JP7240362B2 - 誘電体バリア放電リアクター - Google Patents

Description

本発明は、プラズマを発生させるためのプラズマリアクターに関し、特に誘電体と電極との間に形成したギャップ中にプラズマを発生させるための誘電体バリア放電リアクターに係る。

放電プラズマの中でも誘電体バリア放電は、一対の電極間の一方の電極側に誘電体を配置し、この誘電体と他方の電極との間に所定のギャップを設けることで、このギャップ中にストリーマ放電を発生させるものである。
例えば、一対の電極間に交流電圧やパルス電圧を印加すると、誘電体表面に放電による電荷が蓄積（逆電界）されるので急激な放電を抑制する。
従って、一対の電極間に交流電圧等を印加すると、ギャップ中のプロセスガスの高温化を避けながら高い電子温度を得ることができる。

この原理を利用して、例えば特許文献１にはアンモニアをプロセスガス（原料ガス）として水素を生成する技術を開示する。
特許文献２には、窒素と水素の混合ガスからアンモニアを生成する技術を開示する。
また、特許文献３には自動車等から排出される排気ガスを浄化する技術を開示する。
しかし、特許文献１～３のいずれも内部電極と、その外側の誘電体との間にギャップを形成した構造であることもあり、プロセスガス（反応ガス）の反応室を密閉状態にするのに、Ｏリング等のシール材が必要となりシール耐久性に問題があった。

特開２０１９－１７２５２０号公報 特開２０１７－１６４７３６号公報 特開２００８－２５９９２７号公報

本発明は、構造がシンプルで耐久性に優れた誘電体バリア放電リアクターの提供を目的とする。

本発明者らは、特許文献１～３に開示する外部電極側に誘電体を配置した外部電極型リアクターの替わりに誘電体の内部に電極を埋め込み、誘電体と外部電極との間にギャップを形成する内部電極型リアクターを新に検討した結果、リアクターの損傷や放電効率の低下の原因が明らかになり、本発明に至った。

本発明に係る誘電体バリア放電リアクターは、第１電極と前記第１電極側に配置した誘電体層と、前記誘電体層との間に所定のギャップを設けて配置した第２電極とを備え、前記第１電極と前記誘電体層との間は、所定の融点以下の低融点導電体又は誘電体にて充填されていることを特徴とする。

第１電極側に誘電体層を配置し、この誘電体層表面と第２電極との間にギャップを形成した場合に、本来は誘電体層表面と第２電極との間に放電を発生させるのが目的であるのに、第１電極と誘電体層との密着性が不充分であり、わずかな隙間が存在すると、その隙間にて放電が発生してしまい、誘電体層や第１電極を破損させる原因になったり、そのような状態に至らないまでも、ギャップでの放電効率（エネルギー効率）が低下する原因となることが試作評価の結果、明らかになった。
そこで本発明は、プロセスガスの反応温度領域では溶融し、液状化する低融点の導電体を第１電極と誘電体層との間に充填することで、上記わずかな隙間も発生しないようにしたものである。
また本発明は、誘電体層と第１電極との間に隙間が発生しないようにするのが目的であることから、この低融点の導電体の替わりに少なくともプロセスガスの反応温度領域で流動性を有するシリコングリース等の誘電体を用いてもよい。

例えばプロセスガスとして水蒸気を用いて、水素を生成する等の反応系の場合には、前記低融点導電体は、融点が１００℃以下の低融点金属であるのが好ましい。

本発明に係る誘電体バリア放電リアクターは、前述した外部電極型でも内部電極型でも構造に制限なく適用できる。
その中でもシンプルな構造としては、前記誘電体層は円筒状に形成され、前記第１電極は前記円筒状の誘電体層に前記低融点導電体又は誘電体を介して埋め込まれている内部電極型が好ましい。
また、ギャップ中にはプロセスガスに対応して、必要な生成ガスの分離膜や触媒等を有していてもよい。

本発明に用いる誘電体層としては、石英ガラス又はアルミナ、ジルコニア等の各種セラミックス類が例として挙げられる。

本発明に係る誘電体バリア放電リアクターは、一対の電極のうち誘電体層を配置した第１電極と、この誘電体層との隙間に低融点導電体又は誘電体を充填したので、第１電極と誘電体層との間のモレ放電を防止することができる。
これにより誘電体層の破損を防止し、耐久性に優れるとともに、モレ放電による放電効率の低下を抑えることができる。

本発明に係る誘電体バリア放電リアクターの断面拡大図を模式的に示す。 （ａ）は本発明に係る誘電体バリア放電リアクターの誘電体層外観を示し、（ｂ）は比較例のリアクター分解写真を示す。

誘電体バリア放電リアクター（以下、単にリアクターと称する）において、図１に断面図を示したように内部電極（第１電極）１１と誘電体層１３との間に低融点導電体１２を充填したもの（本発明）と充填しないもの（比較例）とを試作し比較評価したので、以下その結果を説明する。

試作したリアクターの内容を図１を参照しながら説明する。
内部電極（第１電極）１１：Φ５．５ｍｍのＳＵＳ電極
外部電極（第２電極）１４：内径Φ１０．９ｍｍのＳＵＳパイプ
誘電体層１３：アルミナ管（内径６ｍｍ，外径１０ｍｍ）
内部電極１１と誘電体層１３との間の隙間（平均０．５ｍｍ）に低融点導電体１２として低融点金属を加熱溶融して充填した。
評価に用いた低融点金属は下記の２種である。
実施例１：共晶点６０℃
実施例２：共晶点７０℃
これらの低融点金属は鉛、カドミウムを含まないものであり、ヒューム発生温度１０００℃と、使用領域ではヒュームの発生しないものである。
これらの低融点金属は市販されており、例えば商品名、低融点合金「Ｕ－アロイ」（アサヒメタルグループ）等が例として挙げられる。
比較例としては、図１の図で低融点導電体１２を充填しなかったものを用いた。

また、比較例１のリアクター内部電極を高圧側、外部電極を接地アースとして電圧１７ＫＶ，周波数１５ＫＨ_Ｚを印加した。
実験中にショートしたので分解した写真を図２（ｂ）に示す。
内部電極にアークが落ちた部分（〇印）が認められ、アルミナ管にキレツが発生していた。

これに対して実施例１，２は、正常にプラズマが発生していた。
そこで、図２（ａ）に外観写真を示すように内部電極が埋め込まれたアルミナ管を取り出して湯を用い、融解と凝固試験を１０回繰り返したが全く以上は認められなかった。

１１ 内部電極
１２ 低融点導電体（低融点金属）
１３ 誘電体層
１４ 外部電極
Ｇ ギャップ

Claims (2)

1. 第１電極と前記第１電極側に配置した誘電体層と、前記誘電体層との間に所定のギャップを設けて配置した第２電極とを備え、
   前記ギャップ中にプロセスガスを供給するものであり、
   前記第１電極と前記誘電体層との間は、融点が１００℃以下で、前記プロセスガスの反応温度領域でヒュームが発生しない低融点金属にて充填され、前記低融点金属は鉛，カドミウムを含まないことを特徴とする誘電体バリア放電リアクター。
2. 前記誘電体層は円筒状に形成され、前記第１電極は前記円筒状の誘電体層に前記低融点金属を介して埋め込まれていることを特徴とする請求項１記載の誘電体バリア放電リアクター。

Images