JP7264146B2

JP7264146B2 - 歯磨剤組成物

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Publication number: JP7264146B2
Application number: JP2020501626A
Authority: JP
Inventors: 剛太郎飯泉
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Current assignee: Lion Corp
Priority date: 2018-02-26
Filing date: 2019-01-31
Publication date: 2023-04-25
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Description

本発明は、着色顆粒が分散配合され、外観の審美性（着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさ）が優れる歯磨剤組成物に関する。

歯磨剤組成物は、使用する際にチューブ容器から歯磨剤組成物を押出して歯ブラシに載せて使用することが一般的であるが、このとき、先ずはその外観によって品質の良し悪しが判断されることがある。このため、使用者が嗜好する審美性の良い外観を設計することは、歯磨剤組成物を使用時の満足感を高めるだけでなく、継続使用にも繋がるため重要な課題である。

従来から、外観の美しさを演出するため、透明化、光沢感付与、ストライプ状外観の付与、着色粒子の配合による審美化を施した歯磨剤組成物が、下記の特許文献１～４に提案されており、審美性改善のために着色粒子を応用することは公知である。
・特許文献１（特公平７－５９４９１号公報）：研磨シリカ、研磨シリカと同じ屈折率を有するベヒクル、雲母チタン、増粘シリカ及び脂肪酸アルカノールアミドを含有する、パール感を有する歯磨組成物
・特許文献２（特開平１１－２１７３２０号公報）：特定透明度を有する練歯磨剤組成物に雲母チタンを配合した、パール光沢を有する練歯磨組成物
・特許文献３（特表２００２－５２６３９３号公報）：湿潤剤としてソルビトール、グリセロール及びポリエチレングリコールを特定割合で含有する透明歯磨ゲルに、着色シリカ粒子を配合した透明な液体歯磨製剤
・特許文献４（特表２００６－５１４１１７号公報）：半透明又は透明ゲル相に縞模様の外観を作り出す着色剤粒子を含む第一層と他の第二層とを含む、多色縞模様の歯磨剤組成物

特公平７－５９４９１号公報特開平１１－２１７３２０号公報特表２００２－５２６３９３号公報特表２００６－５１４１１７号公報

しかしながら、歯磨剤組成物に着色粒子を配合しても満足な審美性の外観を与えることは難しく、外観の見た目は未だ改善の余地があった。

本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、着色顆粒が分散配合され、外観の審美性（着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさ）が優れる歯磨剤組成物を提供することを目的とする。

本発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、着色粒子として着色顆粒と、基剤としてシリカを配合した歯磨剤組成物に、雲母チタンと特定量以下の特定糖アルコールとを併用して配合すると、歯磨剤ベースが適度な半透明外観になり、前記歯磨剤ベースに着色顆粒が均一に分散配合されてその均一感及び色の鮮やかさが向上し、外観の審美性が優れることを知見した。即ち、本発明では、（Ａ）着色顆粒、（Ｂ）シリカを配合した歯磨剤組成物に、（Ｃ）雲母チタン、及び（Ｄ）ソルビトール、グリセリンから選ばれる糖アルコールを配合し、（Ｄ）成分の配合量が４０質量％以下であることによって、着色顆粒が分散配合され、着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさが優れ、外観の審美性が向上した歯磨剤組成物を提供できることを知見し、本発明をなすに至った。

