JP7275173B2 - 二次電池の製造方法および二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、二次電池の製造方法および二次電池に関する。
リチウムイオン二次電池等の二次電池は、例えば、正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えている。かかる二次電池の正極板は、箔状の金属部材である正極芯体と、当該正極芯体の表面に付与された正極活物質層とを備えている。また、この種の二次電池の正極板には、内部短絡の防止のために保護層が設けられることがある。かかる保護層は、例えば、正極活物質層の側縁部に隣接するように正極芯体の表面に付与される。一方、負極板は、箔状の金属部材である負極芯体と、当該負極芯体の表面に付与された負極活物質層とを備えている。本明細書では、これらの正極板と負極板をまとめて「電極板」と称することがある。また、正極芯体と負極芯体をまとめて「電極芯体」とも称し、正極活物質層と負極活物質層をまとめて「電極活物質層」とも称する。
上記構成の電極板は、例えば、大型の電極芯体の表面に電極活物質層や保護層を付与して電極前駆体を作製した後に、当該電極前駆体を所望のサイズに切断するという手順で作製される。例えば、特許文献１には、電極面積よりも大きな金属箔に電極活物質を塗布して電極活物質層を形成した後に、レーザを照射して金属箔を切断するという工程を含んだ積層型二次電池の製造方法が開示されている。また、特許文献２には、集電板に電気的活物質がコーティングされたコーティング部と、電気的活物質がコーティングされていない非コーティング部とを含む電極板を用意し、非コーティング部に連続波レーザビームを照射して切断するという工程を含んだ二次電池の製造方法が開示されている。
特開２０１０－３４００９号公報 特開２０１６－３３９１２号公報
ところで、電極芯体の表面に付与された電極活物質層や保護層は、その側縁部の厚みが不均一になりやすいという傾向がある。近年では、電池性能への要求の高まりに応えるために、上記電極前駆体の切断において、電極活物質層や保護層が付与された領域でレーザ切断を実施し、電極活物質層（又は保護層）の側縁部が切除された電極板を切り出すことが行われている。これによって、電極活物質層や保護層の厚みが均一な高品質の電極板を作製できる。
しかしながら、電極活物質層や保護層が付与された領域でレーザ切断を行うと、当該切断部分において電極活物質層（又は保護層）の脱落や剥離が生じやすくなることがあった。例えば、電極芯体から脱落・剥離した電極活物質層は、導電性の異物として二次電池内部を遊離するため、内部短絡を生じさせる原因になり得る。一方、保護層が正極芯体から脱落・剥離すると、正極芯体が露出するため、保護層による内部短絡防止機能が適切に発揮されなくなる可能性がある。このため、保護層の脱落・剥離も内部短絡発生の原因になり得る。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、電極板のレーザ切断部位における電極活物質層や保護層の脱落・剥離を防止し、より安全性の高い二次電池を得ることができる技術を提供することを目的とする。
上記目的を実現するべく、ここに開示される技術によって以下の構成の二次電池の製造方法が提供される。
ここに開示される製造方法は、正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池を製造する方法である。かかる製造方法は、帯状の金属箔である正極芯体の表面に、正極活物質を含む正極活物質層と、正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層と、が付与された正極前駆体を準備する工程と、正極前駆体の保護層が付与された領域を連続発振レーザで切断する工程と、帯状の金属箔である負極芯体に、負極活物質を含む負極活物質層が付与された負極前駆体を準備する工程と、負極前駆体の負極活物質層が付与された領域をパルスレーザで切断する工程と、を含む。
本発明者は、電極板のレーザ切断部位において電極活物質層や保護層の脱落・剥離が生じる原因について種々の検討を行った。その結果、負極板における負極活物質層の脱落・剥離と、正極板における保護層の脱落・剥離は、それぞれが全く異なる原因で生じていることを発見した。具体的には、負極前駆体の負極活物質層が付与された領域（負極活物質層付与領域）でレーザ切断を行うと、レーザの熱で溶融した負極芯体の一部が負極活物質層と混ざり合うことがある。その後、負極芯体由来の金属成分が負極活物質層内で固化すると、負極活物質層の粘着性が損なわれるため、僅かな衝撃で負極芯体から容易に脱落・剥離する。一方、正極前駆体の保護層が付与された領域（保護層付与領域）でレーザ切断を行うと、レーザ照射時の衝撃によって保護層が吹き飛ばされて脱落・隔離する可能性がある。
ここに開示される製造方法は、本発明者が見出した負極活物質層と保護層の各々の脱落・剥離の原因を考慮してなされたものである。具体的には、ここに開示される製造方法では、負極前駆体のレーザ切断においてパルスレーザを用いている。これによって、非常に短い時間幅で大きなエネルギーを集中して加えることができるため、負極芯体の溶融量が少ない状態で切断することができる。この結果、溶融した負極芯体が負極活物質層と混ざり合うことを防止できる。一方、ここに開示される製造方法では、正極前駆体のレーザ切断において連続発振レーザ（ＣＷレーザ：continuous wave laser）を用いている。かかる連続発振レーザは、ピーク出力が相対的に小さいため、レーザ照射時の衝撃によって保護層が吹き飛ばされることを防止できる。以上の通り、ここに開示される製造方法によると、電極板のレーザ切断部位における負極活物質層と保護層の脱落・剥離を防止できるため、安全性の高い二次電池を容易に製造できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、正極前駆体を切断する連続発振レーザの出力が５００Ｗ～２０００Ｗである。これによって、保護層の脱落・剥離を防止しつつ、正極前駆体を容易に切断できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、正極前駆体を切断する連続発振レーザの走査速度が２０００ｍｍ／ｓｅｃ～１００００ｍｍ／ｓｅｃである。これによって、保護層の焼失を抑制した上で、正極前駆体を容易に切断できる。なお、本明細書における「走査速度」は、電極前駆体とレーザとが相対的に移動する際の速度を指す。すなわち、電極前駆体とレーザとの何れか一方のみを移動させる場合には、移動させる方の移動速度が「走査速度」となる。一方、電極前駆体とレーザの両方を移動させる場合には、各々の移動速度の合計が「走査速度」となる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、正極前駆体を切断する連続発振レーザのスポット径が１０μｍ～６０μｍである。これによって、正極前駆体から正極板を容易に切り出すことができる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極前駆体を切断するパルスレーザの平均出力が８０Ｗ～３００Ｗである。これによって、溶融した負極芯体と負極活物質層とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体を容易に切断できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極前駆体を切断するパルスレーザの走査速度が５０００ｍｍ／ｓｅｃ以下である。これによって、溶融した負極芯体と負極活物質層とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体を容易に切断できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極前駆体を切断するパルスレーザのパルス幅が３０ｎｓ～２４０ｎｓである。これによって、溶融した負極芯体と負極活物質層とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体を容易に切断できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極前駆体を切断するパルスレーザの繰り返し周波数が１００ＫＨｚ～２０００ＫＨｚである。これによって、溶融した負極芯体と負極活物質層とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体を容易に切断できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極前駆体を切断するパルスレーザのスポット径が１０μｍ～６０μｍである。これによって、負極前駆体から負極板を容易に切り出すことができる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、正極芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金から構成されている。また、他の好適な一態様では、正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物である。ここに開示される製造方法によると、これらの構成を有する正極板を安定的に作製できる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、負極芯体は、銅又は銅合金から構成されている。また、他の好適な一態様では、負極活物質は、炭素材料である。ここに開示される製造方法によると、これらの構成を有する負極板を安定的に作製できる。また、詳しくは後述するが、パルスレーザが照射された負極活物質層は、炭素成分を含む被覆層となって負極芯体の表面に強固に付着するため、脱落や剥離が生じにくくなる。
また、ここに開示される製造方法の好適な一態様では、保護層は、セラミック粒子とバインダを含む。これによって、内部短絡を好適に抑制できる。
