢｉＮＦｉ－ｓ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＢＭａ１００１０（１０％）、繊維幅１０ｎｍ～５０ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度４１．８５％：針葉樹、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０（１０％）、繊維幅５０ｎｍ～１０００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度３９．３１％：竹ＲＢ、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０ＢＢＲＢ（１０％）、繊維幅２０ｎｍ～１０００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度３４．８２％：竹Ａ、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０ＢＢＡ（１０％）、繊維幅２０ｎｍ～１００００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度６６．５１％：針葉樹短、株式会社スギノマシン製、ＢｉＮＦｉ－ｓ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＦＭａ１００２０（２０％）、繊維幅１０ｎｍ～５０ｎｍ、繊維長１０００ｎｍ～３０００ｎｍ
・結晶化度５７．１７％：セリッシュ、株式会社ダイセル製、ＫＹ１００Ｇ（２％）、繊維幅２０ｎｍ～１００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度４８．７５％：針葉樹長、株式会社スギノマシン製、ＢｉＮＦｉ－ｓ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＢＭａ１００１０（１０％）、繊維幅１０ｎｍ～５０ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度４１．８５％：針葉樹、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０（１０％）、繊維幅５０ｎｍ～１０００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度３９．３１％：竹ＲＢ、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０ＢＢＲＢ（１０％）、繊維幅２０ｎｍ～１０００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
・結晶化度３４．８２％：竹Ａ、中越パルプ株式会社製、ｎａｎｏｆｏｒｅｓｔ－Ｓ－１０ＢＢＡ（１０％）、繊維幅２０ｎｍ～１００００ｎｍ、繊維長１５０００ｎｍ
無機粒子は、六方晶窒化ホウ素（ヘキサゴナル－窒化ホウ素（ｈ－ＢＮ））である。
・ｈ－ＢＮ：デンカ株式会社製、ＳＧＰ、平均粒径１８μｍ
・ｈ－ＢＮ：デンカ株式会社製、ＳＧＰ、平均粒径１８μｍ
塗料成分としては、アクリル樹脂エマルションを含んだ水性塗料（株式会社アマケンテック製、ナノクール）を用いている。なお、塗料成分の含有量は、ナノクール中の固形分の量である。アクリル樹脂エマルションの状態を図２に示す。
（製造方法）
１．容器に、アクリル樹脂エマルション水性塗料を、アクリル樹脂エマルションの含有量が表の通りになるように入れる。
２．無機粒子を配合する場合、容器に、無機粒子の含有量が表の通りになるように入れて、薬さじで１分程度撹拌する。なお、無機粒子を配合しない場合はこの操作を行わない。
多糖繊維を配合する場合、容器に、多糖繊維の含有量が表の通りになるように入れて、薬さじで１分程度撹拌する。このとき、多糖繊維は、小分けにして添加し、大きな塊を入れないようにした。なお、多糖繊維を配合しない場合はこの操作を行わない。
３．容器に、通気孔がある蓋と攪拌機（写真化学製、公転自転撹拌脱泡装置「カクハンターSK-300SV」）とを装着し、脱泡しつつ撹拌機で１２０秒撹拌する。これにより、水性塗料組成物を得る。
４．テープで固定したガラス板（１５０ｍｍ×１５０ｍｍ）の上に、厚さ１ｍｍのスライドガラスを２枚テープで固定し、得られた水性塗料組成物を約１０ｍｌ～１５ｍｌ置いて、ガラス棒で均一の厚さになるよう塗布し、塗膜を形成する。そして、常温で４日乾燥させて、厚さ約５００μｍの膜を作製した。