更に詳述すると、特に透明や半透明の歯磨剤組成物に着色粒子、特に着色顆粒を配合した場合、着色顆粒が均一に分散配合されていても、製剤の表面と内部の着色顆粒が重複して見えて、見た目の均一感を欠くことがあった。ところで、着色顆粒を歯磨剤ベースの歯磨基剤、特に水を溶媒に含む水性基剤に配合する場合は、着色用の色素は溶出し難い顔料を使用することが好ましいが、一般に、顔料は水溶性染料と比較して鮮やかさが十分でない場合があり、また、水性基剤に配合して濡れた状態では色のトーンが落ちることもあった。しかしながら、本発明によれば、（Ａ）及び（Ｂ）成分に（Ｃ）及び（Ｄ）成分を組み合わせ、（Ｄ）成分の配合量が特定量以下であると、（Ａ）着色顆粒の見た目の均一感が向上し、その色の鮮やかさを改善することもできた。これにより、本発明では、歯磨剤ベースの外観が透き通ったような光沢感がある半透明外観になるだけでなく、着色粒子が均一に分散して散りばめられたように見える均一感、及び着色粒子の色合いが鮮やかで引き立つように見える色の鮮やかさを与え、外観の審美性が優れる歯磨剤組成物を得ることができた。
本発明では、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）成分の組み合わせにおいて、（Ｂ）成分を基剤として使用し、かつ（Ｄ）成分を特定量以下で用いることで、（Ａ）成分が散りばめられたように見える製剤外観、特に適度な半透明外観を設計でき、更に（Ｃ）成分を添加することで、製剤表面が光沢感を発するだけでなく（Ａ）成分の色が鮮やかに引き立ち、半透明外観の設計にも寄与し、特異的に上記格別な作用効果を付与できた。
後述の比較例にも示すように、（Ａ）成分の比較成分である無着色顆粒が配合された比較例１は、顆粒の均一感や顆粒の色の鮮やかさが劣っていた（両方共に×）。また、（Ｃ）成分を欠く比較例３、４は、着色顆粒の色の鮮やかさが劣り（×）、酸化チタンが配合された比較例３は着色顆粒の均一感も悪かった（×）。（Ｄ）成分量が特定値を超え多すぎる比較例２は、着色顆粒の均一感が劣っていた（△）。これらに対して、本発明の歯磨剤組成物（実施例）は、着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさが優れていた（両方共◎又は○）。

従って、本発明は下記の歯磨剤組成物を提供する。
〔１〕
（Ａ）着色顆粒、
（Ｂ）シリカ、
（Ｃ）雲母チタン、及び
（Ｄ）ソルビトール及びグリセリンから選ばれる１種又は２種
を含有し、（Ｄ）成分の含有量が４０質量％以下であることを特徴とする歯磨剤組成物。
〔２〕
（Ａ）成分が、シリカ及びゼオライトから選ばれる水不溶性材料と色素とを含有する着色顆粒である〔１〕に記載の歯磨剤組成物。
〔３〕
（Ａ）成分が、着色シリカ顆粒である〔１〕又は〔２〕に記載の歯磨剤組成物。
〔４〕
（Ａ）成分が、赤色、青色又は緑色の顆粒である〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の歯磨剤組成物。
〔５〕
（Ｂ）成分が、研磨性シリカ及び増粘性シリカから選ばれるシリカである〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の歯磨剤組成物。
〔６〕
（Ａ）成分を０．０１～２質量％、（Ｂ）成分を５～４０質量％、（Ｃ）成分を０．０１～２質量％、及び（Ｄ）成分を５～４０質量％含有する〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の歯磨剤組成物。
〔７〕
（Ｅ）下記の（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分から選ばれる粘結剤０．１～３．５質量％を、更に含有する〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の歯磨剤組成物。
（Ｅ－１）ポリアクリル酸ナトリウム及びカルボキシビニルポリマーから選ばれる１種又は２種
（Ｅ－２）キサンタンガム、カラギーナン及びカルボキシメチルセルロースナトリウムから選ばれる１種又は２種以上
〔８〕
（Ａ）成分を除いた歯磨剤ベースが半透明である〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の歯磨剤組成物。
〔９〕
半透明の歯磨剤ベースに、（Ａ）着色顆粒が分散配合された歯磨剤組成物である〔８〕に記載の歯磨剤組成物。

本発明によれば、着色顆粒が分散配合され、外観の審美性（着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさ）が優れる歯磨剤組成物を提供できる。

以下、本発明につき更に詳述する。本発明の歯磨剤組成物は、（Ａ）着色顆粒、（Ｂ）シリカ、（Ｃ）雲母チタン、及び（Ｄ）ソルビトール及びグリセリンから選ばれる糖アルコールを含有する。
本発明において、着色顆粒の均一感とは、製剤の歯磨剤ベース全体に着色顆粒が均一に分散して散りばめられているように認められる見た目の感覚である。着色顆粒の色の鮮やかさとは、着色顆粒の色が、鮮やかで引き立っているように認められる見た目の感覚である。

