JP7296933B2 - 蓋体および密閉型電池 - Google Patents
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Description
本発明は、蓋体およびそれを用いた密閉型電池に関する。詳しくは、シール材を備える蓋体およびそれを用いた密閉型電池に関する。
リチウムイオン二次電池等の非水電解液二次電池は、車両搭載用電源あるいはパソコンや携帯端末等の電源として重要性が高まっている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウムイオン二次電池は、車両搭載用高出力電源として好ましく用いられている。
この種の二次電池は、例えば、電極体が電池ケース内部に収容された密閉型電池として構築される。かかる密閉型電池の蓋体には、シール材を介した状態で端子が取り付けられている。密閉型電池に用いられる端子として、例えば、電池ケース外部に露出する外部端子と、電池ケース内部の電極体と接続される内部端子とを備えた端子が用いられている。かかる構成の端子は、外部端子と内部端子のうち一方が、封口板の取付穴に挿通され、他方に対してかしめられることによって、蓋体に接続されている。
この種の二次電池は、例えば、電極体が電池ケース内部に収容された密閉型電池として構築される。かかる密閉型電池の蓋体には、シール材を介した状態で端子が取り付けられている。密閉型電池に用いられる端子として、例えば、電池ケース外部に露出する外部端子と、電池ケース内部の電極体と接続される内部端子とを備えた端子が用いられている。かかる構成の端子は、外部端子と内部端子のうち一方が、封口板の取付穴に挿通され、他方に対してかしめられることによって、蓋体に接続されている。
シール材には、電池ケース内部を気密に保つためのシール性が求められている。さらに、シール材には、端子をかしめによって封口板に取り付ける際の、かしめ強度に耐えられる機械強度が求められている。シール材の機械強度を向上させるため、シール材には無機フィラーが配合されている。
例えば、特許文献１には、樹脂部材の強度および耐衝撃性を向上させるために、樹脂部材にガラス繊維を配合させる技術が開示されている。
例えば、特許文献１には、樹脂部材の強度および耐衝撃性を向上させるために、樹脂部材にガラス繊維を配合させる技術が開示されている。
これまでは、シール材に求められる性質として、かしめ強度に耐えられる機械強度が重要視されていた。しかしながら、近年では、製造コスト削減のため、電池に使用される部品の点数を減らすことが試みられている。例えば、端子をかしめによって接合するための部品を用いずに、金属製の端子や封口板を、樹脂材料からなるシール材と直接接合させることが検討されている。
このような場合、電池ケース内部において、電解液とシール材が接触することによって、シール材に含まれる無機フィラーが腐食する懸念がある。腐食が進行することによって、シール材と端子との接合強度が低下し、シール材のシール性が損なわれるおそれがある。
このような場合、電池ケース内部において、電解液とシール材が接触することによって、シール材に含まれる無機フィラーが腐食する懸念がある。腐食が進行することによって、シール材と端子との接合強度が低下し、シール材のシール性が損なわれるおそれがある。
無機フィラーの電解液に対する耐腐食性については、これまで十分に検討されてこなかった。特許文献１に記載されている樹脂に配合されている無機物は、電解液に対して耐腐食性を有しない。特許文献２に記載されている樹脂は、耐薬品性を向上させる目的で球状シリカやガラスビーズが配合されているが、リチウムイオン二次電池等に使用される電解液に対しては耐腐食性を有しない。そのため、金属製の端子や封口板とシール材を直接接合させた密閉型電池に対し、シール材としてこれらの樹脂を適用することは、電池の長期使用の観点から好ましくない。
電解液による腐食が防止され、シール性を長期にわたって維持することができるシール材が求められている。
電解液による腐食が防止され、シール性を長期にわたって維持することができるシール材が求められている。
本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、電解液に対する耐腐食性を有する無機フィラーをシール材に配合することによって、封口板や端子といった金属部材と、樹脂材料からなるシール材の接合面の接合が長期的に維持される蓋体を提供することを目的とする。併せて、そのような蓋体を用いた、耐久性の高い密閉型電池を提供することを他の目的とする。
