JP7306228B2 - 積層フィルム、フレキシブルプリント基板工程用積層フィルム - Google Patents
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Description
本発明は、フレキシブルプリント基板（以下、ＦＰＣと記すことがある。）工程用フィルムであって、カバーレイフィルムをラミネートする際の離型フィルムとして用いることが可能な、ＦＰＣ工程用積層フィルムに関する。
ＦＰＣの製造工程では、回路パターンを作製した後に、該回路パターンを保護すべく、接続端子以外の部分にカバーレイフィルムが接着される。カバーレイフィルムを接着する工程では、絶縁フィルムであるポリイミドフィルムに熱硬化樹脂が付着したカバーレイフィルムを回路面にプレスラミネートする方法が知られている。プレスラミネートする際には、カバーレイフィルムの熱硬化樹脂を回路面に追従させ、硬化が完了するまで１５０～２００℃程度で加圧する必要がある。
この時、カバーレイフィルムの端部から熱硬化樹脂が流出して回路が汚染されるのを防止することを目的として、基板の凹凸に沿ってカバーレイフィルムに均一に圧力を付与すべく、カバーレイフィルムの上に離型フィルムが必要となる。この離型フィルムは、カバーレイフィルムの硬化後は剥がすため、絶縁フィルムや基板からの離型性が必要である。また、カバーレイフィルム端部からの熱硬化樹脂の流失防止のため、回路の凹凸に追従する成型賦形性が必要であり、さらに、プレス温度に耐えられる耐熱性が必要である。
上記離型フィルムには、離型性、成型性、耐熱性に優れるポリメチルペンテン（ＰＭＰ）から成るフィルムが知られているが、ＰＭＰは価格が高いため、特許文献１には、ＰＭＰまたはポリプロピレン／エチレンメチルメタルリレート共重合体（ＥＭＭＡ）／ＰＭＰまたはポリプロピレンからなる積層フィルムが記載されている。しかし、表裏層と中間層との接着性が悪かった。
また、特許文献２では、ＰＭＰ／ＥＶＡ、ＰＥ、または、ＥＭＭＡ／ＰＰからなる積層フィルムが記載されている。しかし、上記同様に表層と中間層との接着性が悪かった。また、特許文献１、２には層間に接着性樹脂層を介してもよいと記載されており、その場合は、接着性は改良されるが、いずれの積層フィルムにおいても、プレス温度におけるＥＭＭＡの流動性が高いため、ＥＭＭＡがはみ出し絶縁フィルムに貼りつき、剥がす際に糸引きなど、回路基板を汚染することがあった。
特許文献１：特開平０２－０２４１３９号公報
特許文献２：特開２００３－２３７００４号公報
特許文献２：特開２００３－２３７００４号公報
本発明の課題は、上記実情に鑑みなされたものであり、成型賦形性、離型性、層間密着性に優れ、プレス温度域での不具合が発生しないＦＰＣ工程用積層フィルムを提供することにある。
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、以下の本発明を完成させるに至った。
第１の本発明は、少なくとも一方の表面層としてポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする離型層（Ａ層）と前記離型層（Ａ層）に隣接するスチレン単位が５０ｗｔ％未満のスチレン系エラストマーを主成分とする隣接層（Ｂ層）の少なくとも２層を有する積層フィルムである。
第１の本発明において、前記隣接層（Ｂ層）の１６０℃における貯蔵弾性率Ｇ′が２．０×１０４Ｐａ以上であることが好ましい。
第１の本発明において、前記離型層（Ａ層）とは反対側の表面層に熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）をさらに有することが好ましい。
第１の本発明において、前記熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）の融点が１５０℃以上であることが好ましい。
第１の本発明において、前記熱可塑性樹脂が、ポリメチルペンテン系樹脂、または、ポリプロピレン系樹脂、あるいは、これらの混合物であることが好ましい。
第２の本発明は、第１の本発明の積層フィルムであって、フレキシブルプリント基板のプレスラミネート工程で使用されるフレキシブルプリント基板工程用積層フィルムである。
本発明の積層フィルムは、成型賦形性、離型性、層間密着性に優れ、隣接層のはみ出しがないので汚染性がなく、ＦＰＣ工程用積層フィルムとして好適に用いることができる。
以下、本発明の実施形態の一例としての積層フィルム、および、ＦＰＣ工程用積層フィルムについて説明する。ただし、本発明の範囲が以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
なお、数値範囲を示す「ａ～ｂ」の記述は、特にことわらない限り「ａ以上ｂ以下」を意味すると共に、「好ましくはａより大きい」及び「好ましくはｂより小さい」の意を包含するものである。
また、本明細書における数値範囲の上限値及び下限値は、本発明が特定する数値範囲内から僅かに外れる場合であっても、当該数値範囲内と同様の作用効果を備えている限り本発明の均等範囲に包含するものとする。
なお、数値範囲を示す「ａ～ｂ」の記述は、特にことわらない限り「ａ以上ｂ以下」を意味すると共に、「好ましくはａより大きい」及び「好ましくはｂより小さい」の意を包含するものである。
また、本明細書における数値範囲の上限値及び下限値は、本発明が特定する数値範囲内から僅かに外れる場合であっても、当該数値範囲内と同様の作用効果を備えている限り本発明の均等範囲に包含するものとする。
＜積層フィルム＞