（Ａ）着色顆粒は、顆粒基材粒子（コア）と色素とを含有し、顆粒基材粒子が色素で着色されたものである。顆粒基材粒子、色素は、それぞれ歯磨剤組成物に配合できるものであれば特に限定されない。顆粒基材粒子成分としては、水不溶性材料を用いることができ、また、色素は有機系で水に溶解しない色素がよく、顔料を好ましく用いることができる。

水不溶性材料は、シリカ及びゼオライトから選ばれるものが好ましく、１種類単独でも２種類を併用してもよい。中でも、シリカがより好ましい。
顔料は、白色以外のものがよく、特に赤色顔料、青色顔料、緑色顔料が好ましい。これら顔料は、例えば下記の市販顔料を使用できる。
赤色顔料
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ１８１（Ｃ．Ｉ．７３３６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ４（Ｃ．Ｉ．１２０８５）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ５（Ｃ．Ｉ．１２４９０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ１１２（Ｃ．Ｉ．１２３７０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ１２２（Ｃ．Ｉ．７３９１５）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ２５４（Ｃ．Ｉ．５６１１０）
青色顔料
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５（Ｃ．Ｉ．７４１６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５：１（Ｃ．Ｉ．７４１６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５：３（Ｃ．Ｉ．７４１６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５：６（Ｃ．Ｉ．７４１６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ８０（Ｃ．Ｉ．７７００７）
緑色顔料
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＧｒｅｅｎ７（Ｃ．Ｉ．７４２６０）
Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＧｒｅｅｎ３６（Ｃ．Ｉ．７４２６５）
着色顆粒は、好ましくは着色シリカ顆粒であり、より好ましくは赤色シリカ顆粒、青色シリカ顆粒、緑色シリカ顆粒である。

顆粒基材粒子としては粉砕物又は造粒物を使用することができ、構成成分には、上記材料に加えて、顆粒に通常配合され得る公知成分が添加されていてもよく、具体的には香料成分、その他賦形剤、薬効成分等が挙げられる。これら任意成分は、本発明の効果を妨げない範囲で添加できる。
なお、上記顆粒基材粒子は、原料の構成成分を用いて通常の方法で調製することができる。

上記色素の使用量は、顆粒基材粒子表面全体を被覆できれば特に制限はないが、着色顆粒の顆粒基材粒子全体に対して０．０１％（質量％、以下同様）以上であることが好ましく、特に０．０２％以上であることが、本発明の効果の発現の点で好ましい。使用量の上限は特に制限はないが、通常、１０％以下、特に５％以下とすることが好ましい。本発明の着色顆粒の態様として、着色顆粒全体に対する色素の含有量は、０．０１～１０％が好ましく、０．０２～５％がより好ましい。

着色顆粒は、崩壊性顆粒、非崩壊性顆粒のいずれも使用することができ、崩壊性顆粒を使用する場合は、平均崩壊強度は好ましくは１０～１００ｇ／個、より好ましくは１５～５０ｇ／個である。この範囲内の崩壊性顆粒を使用すると、歯磨き中の顆粒による違和感を十分に防止できるため、好ましい。
上記顆粒の平均崩壊強度は、レオメーター（サン科学社製のサンレオメーターＣＲ－２００Ｄ）により、顆粒３０個について１個ずつ自動破断強度測定値（顆粒１個を１０ｍｍ／分の速度で圧縮した時に顆粒が崩壊するときの荷重）を測定した値の平均値である（以下同様）。

着色顆粒の平均粒径は１５０～８００μｍが好ましく、より好ましくは２００～５００μｍである。平均粒径が大きいほど、顆粒の視認化のために好適であるが、８００μｍ以下であると、歯磨き中の顆粒による不快な違和感を十分に防止できる。
上記顆粒の平均粒径は質量基準であり、ＪＩＳ篩により篩分けを行った後、各篩に残存する顆粒の質量を測定し、この質量分布から５０％粒径を算出した値である（以下同様）。