上記目的を実現するべく、ここで開示される蓋体は、開口部を有し、電極体を収容するケース本体を備えた密閉型電池に使用され、開口部を塞ぐ蓋体であって、端子部材と、端子部材を取り付けるための取付穴を有する封口板と、熱可塑性樹脂および無機フィラーを含むシール材とを備える。端子部材は、取付穴に、シール材と接合された状態で取り付けられている。ここで、無機フィラーとして、水１２００ｐｐｍを含み、１Ｍ ＬｉＰＦ６を含む試験電解液であって、該試験電解液の溶媒の容積比率がエチレンカーボネート：ジエチルカーボネート：ジメチルカーボネート＝１：１：１である、６５℃に調製された試験電解液に、７日間浸漬した後の体積変化率が２０％以下であることを特徴とする無機物が使用されている。
ここで開示される密閉型電池用に使用される蓋体のシール材には、特に、上述した試験電解液に浸漬した場合にも、体積変化の小さい無機フィラーが使用されている。かかる構成によって、電解液がシール材に接触した場合にも、シール材の無機フィラーの体積変化が抑えられ、端子や封口板とシール材の接合面に剥離が生じにくい。その結果、シール材のシール性が長期的に維持される。
好適な一態様において、熱可塑性樹脂は、ポリアリーレンスルフィド樹脂から実質的に構成される。
金属との密着性に優れるポリアリーレンスルフィドをシール材の材料として使用することで、シール材のシール性が好適に維持される。
金属との密着性に優れるポリアリーレンスルフィドをシール材の材料として使用することで、シール材のシール性が好適に維持される。
好適な一態様において、無機粒子は、アルミナ、チタン酸カリウム、炭化ケイ素、カーボンからなる群から選択された少なくとも１種から実質的に構成される。
これらの無機フィラーは、電解液に対する耐腐食性が特に高いため、シール材のシール性がより長期的に維持される。
これらの無機フィラーは、電解液に対する耐腐食性が特に高いため、シール材のシール性がより長期的に維持される。
ここに開示される技術の好適な一実施形態として、シール材は、負極端子と少なくとも一部がアンカー効果によって接合されている。
かかる構成を有する密閉型電池において、シール材と負極端子部材の接合面にかかる応力が低減されている。そのため、接合面に剥離が生じにくくなる。
かかる構成を有する密閉型電池において、シール材と負極端子部材の接合面にかかる応力が低減されている。そのため、接合面に剥離が生じにくくなる。
ここに開示される技術の他の側面として、正極および負極を有する電極体と、開口部を有し、電極体を収容するケース本体と、開口部を塞ぐ、ここに開示される蓋体を備える密閉型電池が提供される。
以下、適宜図面を参照しながら、ここで開示される蓋体および密閉型電池について、捲回電極体を備えたリチウムイオン二次電池を例に挙げて詳細に説明する。以下の実施形態は、当然ながらここに開示される技術を特に限定することを意図したものではない。
なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。
以下の図面において、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。以下の図面における長さや幅等の寸法関係は、実際の寸法関係を必ずしも反映するものではない。
本明細書において数値範囲をＡ～Ｂ（ここで、Ａ，Ｂは任意の数値）と記載している場合は、Ａ以上Ｂ以下を意味するものとする。本明細書において「実質的に構成」とは、構成成分のうち、不可避的な不純物の混入は許容され、構成成分の９５重量％以上を占めることをいう。
本明細書において数値範囲をＡ～Ｂ（ここで、Ａ，Ｂは任意の数値）と記載している場合は、Ａ以上Ｂ以下を意味するものとする。本明細書において「実質的に構成」とは、構成成分のうち、不可避的な不純物の混入は許容され、構成成分の９５重量％以上を占めることをいう。
図１は、本実施形態に係る密閉型電池１０の内部構造を模式的に示す断面図である。図２は、蓋体３４の構造を模式的に示す部分断面図である。なお、本明細書における図中の符号Ｘは密閉型電池の幅方向を示し、符号Ｙは厚さ方向を示し、符号Ｚは高さ方向を示す。これらの方向は説明の便宜上定めた方向であり、電池の設置態様を限定することを意図したものではない。