本発明の積層フィルムは、少なくとも一方の表面層としてポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする離型層（Ａ層）と前記離型層（Ａ層）に隣接するスチレン単位が５０ｗｔ％未満のスチレン系エラストマーを主成分とする隣接層（Ｂ層）の少なくとも２層を有する。
本発明の積層フィルムは、少なくとも一方の表面層としてポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする離型層（Ａ層）と前記離型層（Ａ層）に隣接するスチレン単位が５０ｗｔ％未満のスチレン系エラストマーを主成分とする隣接層（Ｂ層）の少なくとも２層を有する。
（離型層（Ａ層））
本発明の積層フィルムにおいて、離型層（Ａ層）は、ポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする層である。ここで、主成分とは、Ａ層を基準（１００質量％）として、ポリメチルペンテン系樹脂を５０質量％超、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは１００質量％含むことを意味する。
また、ＦＰＣに対する離型性を付与する点から、離型層（Ａ層）は、積層フィルムの少なくとも一方、つまり、ＦＰＣに接する側の表面層を構成していればよい。また、離型層（Ａ層）が、積層フィルムの双方の表面層を構成している場合は、プレス板に対する離型性をも付与することが可能となる。
本発明の積層フィルムにおいて、離型層（Ａ層）は、ポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする層である。ここで、主成分とは、Ａ層を基準（１００質量％）として、ポリメチルペンテン系樹脂を５０質量％超、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは１００質量％含むことを意味する。
また、ＦＰＣに対する離型性を付与する点から、離型層（Ａ層）は、積層フィルムの少なくとも一方、つまり、ＦＰＣに接する側の表面層を構成していればよい。また、離型層（Ａ層）が、積層フィルムの双方の表面層を構成している場合は、プレス板に対する離型性をも付与することが可能となる。
離型層（Ａ層）に用いられるポリメチルペンテン系樹脂は、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、またはポリメチルペンテンとα－オレフィンとの共重合体であり、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）とは、以下の式（１）で示される重合体である。
（式（１）中、ｎは、１以上の自然数を示す。）
ポリメチルペンテンとα－オレフィンとの共重合体の共重合の比率は特に限定されないが、耐熱性の点から、αオレフィンの比率は好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下であり、特に好ましいのはポリメチルペンテン（単独重合体）である。
上記αオレフィンの種類については特に限定されないが、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－へキセン、１－へプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、３－メチル－１－ブテン、２－メチル－プロピレン等が例示される。
ポリメチルペンテン系樹脂のメルトフローレイト（ＭＦＲ、２６０℃、５ｋｇ）は、０．５ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分未満が好ましく、１ｇ／１０分以上７０ｇ／１０分未満がより好ましい。ＭＦＲを上記範囲内とすることで製膜性が確保できる。
ポリメチルペンテン系樹脂の融点（ＡＳＴＭ０３４１８）は、２００℃以上が好ましく、２０５℃以上がより好ましく、２１０℃以上がさらに好ましい。融点を２００℃以上とすることでプレスラミネートの際に必要とする耐熱性を付与することができる。融点の上限値は特に限定しないが、製膜性の付与、および一般的なポリメチルペンテン系樹脂の融点から２４０℃以下が好ましい。
本発明における離型層（Ａ層）には、成形賦形性、層間密着性改良のため、ポリメチルペンテン系樹脂以外の熱可塑性樹脂が含まれていてもよく、該Ａ層に含まれていてもよい熱可塑性樹脂としては、分散性の点からポリオレフィン系樹脂が好ましい。ポリオレフィン系樹脂としては低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ホモポリプロピレン（ｈＰＰ）、ブロックポリプロピレン（ｂＰＰ）、ランダムポリプロピレン（ｒＰＰ）などが挙げられる。
（隣接層（Ｂ層））
隣接層（Ｂ層）は、離型層（Ａ層）に隣接する層であり、スチレン単位が５０ｗｔ％未満のスチレン系エラストマーを主成分とする層である。ここで、「隣接する」とは、Ａ層とＢ層とが隣り合っていることを意味し、Ａ層とＢ層の間に、例えば接着剤層が存在していてもよいが、本発明では、Ｂ層がＡ層との接着性を示すので、接着剤層を介さずとも層間密着性を付与することができる。
「主成分」の定義は、Ａ層におけるものと同様である。
隣接層（Ｂ層）は、離型層（Ａ層）に隣接する層であり、スチレン単位が５０ｗｔ％未満のスチレン系エラストマーを主成分とする層である。ここで、「隣接する」とは、Ａ層とＢ層とが隣り合っていることを意味し、Ａ層とＢ層の間に、例えば接着剤層が存在していてもよいが、本発明では、Ｂ層がＡ層との接着性を示すので、接着剤層を介さずとも層間密着性を付与することができる。
「主成分」の定義は、Ａ層におけるものと同様である。