また、ここに開示される技術の他の側面として二次電池が提供される。ここに開示される二次電池は、正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えている。かかる二次電池の正極板は、箔状の金属部材である正極芯体と、正極芯体の表面に付与され、正極活物質を含む正極活物質層と、正極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように正極芯体の表面に付与され、正極活物質層よりも電気伝導性が低い材料を含む保護層と、を含む。一方、負極板は、箔状の金属部材である負極芯体と、負極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように負極芯体の表面に付与され、負極活物質を含む負極活物質層と、を含む。そして、正極板の保護層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、正極芯体の端部に、正極板の中央領域における前記正極芯体の厚みよりも厚みの大きい第1厚肉部が設けられている。また、負極板の負極活物質層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、負極芯体の端部に、負極板の中央領域における負極芯体の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部が設けられ、第２厚肉部の表面に、炭素材料ないし炭素元素を含む化合物を含有する被覆層が付着している。
ここに開示される二次電池は、上記構成の製造方法によって製造されたものである。かかる二次電池の正極板は、正極前駆体の保護層付与領域を連続発振レーザで切断することによって作製される。このため、正極板の保護層側の側縁部の正極芯体には、連続発振レーザが照射された痕である第１厚肉部が形成される。かかる第１厚肉部は、中央領域における正極芯体の厚みよりも厚みが大きくなる。一方、この二次電池の負極板は、負極前駆体の負極活物質層付与領域をパルスレーザで切断することによって作製される。このため、負極板の負極活物質層が付与された領域の一方の側縁部における負極芯体には、パルスレーザが照射された痕である第２厚肉部が形成される。かかる第２厚肉部は、中央領域における負極芯体の厚みよりも厚みが大きくなる。さらに、負極活物質層付与領域にパルスレーザを照射した結果、負極活物質等に由来する炭素系成分からなる被覆層が第２厚肉部に付着する。かかる被覆層は、負極芯体（第２厚肉部）の表面に対する密着性に優れているため、負極芯体から剥離・脱落し、導電性の異物となることが抑制されている。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、負極活物質層の厚みに対する第２厚肉部の被覆層の厚みの割合が０．０１～０．２である。かかる厚みの被覆層が形成されるように、パルスレーザによる切断条件を調節することによって、負極芯体を適切に切断することができる。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、負極芯体の第２厚肉部は、厚さ方向の両側に突出した笠部と、当該笠部と負極芯体との間に形成された凹部とを備えた鉤爪形状を有している。パルスレーザが照射された痕の第２厚肉部は、上述のような鉤爪形状に成形されることがある。かかる鉤爪形状の第２厚肉部は、優れたアンカー効果を発揮して負極活物質層や被覆層を強固に保持し、これらの脱落・剥離を好適に防止できる。なお、このような鉤爪形状の第２厚肉部が負極芯体に形成されると、当該第２厚肉部と接触したセパレータが破損する可能性がある。しかし、ここに開示される技術では、第２厚肉部が被覆層で被覆されているため、セパレータの破損を好適に防止できる。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、正極芯体の第１厚肉部が保護層の端面から外側に突出している。これによって、保護層の移動を規制し、当該保護層の脱落をより好適に防止できる。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、負極芯体の第２厚肉部の厚みは、正極芯体の第１厚肉部の厚みよりも小さい。上述した通り、ここに開示される技術では、溶融した負極芯体の金属成分が負極活物質層に混入することを防止するために、パルスレーザを用いて負極芯体の溶融量を減少させている。かかるパルスレーザによって成形された第２厚肉部は、連続発振レーザによって成形された第１厚肉部よりも小さくなる傾向がある。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、被覆層と負極活物質層との境界は、正極活物質層の側縁部よりも外方に位置している。上記被覆層は、負極芯体から剥離・脱落し難いという利点を有している一方で、負極活物質層としての機能（電荷担体の吸蔵・放出能力）が低いという欠点を有している。このため、被覆層と正極活物質層とを対向させると、電極体の反応面における充放電反応の分布が不均一になり、電荷担体が析出する原因になり得る。かかる観点から、被覆層は、充放電反応に寄与しない領域（すなわち、正極活物質層の側縁部よりも外方）に配置した方がよい。
また、ここに開示される二次電池の好適な一態様では、電極体は、帯状のセパレータを介して帯状の正極板と帯状の負極板とが捲回された捲回電極体であり、正極板は、捲回電極体の捲回軸方向における一方の側面から外側に突出した複数の正極タブを有し、負極板は、捲回電極体の捲回軸方向における他方の側面から外側に突出した複数の負極タブを有する。この種の電極タブを有する捲回電極体を作製する場合、保護層付与領域や負極活物質層付与領域を切断する際の切断距離が長くなる傾向があるため、電極活物質層や保護層の脱落・剥離が生じやすくなる。しかし、ここに開示される技術によると、保護層付与領域や負極活物質層付与領域における切断距離が長くなった場合でも、電極活物質層や保護層の脱落・剥離を適切に防止できる。
また、上述した通り、正極芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金から構成されていることが好適であり、負極芯体は、銅又は銅合金から構成されていることが好適である。さらに、保護層は、セラミック粒子とバインダを含むことが好適である。
一実施形態に係る二次電池の製造方法を示すフローチャートである。 一実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される正極板を模式的に示す平面図である。 一実施形態に係る二次電池の製造方法における正極板の作製を説明する平面図である。 一実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される負極板を模式的に示す平面図である。 一実施形態に係る二次電池の製造方法における負極板の作製を説明する平面図である。 一実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される捲回電極体の構成を示す模式図である。 図６の捲回電極体を模式的に示す正面図である。 一実施形態に係る二次電池を模式的に示す斜視図である。 図８中のIX-IX線に沿う模式的な縦断面図である。 図８中のX-X線に沿う模式的な縦断面図である。 図８中のXI-XI線に沿う模式的な横断面図である。 封口板に取り付けられた電極体を模式的に示す斜視図である。 正極第２集電部と負極第２集電部が取り付けられた電極体を模式的に示す斜視図である。 図７中のXIV-XIV矢視図である。 サンプル１の保護層付与領域のＳＥＭ写真である。 サンプル２の保護層付与領域のＳＥＭ写真である。 サンプル３の負極活物質層付与領域のＳＥＭ写真である。 サンプル４の負極活物質層付与領域のＳＥＭ写真である。
以下、図面を参照しながら、ここで開示される技術の実施形態を説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって、ここで開示される技術の実施に必要な事柄（例えば、電池の一般的な構成および製造プロセス）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。ここで開示される技術は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。なお、本明細書において範囲を示す「Ａ～Ｂ」の表記は、Ａ以上Ｂ以下の意と共に、「好ましくはＡより大きい」および「好ましくはＢより小さい」の意を包含するものとする。
なお、本明細書において「二次電池」とは、電解質を介して一対の電極（正極と負極）の間で電荷担体が移動することによって充放電反応が生じる蓄電デバイス一般をいう。かかる二次電池は、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池等のいわゆる蓄電池の他に、電気二重層キャパシタ等のキャパシタなども包含する。以下では、上述した二次電池のうち、リチウムイオン二次電池を対象とした場合の実施形態について説明する。
＜二次電池の製造方法＞
以下、ここに開示される二次電池の製造方法の一実施形態について説明する。図１は、本実施形態に係る二次電池の製造方法を示すフローチャートである。図２は、本実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される正極板を模式的に示す平面図である。図３は、本実施形態に係る二次電池の製造方法における正極板の作製を説明する平面図である。図４は、本実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される負極板を模式的に示す平面図である。図５は、本実施形態に係る二次電池の製造方法における負極板の作製を説明する平面図である。図６は、本実施形態に係る二次電池の製造方法において作製される捲回電極体の構成を示す模式図である。図７は、図６の捲回電極体を模式的に示す正面図である。なお、上記図２～図７中の符号Ｓは、電極板（正極板および／又は負極板）の短手方向を示し、符号Ｌは、電極板の長手方向を示している。
１．正極板の作製
図１に示すように、本実施形態に係る製造方法では、まず、正極準備工程Ｓ１０と正極切断工程Ｓ２０を実施する。これによって、二次電池用の正極板１０（図２参照）が作製される。ここでは、作製対象である正極板１０の構成を説明した後に、正極準備工程Ｓ１０と正極切断工程Ｓ２０の各工程を説明する。
（正極板の構成）
図２に示すように、本実施形態に係る製造方法にて作製される正極板１０は、長尺な帯状の部材である。正極板１０は、箔状の金属部材である正極芯体１２と、正極芯体１２の表面に付与された正極活物質層１４と、正極板１０の側縁部１０ａに隣接するように正極芯体１２の表面に付与された保護層１６と、を備えている。さらに、この正極板１０の側縁部１０ａには、短手方向Ｓの外側（図２中の上方）に向かって突出する正極タブ１２ｔが長手方向Ｌにおいて所定の間隔を空けて複数設けられている。この正極タブ１２ｔは、正極芯体１２の一部である。具体的には、正極タブ１２ｔは、正極活物質層１４や保護層１６が付与されていない正極芯体１２を、正極板１０の側縁部１０ａから短手方向Ｓの外側に向かって突出させることによって形成される。なお、電池性能の観点から、正極活物質層１４と保護層１６は、正極芯体１２の両面に付与されていることが好ましい。また、保護層１６は、その一部が正極活物質層１４の側縁部１４ａを覆うように付与されていてもよい。