図１に示すように、本実施形態に係る密閉型電池１０は、電極体２０と、電池ケース３０とを備えている。ここで開示される電極体２０は、図示しない絶縁フィルム等で覆われた状態で、電池ケース３０の内部に収容された発電要素であり、長尺シート状の正極２１と、長尺シート状の負極２２とが、同じく長尺シート状の２枚のセパレータ２３、２４を間に介在させつつ相互に重ねて扁平状に捲回されたいわゆる捲回電極体である。電極体２０は、非水電解液（図示せず）とともに電池ケース本体３２に収容され、内部が減圧された状態で蓋体３４の周縁部が溶接等で封止され、密閉されている。
正極２１は、箔状の正極集電体２１Ａと、当該正極集電体２１Ａの片面または両面に長手方向に沿って形成された正極活物質層２１Ｂと、を備えている。また、幅方向Ｘにおける電極体２０の一方の側縁部には、正極活物質層２１Ｂが形成されておらず、正極集電体２１Ａが露出した正極集電体露出部２１Ｃが設けられている。正極活物質層２１Ｂには、正極活物質、バインダ、導電材等の種々の材料が含まれる。なお、正極活物質層２１Ｂに含まれる材料については、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
負極２２は、箔状の負極集電体２２Ａと、当該負極集電体２２Ａの片面または両面に長手方向に沿って形成された負極活物質層２２Ｂと、を備えている。また、幅方向Ｘにおける電極体２０の他方の側縁部には、負極活物質層２２Ｂが形成されておらず、負極集電体２２Ａが露出した負極集電体露出部２２Ｃが設けられている。正極活物質層２１Ｂと同様に、負極活物質層２２Ｂには、負極活物質やバインダ等の種々の材料が含まれる。負極活物質層２２Ｂに含まれる材料については、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
セパレータ２３、２４は、正極２１と負極２２との間に介在し、これらの電極が直接接触することを防止する。図示は省略するが、セパレータ２３、２４には、微細な孔が複数形成されている。当該微細な孔は、電荷担体（リチウムイオン二次電池の場合は、リチウムイオン）が正極２１と負極２２との間で移動するように構成されている。
セパレータ２３、２４には、例えばポリプロピレン、ポリスチレン等のポリオレフィン製シート等、所要の耐熱性を有する樹脂シートが使用される。
セパレータ２３、２４には、例えばポリプロピレン、ポリスチレン等のポリオレフィン製シート等、所要の耐熱性を有する樹脂シートが使用される。
電池ケース３０に収容される非水電解液としては、典型的には非水溶媒と支持塩とを含有した、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
電池ケース３０は、電極体２０を収容する容器である。本実施形態における電池ケース３０は、扁平な角型の容器であり、上面が開口した角型のケース本体３２と、当該ケース本体３２の開口部を塞ぐ板状の蓋体３４とを備えている。蓋体３４には、電池ケース３０の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁３６が設けられている。また、蓋体３４には、非水電解質を注入するための注液口３８が設けられている。ケース本体３２や蓋体３４には、所要の強度を有する金属材料が用いられ、例えば、アルミニウムやアルミニウム合金等が用いられ得る。
蓋体３４は、封口板６０と、正極端子部材４０と、負極端子部材５０と、シール材７０とを備えている。封口板６０は、矩形状のアルミニウム製の板であり、正極端子部材４０および負極端子部材５０が挿通されている取付穴６４を備えている。
負極端子部材５０は、高さ方向Ｚに沿って延びる長尺な金属部材である。図１に示されるように、負極端子部材５０の下端部は、負極集電体露出部２２Ｃと接続されている。図２に示されるように、負極端子部材５０は、取付穴６４を通り、電池ケース３０の外部に露出している。負極端子部材５０は、上端部５０Ａが封口板６０と平行になるように、電池ケース３０の外部に露出している部分が垂直に折り曲げられている。負極端子部材５０は、取付穴６４に、シール材７０が接合された状態で取り付けられている。