スチレン系エラストマーは、スチレン単位が５０ｗｔ％未満であれば特に限定されないが、スチレンとオレフィンとの共重合体であることが好ましい。例えば、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソブチレン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－イソプレンースチレン共重合体（ＳＩＳ）、およびこれらの水素添加された共重合体や酸変性された共重合体が挙げられる。また、それらの共重合体の構造は特に限定されないが、ブロック共重合体、ランダム共重合体、トリブロック共重合体などが挙げられる。
隣接層（Ｂ層）には、スチレン系エラストマーが主成分であれば、上記スチレン系エラストマーを単独で用いてもよく、２種以上をブレンドして用いても良い。
隣接層（Ｂ層）には、スチレン系エラストマーが主成分であれば、上記スチレン系エラストマーを単独で用いてもよく、２種以上をブレンドして用いても良い。
上記スチレン系エラストマーの中でも離型層（Ａ層）との密着性から、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソブチレン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレン共重合体（ＳＢＳ）、および、スチレン－イソプレンースチレン共重合体（ＳＩＳ）の水素添加された共重合体がより好ましい。例えば、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン‐エチレン‐プロピレン‐スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、ならびに、１，２－ブタジエンをブタジエン成分として含む水素添加されたスチレン－ブタジエン共重合体（ＨＳＢＲ）などが挙げられる。
本発明におけるスチレン系エラストマーは、スチレン単位が５０ｗｔ％未満であれば構わないが、スチレン単位の下限値は１ｗｔ％以上が好ましく、３ｗｔ％以上がより好ましく、５ｗｔ％以上がさらに好ましい。一方、上限値は４５ｗｔ％未満が好ましい。スチレン含有量が上記下限値以上だとプレスラミネートの際のプレス温度域での隣接層（Ｂ層）のはみ出しを抑制することが容易になり、上記上限値未満とすることで、離型層（Ａ層）との層間密着性が充分となり、製膜性も良好となる。
隣接層（Ｂ層）の１６０℃、１Ｈｚの条件で測定された貯蔵弾性率Ｇ´は２．０×１０４Ｐａ以上が好ましく、３．０×１０４Ｐａ以上がより好ましく、４．０×１０４Ｐａ以上がさらに好ましい。貯蔵弾性率Ｇ´を２．０×１０４Ｐａ以上とすることで、プレスラミネートの際に隣接層（Ｂ層）がはみ出し、基板を汚染することが起きにくくなる。上限値は特に限定しないが、製膜性の点から１．０×１０６Ｐａ未満が好ましい。
隣接層（Ｂ層）に用いるスチレン系エラストマーのメルトフローレイト（ＭＦＲ ２４０℃、２．１６ｋｇ）は、０．１ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分未満が好ましく、０．３ｇ／１０分以上４５ｇ／１０分未満がより好ましく、０．５ｇ／１０分以上４０ｇ／１０分未満がさらに好ましい。ＭＦＲを上記範囲内とすることで製膜性が確保できる。
（層厚）
本発明の積層フィルムの離型層（Ａ層）の層厚は、５μｍ以上が好ましく、６μｍ以上がより好ましい。離型層を５μｍ以上とすることで、製膜が安定し、厚み精度が保たれ、積層フィルムとしたときの耐熱性、成形賦形性が付与できる。上限値は特に限定されないが、コスト、成形賦形性の点から１００μｍ未満が好ましい。
隣接層（Ｂ層）は、５μｍ以上１００μｍ未満が好ましく、１０μｍ以上９０μｍ未満がより好ましく、１５μｍ８０μｍ未満がさらに好ましい。隣接層は５μｍ以上とすることで製膜が安定し、厚み精度が保たれ、１００μｍ未満とすることで積層フィルムとしての剛性が保たれる。
本発明の積層フィルムの離型層（Ａ層）の層厚は、５μｍ以上が好ましく、６μｍ以上がより好ましい。離型層を５μｍ以上とすることで、製膜が安定し、厚み精度が保たれ、積層フィルムとしたときの耐熱性、成形賦形性が付与できる。上限値は特に限定されないが、コスト、成形賦形性の点から１００μｍ未満が好ましい。
隣接層（Ｂ層）は、５μｍ以上１００μｍ未満が好ましく、１０μｍ以上９０μｍ未満がより好ましく、１５μｍ８０μｍ未満がさらに好ましい。隣接層は５μｍ以上とすることで製膜が安定し、厚み精度が保たれ、１００μｍ未満とすることで積層フィルムとしての剛性が保たれる。
本発明の積層フィルムの総厚は２０μｍ以上２００μｍ未満が好ましく、２５μｍ以上１８０μｍ未満がより好ましく、上限は１６０μｍ未満がさらに好ましい。総厚を２０μｍ以上にすることで積層フィルムとしての剛性が保たれハンドリング性が確保でき、２００μｍ未満とすることで、成形賦形性が付与できる。
（熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層））
本発明の積層フィルムは、離型層（Ａ層）、隣接層（Ｂ層）の他に、離型層（Ａ層）とは反対面の表面層に熱可塑性樹脂を主成分とする層（Ｃ層）を有していてもよい。Ｃ層の融点は１５０℃以上が好ましく、１５５℃以上がより好ましい。Ｃ層の融点を１５０℃以上とすることでプレスラミネートの際に必要とする耐熱性を付与することができる。
なお、主成分の定義は、Ａ層におけるものと同様である。
本発明の積層フィルムは、離型層（Ａ層）、隣接層（Ｂ層）の他に、離型層（Ａ層）とは反対面の表面層に熱可塑性樹脂を主成分とする層（Ｃ層）を有していてもよい。Ｃ層の融点は１５０℃以上が好ましく、１５５℃以上がより好ましい。Ｃ層の融点を１５０℃以上とすることでプレスラミネートの際に必要とする耐熱性を付与することができる。