上記のような着色顆粒は、顆粒基材粒子（コア）の表面に色素を被覆させることで得ることができ、調製方法は通常の方法を採用できる。また、市販品を利用することもできる。市販品として具体的には、ＰＱコーポレーション社製の着色シリカ顆粒（商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５４，赤色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ１８１、商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５１，青色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５：１、商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５２，緑色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＧｒｅｅｎ７）が挙げられる。

（Ａ）着色顆粒の配合量は、組成物全体の０．０１～２％が好ましく、より好ましくは０．０５～１％である。上記範囲内であると、着色顆粒の均一感が十分に優れ、また、良い使用感を十分に維持することもできる。

（Ｂ）成分のシリカは、非着色のシリカを使用することができ、例えば研磨性シリカ及び増粘性シリカが挙げられる。（Ｂ）成分のシリカの平均粒径は、通常、研磨性シリカ、増粘性シリカで使用される範囲でよく、特に制限はないが、３～３０μｍが好ましく、３～２５μｍがより好ましい（レーザー散乱測定法、Ｄ５０、体積基準）。
研磨性シリカは、シリカゲル、沈降性シリカ、ジルコノシリケート、アルミノシリケート等が挙げられる。
このような研磨性シリカは、市販品を使用でき、例えばヒューバー社製の研磨性の無水ケイ酸、商品名：Ｚｅｏｄｅｎｔ１０３を用いることができる。
増粘性シリカは、ゲル化性シリカ、ゲル化性アルミニウムシリカ等が挙げられる。
このような増粘性シリカは、市販品を使用でき、例えばヒューバー社製の増粘性の無水ケイ酸、商品名：Ｚｅｏｄｅｎｔ１６５を用いることができる。

（Ｂ）シリカの配合量は、組成物全体の５～４０％が好ましく、より好ましくは１０～３５％、更に好ましくは１５～３０％である。配合量が５％以上であると、本発明の効果を発現し、４０％以下であると、製剤安定性を十分に確保しつつ着色顆粒の均一感が十分に優れる。
なお、上記（Ｂ）成分の配合量を満たす範囲内で、研磨性シリカを配合する場合、その好ましい配合量は、組成物全体の５～３０％であり、より好ましくは１０～２５％である。増粘性シリカの好ましい配合量は、組成物全体の０～１０％、特に１～１０％である。

（Ｃ）雲母チタンは、歯磨剤表面に光沢感を付与すると共に、着色顆粒の色の鮮やかさを向上する作用を奏し、顆粒の均一感の向上にも関与する。
雲母チタンは、平均粒径が１０～２００μｍが好ましく、より好ましくは５０～１５０μｍ、更に好ましくは８０～１２０μｍである。上記範囲内であると、十分な配合効果が得られる。上記雲母チタンの平均粒径は、Ｄ５０、体積基準であり、レーザー散乱測定法によって測定した値である（以下同様）。
上記雲母チタンは、市販品を使用することができ、例えば、商品名：ＴｉｍｉｒｏｎＭＰ－１１５（メルク（株）製、Ｄ５０＝１００μｍ）を用いることができる。

（Ｃ）雲母チタンの配合量は、組成物全体の０．０１～２％が好ましく、より好ましくは０．０５～２％、特に好ましくは０．０５～１％である。配合量が０．０１％以上であると、着色顆粒の色の鮮やかさが十分に優れ、また、着色顆粒の均一感が向上する。２％以下であると、着色顆粒の色の鮮やかさが優れ、製剤安定性も良好である。

（Ｄ）成分は、ソルビトール及びグリセリンから選ばれる糖アルコールであり、ソルビトール又はグリセリンでも、ソルビトール及びグリセリンでもよい。（Ｄ）成分は、歯磨剤ベースの（Ｂ）シリカによる透明度を調整し、着色顆粒の均一感の向上に寄与する。
上記糖アルコールは、市販品を使用することができる。例えば、ソルビトールは、商品名；ＮＥＯＳＯＲＢ（ロケット（株）製）、グリセリンは、グリセリン（阪本薬品工業（株）製）を用いることができる。