正極端子部材４０は、高さ方向Ｚに沿って延びる長尺な金属部材である。図１に示されるように、正極端子部材４０の下端部は、正極集電体露出部２１Ｃと接続されている。正極端子部材４０は、取付穴６４を通り、電池ケース３０の外部に露出している。正極端子部材４０は、上端部４０Ａが封口板６０と平行になるように、電池ケース３０の外部に露出している部分が垂直に折り曲げられている。正極端子部材４０は、取付穴６４に、シール材７０が接合された状態で取り付けられている。
以下では、ここで開示される蓋体３４の構成について、負極端子側の構成を元に、図２を参照しつつ説明する。図２は、図１中のＩＩ－ＩＩ線断面図であって、ここで開示される蓋体３４の、負極端子部材５０を含んだ断面の構造を模式的に示す部分断面図である。なお、正極端子側の構成については、以下に説明する負極端子側の構成と同様の構成とすることができるので、詳細な説明は省略する。
シール材７０は、負極端子部材５０と封口板６０とを絶縁し、かつ、密閉型電池１０内部の気密性を保つため、取付穴６４を塞ぐように、負極端子部材５０と封口板６０の間に配置されている。なお、シール材７０に使用される熱可塑性樹脂や無機フィラーは一種類に限られず、複数の種類から構成されていてもよい。また、シール材７０は、本発明の効果を損なわない限りにおいて、熱可塑性樹脂と無機フィラー以外の材料を含んでいてもよい。
熱可塑性樹脂としては、従来の一般的な熱可塑性樹脂を用いることができる。これに限られないが、例えば、金属との密着性に優れる、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）等が用いられ、好ましくはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）が用いられる。
本実施形態において、シール材７０に含まれる無機フィラーとして、電解液に対して耐腐食性を有する無機物が使用されている。これらに限定されないが、耐腐食性を有する無機フィラーとして、例えば、アルミナ、チタン酸カリウム、炭化ケイ素、カーボン、アルカリガラス、石英ガラス等を用いることができる。なかでも、電解液に対する耐腐食性が特に高い、アルミナ、チタン酸カリウム、炭化ケイ素、カーボンを好適に用いることができる。無機フィラーの形状は特に限定されず、繊維状、鱗片状、球状等の形状のものを用いることができる。
電解液に対する無機フィラーの耐腐食性は、試験電解液への浸漬試験を行い、浸漬前後の体積変化率によって評価することができる。具体的には、以下の方法で無機フィラーの耐腐食性を評価することができる。
水１２００ｐｐｍを含み、１Ｍ ＬｉＰＦ６を含み、溶媒の容積比率がエチレンカーボネート：ジエチルカーボネート：ジメチルカーボネート＝１：１：１である試験電解液を準備する。耐腐食性を評価したい無機フィラーを準備する。準備した無機フィラー（浸漬前無機フィラー）から、ＳＥＭ観察によってランダムで３０個の無機フィラーの体積を推定し、浸漬前無機フィラーの平均体積Ｖ１を算出する。準備した試験電解液を６５℃に調整する。６５℃に調整された試験電解液に、無機フィラーを７日間浸漬させる。７日間浸漬させた無機フィラー（浸漬後無機フィラー）を試験電解液から取り出す。ＳＥＭ観察によって、ランダムで３０個の浸漬後無機フィラーの体積を推定し、浸漬後無機フィラーの平均体積Ｖ２を算出する。（Ｖ２－Ｖ１）／Ｖ１を計算し、体積変化率とする。本明細書において、体積変化率が２０％以下である無機フィラーを、耐腐食性を有する無機フィラーとする。
水１２００ｐｐｍを含み、１Ｍ ＬｉＰＦ６を含み、溶媒の容積比率がエチレンカーボネート：ジエチルカーボネート：ジメチルカーボネート＝１：１：１である試験電解液を準備する。耐腐食性を評価したい無機フィラーを準備する。準備した無機フィラー（浸漬前無機フィラー）から、ＳＥＭ観察によってランダムで３０個の無機フィラーの体積を推定し、浸漬前無機フィラーの平均体積Ｖ１を算出する。準備した試験電解液を６５℃に調整する。６５℃に調整された試験電解液に、無機フィラーを７日間浸漬させる。７日間浸漬させた無機フィラー（浸漬後無機フィラー）を試験電解液から取り出す。ＳＥＭ観察によって、ランダムで３０個の浸漬後無機フィラーの体積を推定し、浸漬後無機フィラーの平均体積Ｖ２を算出する。（Ｖ２－Ｖ１）／Ｖ１を計算し、体積変化率とする。本明細書において、体積変化率が２０％以下である無機フィラーを、耐腐食性を有する無機フィラーとする。