なお、主成分の定義は、Ａ層におけるものと同様である。
Ｃ層を構成する熱可塑性樹脂としては、離型層（Ａ層）と同じポリメチルペンテン系樹脂を使用してもよく、その他にポリプロピレン系樹脂を使用してもよい。ポリプロピレン系樹脂としては、ホモポリプロピレン（ｈＰＰ）、ブロックポリプロピレン（ｂＰＰ）、ランダムポリプロピレン（ｒＰＰ）等が挙げられる。これらは単独でも二種以上をブレンドして使用してもよい。中でも、耐熱性の点からポリメチルペンテン系樹脂、ｈＰＰ、ｂＰＰが好ましい。
（層間密着性）
本発明の積層フィルムの離型層（Ａ層）と隣接層（Ｂ層）との剥離強度は、３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上が好ましく、３５０ｇｆ／１５ｍｍ幅以上がより好ましく、４００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上がさらに好ましい。剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上であれば、プレス工程後に絶縁フィルムからはがす際に離型フィルムの層間剥離を防ぐことができる。
隣接層（Ｂ層）と熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）との剥離強度についても同様である。
本発明の積層フィルムの離型層（Ａ層）と隣接層（Ｂ層）との剥離強度は、３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上が好ましく、３５０ｇｆ／１５ｍｍ幅以上がより好ましく、４００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上がさらに好ましい。剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上であれば、プレス工程後に絶縁フィルムからはがす際に離型フィルムの層間剥離を防ぐことができる。
隣接層（Ｂ層）と熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）との剥離強度についても同様である。
（その他の成分）
本発明の積層フィルムは、その効果を著しく阻害しない範囲内で、適宜、必要とする層に対して、成形加工性、生産性等の諸性質を改良・調整する目的で、シリカ、タルク、カオリン、炭酸カルシウム等の無機粒子、酸化チタン、カーボンブラック等の顔料、難燃剤、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、溶融粘度改良剤、架橋剤、滑剤、核剤、可塑剤、老化防止剤などの添加剤を添加できる。
本発明の積層フィルムは、その効果を著しく阻害しない範囲内で、適宜、必要とする層に対して、成形加工性、生産性等の諸性質を改良・調整する目的で、シリカ、タルク、カオリン、炭酸カルシウム等の無機粒子、酸化チタン、カーボンブラック等の顔料、難燃剤、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、溶融粘度改良剤、架橋剤、滑剤、核剤、可塑剤、老化防止剤などの添加剤を添加できる。
（その他の層）
本発明の積層フィルムの層構成としては、Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層が挙げられる。また、その効果を著しく阻害しない範囲で、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層以外のその他の層を有してもよい。
本発明の積層フィルムの層構成としては、Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層が挙げられる。また、その効果を著しく阻害しない範囲で、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層以外のその他の層を有してもよい。
例えば、Ｂ層とＣ層との間に他の熱可塑性樹脂からなるＤ層を有しても良い。Ｄ層は、１層でも複数層でもよい。Ｄ層を構成する材料としては、隣接層（Ｂ層）と同じスチレン系エラストマーを用いてもよく、異なるスチレン系エラストマーや、その他、ポリオレフィン系樹脂（ＰＯ）、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリスチレン系樹脂などを用いてもよい。
Ｄ層に用いるポリオレフィン系樹脂としては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、アイオノマー樹脂、ホモポリプロピレン（ｈＰＰ）、ブロックポリプロピレン（ｂＰＰ）、ランダムポリプロピレン（ｒＰＰ）などのポリプロピレン系樹脂などが挙げられる。これらの樹脂は単体で使用してもよく、２種以上をブレンドしても良く、他のポリオレフィン系樹脂を併用しても用いても構わないが主成分として用いることが好ましい。「主成分」の定義は、Ａ層におけるものと同様である。さらに、隣接層（Ｂ層）やＣ層との密着性向上の観点から、エチレン－α－オレフィン共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン－アクリル酸メチル共重合体（ＥＭＡ）、エチレン－アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）、エチレン‐メタクリル酸共重合体（ＥＭＡＡ）、エチレン‐メタクリル酸メチル共重合体（ＥＭＭＡ）などを添加して用いてもよい。