（Ｄ）成分の配合量は、組成物全体の４０％以下であり、好ましくは５～４０％、より好ましくは１０～３５％である。配合量が４０％を超えると、透明度が高すぎて希求する半透明の範囲を逸脱し、着色顆粒の均一感が悪くなる。５％以上であると、歯磨剤ベースが適度な半透明となり、着色顆粒の均一感が十分に優れる。

本発明の歯磨剤組成物は、上記成分に加えて、更に、（Ｅ）成分として、下記の（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分から選ばれる粘結剤を配合することが好ましい。（Ｅ）成分を配合すると、製剤の保型性及び外観がより改善し、着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさを更に向上できる。

（Ｅ）成分は、下記の（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分から選ばれる１種以上であり、特に（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分を併用することが好ましい。
（Ｅ－１）ポリアクリル酸ナトリウム及びカルボキシビニルポリマーから選ばれる１種又は２種
（Ｅ－２）キサンタンガム、カラギーナン及びカルボキシメチルセルロースナトリウムから選ばれる１種又は２種以上
（Ｅ－１）成分は、特にポリアクリル酸ナトリウムが好ましく、架橋型ポリアクリル酸ナトリウムがより好ましい。（Ｅ－２）成分は、特にキサンタンガムが好ましい。（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分は市販品を使用し得る。
なお、（Ｅ－１）成分は、製剤の保型性を向上し、歯磨剤ベースに適度な半透明外観を確保して十分な保型性を与える。（Ｅ－２）成分は、製剤表面、特に練肌の艶やかさを改善し、十分な艶やかさを与える。前記（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分を併用すると、両者が相互作用して適度な半透明外観を確保しつつ製剤の保型性及び製剤表面がより改善し、着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさが更に向上する。

（Ｅ）成分を配合する場合、その配合量は、組成物全体の０．１～３．５％、特に０．４～３％、とりわけ０．５～２％が好ましい。
更に、前記（Ｅ）成分の配合量を満たす範囲内で、（Ｅ－１）成分を配合する場合、その好ましい配合量は組成物全体の０．０５～１．５％、特に０．２～１％であり、（Ｅ－２）成分を配合する場合、その好ましい配合量は組成物全体の０．０５～２％、特に０．２～１．５％である。

なお、本発明では、（Ｅ）成分（（Ｅ－１）、（Ｅ－２）成分）以外の有機粘結剤を、更に、添加してもよい。有機粘結剤は例えばアルギン酸誘導体、平均分子量２０万以上（医薬部外品原料規格２００６記載の平均分子量）のポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール等が挙げられる。これら任意の有機粘結剤を配合する場合は、（Ｅ）成分との合計量が３％を超えず、本発明の効果を妨げない範囲で、配合することができる。任意の有機粘結剤は、配合しなくてもよい。

本発明の歯磨剤組成物は、練歯磨として調製することができる。また、上記成分に加えて、必要に応じて、任意成分を配合することができ、上記以外の公知成分を本発明の効果を妨げない範囲で配合できる。例えば、練歯磨剤では、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分以外に、特にシリカ以外のケイ酸塩系の研磨剤、（Ｄ）成分以外の湿潤剤、界面活性剤、更に必要により甘味料、防腐剤、香料、有効成分を配合できる。なお、着色顆粒を除いた歯磨剤ベースには、着色剤は配合しなくてもよい。
調製方法は、通常の方法を採用し、配合成分を水等の溶媒と混合して得ることができ、常法によって（Ａ）成分以外の成分を配合した歯磨剤ベースに、（Ａ）着色顆粒を分散配合して調製することができる。

研磨剤は、上記のようなケイ酸塩、例えばゼオライトが挙げられ、その配合量は、組成物全体の５％以下が好ましく、無配合（配合量０％）でもよい。研磨剤としてケイ酸塩以外の炭酸カルシウムやリン酸カルシウムは、本発明の効果に悪影響を与えるおそれがあるため、配合しないほうがよい。

湿潤剤は、（Ｄ）成分以外のもの、例えばキシリトール、エリスリトール、平均分子量１６０～４００（医薬部外品原料規格２００６記載の平均分子量）のポリエチレングリコール、プロピレングリコールが挙げられる。これら（Ｄ）成分以外の湿潤剤の配合量は、組成物全体の０～８％、特に０～５％が好ましい。なお、本発明の（Ｄ）成分も湿潤剤として作用する。