シール材７０に含まれる無機フィラーとしては、試験電解液の浸漬前後で、体積変化が小さいものが好ましい。上記の方法で測定した体積変化率が２０％以下であるのものが好ましく、１０％以下であるものがより好ましく、１％以下であるものが更に好ましい。
本実施形態では、シール材７０は、負極端子部材５０と接触している面（接触面５０Ｃ）においてアンカー効果によって接合されている。また、シール材７０は、封口板６０と接触している面（接触面６０Ｃ）においてもアンカー効果によって接合されている。
具体的には、負極端子部材５０上の接触面５０Ｃおよび封口板６０上の接触面６０Ｃには、粗面処理が行われており、微細な凹凸が形成されている。当該凹凸にシール材が入り込むことによって、シール材７０は負極端子部材５０および封口板６０と接合されている。粗面処理は、公知の物理的および／または化学的によって行うことができる。表面処理の方法として、レーザ処理、サンドブラスト処理、陽極酸化処理等の方法が例示される。
具体的には、負極端子部材５０上の接触面５０Ｃおよび封口板６０上の接触面６０Ｃには、粗面処理が行われており、微細な凹凸が形成されている。当該凹凸にシール材が入り込むことによって、シール材７０は負極端子部材５０および封口板６０と接合されている。粗面処理は、公知の物理的および／または化学的によって行うことができる。表面処理の方法として、レーザ処理、サンドブラスト処理、陽極酸化処理等の方法が例示される。
シール材７０は、射出成形によって、封口板６０および負極端子部材５０とアンカー効果によって接合され、一体になった状態で成形することができる。また、射出成型の条件を適宜設定することにより、無機フィラーを封口板６０および負極端子部材５０に対して配向させることができる。
シール材７０は、例えば、以下の方法で成型することができる。
シール材７０に使用される、熱可塑性樹脂と無機フィラーを溶融させ、射出成形用の樹脂を準備する。封口板６０と負極端子部材５０を配置でき、かつ、シール材７０の形状に合わせた金型を準備する。金型に、封口板６０と、負極端子部材５０を配置する。金型に、溶融した射出成形用の樹脂を所定の条件で流し込む。射出成形の条件は、シール材７０の材料、各部材の寸法、無機フィラーの形状等によって適宜調整される。例えば、樹脂の温度は２５０～３５０℃程度、射出速度は１０～６０ｍｍ／秒程度、保持圧力は２０～１００ＭＰａ程度で行われ得る。
シール材７０に使用される、熱可塑性樹脂と無機フィラーを溶融させ、射出成形用の樹脂を準備する。封口板６０と負極端子部材５０を配置でき、かつ、シール材７０の形状に合わせた金型を準備する。金型に、封口板６０と、負極端子部材５０を配置する。金型に、溶融した射出成形用の樹脂を所定の条件で流し込む。射出成形の条件は、シール材７０の材料、各部材の寸法、無機フィラーの形状等によって適宜調整される。例えば、樹脂の温度は２５０～３５０℃程度、射出速度は１０～６０ｍｍ／秒程度、保持圧力は２０～１００ＭＰａ程度で行われ得る。
上述した実施形態では、負極端子部材５０の接触面５０Ｃおよび封口板６０の接触面６０Ｃの全面がアンカー効果によって接合されていたが、接合の範囲はこれに限定されない。接合強度とシール性が十分である限り、シール材７０は、接触面５０Ｃ、６０Ｃと部分的に接合されていてもよい。
ここで開示される密閉型電池は、以上に説明したリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、例えば、ナトリウムイオン二次電池、マグネシウムイオン二次電池、あるいは、いわゆる物理電池に包含されるリチウムイオンキャパシタ等もここでいう密閉型電池に包含される例である。また、ここでは複数の正極および負極の電極体がセパレータを介して捲回された構造を有する捲回電極体を備えたリチウムイオン二次電池を用いて説明したが、電極体はかかる構成に限られず、複数の正極および負極の電極体がセパレータを介して積層された、いわゆる積層電極体であってもよい。
以下、好適な実施形態について実施例を挙げて説明するが、本発明をかかる実施例に限定することを意図したものではない。
ここでは、各種無機フィラーを用いて、無機フィラーの耐腐食性が密閉型電池の冷熱耐性に与える影響を評価した。具体的には、まず、種々の無機フィラーを電解液に浸漬させ、体積変化率を求めることにより、それぞれの無機フィラーの耐腐食性を評価した。次に、これらの無機フィラーを用いて密閉型電池の蓋体を模擬した試験サンプルを作製した。そして、試験サンプルに対して電解液の浸漬を行い、その後に冷熱サイクル試験とヘリウムリーク試験を行った。