Ｄ層に用いるポリオレフィン系樹脂としては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、アイオノマー樹脂、ホモポリプロピレン（ｈＰＰ）、ブロックポリプロピレン（ｂＰＰ）、ランダムポリプロピレン（ｒＰＰ）などのポリプロピレン系樹脂などが挙げられる。これらの樹脂は単体で使用してもよく、２種以上をブレンドしても良く、他のポリオレフィン系樹脂を併用しても用いても構わないが主成分として用いることが好ましい。「主成分」の定義は、Ａ層におけるものと同様である。さらに、隣接層（Ｂ層）やＣ層との密着性向上の観点から、エチレン－α－オレフィン共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン－アクリル酸メチル共重合体（ＥＭＡ）、エチレン－アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）、エチレン‐メタクリル酸共重合体（ＥＭＡＡ）、エチレン‐メタクリル酸メチル共重合体（ＥＭＭＡ）などを添加して用いてもよい。
＜積層フィルム製膜方法＞
本発明の積層フィルムは、公知の方法を用いて作製することができる。例えば、押出ラミネーション法、共押出インフレーション法、共押出Ｔダイ法等を用いることができ、特に、フィルムの層数が多い場合でも製膜工程は変わらない点や厚み制御が比較的容易である点で共押出Ｔダイ法を用いることが好ましい。
本発明の積層フィルムは、公知の方法を用いて作製することができる。例えば、押出ラミネーション法、共押出インフレーション法、共押出Ｔダイ法等を用いることができ、特に、フィルムの層数が多い場合でも製膜工程は変わらない点や厚み制御が比較的容易である点で共押出Ｔダイ法を用いることが好ましい。
＜フレキシブルプリント基板工程用積層フィルム＞
本発明の積層フィルムは、離型層（Ａ層）の離型性、隣接層（Ｂ層）の成型賦形性や離型層（Ａ層）との層間密着性を生かして、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）工程用フィルムとして使用できる。カバーレイフィルムをラミネートする工程において、隣接層（Ｂ層）のはみ出しによるフレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）を汚染する不具合を防ぐことができる。
本発明の積層フィルムは、離型層（Ａ層）の離型性、隣接層（Ｂ層）の成型賦形性や離型層（Ａ層）との層間密着性を生かして、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）工程用フィルムとして使用できる。カバーレイフィルムをラミネートする工程において、隣接層（Ｂ層）のはみ出しによるフレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）を汚染する不具合を防ぐことができる。
以下、本発明の積層フィルムの効果を明確にするために、実施例に基づいてより詳細に説明する。なお、本発明の積層フィルムは、以下の実施例及び比較例によって何ら限定されるものではない。
＜積層フィルムの製膜＞
下記に記載の原料を用い、共押出Ｔダイ法により、各例に記した層構成で積層フィルムを作製した。
（離型層（Ａ層））
・ＰＭＰ１：三井化学社製（ＭＸ００４ 融点２３０℃、２６０℃ＭＦＲ２５ｇ／１０分）
・ＰＭＰ２：三井化学社製（ＭＸ００２ 融点２２５℃、２６０℃ＭＦＲ２１ｇ／１０分）
・ＰＭＰ３：三井化学社製（ＲＴ３１ 融点２３４℃、２６０℃ＭＦＲ２１ｇ／１０分）
下記に記載の原料を用い、共押出Ｔダイ法により、各例に記した層構成で積層フィルムを作製した。
（離型層（Ａ層））
・ＰＭＰ１：三井化学社製（ＭＸ００４ 融点２３０℃、２６０℃ＭＦＲ２５ｇ／１０分）
・ＰＭＰ２：三井化学社製（ＭＸ００２ 融点２２５℃、２６０℃ＭＦＲ２１ｇ／１０分）
・ＰＭＰ３：三井化学社製（ＲＴ３１ 融点２３４℃、２６０℃ＭＦＲ２１ｇ／１０分）
（隣接層（Ｂ層））
・ＳＲ１： クラレ社製ＳＥＰＳ（セプトン２０６３、スチレン量１３ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝７．７×１０４Ｐａ）
・ＳＲ２：旭化成社製ＳＥＢＳ（タフテックＨ１２２１、スチレン量１２ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．２ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝６．３×１０４Ｐａ）
・ＳＲ３：旭化成社製ＳＥＢＳ（タフテックＨ１０４１、スチレン量３０ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．７ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１１．１×１０４Ｐａ）
・ＳＲ４：ＪＳＲ社製ＨＳＢＲ（ダイナロン１３２０Ｐ、スチレン量１０ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ５．５ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝５．５×１０４Ｐａ）
・ＳＲ１： クラレ社製ＳＥＰＳ（セプトン２０６３、スチレン量１３ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝７．７×１０４Ｐａ）