界面活性剤は、歯磨剤用として一般的なラウリル硫酸ナトリウム等のアニオン性界面活性剤、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等のノニオン性界面活性剤、ベタイン型である脂肪酸アミドプロピルベタイン等の両性界面活性剤、カチオン性界面活性剤が挙げられる。配合量は、通常、組成物全体の０．００１～１０％、特に０．１～５％である。

甘味料は、サッカリンナトリウムが挙げられ、防腐剤は、パラオキシ安息香酸エステル、安息香酸又はその塩が挙げられる。

香料は、歯磨剤用の公知の香料素材を使用できる。例えば、ペパーミント油、スペアミント油、アニス油、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、カシア油、クローブ油、タイム油、セージ油、レモン油、オレンジ油、ハッカ油、カルダモン油、コリアンダー油、マンダリン油、ライム油、ラベンダー油、ローズマリー油、ローレル油、カモミル油、キャラウェイ油、マジョラム油、ベイ油、レモングラス油、オリガナム油、パインニードル油、ネロリ油、ローズ油、ジャスミン油、グレープフルーツ油、スウィーティー油、柚油、イリスコンクリート、アブソリュートペパーミント、アブソリュートローズ、オレンジフラワー等の天然香料や、これら天然香料の加工処理（前溜部カット、後溜部カット、分留、液液抽出、エッセンス化、粉末香料化等）した香料、及び、メントール、カルボン、アネトール、シネオール、サリチル酸メチル、シンナミックアルデヒド、オイゲノール、３－ｌ－メントキシプロパン－１，２－ジオール、チモール、リナロール、リナリールアセテート、リモネン、メントン、メンチルアセテート、Ｎ－置換－パラメンタン－３－カルボキサミド、ピネン、オクチルアルデヒド、シトラール、プレゴン、カルビールアセテート、アニスアルデヒド、エチルアセテート、エチルブチレート、アリルシクロヘキサンプロピオネート、メチルアンスラニレート、エチルメチルフェニルグリシデート、バニリン、ウンデカラクトン、ヘキサナール、ブタノール、イソアミルアルコール、ヘキセノール、ジメチルサルファイド、シクロテン、フルフラール、トリメチルピラジン、エチルラクテート、エチルチオアセテート等の単品香料、更に、ストロベリーフレーバー、アップルフレーバー、バナナフレーバー、パイナップルフレーバー、グレープフレーバー、マンゴーフレーバー、バターフレーバー、ミルクフレーバー、フルーツミックスフレーバー、トロピカルフルーツフレーバー等の調合香料といった公知の香料素材を組み合わせて使用することができ、実施例記載の香料に限定されない。
香料の配合量は特に限定されないが、上記の香料素材は、組成物中に０．０００００１～１％使用するのが好ましく、上記香料素材を使用した賦香用香料は、組成物中に０．０００００１～２％、特に０．１～２％使用するのが好ましい。

有効成分は、歯磨剤用として公知の薬効成分、例えば殺菌剤、抗炎症剤、酵素、フッ化ナトリウム，モノフルオロリン酸ナトリウム等のフッ素含有化合物、ピロリン酸塩，トリポリリン酸塩等の縮合リン酸塩、植物抽出物、歯石防止剤、歯垢防止剤を本発明の効果を妨げない範囲で有効量配合できる。

溶媒は水が好ましく、歯磨剤組成物中の水分含量は２０～５０％が好ましい。

本発明の歯磨剤組成物は、歯磨剤ベースが半透明であることが好ましく、半透明の歯磨剤ベースに（Ａ）着色顆粒が分散配合されていることが好ましい。特に、（Ａ）成分を除く歯磨剤ベース（歯磨剤組成物から（Ａ）成分を除いた組成物）は、下記のような条件のうちの少なくとも（２）を満たす半透明であるとより好ましく、二つ以上を満たすことが特に好ましい。
白紙の上に３本の約１ｍｍ幅の黒線を２ｍｍ間隔で引き、その線の上に線をまたぐようにして、収容容器から歯磨剤組成物を押出して載せ、真上から肉眼で見たときの線の見え方が、
（１）白紙の上に押出された歯磨剤組成物の厚みが４ｍｍ未満、特に３ｍｍ以下の場合、線がはっきりと見える。
（２）歯磨剤組成物の厚みが４ｍｍ以上９ｍｍ以下の場合、線がぼやけているが見える。
（３）歯磨剤組成物の厚みが９ｍｍを超え、特に１０ｍｍ以上の場合、線が見えない。