ここでは、各種無機フィラーを用いて、無機フィラーの耐腐食性が密閉型電池の冷熱耐性に与える影響を評価した。具体的には、まず、種々の無機フィラーを電解液に浸漬させ、体積変化率を求めることにより、それぞれの無機フィラーの耐腐食性を評価した。次に、これらの無機フィラーを用いて密閉型電池の蓋体を模擬した試験サンプルを作製した。そして、試験サンプルに対して電解液の浸漬を行い、その後に冷熱サイクル試験とヘリウムリーク試験を行った。
＜無機フィラーの体積変化率の測定＞
試験サンプル例１～例１１に使用する、表１に記載された無機フィラーについて、上述した試験電解液への浸漬試験と同様の方法で、体積変化率を測定した。結果を表１に示す。
試験サンプル例１～例１１に使用する、表１に記載された無機フィラーについて、上述した試験電解液への浸漬試験と同様の方法で、体積変化率を測定した。結果を表１に示す。
＜試験サンプルの作製＞
例１
ＰＰＳと、アルカリガラスを、ＰＰＳ：アルカリガラス＝８０：２０の重量比になるように準備した。ＰＰＳを３３０℃で溶融させ、アクリルガラスと混合させ、射出成形材料を準備した。
中央にφ８ｍｍの貫通孔が設けられた、５０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍのアルミニウム製の試験片を準備した。当該試験片の一方の表面に対し、レーザ照射によって粗面処理を施した。
試験片の粗面処理が施された面に対し、試験片の貫通孔を塞ぎ、かつ、試験片の中心にφ１６ｍｍ×３ｍｍの射出成型体を成形できるような金型を準備した。当該金型に試験片を配置した。
例１
ＰＰＳと、アルカリガラスを、ＰＰＳ：アルカリガラス＝８０：２０の重量比になるように準備した。ＰＰＳを３３０℃で溶融させ、アクリルガラスと混合させ、射出成形材料を準備した。
中央にφ８ｍｍの貫通孔が設けられた、５０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍのアルミニウム製の試験片を準備した。当該試験片の一方の表面に対し、レーザ照射によって粗面処理を施した。
試験片の粗面処理が施された面に対し、試験片の貫通孔を塞ぎ、かつ、試験片の中心にφ１６ｍｍ×３ｍｍの射出成型体を成形できるような金型を準備した。当該金型に試験片を配置した。
３３０℃の試験用成形材料を、金型に対して射出速度５０ｍｍ／秒で充填させた。
試験用成形材料が冷え固まったら金型を外し、試験片にφ１６ｍｍ×３ｍｍの成形体が成形された試験サンプル例１を得た。試験サンプルの一方の面には成形体が成形されており、他方の面には成形体が成形されていない。以下、成形体が成形されている面を成形面、成形体が成形されていない面を非成形面という。
試験用成形材料が冷え固まったら金型を外し、試験片にφ１６ｍｍ×３ｍｍの成形体が成形された試験サンプル例１を得た。試験サンプルの一方の面には成形体が成形されており、他方の面には成形体が成形されていない。以下、成形体が成形されている面を成形面、成形体が成形されていない面を非成形面という。
例２～１１
使用する無機フィラーとして、表１に記載の無機物を用いた以外は、試験サンプル例１と同様にして、試験サンプル例２～例１１を作製した。
使用する無機フィラーとして、表１に記載の無機物を用いた以外は、試験サンプル例１と同様にして、試験サンプル例２～例１１を作製した。
＜試験サンプルの浸漬＞
作製した試験サンプル例１～例１１を、上述した試験電解液に３か月間浸漬させた。
作製した試験サンプル例１～例１１を、上述した試験電解液に３か月間浸漬させた。
＜冷熱サイクル試験＞
試験電解液に浸漬させた試験サンプル例１～例１１について、－６５℃から１２０℃の冷熱サイクルを５５００サイクル行った。
＜ヘリウムリーク試験＞
冷熱サイクル試験後の試験サンプル例１～例１１について、試験片と射出成形体間のシール性を評価するため、ヘリウムディテクタを用いてヘリウムリーク試験を行った。差圧が２気圧となるように、非成形面側からヘリウムの導入および成形面側から吸引を行い、成形面側からヘリウムのリーク量の検出を行った。ヘリウムディテクタで検出されたヘリウムのリーク量が、１．０×１０－５（Ｐａ・ｍ３／秒）以上となった場合を×評価、それ未満を〇評価とした。結果を表１に示す。