正極板１０を構成する各部材には、一般的な二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）で使用され得る従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、正極芯体１２には、所定の導電性を有した金属材料を好ましく使用できる。かかる正極芯体１２は、例えば、アルミニウムやアルミニウム合金等から構成されていることが好ましい。また、正極芯体１２の厚みは、３μｍ～３０μｍが好ましく、３μｍ～２０μｍがより好ましく、５μｍ～１５μｍがさらに好ましい。
また、正極活物質層１４は、正極活物質を含む層である。正極活物質は、電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できる材料である。高性能の正極板１０を安定的に作製するという観点から、正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物が好適である。上記リチウム遷移金属複合酸化物の中でも、遷移金属として、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）およびマンガン（Ｍｎ）からなる群の少なくとも一種を含むリチウム遷移金属複合酸化物は特に好適である。具体例としては、リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物（ＮＣＭ）、リチウムニッケル系複合酸化物、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルコバルトアルミニウム系複合酸化物（ＮＣＡ）、リチウム鉄ニッケルマンガン系複合酸化物等が挙げられる。また、ニッケル、コバルトおよびマンガンを含まないリチウム遷移金属複合酸化物の好適例として、リチウムリン酸鉄系複合酸化物（ＬＦＰ）等が挙げられる。なお、本明細書における「リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物」とは、主要構成元素（Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｏ）の他に、添加的な元素を含む酸化物を包含する用語である。かかる添加的な元素の例としては、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎａ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｓｎ等の遷移金属元素や典型金属元素等が挙げられる。また、添加的な元素は、Ｂ、Ｃ、Ｓｉ、Ｐ等の半金属元素や、Ｓ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ等の非金属元素であってもよい。このことは、「～系複合酸化物」と記載した他のリチウム遷移金属複合酸化物についても同様である。また、正極活物質層１４は、正極活物質以外の添加剤を含んでいてもよい。かかる添加剤の一例として、導電材、バインダ、シリコン系材料等が挙げられる。導電材の具体例としては、アセチレンブラック（ＡＢ）等の炭素材料が挙げられる。バインダの具体例としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の樹脂バインダが挙げられる。なお、正極活物質層１４の固形分全体を１００質量％としたときの正極活物質の含有量は、概ね８０質量％以上であり、典型的には９０質量％以上である。なお、正極活物質は、正極活物質層１４の９５質量％以上を占めていてもよい。また、正極活物質層１４の厚みは、１０μｍ～５００μｍが好ましく、３０μｍ～４００μｍがより好ましく、５０μｍ～３００μｍがさらに好ましい。
一方、保護層１６は、正極活物質層１４よりも電気伝導性が低くなるように構成された層である。かかる保護層１６を正極板１０の側縁部１０ａに隣接するように付与することによって、電極体４０のセパレータ３０が破損した際に、正極芯体１２と負極活物質層２４との接触による内部短絡を防止できる。例えば、保護層１６として、絶縁性のセラミック粒子を含む層を形成すると好ましい。かかるセラミック粒子としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、マグネシア（ＭｇＯ）、シリカ（ＳｉＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）等の無機酸化物や、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物や、マイカ、タルク、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン等の粘土鉱物や、ガラス繊維などが挙げられる。絶縁性や耐熱性を考慮すると、上述の中でも、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、シリカおよびチタニアが好適である。また、保護層１６は、上記セラミック粒子を正極芯体１２の表面に定着させるためのバインダを含有していてもよい。かかるバインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の樹脂バインダが挙げられる。なお、保護層１６は、正極活物質層１４よりも電気伝導性が低ければよく、上述の構成に限定されない。例えば、保護層１６は、セラミック粒子の代わりに、絶縁性樹脂によって構成されていてもよい。また、保護層１６は、炭素材料（アセチレンブラック）等の導電材が少量添加されていてもよい。また、保護層１６の厚みは、正極活物質層１４の厚みよりも薄い方が好ましい。例えば、保護層１６の厚みは、１μｍ～１００μｍが好ましく、５μｍ～８０μｍがより好ましく、８μｍ～５０μｍがさらに好ましい。
（正極準備工程Ｓ１０）
上述した通り、本実施形態に係る製造方法は、正極準備工程Ｓ１０と正極切断工程Ｓ２０を実施することによって、上記構成の正極板１０を作製する。ここでは、まず、正極板１０の前駆体である正極前駆体１０Ａを準備する正極準備工程Ｓ１０を実施する。図３に示すように、この正極前駆体１０Ａは、帯状の金属箔である正極芯体１２を備えている。かかる正極前駆体１０Ａの正極芯体１２の面積は、上述した正極板１０の面積よりも広い。そして、この正極芯体１２の表面には、正極活物質層１４と保護層１６が付与されている。具体的には、短手方向Ｓにおける正極前駆体１０Ａの中央部には、長手方向Ｌに沿って延びるように正極活物質層１４が付与されている。そして、当該正極活物質層１４の側縁部１４ａに隣接した各々の領域には、長手方向Ｌに沿って延びるように一対の保護層１６が付与されている。そして、正極前駆体１０Ａの両側縁部（短手方向Ｓにおける保護層１６の外側の領域）には、正極活物質層１４や保護層１６が付与されておらず、正極芯体１２が露出した正極露出部１２ａが形成されている。上記構成の正極前駆体１０Ａを準備する手段は、特に限定されず、従来公知の種々の手法を特に制限なく採用できる。例えば、帯状の正極芯体１２の表面（両面）に、正極活物質層１４の前駆物質である正極ペーストと、保護層１６の前駆物質である保護ペーストとを塗布し、各々のペーストを乾燥させることによって正極前駆体１０Ａを作製できる。
（正極切断工程Ｓ２０）
本工程では、図３に示す構成の正極前駆体１０Ａから、図２に示す構成の正極板１０を切り出す。ここで、本実施形態における正極切断工程Ｓ２０では、正極前駆体１０Ａの保護層１６が付与された領域（保護層付与領域）をレーザで切断する。具体的には、図３中の点線ＬＰ１に示すように、正極活物質層１４の側縁部１４ａに沿うように、保護層１６上にレーザを走査させる。これによって、厚みが不均一になりやすい保護層１６の側縁部１６ａを切除し、保護層１６の厚みが均一な正極板１０を作製できる。また、本工程におけるレーザは、一定の周期毎に短手方向Ｓの外側に向かうように走査し、正極露出部１２ａの一部を切断した後に、再び保護層付与領域を切断するために短手方向Ｓの内側に向かうように走査する（点線ＬＰ１参照）。これによって、正極露出部１２ａの一部が凸状に切り出され、短手方向Ｓの外側に突出する複数の正極タブ１２ｔが形成される。さらに、本工程では、図３中の二点鎖線ＬＰ２に示すように、短手方向Ｓにおける正極前駆体１０Ａの中央部を長手方向Ｌに沿って裁断する。これによって、短手方向Ｓの一方の側縁部のみに、保護層１６と正極タブ１２ｔが形成された正極板１０を作製できる。また、本工程では、図３中の二点鎖線ＬＰ３に示すように、長さ方向Ｌにおいて所定の間隔を空けて、正極前駆体１０Ａを短手方向Ｓに沿って裁断している。これによって、所望の長さを有した帯状の正極板１０が作製される。なお、二点鎖線ＬＰ２、ＬＰ３に沿った正極前駆体１０Ａの裁断には、レーザ切断を使用しなくてもよい。例えば、二点鎖線ＬＰ２、ＬＰ３に沿った正極前駆体１０Ａの裁断には、切断刃、金型、カッター等を使用することもできる。
ここで、上記点線ＬＰ１に示す保護層付与領域のレーザ切断において、大きな衝撃が保護層１６に加わると、当該保護層１６が吹き飛ばされて脱落・剥離するおそれがある。このような場合、作製後の正極板１０の側縁部１０ａにおいて正極芯体１２が露出するため、内部短絡が生じやすくなる。かかる保護層１６の脱落・剥離を防止するために、本実施形態における正極切断工程Ｓ２０では、上記点線ＬＰ１に沿った保護層付与領域の切断において連続発振レーザ（ＣＷレーザ：continuous wave laser）を使用する。かかる連続発振レーザは、一定の出力のレーザを連続的に発振するため、後述するパルスレーザと比べてピーク出力が相対的に小さくなる。このため、保護層１６が吹き飛ばされるような大きな衝撃が保護層１６に加わることを抑制し、保護層１６の脱落・剥離を適切に防止することができる。
なお、保護層付与領域を切断する連続発振レーザの条件は特に限定されず、正極前駆体１０Ａの構造（典型的には、保護層１６や正極芯体１２の厚みや材料）に応じて適宜調節することが好ましい。例えば、連続発振レーザの出力は、５００Ｗ～２０００Ｗが好ましく、７００Ｗ～１５００Ｗがより好ましく、例えば１０００Ｗに設定され得る。これによって、保護層１６の脱落・剥離を防止しつつ、正極前駆体１０Ａを容易に切断できる。具体的には、連続発振レーザの出力が大きくなるにつれて、正極前駆体１０Ａの切断が容易になる傾向がある。一方、連続発振レーザの出力が小さくなるにつれて、保護層１６に加わる衝撃が小さくなるため、保護層１６の脱落・剥離をさらに好適に防止できる。