上記のような歯磨剤組成物、特に歯磨剤ベースの性状は、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）成分を組み合わせ、好ましくは（Ｃ）及び（Ｄ）成分の配合量をそれぞれ上記範囲に調整して得ることができる。
なお、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分以外の水不溶性粒子や、（Ｄ）成分以外の湿潤剤は、それぞれ上記性状を損なわない範囲で配合することができる。

以下、実施例及び比較例、処方例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、以下の例において％はいずれも質量％である。

［実施例、比較例］
表１～４に示す組成の歯磨剤組成物を常法によって調製し、下記方法で製剤外観について評価した。結果を表１～４に併記した。なお、実施例及び比較例１、２の歯磨剤組成物は、いずれも歯磨剤ベースが下記条件を満たす半透明であり、歯磨剤ベースに着色顆粒が分散配合されていた。比較例３の歯磨剤組成物は透明であり、比較例４の歯磨剤組成物は不透明であった。
白紙の上に３本の約１ｍｍ幅の黒線を２ｍｍ間隔で引き、その線の上に線をまたぐようにして、収容容器から歯磨剤組成物を押出して厚みが４～９ｍｍになるように載せ、真上から肉眼で見たときの線の見え方が、ぼやけているが見える歯磨剤組成物が半透明である。

製剤外観（着色顆粒の均一感、色の鮮やかさ）の評価方法
被験者として専門パネラー１０人を用いて、歯磨剤組成物を官能評価した。
ラミネートチューブに充填した歯磨剤組成物を、歯ブラシ上に１ｃｍ押出して載せ、外観を目視で確認し、着色顆粒の均一感及び着色顆粒の色の鮮やかさについて、それぞれ下記の評点基準で判定した。それぞれの平均値を求め、下記に示す評価基準で評価した。◎及び○の評価が確保されるものを合格であると判断した。
なお、着色顆粒の均一感とは、製剤の歯磨剤ベース全体に着色顆粒が均一に分散して散りばめられているように認められる見た目の感覚である。着色顆粒の色の鮮やかさとは、着色顆粒の色が、鮮やかで引き立っているように認められる見た目の感覚である。

着色顆粒の均一感
評点基準：
４点：着色顆粒が均一に散りばめられたように見える
３点：着色顆粒がほぼ均一に散りばめられたように見える
２点：着色顆粒がやや不均一に散りばめられたように見える
１点：着色顆粒が不均一に散りばめられたように見える
評価基準：
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点１．０点以上２．０点未満

着色顆粒の色の鮮やかさ
評点基準：
４点：着色顆粒が非常に鮮やかでよく引き立って見える
３点：着色顆粒がやや鮮やかで引き立って見える
２点：着色顆粒がやや暗く色があまり引き立ったように見えない
１点：着色顆粒が暗く色が引き立ったように見えない
評価基準：
◎：平均点３．５点以上４．０点以下
○：平均点３．０点以上３．５点未満
△：平均点２．０点以上３．０点未満
×：平均点１．０点以上２．０点未満