・ＳＲ２：旭化成社製ＳＥＢＳ（タフテックＨ１２２１、スチレン量１２ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．２ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝６．３×１０４Ｐａ）
・ＳＲ３：旭化成社製ＳＥＢＳ（タフテックＨ１０４１、スチレン量３０ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ７．７ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１１．１×１０４Ｐａ）
・ＳＲ４：ＪＳＲ社製ＨＳＢＲ（ダイナロン１３２０Ｐ、スチレン量１０ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ５．５ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝５．５×１０４Ｐａ）
・ＳＲ５：旭化成社製ＳＥＢＳ（タフテックＨ１０４３、スチレン量６７ｗｔ％、２４０℃ＭＦＲ３．４ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１６．４×１０４Ｐａ）
・ＴＰＯ：日本ポリプロ社製（ＷＥＬＮＥＸ ＲＦＸ４Ｖ ２４０℃ＭＦＲ６．７ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝８．８×１０３Ｐａ）
・ＥＶＡ：三井・ダウポリケミカル社製（エバフレックスＶ５７１４Ｃ、２４０℃ＭＦＲ８．４ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．４×１０４Ｐａ）
・ＥＭＭＡ：住友化学社製（アクリフトＷＤ２０３－１、２４０℃ＭＦＲ６．８ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．３×１０４Ｐａ）
・酸変性ＰＯ：三井化学社製（アドマーＱＦ５００、２４０℃ＭＦＲ３．９ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．９×１０４Ｐａ）
・ＴＰＯ：日本ポリプロ社製（ＷＥＬＮＥＸ ＲＦＸ４Ｖ ２４０℃ＭＦＲ６．７ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝８．８×１０３Ｐａ）
・ＥＶＡ：三井・ダウポリケミカル社製（エバフレックスＶ５７１４Ｃ、２４０℃ＭＦＲ８．４ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．４×１０４Ｐａ）
・ＥＭＭＡ：住友化学社製（アクリフトＷＤ２０３－１、２４０℃ＭＦＲ６．８ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．３×１０４Ｐａ）
・酸変性ＰＯ：三井化学社製（アドマーＱＦ５００、２４０℃ＭＦＲ３．９ｇ／１０分、１６０℃貯蔵弾性率Ｇ´＝１．９×１０４Ｐａ）
（Ｃ層）
・ｈＰＰ：日本ポリプロ社製（ＦＢ３ＨＡＴ 融点℃１６０℃、２４０℃ＭＦＲ１２ｇ／１０分）
・ＰＭＰ１：三井化学社製（ＭＸ００４ 融点２３０℃、２６０℃ＭＦＲ２５ｇ／１０分）
・ｈＰＰ：日本ポリプロ社製（ＦＢ３ＨＡＴ 融点℃１６０℃、２４０℃ＭＦＲ１２ｇ／１０分）
・ＰＭＰ１：三井化学社製（ＭＸ００４ 融点２３０℃、２６０℃ＭＦＲ２５ｇ／１０分）
（実施例１）
離型層（Ａ層）にＰＭＰ１、隣接層（Ｂ層）にＳＲ１、Ｃ層にｈＰＰを用いた。各層の樹脂を、単軸押出機を用いて２５０℃に設定した積層口により共押出成形し、各層の厚さが離型層（Ａ層）２５μｍ、隣接層（Ｂ層）４０μｍ、Ｃ層１５μｍの総厚さ８０μｍの積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
離型層（Ａ層）にＰＭＰ１、隣接層（Ｂ層）にＳＲ１、Ｃ層にｈＰＰを用いた。各層の樹脂を、単軸押出機を用いて２５０℃に設定した積層口により共押出成形し、各層の厚さが離型層（Ａ層）２５μｍ、隣接層（Ｂ層）４０μｍ、Ｃ層１５μｍの総厚さ８０μｍの積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例２）
隣接層（Ｂ層）をＳＲ２に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＳＲ２に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例３）
隣接層（Ｂ層）をＳＲ３に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＳＲ３に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例４）
隣接層（Ｂ層）をＳＲ４に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＳＲ４に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例５）
離型層（Ａ層）をＰＭＰ２に変更した以外は、実施例４と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
離型層（Ａ層）をＰＭＰ２に変更した以外は、実施例４と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例６）
離型層（Ａ層）をＰＭＰ３に変更した以外は、実施例４と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