また、連続発振レーザの走査速度は、２０００ｍｍ／ｓｅｃ～１００００ｍｍ／ｓｅｃが好ましく、４０００ｍｍ／ｓｅｃ～８０００ｍｍ／ｓｅｃがより好ましく、例えば６０００ｍｍ／ｓｅｃに設定され得る。これによって、保護層１６の焼失を抑制した上で、正極前駆体１０Ａを容易に切断できる。具体的には、連続発振レーザの走査速度を速くするにつれて、保護層１６に加わる熱が小さくなるため、過剰な熱による保護層１６の焼失が生じにくくなる。一方、走査速度を遅くするにつれて、正極前駆体１０Ａの反対側までレーザが貫通しやすくなるため、正極前駆体１０Ａの切断が容易になる傾向がある。一方、連続発振レーザのスポット径は、１０μｍ～６０μｍが好ましく、２０μｍ～５０μｍがより好ましい。これによって、正極前駆体から正極板を容易に切り出すことができる。
２．負極板の作製
次に、本実施形態に係る製造方法では、図１に示すように、負極準備工程Ｓ３０と負極切断工程Ｓ４０を実施する。これによって、二次電池用の負極板２０（図４参照）が作製される。上記「正極板の作製」と同様に、以下においても、作製対象（負極板２０）の構成を説明した後に、負極準備工程Ｓ３０と負極切断工程Ｓ４０の各工程を説明する。
（負極板の構成）
本実施形態に係る製造方法において作製される負極板２０は、長尺な帯状の部材である（図４参照）。かかる負極板２０は、箔状の金属部材である負極芯体２２と、負極芯体２２の表面に付与された負極活物質層２４とを備えている。さらに、この負極板２０の側縁部２０ａには、短手方向Ｓの外側（図４中の上方）に向かって突出する負極タブ２２ｔが長手方向Ｌにおいて所定の間隔を空けて複数設けられている。かかる負極タブ２２ｔは、負極芯体２２の一部である。具体的には、負極タブ２２ｔは、負極活物質層２４が付与されていない負極芯体２２を、負極板２０の側縁部２０ａから短手方向Ｓの外側に向かって突出させることによって形成される。なお、電池性能の観点から、負極活物質層２４は、負極芯体２２の両面に付与されていることが好ましい。
上記正極板１０と同様に、負極板２０を構成する各部材には、従来の一般的な二次電池で使用され得る材料を特に制限なく使用できる。例えば、負極芯体２２には、所定の導電性を有した金属材料を好ましく使用できる。かかる負極芯体２２は、例えば、銅や銅合金から構成されていることが好ましい。また、負極芯体２２の厚みは、３μｍ～３０μｍが好ましく、２μｍ～２０μｍがより好ましく、５μｍ～１５μｍがさらに好ましい。
負極活物質層２４は、負極活物質を含む層である。負極活物質には、上述した正極活物質との関係において、電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できる材料が用いられる。かかる負極活物質としては、炭素材料、シリコン系材料などが挙げられる。炭素材料としては、例えば、黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン、非晶質炭素等を使用し得る。また、黒鉛の表面が非晶質炭素で被覆された非晶質炭素被覆黒鉛などを使用することもできる。一方、シリコン系材料としては、シリコン、シリコン酸化物（シリカ）などが挙げられる。また、シリコン系材料は、他の金属元素（例えばアルカリ土類金属）や、その酸化物を含有していてもよい。また、負極活物質層２４は、負極活物質以外の添加剤を含んでいてもよい。かかる添加剤の一例として、バインダ、増粘剤等が挙げられる。バインダの具体例として、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム系のバインダが挙げられる。また、増粘剤の具体例としては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。なお、負極活物質層２４の固形分全体を１００質量％としたときの負極活物質の含有量は、概ね３０質量％以上であり、典型的には５０質量％以上である。なお、負極活物質は、負極活物質層２４の８０質量％以上を占めていてもよいし、９０質量％以上を占めていてもよい。また、負極活物質層２４の厚みは、１０μｍ～５００μｍが好ましく、３０μｍ～４００μｍがより好ましく、５０μｍ～３００μｍがさらに好ましい。
なお、詳しくは後述するが、本実施形態に係る製造方法では、レーザが照射された負極活物質層２４の一部が、炭素系材料からなる被覆層２４ｂ（図１４参照）となって負極芯体２２の表面に付着する。かかる被覆層２４ｂは、負極芯体２２に対する密着性に優れているため、二次電池の構築後に脱落・剥離し、導電性の異物として電池内部を遊離することを防止できる。かかる被覆層を適切に形成するという観点から、負極活物質層２４に含まれる負極活物質は炭素材料であることが好ましい。但し、上述の通り、負極活物質の材料は、ここに開示される技術を限定するものではない。すなわち、ここに開示される技術は、負極活物質としてシリコン系材料を使用する形態を包含する。負極活物質としてシリコン系材料を使用した場合であっても、負極活物質層２４に炭素元素が含まれていれば、後述のパルスレーザによって負極活物質層２４が炭化するため、炭素系材料からなる被覆層２４ｂを形成できる。
（負極準備工程Ｓ３０）
図１に示すように、本実施形態に係る製造方法は、負極準備工程Ｓ３０と負極切断工程Ｓ４０を実施することによって、上記構成の負極板２０を作製する。上記負極準備工程Ｓ３０では、負極板２０の前駆体である負極前駆体２０Ａを準備する。図５に示すように、負極前駆体２０Ａは、帯状の金属箔である負極芯体２２を備えている。この負極前駆体２０Ａの負極芯体２２の面積は、上述した負極板２０の面積よりも広い。そして、当該負極芯体２２の表面には、負極活物質層２４が付与されている。具体的には、短手方向Ｓにおける負極前駆体２０Ａの中央部には、長手方向Ｌに沿って延びるように負極活物質層２４が付与されている。そして、この負極前駆体２０Ａの両側縁部（短手方向Ｓにおける負極活物質層２４の外側の領域）には、負極活物質層２４が付与されておらず、負極芯体２２が露出した負極露出部２２ａが形成されている。上記構成の負極前駆体２０Ａを準備する手段は、特に限定されず、従来公知の種々の手法を特に制限なく採用できる。例えば、上記正極前駆体１０Ａの作製と同様に、原料ペーストの塗布・乾燥によって、負極芯体２２の表面に負極活物質層２４が付与された負極前駆体２０Ａを作製できる。
（負極切断工程Ｓ４０）
本工程では、図５に示す構成の負極前駆体２０Ａから、図４に示す構成の負極板２０を切り出す。この負極切断工程Ｓ４０では、負極前駆体２０Ａの負極活物質層２４が付与された領域（負極活物質層付与領域）をレーザで切断する。具体的には、図５中の点線ＬＮ１に示すように、負極活物質層２４の側縁部２４ａに沿うように、負極活物質層２４上にレーザを走査させる。これによって、厚みが不均一になりやすい負極活物質層２４の側縁部２４ａを切除し、負極活物質層２４の厚みが均一な負極板２０を作製できる。また、本工程におけるレーザは、一定の周期毎に短手方向Ｓの外側に向かうように走査し、負極露出部２２ａの一部を切断した後に、再び負極活物質層付与領域を切断するために短手方向Ｓの内側に向かうように走査する（点線ＬＰ１参照）。これによって、負極露出部２２ａの一部が凸状に切り出され、短手方向Ｓの外側に突出する複数の負極タブ２２ｔが形成される。さらに、本実施形態では、図５中の二点鎖線ＬＮ２に示すように、負極前駆体２０Ａの短手方向Ｓの中央部を長手方向Ｌに沿って裁断する。これによって、図４に示すように、短手方向Ｓの一方の側縁部２０ａのみに負極タブ２２ｔが形成された負極板２０を作製できる。また、本工程では、二点鎖線ＬＮ３に示すように、長さ方向Ｌにおいて所定の間隔を空けて、負極前駆体２０Ａを短手方向Ｓに沿って裁断している。これによって、所望の長さを有した帯状の負極板２０が作製される。なお、上述した正極前駆体１０Ａの裁断と同様に、二点鎖線ＬＮ２、ＬＮ３に沿った負極前駆体２０Ａの裁断には、レーザ切断を使用しなくてもよく、切断刃、金型、カッター等を使用してもよい。
ここで、上記点線ＬＮ１に示すように負極活物質層付与領域をレーザで切断すると、レーザの熱で溶融した負極芯体２２の一部が負極活物質層２４と混ざる可能性がある。そして、負極芯体２２由来の金属成分が負極活物質層２４内で固化すると、負極活物質層２４の密着性が大幅に失われ、僅かな衝撃で負極芯体２２から容易に脱落・剥離するおそれがある。本実施形態における負極切断工程Ｓ４０では、かかる負極活物質層２４の脱落・剥離を防止するために、負極前駆体２０Ａの負極活物質層付与領域の切断においてパルスレーザを使用している。かかるパルスレーザは、短い時間幅で大きなエネルギーを集中して加えることができる（ピーク出力が高い）ため、レーザ照射時に負極芯体２２の溶融量を低減できる。これによって、溶融した負極芯体２２の一部が負極活物質層２４に混ざることを抑制し、負極活物質層２４の脱落・剥離を適切に防止できる。
なお、負極活物質層付与領域を切断するパルスレーザの条件は特に限定されず、負極前駆体２０Ａの構造（典型的には、負極活物質層２４や負極芯体２２の厚みや材料）に応じて適宜調節することが好ましい。例えば、パルスレーザの平均出力は、８０Ｗ～３００Ｗが好ましく、１２０Ｗ～２５０Ｗがより好ましく、例えば２１０Ｗに設定され得る。これによって、負極活物質層２４の脱落・剥離を防止しつつ、負極前駆体２０Ａを容易に切断できる。具体的には、パルスレーザの平均出力が大きくなるにつれて、負極前駆体２０Ａの切断が容易になる傾向がある。一方、パルスレーザの平均出力が小さくなるにつれて、レーザ照射時の衝撃が小さくなるため、当該レーザの衝撃によって負極活物質層２４の一部が吹き飛ばされることを防止できる。
また、パルスレーザの走査速度は、５０００ｍｍ／ｓｅｃ以下が好ましく、３０００ｍｍ／ｓｅｃ以下がより好ましい。このように走査速度を遅くすることによって、負極前駆体２０Ａに充分な熱を加えて負極芯体２２を適切に切断することができる。一方、パルスレーザの走査速度の下限値は、特に限定されず、２０ｍｍ／ｓｅｃ以上であってもよい。なお、切断時間の短縮による製造効率の向上という観点から、パルスレーザの走査速度の下限値は、２００ｍｍ／ｓｅｃ以上が好ましく、５００ｍｍ／ｓｅｃ以上がより好ましい。
次に、パルスレーザのパルス幅は、３０ｎｓ～２４０ｎｓであることが好ましく、１２０ｎｓ～２４０ｎｓがより好ましい。これによって、溶融した負極芯体２２と負極活物質層２４とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体２０Ａを容易に切断できる。具体的には、パルスレーザのパルス幅が短くなるにつれてピーク出力が向上する傾向があるため、レーザが照射された負極芯体２２の溶融量を低減させることが容易になる。一方、パルス幅が長くなるにつれて負極活物質層２４に加わる衝撃が小さくなるため、レーザ照射時に負極活物質層２４の一部が吹き飛ばされることを防止できる。