使用原料の詳細を下記に示す。
（Ａ）成分
赤色シリカ顆粒；
ＰＱコーポレーション社製の着色シリカ顆粒（商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５４，赤色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＲｅｄ１８１，平均粒径３５０μｍ（質量基準、ＪＩＳ篩による篩分けによって５０％粒径を算出））
青色シリカ顆粒；
ＰＱコーポレーション社製の着色シリカ顆粒（商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５１，青色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＢｌｕｅ１５：１，平均粒径３５０μｍ（質量基準、ＪＩＳ篩による篩分けによって５０％粒径を算出））
緑色シリカ顆粒；
ＰＱコーポレーション社製の着色シリカ顆粒（商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５２，緑色シリカ顆粒，顔料：Ｃ．Ｉ．ＰｉｇｍｅｎｔＧｒｅｅｎ７，平均粒径３５０μｍ（質量基準、ＪＩＳ篩による篩分けによって５０％粒径を算出））
無着色シリカ顆粒（比較成分）：
ＰＱコーポレーション社製の無着色シリカ顆粒（商品名：ＳｏｒｂｏｓｉｌＢＦＧ５０，無着色シリカ顆粒，平均粒径３５０μｍ（質量基準、ＪＩＳ篩による篩分けによって５０％粒径を算出））
（Ｂ）成分
無水ケイ酸Ｂ１；
ヒューバー社製の研磨性シリカ、商品名：Ｚｅｏｄｅｎｔ１０３、平均粒径１０μｍ）
無水ケイ酸Ｂ２：
ヒューバー社製の増粘性シリカ、商品名：Ｚｅｏｄｅｎｔ１６５、平均粒径１２μｍ）
（Ｃ）成分
雲母チタン；
商品名：ＴｉｍｉｒｏｎＭＰ－１１５、メルク（株）製、平均粒径１００μｍ（Ｄ５０、体積基準、レーザー散乱測定法によって測定）
酸化チタン（比較成分）；
商品名：酸化チタン、石原産業（株）製、平均粒径０．２５μｍ（Ｄ５０、体積基準、レーザー散乱測定法によって測定）
（Ｄ）成分
ソルビトール；
商品名：ＮＥＯＳＯＲＢ、ロケット（株）製（７０％ソルビトール、表中の配合量を示す数値は純分量）
グリセリン；商品名：グリセリン、阪本薬品工業（株）製（８５％グリセリン、表中の配合量を示す数値は純分量）
（Ｅ）成分
（Ｅ－１）成分
ポリアクリル酸ナトリウム；
商品名：レオジック、架橋型、東亞合成（株）製
（Ｅ－２）成分
キサンタンガム；
商品名：ケルデント、ＣＰケルコ社製
香料Ａ
ジボダン社製、サクラミントフレーバー
香料Ｂ
高砂香料工業（株）製、ローズミントフレーバー

以下、処方例を示す。表５に示す組成の歯磨剤組成物を上記と同様に調製し、同様に評価したところ、着色顆粒の均一感及び色の鮮やかさが共に優れていた。

Claims

（Ａ）水不溶性材料が顔料で着色された着色顆粒、
（Ｂ）シリカ、
（Ｃ）雲母チタン、及び
（Ｄ）ソルビトール及びグリセリンから選ばれる１種又は２種
を含有し、（Ｄ）成分の含有量が４０質量％以下であることを特徴とする歯磨剤組成物。
（Ａ）成分が、シリカ及びゼオライトから選ばれる水不溶性材料が、顔料で着色された着色顆粒である請求項１記載の歯磨剤組成物。
（Ａ）成分が、顔料で着色された着色シリカ顆粒である請求項２記載の歯磨剤組成物。
（Ａ）成分が、赤色、青色又は緑色の顆粒である請求項１～３のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。
（Ｂ）成分が、研磨性シリカ及び増粘性シリカから選ばれるシリカである請求項１～４のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。
（Ａ）成分を０．０１～２質量％、（Ｂ）成分を５～４０質量％、（Ｃ）成分を０．０１～２質量％、及び（Ｄ）成分を５～４０質量％含有する請求項１～５のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。
（Ｅ）下記の（Ｅ－１）及び（Ｅ－２）成分から選ばれる粘結剤０．１～３．５質量％を、更に含有する請求項１～６のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。
（Ｅ－１）ポリアクリル酸ナトリウム及びカルボキシビニルポリマーから選ばれる１種又は２種
（Ｅ－２）キサンタンガム、カラギーナン及びカルボキシメチルセルロースナトリウムから選ばれる１種又は２種以上
（Ａ）成分を除いた歯磨剤ベースが、半透明である請求項１～７のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。
歯磨剤組成物中の水分含量が、２０～５０質量％である請求項１～８のいずれか１項記載の歯磨剤組成物。