１．容器に、アクリル樹脂エマルション水性塗料を、アクリル樹脂エマルションの含有量が表の通りになるように入れる。
２．無機粒子を配合する場合、容器に、無機粒子の含有量が表の通りになるように入れて、薬さじで１分程度撹拌する。なお、無機粒子を配合しない場合はこの操作を行わない。
多糖繊維を配合する場合、容器に、多糖繊維の含有量が表の通りになるように入れて、薬さじで１分程度撹拌する。このとき、多糖繊維は、小分けにして添加し、大きな塊を入れないようにした。なお、多糖繊維を配合しない場合はこの操作を行わない。
３．容器に、通気孔がある蓋と攪拌機（写真化学製、公転自転撹拌脱泡装置「カクハンターSK-300SV」）とを装着し、脱泡しつつ撹拌機で１２０秒撹拌する。これにより、水性塗料組成物を得る。
４．テープで固定したガラス板（１５０ｍｍ×１５０ｍｍ）の上に、厚さ１ｍｍのスライドガラスを２枚テープで固定し、得られた水性塗料組成物を約１０ｍｌ～１５ｍｌ置いて、ガラス棒で均一の厚さになるよう塗布し、塗膜を形成する。そして、常温で４日乾燥させて、厚さ約５００μｍの膜を作製した。
多糖繊維の繊維幅および繊維長は、電界放出型走査型電子顕微鏡(株式会社日立ハイテクノロジーズ製、型番SU8000あるいは型番SU8240)より算出している。
（多糖繊維の結晶化度の測定方法）
本開示では、Ｘ線回折(ＸＲＤ)装置を使用し、Ｉ２００：格子面(２００面)の回折強度およびＩａｍ：アモルファス部の回折強度の測定結果から、以下の数式１を用いて、多糖繊維の結晶化度を算出している。
結晶化度(％)＝〔（Ｉ２００－Ｉａｍ）／Ｉ２００〕×１００ …数式１
ここで、数式１において、Ｉ２００は、２θ＝２２．６°のＸ線回折強度を示し、Ｉａｍは、２θ＝１８．５°のＸ線回折強度を示す。
本開示では、Ｘ線回折(ＸＲＤ)装置を使用し、Ｉ２００：格子面(２００面)の回折強度およびＩａｍ：アモルファス部の回折強度の測定結果から、以下の数式１を用いて、多糖繊維の結晶化度を算出している。
結晶化度(％)＝〔（Ｉ２００－Ｉａｍ）／Ｉ２００〕×１００ …数式１
ここで、数式１において、Ｉ２００は、２θ＝２２．６°のＸ線回折強度を示し、Ｉａｍは、２θ＝１８．５°のＸ線回折強度を示す。
（熱伝導率の測定方法）
熱伝導率は、各塗膜について熱拡散率と比熱および密度をそれぞれ室温で測定して、数式２を用いて算出した。
λ＝αρＣ…数式２
λは熱伝導率（Ｗｍ－１Ｋ－１）、αは熱拡散率（ｍ２ｓ－１）、ρは密度（ｋｇｍ－３）、Ｃは比熱容量（Ｊｋｇ－１Ｋ－１）である。
熱拡散率は、熱物性測定装置(商品名サーモウェーブアナライザＴＡ３５：株式会社ベテル製)を用いて測定した。また、密度は、電子比重計(ＳＤ－２００Ｌ：アルファミラージュ株式会社製)および比熱容量は示差走査熱量計(ＤＳＣ－７０２０：株式会社日立ハイテクサイエンス製)を用いて測定した。
熱伝導率は、各塗膜について熱拡散率と比熱および密度をそれぞれ室温で測定して、数式２を用いて算出した。
λ＝αρＣ…数式２
λは熱伝導率（Ｗｍ－１Ｋ－１）、αは熱拡散率（ｍ２ｓ－１）、ρは密度（ｋｇｍ－３）、Ｃは比熱容量（Ｊｋｇ－１Ｋ－１）である。
熱拡散率は、熱物性測定装置(商品名サーモウェーブアナライザＴＡ３５：株式会社ベテル製)を用いて測定した。また、密度は、電子比重計(ＳＤ－２００Ｌ：アルファミラージュ株式会社製)および比熱容量は示差走査熱量計(ＤＳＣ－７０２０：株式会社日立ハイテクサイエンス製)を用いて測定した。
表において、多糖繊維、無機粒子および塗料成分のそれぞれの含有量は、多糖繊維、無機粒子および塗料成分の成分量の総計に対する含有量を示す。
表において、多糖繊維／無機粒子は、無機粒子１００重量部に対する多糖繊維の含有量を示す。
表において、多糖繊維／塗料成分は、塗料成分１００重量部に対する多糖繊維の含有量を示す。
表において、無機粒子／塗料成分は、塗料成分１００重量部に対する無機粒子の含有量を示す。
表において、多糖繊維／無機粒子は、無機粒子１００重量部に対する多糖繊維の含有量を示す。
表において、多糖繊維／塗料成分は、塗料成分１００重量部に対する多糖繊維の含有量を示す。
表において、無機粒子／塗料成分は、塗料成分１００重量部に対する無機粒子の含有量を示す。