試験電解液に浸漬させた試験サンプル例１～例１１について、－６５℃から１２０℃の冷熱サイクルを５５００サイクル行った。
＜ヘリウムリーク試験＞
冷熱サイクル試験後の試験サンプル例１～例１１について、試験片と射出成形体間のシール性を評価するため、ヘリウムディテクタを用いてヘリウムリーク試験を行った。差圧が２気圧となるように、非成形面側からヘリウムの導入および成形面側から吸引を行い、成形面側からヘリウムのリーク量の検出を行った。ヘリウムディテクタで検出されたヘリウムのリーク量が、１．０×１０－５（Ｐａ・ｍ３／秒）以上となった場合を×評価、それ未満を〇評価とした。結果を表１に示す。
表１に示されるように、体積変化率が２０％以下の無機フィラーを用いた試験サンプル例１～例６については、冷熱サイクル試験後も試験片と射出成形体間のシール性が良好であった。体積変化率が２０％より大きい無機フィラーを用いた試験サンプル例７～例１１については、冷熱サイクル試験後の試験片と射出成形体間のシール性が良好ではなかった。
試験サンプル例１～例６のような、電解液に浸漬させても体積変化率が低い無機フィラーを密閉型電池のシール材に用いることによって、シール材のシール性を長期にわたって維持させることができる。
試験サンプル例１～例６のような、電解液に浸漬させても体積変化率が低い無機フィラーを密閉型電池のシール材に用いることによって、シール材のシール性を長期にわたって維持させることができる。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、特許請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ 密閉型電池
２０ 電極体
２１ 正極
２１Ａ 正極集電体
２１Ｂ 正極活物質層
２１Ｃ 正極集電体露出部
２２ 負極
２２Ａ 負極集電体
２２Ｂ 負極活物質層
２２Ｃ 負極集電体露出部
２３，２４ セパレータ
３０ 電池ケース
３２ ケース本体
３４ 蓋体
３６ 安全弁
３８ 注液口
４０ 正極端子部材
４０Ａ 上端部
５０ 負極端子部材
５０Ａ 上端部
５０Ｃ 接触面
６０ 封口板
６０Ｃ 接触面
６４ 取付穴
７０ シール材
２０ 電極体
２１ 正極
２１Ａ 正極集電体
２１Ｂ 正極活物質層
２１Ｃ 正極集電体露出部
２２ 負極
２２Ａ 負極集電体
２２Ｂ 負極活物質層
２２Ｃ 負極集電体露出部
２３，２４ セパレータ
３０ 電池ケース
３２ ケース本体
３４ 蓋体
３６ 安全弁
３８ 注液口
４０ 正極端子部材
４０Ａ 上端部
５０ 負極端子部材
５０Ａ 上端部
５０Ｃ 接触面
６０ 封口板
６０Ｃ 接触面
６４ 取付穴
７０ シール材
Claims (4)
- 開口部を有し、電極体を収容するケース本体を備えた密閉型電池に使用され、前記開口部を塞ぐ蓋体であって、
端子部材と、
前記端子部材を取り付けるための取付穴を有する封口板と、
熱可塑性樹脂および無機フィラーを含むシール材と
を備え、
前記端子部材は、前記取付穴に、前記シール材と接合された状態で取り付けられており、
ここで、前記無機フィラーとして、水１２００ｐｐｍを含み、１Ｍ ＬｉＰＦ６を含む試験電解液であって、該試験電解液の溶媒の容積比率がエチレンカーボネート：ジエチルカーボネート：ジメチルカーボネート＝１：１：１である、６５℃に調製された試験電解液に、７日間浸漬した後の体積変化率が２０％以下であることを特徴とする無機物が使用されており、
前記無機物は、アルカリガラスと、石英ガラスとのうち少なくともいずれかを含み、かつ、構成成分の９５重量％以上が、アルカリガラスと石英ガラスとのうち少なくともいずれかである、蓋体。 - 前記熱可塑性樹脂は、ポリアリーレンスルフィド樹脂が構成成分の９５重量％以上を占める、請求項１に記載の蓋体。
- 前記シール材は、前記封口板および前記端子部材と、少なくとも一部がアンカー効果によって接合されている、請求項１または２に記載の蓋体。
- 正極および負極を有する電極体と、
開口部を有し、前記電極体を収容するケース本体と、
前記開口部を塞ぐ、請求項１～３のいずれか一項に記載の蓋体と
を備える密閉型電池。
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