そして、パルスレーザの繰り返し周波数は、１００ＫＨｚ～２０００ＫＨｚが好ましく、３００ＫＨｚ～１５００ＫＨｚが好ましい。これによって、溶融した負極芯体２２と負極活物質層２４とが混ざり合うことを防止しつつ、負極前駆体２０Ａを容易に切断できる。具体的には、パルスレーザの周波数が小さい場合は、ピーク出力が大きくなるため、負極芯体２２を切断することが容易になる。一方、パルスレーザの周波数が大きい場合は、ピーク出力が小さくなるため、レーザが照射された負極活物質層２４の一部が吹き飛ばされることを防止できる。また、パルスレーザのスポット径は、１０μｍ～６０μｍが好ましく、２０μｍ～５０μｍがより好ましい。これによって、負極前駆体２０Ａから負極板２０を容易に切り出すことができる。
（電極体作製工程Ｓ５０）
次に、本実施形態に係る製造方法では、正極板１０と負極板２０とセパレータ３０とを含む電極体４０を作製する電極体作製工程Ｓ５０を実施する。図６に示すように、この電極体作製工程Ｓ５０では、帯状のセパレータ３０を介して帯状の正極板１０と帯状の負極板２０が捲回された捲回電極体４０を作製する。なお、セパレータ３０は、正極板１０と負極板２０との接触を防止すると共に、電荷担体を通過させる機能を有したシート状の部材である。かかるセパレータ３０の一例として、電荷担体が通過し得る微細な孔が複数形成された樹脂シートが挙げられる。かかる樹脂シートは、ポリオレフィン樹脂（例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ））からなる樹脂層を含むことが好ましい。また、上記樹脂シートの表面には、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、チタニア等の無機フィラーを含む耐熱層が形成されていてもよい。
本工程の具体的な手順について説明する。ここでは、まず、セパレータ３０、負極板２０、セパレータ３０、正極板１０を、この順序で積層した積層体を作製する（図６参照）。このとき、各々のシート状部材の短手方向Ｓの一方（図６中の左側）の側縁から正極板１０の正極タブ１２ｔのみが突出し、かつ、他方（図６中の右側）の側縁から負極板２０の負極タブ２２ｔのみが突出するように、各々のシート状部材の積層位置をずらして積層する。そして、短手方向Ｓの一方の側縁の同じ位置において複数の正極タブ１２ｔが積層され、かつ、他方の側縁の同じ位置において複数の負極タブ２２ｔが積層されるように積層体を捲回する。このようにして作製された捲回電極体４０の最外周には、セパレータ３０が配置される（図７参照）。この最外周のセパレータ３０の捲回終端３０ａに巻き止めテープ３８を貼り付けることによって、捲回電極体４０の形状が保持される。そして、この捲回電極体４０では、捲回軸ＷＬの軸方向の一方の側縁において、複数の正極タブ１２ｔが積層された正極タブ群４２が形成される。また、捲回電極体４０の軸方向の他方の側縁には、複数の負極タブ２２ｔが積層された負極タブ群４４が形成される。そして、軸方向の中央部には、正極活物質層１４と負極活物質層２４が対向したコア部４６が形成される。かかるコア部４６は、二次電池の充放電反応が生じる主な場となる。
上記構成の電極タブ（正極タブ１２ｔ、負極タブ２２ｔ）を有する捲回電極体４０を作製する場合、保護層付与領域や負極活物質層付与領域をレーザ切断する際の切断長さが長くなる傾向があるため、正極板１０の保護層１６や負極板２０の負極活物質層２４の脱落・剥離が生じやすくなる。しかし、本実施形態に係る製造方法は、保護層付与領域や負極活物質層付与領域のレーザ切断における負極活物質層２４や保護層１６の脱落・剥離を適切に防止できる。従って、本実施形態に係る製造方法は、図６および図７に示す電極タブを有する捲回電極体４０を有した二次電池の製造に特に好ましく用いることができる。
そして、上述の工程を経て作製した捲回電極体４０を電解液と共に電池ケースの内部に収容し、捲回電極体４０を電極端子と接続することによって二次電池を製造できる。なお、捲回電極体４０を用いて二次電池を構築する具体的な手順については、従来公知の製造方法を特に制限なく採用することができ、ここに開示される技術を限定するものではないため、詳しい説明を省略する。
以上の通り、本実施形態に係る製造方法では、正極切断工程Ｓ２０において保護層付与領域を連続発振レーザで切断しているため、レーザ照射時に正極板１０から保護層１６が吹き飛ばされることを防止できる。これによって、保護層１６による内部短絡防止機能を適切に発揮させることができる。一方、本実施形態では、負極切断工程Ｓ４０において負極活物質層付与領域をパルスレーザで切断しているため、溶融した負極芯体２２が負極活物質層２４に混ざることを防止できる。この結果、二次電池の内部で負極活物質層２４の一部が剥離し、内部短絡を生じさせる導電性の異物となることを防止できる。以上のように、本実施形態に係る製造方法によると、電極板のレーザ切断部位における負極活物質層２４と保護層１６の脱落・剥離を防止できるため、安全性の高い二次電池を製造できる。
＜二次電池＞
次に、本実施形態に係る製造方法によって製造された二次電池の構造を具体的に説明する。図８は、本実施形態に係る二次電池を模式的に示す斜視図である。図９は、図８中のIX-IX線に沿う模式的な縦断面図である。図１０は、図８中のX-X線に沿う模式的な縦断面図である。図１１は、図８中のXI-XI線に沿う模式的な横断面図である。図１２は、封口板に取り付けられた電極体を模式的に示す斜視図である。図１３は、正極第２集電部と負極第２集電部が取り付けられた電極体を模式的に示す斜視図である。図１４は、図７中のXIV-XIV矢視図である。これらの図８～図１４における符号Ｘは、二次電池１００の「短辺方向」を示し、符号Ｙは「長辺方向」を示し、符号Ｚは「上下方向」を示す。また、短辺方向ＸにおけるＦは「前」を示し、Ｒｒは「後」を示す。長辺方向ＹにおけるＬは「左」を示し、Ｒは「右」を示す。そして、上下方向ＺにおけるＵは「上」を示し、「Ｄ」は下を示す。但し、これらの方向は説明の便宜上の定めたものであり、二次電池１００の設置形態を限定することを意図したものではない。
図９に示すように、この二次電池１００は、捲回電極体４０と、電池ケース５０と、正極端子６０と、負極端子６５と、正極集電部７０と、負極集電部７５と、を備えている。また、図示は省略するが、この二次電池１００の電池ケース５０の内部には、捲回電極体４０の他に、非水電解液も収容されている。この非水電解液は、非水系溶媒に支持塩を溶解させることによって調製される。非水系溶媒の一例として、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等のカーボネート系溶媒が挙げられる。支持塩の一例として、ＬｉＰＦ６等のフッ素含有リチウム塩が挙げられる。
（電池ケース）
電池ケース５０は、捲回電極体４０を収容する筐体である。電池ケース５０は、ここでは扁平かつ有底の直方体形状（角形）の外形を有する。電池ケース５０の材質は、従来から使用されているものと同じでよく、特に制限はない。電池ケース５０は、金属製であることが好ましく、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金等からなることがより好ましい。図９に示すように、電池ケース５０は、外装体５２と、封口板５４と、を備えている。
外装体５２は、上面に開口５２ｈを有する扁平な有底角型の容器である。図８に示すように、外装体５２は、平面略矩形の底壁５２ａと、底壁５２ａの長辺から高さ方向Ｚに延びる一対の長側壁５２ｂと、底壁５２ａの短辺から高さ方向Ｚに延びる一対の短側壁５２ｃとを備えている。一方、封口板５４は、外装体５２の開口５２ｈを塞ぐ、平面略矩形の板状部材である。そして、封口板５４の外周縁部は、外装体５２の開口５２ｈの外周縁部と接合（例えば溶接）されている。これによって、内部が気密に封止（密閉）された電池ケース５０が作製される。また、封口板５４には、注液孔５５と、ガス排出弁５７とが設けられている。注液孔５５は、外装体５２と封口板５４とを接合した後の電池ケース５０の内部に、非水電解液を注液するために設けられている。なお、注液孔５５は、非水電解液の注液後に封止部材５６によって封止される。また、ガス排出弁５７は、電池ケース５０内で大量のガスが発生した際に、予め定められた圧力で破断（開口）し、電池ケース５０内のガスを排出するように設計された薄肉部である。
（電極端子）
また、二次電池１００の長辺方向Ｙにおける封口板５４の一方（図８、図９中の左側）の端部には正極端子６０が取り付けられている。かかる正極端子６０は、電池ケース５０の外側において、板状の正極外部導電部材６２と接続されている。一方、二次電池１００の長辺方向Ｙにおける封口板５４の他方（図８、図９中の右側）の端部には、負極端子６５が取り付けられている。かかる負極端子６５にも、板状の負極外部導電部材６７が取り付けられている。これらの外部導電部材（正極外部導電部材６２および負極外部導電部材６７）は、外部接続部材（バスバー等）を介して、他の二次電池や外部機器と接続される。なお、外部導電部材は、導電性に優れた金属（アルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金等）で構成されていることが好ましい。
（電極集電部）
そして、図１０～図１２に示すように、本実施形態に係る二次電池１００では、電池ケース５０の内部に複数個（図では３個）の捲回電極体４０が収容されている。正極端子６０は、電池ケース５０内に収容された正極集電部７０を介して、複数の捲回電極体４０の各々と接続されている。具体的には、電池ケース５０の内部には、正極端子６０と捲回電極体４０とを接続する正極集電部７０が収容されている。図９および図１２に示すように、正極集電部７０は、封口板５４の内側面に沿って延びた板状の導電部材である正極第１集電部７１と、高さ方向Ｚに沿って延びた板状の導電部材である複数の正極第２集電部７２とを備えている。そして、正極端子６０の下端部６０ｃは、封口板５４の端子挿通孔５８を通って電池ケース５０の内部に向かって延び、正極第１集電部７１と接続される（図９参照）。一方で、図１１～図１３に示すように、正極第２集電部７２は、複数の捲回電極体４０の各々の正極タブ群４２に接続される。そして、図１１および図１２に示すように、捲回電極体４０の正極タブ群４２は、正極第２集電部７２と捲回電極体４０の一方の側面４０ａとが対向するように折り曲げられている。これによって、正極第２集電部７２の上端部と正極第１集電部７１とが電気的に接続される。
一方、負極端子６５は、電池ケース５０内に収容された負極集電部７５を介して、複数の捲回電極体４０の各々と接続される。かかる負極側の接続構造は、上述した正極側の接続構造と略同一である。具体的には、負極集電部７５は、封口板５４の内側面に沿って延びた板状の導電部材である負極第１集電部７６と、高さ方向Ｚに沿って延びた板状の導電部材である複数の負極第２集電部７７とを備えている（図９および図１２参照）。そして、負極端子６５の下端部６５ｃは、端子挿通孔５９を通って電池ケース５０の内部に延びて負極第１集電部７６と接続される（図９参照）。一方、負極第２集電部７７は、複数の捲回電極体４０の各々の負極タブ群４４と接続される（図１１～図１３参照）。そして、負極タブ群４４は、負極第２集電部７７と捲回電極体４０の他方の側面４０ｂとが対向するように折り曲げられている。これによって、負極第２集電部７７の上端部と負極第１集電部７６とが電気的に接続される。
