JP7249583B2 - 固体電解質及びそれを用いた二次電池 - Google Patents
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Description
[1-1.固体電解質の組成]
二価のマグネシウムイオンは、一価のリチウムイオンに比べて、固体電解質中のアニオンとの静電相互作用が大きく、したがって、固体電解質中で拡散しにくい。そのため、マグネシウムイオンを伝導する固体電解質において、イオン伝導率の向上が望まれる。
典型的に、マグネシウム化合物は、マグネシウムイオン伝導性を示さない、又は、極めて低いイオン伝導性しか示さない傾向がある。これは、二価のマグネシウムイオンが、一価のアルカリ金属イオン(例えばリチウムイオン)に比べて、周囲のアニオンから大きな静電相互作用を受けるためである。これに対して、本実施形態に係る固体電解質は、優れたマグネシウムイオンの伝導率を示しうる。これは、以下の2つの理由によるものと推察される。
本実施形態に係る固体電解質は、例えば、複数種の金属ハロゲン化物を混合し、焼成することによって作製されうる。
[2-1.全体構成]
図1は、本実施形態に係る二次電池10の構成例を模式的に示す断面図である。
固体電解質層13の材料は、例えば、[1.固体電解質]で説明された固体電解質と同様である。
あるいは、固体電解質層13の材料は、その他の固体電解質であってもよい。その他の固体電解質の例としては、窒化リン酸マグネシウム、MgxSiOyNz(ただし、1<x<2、 3<y<5、 0≦z<1)、MgxMySiOz(ただし、MはTi、Zr、Hf、Ca、Sr及びBaからなる群から選択される少なくとも1種であり、0<x<2、 0<y<2、 3<z<6)、Mg2-1.5xAlxSiO4(ただし、0.1≦x≦1)、Mg2-1.5x-0.5yAlx-yZnySiO4(ただし、0.5≦x≦1、 0.5≦y≦0.9、 x-y≧0、 x+y≦1)、MgZr4(PO4)6、MgMPO4(ただし、Mは、Zr、Nb及びHfから選択される少なくとも1種である)、Mg1-xAxM(M’O4)3(ただし、Aは、Ca、Sr、Ba及びRaから選択される少なくとも1種であり、Mは、Zr及びHfから選択される少なくとも1種であり、M’は、W及びMoから選択される少なくとも1種であり、0≦x<1)、及びMg(BH4)(NH2)が挙げられる。
固体電解質層13に代えて、ポリマー電解質、ゲル電解質、又は、電解液が用いられてもよい。
基板11は、絶縁性基板であってもよく、導電性基板であってもよい。基板11の例としては、ガラス基板、プラスチック基板、高分子フィルム、シリコン基板、金属板、金属箔シート、及びこれらを積層したものが挙げられる。基板は、市販のものであってもよく、又は、公知の方法により製造されてもよい。
正極12は、例えば、正極活物質を含有する正極合剤層12aと、正極集電体12bとを含む。
図2は、正極合剤層12aの構造の一例を拡大断面図として模式的に示している。図2において、正極合剤層12aは、正極活物質粒子12Pと、固体電解質粒子13Pを含む。この例の場合、固体電解質層13は固体電解質粒子13Pと同種の粒子を含み、これらの粒子は上記[1.固体電解質]で説明された材料で構成されうる。なお、図2において、導電材及び結着剤は省略されている。
図3は、正極合剤層12aの構造の他の例を拡大断面図として模式的に示している。図3において、正極合剤層12aは、正極活物質粒子12Pと、固体電解質粒子13Pを含む。正極活物質粒子12Pは、固体電解質被膜13Cによって被覆されている。この例の場合、固体電解質層13は固体電解質粒子13Pと同種の粒子を含み、これらの粒子は例えば上記[2-2.固体電解質]で説明された「その他の固体電解質」の材料で構成され、固体電解質被膜13Cは上記[1.固体電解質]で説明された材料で構成されうる。固体電解質被膜13Cは、例えば、正極活物質粒子を導電材及び結着材と混合する前に、正極活物質粒子の表面上に形成されうる。なお、図3において、導電材及び結着剤は省略されている。