離型層（Ａ層）をＰＭＰ３に変更した以外は、実施例４と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（実施例７）
Ｃ層にＰＭＰ１に変更した以外は、実施例２と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
Ｃ層にＰＭＰ１に変更した以外は、実施例２と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（比較例１）
隣接層（Ｂ層）をＳＲ５に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを製膜したが、積層ムラにより穴あきが見られ、積層フィルムを得ることができなかったため、プレス適正および層間密着性の評価は行わなかった。
隣接層（Ｂ層）をＳＲ５に変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを製膜したが、積層ムラにより穴あきが見られ、積層フィルムを得ることができなかったため、プレス適正および層間密着性の評価は行わなかった。
（比較例２）
隣接層（Ｂ層）をＴＰＯに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＴＰＯに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（比較例３）
隣接層（Ｂ層）をＥＶＡに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＥＶＡに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（比較例４）
隣接層（Ｂ層）をＥＭＭＡに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）をＥＭＭＡに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
（比較例５）
隣接層（Ｂ層）を酸変性ＰＯに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
隣接層（Ｂ層）を酸変性ＰＯに変更した以外は、実施例１と同様の方法で評価用の積層フィルムを得た。評価結果を表１に示す。
＜積層フィルムの評価＞
ポリイミドフィルム（宇部興産社製、ユーピレックス５０μｍ品）の上にドーナツ型（直径１００ｍｍ、内径２５ｍｍ、厚さ２ｍｍ）のスペーサーを置き、その上に各実施例および比較例で作製した評価用フィルムを重ねて真空プレスを行った。評価はｎ＝５で行い、真空プレスは温度１６０℃、真空引き３０秒、加圧１００ｋＰａ、加圧時間５分の条件で行った。
ポリイミドフィルム（宇部興産社製、ユーピレックス５０μｍ品）の上にドーナツ型（直径１００ｍｍ、内径２５ｍｍ、厚さ２ｍｍ）のスペーサーを置き、その上に各実施例および比較例で作製した評価用フィルムを重ねて真空プレスを行った。評価はｎ＝５で行い、真空プレスは温度１６０℃、真空引き３０秒、加圧１００ｋＰａ、加圧時間５分の条件で行った。
（成形賦形性）
前記の条件で行った真空プレス後の評価用フィルムのドーナツ型の中心（内径２５ｍｍ部分）の凹み対する追従性を以下の基準で評価した。
〇：評価用フィルムは、ｎ＝５全てにおいて、スペーサーの凹みに対して良好な追従性であり、スペーサーの底部の角が出ている。
△：評価用フィルムは、ｎ＝５の一部において、スペーサーの凹みに対して追従性が悪いため、厚さ２ｍｍのスペーサーの底までフィルムが到達せず、角が出ていない。
×：評価用フィルムは、ｎ＝５全てにおいて、スペーサーの凹みに対して追従性が悪いため、厚さ２ｍｍのスペーサーの底までフィルムが到達せず、角が出ていない。
前記の条件で行った真空プレス後の評価用フィルムのドーナツ型の中心（内径２５ｍｍ部分）の凹み対する追従性を以下の基準で評価した。
〇：評価用フィルムは、ｎ＝５全てにおいて、スペーサーの凹みに対して良好な追従性であり、スペーサーの底部の角が出ている。
△：評価用フィルムは、ｎ＝５の一部において、スペーサーの凹みに対して追従性が悪いため、厚さ２ｍｍのスペーサーの底までフィルムが到達せず、角が出ていない。
×：評価用フィルムは、ｎ＝５全てにおいて、スペーサーの凹みに対して追従性が悪いため、厚さ２ｍｍのスペーサーの底までフィルムが到達せず、角が出ていない。
（隣接層（Ｂ層）による汚染性）
前記の条件で行った真空プレス後の評価用フィルム端部の状態（ｎ＝５）を以下の基準で評価した。隣接層（Ｂ層）のはみ出しの有無を目視にて、糸引きは発生頻度で評価した。
〇：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがなく（はみ出しがあっても０．２ｍｍ未満）、ポリイミドフィルムからはがす際に、糸引きの発生頻度が２０％以下
△：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがあり（はみ出しが０．２ｍｍ以上）、ポリイミドフィルムからはがす際に、糸引の発生頻度が２０％を超え８０％未満
×：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがあり（はみ出しが０．２ｍｍ以上）、評価用フィルムをポリイミドフィルムからはがす際に、糸引きの発生頻度が８０％以上
前記の条件で行った真空プレス後の評価用フィルム端部の状態（ｎ＝５）を以下の基準で評価した。隣接層（Ｂ層）のはみ出しの有無を目視にて、糸引きは発生頻度で評価した。