（絶縁部材）
また、本実施形態に係る二次電池１００では、捲回電極体４０と電池ケース５０との導通を防止する種々の絶縁部材が取り付けられている。具体的には、正極外部導電部材６２（負極外部導電部材６７）と封口板５４の外側面との間には、外部絶縁部材９２が介在している（図８参照）。これによって、正極外部導電部材６２や負極外部導電部材６７が封口板５４と導通することを防止できる。また、封口板５４の端子挿通孔５８、５９の各々にはガスケット９０が装着されている（図９参照）。これによって、端子挿通孔５８、５９に挿通された正極端子６０（又は負極端子６５）が封口板５４と導通することを防止できる。また、正極第１集電部７１（又は負極第１集電部７６）と封口板５４の内側面との間には、内部絶縁部材９４が配置されている。この内部絶縁部材９４は、正極第１集電部７１（又は負極第１集電部７６）と封口板５４の内側面との間に介在する板状のベース部９４ａを備えている。これによって、正極第１集電部７１や負極第１集電部７６が封口板５４と導通することを防止できる。さらに、内部絶縁部材９４は、封口板５４の内側面から捲回電極体４０に向かって突出する突出部９４ｂを備えている（図９および図１０参照）。これによって、高さ方向Ｚにおける捲回電極体４０の移動を規制し、捲回電極体４０と封口板５４が直接接触することを防止できる。加えて、捲回電極体４０は、絶縁性の樹脂シートからなる電極体ホルダ９８（図１０参照）に覆われた状態で電池ケース５０の内部に収容される。これによって、捲回電極体４０と外装体５２が直接接触することを防止できる。なお、上述した各々の絶縁部材の材料は、所定の絶縁性を有していれば特に限定されない。一例として、ポリオレフィン系樹脂（例、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ））、フッ素系樹脂（例、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ））等の合成樹脂材料を使用できる。
（捲回電極体）
そして、本実施形態に係る二次電池１００では、上述した製造方法によって作製された捲回電極体４０が用いられている。なお、この二次電池１００では、捲回電極体４０の捲回軸ＷＬと電池ケース５０の長辺方向Ｙとが一致するように、捲回電極体４０が電池ケース５０の内部に収容される。すなわち、本実施形態に係る二次電池１００では、図２～図７に示す「電極板の短手方向Ｓ」と、図８～図１４に示す「二次電池の長辺方向Ｙ」とが実質的に同じ方向になる。なお、ここでの「実質的に同じ方向」とは、製造時のばらつきによって生じる僅かな方向のズレを許容することを意味する。
ここで、かかる捲回電極体４０では、図１４に示すように、正極板１０の保護層１６が隣接した側の端辺（長辺方向Ｙの左側の端辺）において、正極芯体１２の端部に、正極板１０の中央領域（コア部４６付近）における正極芯体１２の厚みよりも厚みの大きい第１厚肉部１２ｂが形成されている。かかる第１厚肉部１２ｂは、上記正極切断工程Ｓ２０において連続発振レーザが照射された痕跡である。この第１厚肉部１２ｂは、連続発振レーザからの熱によって一度溶融した正極芯体１２が固化することによって形成される。また、正極板１０の保護層１６の端面１６ｃには、保護層１６を覆うようにセラミック焼結体が形成されることがある（図１５中の黒色部分参照）。かかるセラミック焼結体が形成された場合、保護層１６の剥離・脱離をさらに好適に防止できる。一方、負極板２０の負極活物質層２４が隣接した２つの端辺のうちの一方の短辺（長辺方向Ｙの右側の端辺）における負極芯体２２の端部には、負極板２０の中央領域における負極芯体２２の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部２２ｂが設けられている。かかる第２厚肉部２２ｂは、上記負極切断工程Ｓ４０においてパルスレーザが照射された痕跡である。この第２厚肉部２２ｂは、当該パルスレーザからの熱によって一度溶融した負極芯体２２が固化することによって形成される。また、この第２厚肉部２２ｂの表面には、被覆層２４ｂが付着している。被覆層２４ｂは、パルスレーザの熱によって負極活物質層２４が変質したものである。具体的には、被覆層２４ｂは、負極活物質層２４中の負極活物質や、炭化した添加剤（バインダ等）等の炭素材料（若しくは炭素元素を含む化合物）が緻密化したものである。かかる被覆層２４ｂは、負極芯体２２（第２厚肉部２２ｂ）の表面に対する密着性に優れているため、導電性の異物の剥離・脱落による内部短絡の発生を好適に防止できる。
また、図１４に示すように、断面形状が略球形の第１厚肉部１２ｂが形成されている。これは、連続発振レーザによって一度溶融した正極芯体１２の端部が固化することで第１厚肉部１２ｂが形成されたためである。一方、第２厚肉部２２ｂは、負極芯体２２の厚さ方向（図１４中の短辺方向Ｘ）の両側または片側に突出した笠部２２ｂ１と、当該笠部２２ｂ１と負極芯体２２との間に形成された凹部２２ｂ２とを備えた鉤爪形状を有している。正極芯体１２の第１厚肉部１２ｂと異なり、第２厚肉部２２ｂは、パルスレーザを用いた切断によって形成されたため、負極芯体２２の溶融量が少なく、上述のような鉤爪形状になることがある。かかる鉤爪形状の第２厚肉部２２ｂの凹部２２ｂ２の内部には、被覆層２４ｂが入り込んでいる。これによって、優れたアンカー効果を発揮して被覆層２４ｂを強固に保持することができる。この結果、導電性の異物（負極活物質層２４、被覆層２４ｂ）の脱落・剥離をさらに好適に防止できる。なお、このような鉤爪形状の第２厚肉部２２ｂが負極芯体２２に形成されると、当該第２厚肉部２２ｂと接触したセパレータ３０が破損する可能性がある。しかし、本実施形態では、被覆層２４ｂによって第２厚肉部２２ｂが被覆されているため、鉤爪形状の第２厚肉部２２ｂによるセパレータ３０の破損を好適に防止できる。
なお、上記第２厚肉部２２ｂの笠部２２ｂ１の厚みは、１μｍ以上が好ましく、２．５μｍ以上がより好ましく、４μｍ以上がさらに好ましい。これによって、より好適なアンカー効果を発揮させることができる。なお、上記「笠部の厚み」は、芯体表面を基準とした際の笠部２２ｂ１の片側の厚み（図１４中の短辺方向Ｘにおける寸法）である。また、セパレータ３０の破損をより確実に防止するという観点から、笠部２２ｂ１の厚みの上限値は、３０μｍ以下が好ましく、２５μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。一方、笠部２２ｂ１の幅（図１４中の長辺方向Ｙにおける寸法）は、特に限定されない。例えば、当該笠部２２ｂ１の幅は、１μｍ～３０μｍでもよく、５μｍ～２５μｍでもよく、１０μｍ～２０μｍでもよい。さらに、第２厚肉部２２ｂの凹部２２ｂ２の入口の高さ（図１４中の短辺方向Ｘにおける寸法）は、１μｍ～１０μｍが好ましく、２．５μｍ～７．５μｍがより好ましい。一方、第２厚肉部２２ｂの凹部２２ｂ２の奥行（図１４中の長辺方向Yにおける寸法）は、０．１～１０μｍが好ましく、２．５μｍ～７．５μｍがより好ましい。これによって、凹部２２ｂ２の内部に適切な量の被覆層２４ｂを保持させ、より好適なアンカー効果を発揮させることができる。また、負極芯体２２の表面から笠部２２ｂ１が立ち上がる角度は、０°超９０°以下が好ましい。
また、第１厚肉部１２ｂは、保護層１６の端面１６ｃから外側（図１４中の長辺方向Ｙの左側）に突出していると好ましい。かかる第１厚肉部１２ｂは、正極芯体１２の他の領域よりも厚くなっているため、保護層１６の端面１６ｃから外側に突出させた場合、長辺方向Ｙにおける保護層１６の移動を規制できる。この結果、長辺方向Ｙの外側に保護層１６が抜け落ちて脱落することを好適に防止できる。なお、かかる第１厚肉部１２ｂによる保護層１６の保持をより適切に生じさせるという観点から、第１厚肉部１２ｂの厚み（図１４中の短辺方向Ｘにおける寸法）は、１５μｍ～５０μｍであることが好ましい。なお、本明細書における「第１厚肉部の厚み」とは、捲回電極体の厚み方向（図１４中の短辺方向Ｘ）における第１厚肉部の最大寸法を指すものとする。一方、負極活物質層２４の厚みに対する第２厚肉部２２ｂの被覆層の厚みの割合は、０．０１～０．２であることが好ましい。
また、ここに開示される技術を限定することを意図したものではないが、上述の製造方法によって作製された二次電池１００における負極芯体２２の第２厚肉部２２ｂの厚みは、正極芯体１２の第１厚肉部１２ｂの厚みよりも小さくなり得る。上述の製造方法における正極切断工程Ｓ２０では、連続発振レーザを用いて正極芯体１２を徐々に溶融させながら切断する。一方で、負極切断工程Ｓ４０では、パルスレーザを用いることで負極芯体２２の溶融量を低減させている。このように、負極芯体２２の第２厚肉部２２ｂは、正極芯体１２の第１厚肉部１２ｂよりも少ない金属で形成されるため、当該第１厚肉部１２ｂよりも厚みが小さくなりやすい。
また、本実施形態における電極体４０では、負極板２０の被覆層２４ｂと負極活物質層２４との境界が正極活物質層１４の側縁部よりも長辺方向Ｙの外方に位置するように、各々のシート状部材の積層位置が定められている。これによって、充放電中の電荷担体の析出による容量低下を防止できる。具体的には、負極板２０に形成された被覆層２４ｂは、上述した通り、負極芯体２２から剥離・脱落し難いという利点を有している一方で、薄膜化しているため負極活物質層としての機能（電荷担体の急増・放出能力）が低いという欠点を有している。このため、被覆層２４ｂと正極活物質層１４とを対向させると、捲回電極体４０の反応面（コア部４６の扁平面）における充放電反応の分布が不均一になり、電荷担体が析出する可能性がある。このことから、被覆層２４ｂが充放電反応に寄与しないように、被覆層２４ｂと負極活物質層２４との境界を正極活物質層１４と対向しない領域に配置した方が好ましい。
＜他の実施形態＞
以上、ここに開示される技術の一実施形態について説明した。なお、上述の実施形態は、ここに開示される技術が適用される一例を示したものであり、ここに開示される技術を限定するものではない。
例えば、上述の実施形態では、電極体として捲回電極体を使用している。しかし、電極体は、正極板と負極板とセパレータとを含むものであればよく、捲回電極体に限定されない。かかる電極体の他の例として、セパレータを介在させながら、複数枚の正極板と負極板とを順次積層させた積層電極体が挙げられる。この種の積層電極体に用いられる正極板を作製するには、図３中の二点鎖線ＬＰ３に示すような短手方向Ｓに沿った裁断を、１つの正極タブ１２ｔ毎に実施するとよい。同様に、積層電極体用の負極板を作製するには、図５中の二点鎖線ＬＮ３に示すような短手方向Ｓに沿った裁断を、１つの負極タブ２２ｔ毎に実施するとよい。そして、正極板の正極タブ１２ｔが同じ位置に積層され、かつ、負極板の負極タブ２２ｔが同じ位置に積層されるように、セパレータを介在させながら各々の電極板を積層することによって積層電極体を作製できる。そして、かかる積層電極体を有した二次電池の製造工程においても、正極前駆体の保護層付与領域と負極前駆体の負極活物質層付与領域の各々をレーザで切断することがあり得るため、ここに開示される技術を適用できる。