負極14は、例えば、負極活物質を含有する負極合剤層14aと、負極集電体14bとを含む。
負極合剤層14aは、固体電解質粒子をさらに含んでいてもよい。負極合剤層14aは、上記[2-4.正極]で説明された図2及び図3の構造と同様の構造を有していてもよい。この場合、図2及び図3に示される粒子12Pが、負極活物質粒子に相当する
金属負極層の上に、固体電解質被膜が設けられてもよい。この場合、例えば、固体電解質層13は上記[2-2.固体電解質]で説明された「その他の固体電解質」の材料で構成され、固体電解質被膜は上記[1.固体電解質]で説明された材料で構成されうる。
正極集電体12b、負極集電体14b、正極活物質層12a、金属負極層14aは、例えば、物理堆積法又は化学堆積法によって形成することができる。物理堆積法の例としては、スパッタリング法、真空蒸着法、イオンプレーティング法、及びパルスレーザ堆積(PLD)法が挙げられる。化学堆積法の例としては、原子層堆積法(ALD)、化学気相蒸着(CVD)法、液相成膜法、ゾルゲル法、金属有機化合物分解(MOD)法、スプレイ熱分解(SPD)法、ドクターブレイド法、スピンコート法、及び、印刷技術が挙げられる。CVD法の例としては、プラズマCVD法、熱CVD法、及びレーザCVD方が挙げられる。液相成膜法は、例えば湿式メッキであり、湿式メッキの例としては、電解メッキ、浸漬メッキ、及び無電解メッキが挙げられる。印刷技術の例としては、インクジェット法及びスクリーンプリンティングが挙げられる。
[3-1.サンプルの作製]
以下に説明される手順により、種々のサンプルを作製した。
実施例1~5および比較例1、2のサンプルのイオン伝導率を、交流インピーダンス測定によって評価した。
11 基板
12 正極
12a 正極合剤層,正極活物質層
12b 正極集電体
12P 正極活物質粒子
13 固体電解質層
13C 固体電解質被膜
13P 固体電解質粒子
14 負極
14a 負極合剤層,金属負極層
14b 負極集電体
Claims (8)
- マグネシウムと、
ガリウムと、
インジウムと、
ハロゲンと、を含有する複合金属ハロゲン化物を備え、
前記複合金属ハロゲン化物が、一般式MgGa 2-a In a X 8 (ここで、XはCl、Br及びIからなる群から選択される少なくとも1種であり、かつ、0<a<0.4)で表される、
固体電解質。 - 前記aが、0.15≦a≦0.3を満たす、
請求項1に記載の固体電解質。 - 前記Xが、Clである、
請求項1または2に記載の固体電解質。 - 正極と、
負極と、
請求項1から3のいずれか一項に記載の固体電解質と、を備える、
マグネシウム二次電池。 - 前記正極と前記負極との少なくとも一方は、合剤層を含み、
前記合剤層は、複数の活物質粒子と、複数の固体電解質粒子とを含み、
前記複数の固体電解質粒子は、前記固体電解質の粒子である、
請求項4に記載のマグネシウム二次電池。 - 前記正極と前記負極との少なくとも一方は、合剤層を含み、
前記合剤層は、複数の活物質粒子と、前記複数の活物質粒子をそれぞれ被覆する複数の固体電解質被膜と、複数の固体電解質粒子と、を含み、
前記固体電解質被膜は、前記固体電解質の被膜である、
請求項4に記載のマグネシウム二次電池。 - 前記合剤層に含まれる前記複数の固体電解質粒子と同種の複数の粒子を含み、かつ、前記正極または前記負極に含まれるいずれの活物質粒子も含まない、固体電解質層をさらに備える、
請求項5または6に記載のマグネシウム二次電池。 - 前記正極、前記固体電解質層、及び前記負極が、この順で積層されている、
請求項7に記載のマグネシウム二次電池。
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