表１に示すように、セルロースナノファイバーと六方晶窒化ホウ素とが共存する場合、結晶化度４８．７５（実施例３）以上であると、六方晶窒化ホウ素単独の塗膜（参考例２）よりも、塗膜の熱伝導率が向上することが判る。そして、結晶化度５７．１７％（実施例２）、結晶化度６６．５１％（実施例１）のように結晶化度が高くなるに従って、塗膜の熱伝導率が向上することが判る。なお、参考例３に示すように、セルロースナノファイバー単独であると、セルロースナノファイバーを配合しない場合（参考例１）よりも熱伝導率が低下する。このように、セルロースナノファイバーと六方晶窒化ホウ素とが共存する場合、特定の結晶化度以上のセルロースナノファイバーを用いると、塗膜の熱伝導率の向上効果が得られる。
表３および表４の試験例４および５に示すように、セルロースナノファイバーの含有量が０．５重量％～５．０重量％の範囲で塗膜を適切に形成し得る。表３に示すように、セルロースナノファイバーの含有量が多くなると、塗膜の熱伝導率が向上する傾向を示す。セルロースナノファイバーの含有量が０．５重量％～３．０重量％の比較的少ない範囲において、塗膜における面方向の熱伝導率が向上する傾向を示す。また、セルロースナノファイバーの含有量が４．０重量％以上にある比較的多くなると、塗膜における厚み方向の熱伝導率が向上する傾向を示す。
表４に示すように、六方晶窒化ホウ素の含有量が２７．２重量％～６５重量％の範囲で、塗膜を適切に形成し得る。表４に示すように、六方晶窒化ホウ素の含有量が４０重量％程度まで、六方晶窒化ホウ素の含有量が多くなると、塗膜における面方向の熱伝導率が向上する傾向を示す。六方晶窒化ホウ素の含有量が４５重量％を越えると、塗膜の熱伝導率が向上せず、むしろ低下する傾向を示す。表２の参考例２、４～７の関係では、セルロースナノファイバーが存在していないと、六方晶窒化ホウ素の含有量が多くなるほど、塗膜の熱伝導率が向上するが、セルロースナノファイバーと六方晶窒化ホウ素とが共存する場合、これと異なる性質となる。
六方晶窒化ホウ素１００重量部に対して、セルロースナノファイバーが１．２５重量部～１４重量部で、塗膜を適切に形成し得る。六方晶窒化ホウ素１００重量部に対して、セルロースナノファイバーが１．２５重量部～１０重量部であることがより好ましく、多糖繊維が２．５重量部～１０重量部であることが更に好ましい。水性塗料組成物において、六方晶窒化ホウ素とセルロースナノファイバーとの割合が前記数値範囲であると、水性塗料組成物を用いて形成された塗膜の熱伝導率が良好になる。ここで、六方晶窒化ホウ素の含有量が少ない場合に、セルロースナノファイバーを多くしても熱伝導率の改善効果が低い傾向がある。また、六方晶窒化ホウ素の含有量が多い場合に、セルロースナノファイバーを多くしても熱伝導率の改善効果が低い傾向がある。
水性塗料組成物において、主要成分量に対して、無機粒子の含有量が、３０重量％～４０重量％であり、かつ、無機粒子１００重量部に対して、多糖繊維が、１．２５重量部～１０重量部の範囲であると、塗膜の熱伝導率が良好である。
Claims (7)
- 鱗片状の無機粒子と、
結晶化度が４５％以上である多糖繊維（ただし、多糖繊維として、カルボキシメチルセルロース、及び、表面をエステル化及び／又はエーテル化して修飾してあるセルロースナノファイバーを除く。）と、を含み、
前記無機粒子が、六方晶窒化ホウ素である
ことを特徴とする水性塗料組成物。 - 合成樹脂を含む塗料成分を含み、
前記塗料成分、前記無機粒子および前記多糖繊維を合わせた成分量に対して、前記多糖繊維の含有量が、５．０重量％以下である請求項１記載の水性塗料組成物。 - 合成樹脂を含む塗料成分を含み、
前記塗料成分、前記無機粒子および前記多糖繊維を合わせた成分量に対して、前記無機粒子の含有量が、６５重量％以下である請求項１または２記載の水性塗料組成物。 - 前記無機粒子１００重量部に対して、前記多糖繊維が１．２５重量部～１４重量部の範囲である請求項１～３の何れか一項に記載の水性塗料組成物。
- 合成樹脂を含む塗料成分を含み、
前記塗料成分、前記無機粒子および前記多糖繊維を合わせた成分量に対して、前記無機粒子の含有量が、３０重量％～４０重量％であり、
前記無機粒子１００重量部に対して、前記多糖繊維が、１．２５重量部～１０重量部の範囲である請求項１～４の何れか一項に記載の水性塗料組成物。 - 合成樹脂を含む塗料成分を含み、
前記合成樹脂が、合成樹脂エマルションである請求項１～５の何れか一項に記載の水性塗料組成物。 - 請求項１～６の何れか一項に記載の水性塗料組成物の硬化物である塗膜。
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