また、上述の実施形態では、電池ケース５０の内部に３個の捲回電極体４０が収容された高容量の二次電池１００を対象としている。しかし、１つの電池ケース内に収容される電極体の数は、特に限定されず、２つ以上（複数）であってもよいし、１つであってもよい。さらに、上述の実施形態に係る二次電池１００は、リチウムイオンが電荷担体であるリチウムイオン二次電池である。しかし、ここに開示される二次電池は、リチウムイオン二次電池に限定されない。他の二次電池（例えばニッケル水素電池など）の製造工程においても、正極前駆体の保護層付与領域と負極前駆体の負極活物質層付与領域の各々をレーザで切断することがあり得るため、ここに開示される技術を適用できる。
また、上述の実施形態に係る二次電池１００は、電解質として非水電解液を用いた非水電解液二次電池である。しかし、ここに開示される技術は、非水電解液二次電池以外の電池に適用することもできる。二次電池の構造の他の例として、全固体電池が挙げられる。この全固体電池では、正極板と負極板との間に介在させるセパレータとして、固体電解質をシート状に成形した固体電解質層が用いられる。この全固体電池では、セパレータと電解質とが一体化され、電極体の内部に含まれるため、電解液の漏出などを防止できる。この種の全固体電池の製造工程においても、正極前駆体の保護層付与領域と負極前駆体の負極活物質層付与領域の各々をレーザで切断することがあり得るため、ここに開示される技術を適用できる。
［試験例］
以下、本発明に関する試験例を説明する。なお、以下に記載する試験例の内容は、本発明を限定することを意図したものではない。
１．各サンプルの作製
（１）サンプル１
サンプル１では、まず、厚み１３μｍの正極芯体（アルミニウム箔）の両面に、厚さ６２μｍの正極活物質層が付与された正極前駆体を準備した。この正極前駆体の正極活物質層には、正極活物質と、導電材と、バインダとが９７．５：１．５：１．０の割合で含まれている。なお、正極活物質にはリチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物（ＮＣＭ）を使用した。また、導電材にはアセチレンブラック（ＡＢ）を使用した。そして、バインダにはポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を使用した。また、この正極前駆体には、上記正極活物質層と隣接するように、厚さ３０μｍの保護層が付与されている。かかる保護層には、セラミック粒子（アルミナ粒子）と、導電材（黒鉛）と、バインダ（ＰＶｄＦ）とが８３：３：１４の割合で含まれている。
次に、上記正極前駆体の保護層が付与された領域（保護層付与領域）を切断し、所定のサイズの正極板を切り出した。ここで、サンプル１では、保護層付与領域の切断に連続発振レーザ（ＣＷレーザ）を用いた。なお、連続発振レーザの出力は１０００Ｗに設定した。また、走査速度は６０００ｍｍ／ｓｅｃに設定し、スポット径は２０μｍに設定した。
（２）サンプル２
サンプル２では、正極前駆体の保護層付与領域を切断する際に、パルスレーザを使用した点を除いて、サンプル１と同じ条件で正極板を作製した。なお、パルスレーザの平均出力は２０Ｗに設定し、走査速度は３５０ｍｍ／ｓｅｃに設定した。また、パルスレーザのパルス幅は３０ｎｓに設定し、繰り返し周波数は１００ＫＨｚに設定した。そして、パルスレーザのスポット径は３０μｍに設定した。
（３）サンプル３
サンプル３では、切断対象を負極前駆体に変更した。具体的には、まず、負極芯体（銅箔）の両面に、厚さ８０μｍの負極活物質層が付与された負極前駆体を準備した。この負極前駆体の負極活物質層には、負極活物質と、増粘剤と、バインダとが９８．３：０．７：１．０の割合で含まれている。なお、負極活物質には黒鉛（グラファイト）を使用し、増粘剤にはカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）を使用し、バインダにはスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を使用した。そして、サンプル３では、上記構成の負極前駆体の負極活物質層付与領域を連続発振レーザで切断し、所定のサイズの負極板を作製した。なお、本サンプルにおける連続発振レーザの条件は、サンプル１と同じ条件である。
（４）サンプル４
サンプル４では、負極前駆体の負極活物質層付与領域を切断する際にパルスレーザを使用した点を除いて、サンプル３と同じ条件で負極板を作製した。なお、パルスレーザの平均出力は２１０Ｗに設定し、走査速度は１０００ｍｍ／ｓｅｃに設定した。また、パルスレーザのパルス幅は１２０ｎｓに設定し、繰り返し周波数は４００ＫＨｚに設定した。そして、パルスレーザのスポット径は３０μｍに設定した。
２．評価試験
本試験では、上述の各サンプルにおけるレーザ切断箇所（保護層付与領域又は負極活物質層付与領域）を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Scanning Electron Microscope）を用いて１０００倍の倍率で観察した。観察結果を図１５～図１８に示す。図１５は、サンプル１の保護層付与領域の断面ＳＥＭ写真である。図１６は、サンプル２の保護層付与領域の断面ＳＥＭ写真である。図１７は、サンプル３の負極活物質層付与領域の断面ＳＥＭ写真である。図１８は、サンプル４の負極活物質層付与領域の断面ＳＥＭ写真である。
まず、図１６に示すように、サンプル２では、パルスレーザを照射した箇所において、保護層が脱落して正極芯体が露出していた。これは、正極前駆体の保護層付与領域を切断するパルスレーザを用いた結果、レーザ照射の衝撃によって保護層が吹き飛ばされたためと解される。一方、図１５に示すように、サンプル１では、レーザを照射した箇所の保護層が脱落・剥離せずに正極芯体の表面に保持されていた。このことから、正極前駆体の保護層付与領域を切断する場合には、連続発振レーザを使用し、レーザ照射時の衝撃を緩和することによって保護層の脱落・剥離を防止できることが分かった。
また、サンプル１におけるレーザ照射位置を観察すると、正極芯体の端部（図１５中の左側の端部）に、正極芯体の他の領域よりも厚い第１厚肉部が形成されていた。かかる第１厚肉部は、一度溶融した正極芯体の端部が固化したものと推測され、その断面形状は略円形であった。かかる第１厚肉部は、幅方向の外側に向かう保護層の移動を規制するため、保護層の脱落防止に貢献し得ると予想される。また、連続発振レーザが照射された保護層の端部には、保護層が焼結したセラミック焼結体が生じていた（図１５中の黒色部分）。このセラミック焼結体が保護層を覆うように形成されているため、保護層の脱落・剥離がさらに好適に防止されると予想される。
一方、図１７に示すように、サンプル３では、連続発振レーザを照射した箇所（図１７中の左側の端部）に、他の負極活物質層よりも縮んだ負極活物質層が付着していた。この収縮した負極活物質層を解析した結果、溶融した負極芯体に由来する銅が混入して固化したものであり、小さな衝撃によって容易に脱離・剥離することが分かった。一方、図１８に示すように、サンプル４では、パルスレーザを照射した箇所に、負極芯体を覆うような被覆層が形成されていた。かかる被覆層を確認したところ、負極活物質や炭化したバインダなどに由来する炭素材料が高い密度で負極芯体に付着したものであった。そして、この被覆層には、負極芯体に由来する銅は、殆ど含まれていなかった。このことから、負極前駆体の負極活物質層付与領域を切断する場合には、負極芯体の温度を急激に昇温させるパルスレーザを用いて負極芯体を切断することによって、負極活物質層の脱落・剥離を防止できることが分かった。
また、サンプル４におけるレーザ照射位置を観察すると、負極芯体の端部に、他の領域よりも厚い第２厚肉部が形成されていた。かかる負極芯体の第２厚肉部は、上記正極芯体の第１肉厚部（図１５参照）と異なり、厚さ方向の片側に突出した笠部と、当該笠部と負極芯体との間に形成された凹部とを備えた鉤爪形状であった。これは、連続波レーザで切断された正極芯体の第１肉厚部と比べて、パルスレーザで切断された負極芯体の第２厚肉部は、負極芯体の溶融量が低減されたためと解される。そして、この鉤爪形状の第２厚肉部は、優れたアンカー効果を発揮して被覆層を強固に保持するため、導電性の異物の脱落・剥離をより好適に防止できる。また、このような鉤爪形状の第２厚肉部が負極芯体に形成されると、当該第２厚肉部と接触したセパレータが破損する可能性がある。しかし、サンプル４では、第２厚肉部が被覆層によって被覆されているため、鉤爪形状の第２厚肉部によるセパレータの破損を好適に防止できると予想される。
以上、本発明を詳細に説明したが、上述の説明は例示にすぎない。すなわち、ここで開示される技術には上述した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ 正極板
１０Ａ 正極前駆体
１２ 正極芯体
１４ 正極活物質層
１６ 保護層
２０ 負極板
２０Ａ 負極前駆体
２２ 負極芯体
２４ 負極活物質層
３０ セパレータ
４０ 捲回電極体
５０ 電池ケース
５２ 外装体
５４ 封口板
６０ 正極端子
６５ 負極端子
７０ 正極集電部
７５ 負極集電部
１００ 二次電池

Claims (23)

  1. 正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池の製造方法であって、
    帯状の金属箔である正極芯体の表面に、正極活物質を含む正極活物質層と、前記正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層とが付与された正極前駆体を準備する工程と、
    前記正極前駆体の前記保護層が付与された領域を連続発振レーザで切断する工程と、
    帯状の金属箔である負極芯体の表面に、負極活物質を含む負極活物質層が付与された負極前駆体を準備する工程と、
    前記負極前駆体の前記負極活物質層が付与された領域をパルスレーザで切断する工程と、
    を含み、
    前記負極活物質は、炭素材料を含む、二次電池の製造方法。
  2. 前記正極前駆体を切断する前記連続発振レーザの出力が５００Ｗ～２０００Ｗである、請求項１に記載の二次電池の製造方法。