〇：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがなく（はみ出しがあっても０．２ｍｍ未満）、ポリイミドフィルムからはがす際に、糸引きの発生頻度が２０％以下
△：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがあり（はみ出しが０．２ｍｍ以上）、ポリイミドフィルムからはがす際に、糸引の発生頻度が２０％を超え８０％未満
×：評価用フィルム端部の隣接層（Ｂ層）のはみ出しがあり（はみ出しが０．２ｍｍ以上）、評価用フィルムをポリイミドフィルムからはがす際に、糸引きの発生頻度が８０％以上
（層間密着性）
得られた評価用フィルムを用いて、離型層（Ａ層）と隣接層（Ｂ層）との間、あるいは、隣接層（Ｂ層）とＣ層との間、それぞれを剥離する際の剥離強度を測定した。剥離強度はオートグラフ機（エー・アンド・デイ社製、ＭＣＴ－２１５０）を使用して、剥離速度２００ｍｍ／分の条件で測定した。
○：剥離強度測定時に離型層（Ａ層）またはＣ層が破断するか、剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上
×：剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅未満
得られた評価用フィルムを用いて、離型層（Ａ層）と隣接層（Ｂ層）との間、あるいは、隣接層（Ｂ層）とＣ層との間、それぞれを剥離する際の剥離強度を測定した。剥離強度はオートグラフ機（エー・アンド・デイ社製、ＭＣＴ－２１５０）を使用して、剥離速度２００ｍｍ／分の条件で測定した。
○：剥離強度測定時に離型層（Ａ層）またはＣ層が破断するか、剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅以上
×：剥離強度が３００ｇｆ／１５ｍｍ幅未満
表１に示すように、実施例１～７は、製膜性、成型賦形性、層間密着性に優れ、隣接層（Ｂ層）による汚染もなく、フレキシブルプリント基板の工程用フィルムとして好適に用いることが可能であった。一方、比較例１では隣接層（Ｂ層）を構成するスチレン系エラストマーのスチレン量が多く、製膜が困難であった。
比較例２，３，４は、Ｂ層が所定のスチレン系エラストマーを主成分とした層ではなく、１６０℃における貯蔵弾性率が低いため隣接層（Ｂ層）のはみ出しによる汚染や糸引きが見られ、比較例２、４、５では離型層（Ａ層）との層間密着性が悪く、フレキシブルプリント基板の工程用フィルムとしてとして使用できなかった。
比較例２，３，４は、Ｂ層が所定のスチレン系エラストマーを主成分とした層ではなく、１６０℃における貯蔵弾性率が低いため隣接層（Ｂ層）のはみ出しによる汚染や糸引きが見られ、比較例２、４、５では離型層（Ａ層）との層間密着性が悪く、フレキシブルプリント基板の工程用フィルムとしてとして使用できなかった。
以上より、本発明の積層フィルムは、製膜性、離型性、成形賦形性、層間密着性に優れ、隣接層（Ｂ層）による汚染が抑制されていることが分かった。
本発明の積層フィルムは、フレキシブルプリント基板の工程用フィルムであって、カバーレイフィルムをラミネートする際の離型フィルムとして好適に利用することが可能である。
Claims (9)
- 少なくとも一方の表面層としてポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする離型層（Ａ層）と前記離型層（Ａ層）に隣接するスチレン単位が３０ｗｔ％以下のスチレン系エラストマーを主成分とする隣接層（Ｂ層）の少なくとも２層を有する積層フィルム。
- 前記隣接層（Ｂ層）の１６０℃における貯蔵弾性率Ｇ′が２．０×１０４Ｐａ以上である請求項１に記載の積層フィルム。
- 前記離型層（Ａ層）とは反対側の表面層に熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）をさらに有する、請求項１または２に記載の積層フィルム。
- 前記熱可塑性樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）の融点が１５０℃以上である、請求項３に記載の積層フィルム。
- 前記熱可塑性樹脂が、ポリメチルペンテン系樹脂、または、ポリプロピレン系樹脂、あるいは、これらの混合物である、請求項３または４に記載の積層フィルム。
- 前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン系樹脂である、請求項３または４に記載の積層フィルム。
- 請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の積層フィルムであって、フレキシブルプリント基板のプレスラミネート工程で使用されるフレキシブルプリント基板工程用積層フィルム。
- 一方の表面層としてポリメチルペンテン系樹脂を主成分とする離型層（Ａ層）、前記離型層（Ａ層）に隣接するスチレン単位が５０ｗｔ％以下のスチレン系エラストマーを主成分とする隣接層（Ｂ層）、および、前記離型層（Ａ層）とは反対側の表面層としてポリプロピレン系樹脂を主成分として含む層（Ｃ層）の少なくとも３層を有する、積層フィルム。
- 請求項８に記載の積層フィルムであって、フレキシブルプリント基板のプレスラミネート工程で使用されるフレキシブルプリント基板工程用積層フィルム。
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-
2019
- 2019-11-08 JP JP2019203239A patent/JP7306228B2/ja active Active
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