  3. 前記正極前駆体を切断する前記連続発振レーザの走査速度が２０００ｍｍ／ｓｅｃ～１００００ｍｍ／ｓｅｃである、請求項１または２に記載の二次電池の製造方法。
  4. 前記正極前駆体を切断する前記連続発振レーザのスポット径が１０μｍ～６０μｍである、請求項１～３のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  5. 前記負極前駆体を切断する前記パルスレーザの平均出力が８０Ｗ～３００Ｗである、請求項１～４のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  6. 前記負極前駆体を切断する前記パルスレーザの走査速度が５０００ｍｍ／ｓｅｃ以下である、請求項１～５のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  7. 前記負極前駆体を切断する前記パルスレーザのパルス幅が３０ｎｓ～２４０ｎｓである、請求項１～６のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  8. 前記負極前駆体を切断する前記パルスレーザの繰り返し周波数が１００ＫＨｚ～２０００ＫＨｚである、請求項１～７のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  9. 前記負極前駆体を切断する前記パルスレーザのスポット径が１０μｍ～６０μｍである、請求項１～８のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  10. 前記正極芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金から構成されている、請求項１～９のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  11. 前記正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物である、請求項１～１０のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  12. 前記負極芯体は、銅又は銅合金から構成されている、請求項１～１１のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  13. 前記負極活物質は、炭素材料である、請求項１～１２のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  14. 前記保護層は、セラミック粒子とバインダを含む、請求項１～１３のいずれか一項に記載の二次電池の製造方法。
  15. 正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池であって、
    前記正極板は、
    箔状の金属部材である正極芯体と、
    前記正極芯体の表面に付与され、正極活物質を含む正極活物質層と、
    前記正極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記正極芯体の表面に付与され、前記正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層と、
    を含み、
    前記負極板は、
    箔状の金属部材である負極芯体と、
    前記負極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記負極芯体の表面に付与され、負極活物質を含む負極活物質層と、
    を含み、
    前記正極板の前記保護層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記正極芯体の端部に、前記正極板の中央領域における前記正極芯体の厚みよりも厚みの大きい第1厚肉部が設けられ、
    前記負極板の前記負極活物質層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記負極芯体の端部に、前記負極板の中央領域における前記負極芯体の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部が設けられ、
    前記第２厚肉部の表面に、炭素材料ないし炭素元素を含む化合物を含有する被覆層が付着しており、
    前記負極活物質層の厚みに対する前記第２厚肉部の被覆層の厚みの割合が０．０１～０．２である、二次電池。
  16. 正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池であって、
    前記正極板は、
    箔状の金属部材である正極芯体と、
    前記正極芯体の表面に付与され、正極活物質を含む正極活物質層と、
    前記正極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記正極芯体の表面に付与され、前記正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層と、
    を含み、
    前記負極板は、
    箔状の金属部材である負極芯体と、
    前記負極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記負極芯体の表面に付与され、負極活物質を含む負極活物質層と、
    を含み、
    前記正極板の前記保護層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記正極芯体の端部に、前記正極板の中央領域における前記正極芯体の厚みよりも厚みの大きい第1厚肉部が設けられ、
    前記負極板の前記負極活物質層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記負極芯体の端部に、前記負極板の中央領域における前記負極芯体の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部が設けられ、
    前記第２厚肉部の表面に、炭素材料ないし炭素元素を含む化合物を含有する被覆層が付着しており、
    前記負極芯体の前記第２厚肉部は、厚さ方向の両側または片側に突出した笠部と、当該笠部と負極芯体との間に形成された凹部とを備えた鉤爪形状を有している、二次電池。
  17. 正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池であって、
    前記正極板は、
    箔状の金属部材である正極芯体と、
    前記正極芯体の表面に付与され、正極活物質を含む正極活物質層と、
    前記正極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記正極芯体の表面に付与され、前記正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層と、
    を含み、
    前記負極板は、
    箔状の金属部材である負極芯体と、
    前記負極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記負極芯体の表面に付与され、負極活物質を含む負極活物質層と、
    を含み、
    前記正極板の前記保護層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記正極芯体の端部に、前記正極板の中央領域における前記正極芯体の厚みよりも厚みの大きい第1厚肉部が設けられ、
    前記負極板の前記負極活物質層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記負極芯体の端部に、前記負極板の中央領域における前記負極芯体の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部が設けられ、
    前記第２厚肉部の表面に、炭素材料ないし炭素元素を含む化合物を含有する被覆層が付着しており、
    前記負極芯体の前記第２厚肉部の厚みは、前記正極芯体の前記第１厚肉部の厚みよりも小さい、二次電池。
  18. 正極板と負極板とセパレータとを含む電極体を備えた二次電池であって、
    前記正極板は、
    箔状の金属部材である正極芯体と、
    前記正極芯体の表面に付与され、正極活物質を含む正極活物質層と、
    前記正極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記正極芯体の表面に付与され、前記正極活物質層よりも電気伝導性が低い保護層と、
    を含み、
    前記負極板は、
    箔状の金属部材である負極芯体と、
    前記負極芯体の少なくとも一つの端辺に隣接するように前記負極芯体の表面に付与され、負極活物質を含む負極活物質層と、
    を含み、
    前記正極板の前記保護層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記正極芯体の端部に、前記正極板の中央領域における前記正極芯体の厚みよりも厚みの大きい第1厚肉部が設けられ、
    前記負極板の前記負極活物質層が隣接した端辺の少なくとも一つにおいて、前記負極芯体の端部に、前記負極板の中央領域における前記負極芯体の厚みよりも厚みの大きい第２厚肉部が設けられ、
    前記第２厚肉部の表面に、炭素材料ないし炭素元素を含む化合物を含有する被覆層が付着しており、
    前記被覆層と前記負極活物質層との境界部は、前記正極活物質層の端面から外側に突出している、二次電池。
  19. 前記正極芯体の前記第１厚肉部が前記保護層の端面から外側に突出している、請求項１５～１８のいずれか一項に記載の二次電池。
  20. 前記電極体は、帯状のセパレータを介して帯状の前記正極板と帯状の前記負極板とが捲回された捲回電極体であり、
    前記正極板は、前記捲回電極体の捲回軸方向における一方の端面から外側に突出した複数の正極タブを有し、
    前記負極板は、前記捲回電極体の捲回軸方向における他方の端面から外側に突出した複数の負極タブを有する、請求項１５～１９のいずれか一項に記載の二次電池。
  21. 前記正極芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金から構成されている、請求項１５～２０のいずれか一項に記載の二次電池。
  22. 前記負極芯体は、銅又は銅合金から構成されている、請求項１５～２１のいずれか一項に記載の二次電池。
  23. 前記保護層は、セラミック粒子とバインダを含む、請求項１５～２２のいずれか一項に記載の二次電池。
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