JP7212911B1 - 粘着剤組成物、粘着剤層、粘着剤層付き光学フィルム、及び表示装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】本発明は、高温環境での耐久性を向上する粘着剤組成物を提供することを目的とする。【解決手段】第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）と、を含有する粘着剤組成物。前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量は３０万以上、３５０万以下である。前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量は３万以上、４０万以下である。前記粘着剤組成物は、前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１質量部以上、５０質量部以下で含有する。【選択図】なし
Description
本発明は、粘着剤組成物、粘着剤層、粘着剤層付き光学フィルム、及び表示装置に関する。
近年、車両搭載用、屋外計器用、及びパソコン用などの幅広い用途に液晶表示装置が使用されている。粘着剤組成物からなる粘着剤層は、液晶表示装置の液晶セル（ガラス基板）に対して、偏光板を貼着している。しかし、偏光板は、高温環境で伸縮する特性を有するため、ガラス基板から偏光板が剥がれることがある。
上記の問題を踏まえて、特許文献１は、アクリル系ポリマーと、加水分解性シリル基を有するアクリル／シリコーン系グラフト共重合体とを有する光学用感圧接着剤組成物を開示している。また、特許文献２と特許文献３は、アクリル系ポリマーと、加水分解性アルコキシシリル基を有するアクリル系ポリマーとを有する粘着剤組成物を開示している。また、特許文献４は、アルコキシ基を有するシラン化合物を含有するアクリル系オリゴマー型シランカップリング剤とアクリル系共重合体とを有する粘着剤組成物を開示している。
しかしながら、特許文献１の重合体は、高温環境でアクリル系ポリマーとの相分離が起こるため、十分な耐久性を有していない。また、特許文献２のアクリル系オリゴマーは、重量平均分子量（Ｍｗ）が４００～５０００であり、アクリル系ポリマーと加水分解性アルコキシシリル基を有するアクリル系ポリマーとの相互作用が小さく、高温環境での十分な耐久性を有していない。また、特許文献３及び特許文献４の粘着剤組成物も上記と同様に、高温環境での耐久性が十分とはいえない。
そこで、本発明は、高温環境での耐久性を向上する粘着剤組成物を提供することを目的とする。
本発明の目的を達成するために、本発明の粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）と、を含有する粘着剤組成物であって、前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、０質量部以上、３０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）と、前記アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と前記芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）との合計量１００質量部に対して０．０１質量部以上、１０質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）とを構成単位として含有し、前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量は３０万以上、３５０万以下であり、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）と、０質量部以上、８５質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）と、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）とを構成単位として含有し、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量は３万以上、４０万以下であり、前記粘着剤組成物は、前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１質量部以上、５０質量部以下で含有する。
本発明によれば、高温環境での耐久性を向上する粘着剤組成物を提供することができる。
以下、実施形態を詳しく説明する。なお、以下の実施形態は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではなく、また実施形態で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明に必須のものとは限らない。実施形態で説明されている複数の特徴のうち二つ以上の特徴は任意に組み合わされてもよい。
＜粘着剤組成物＞
本発明の粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）と、を含有する。
本発明の粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）と、を含有する。
一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１質量部以上、５０質量部以下、好ましくは２質量部以上、２５質量部以下で含有する。
（第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ））
一実施形態に係る第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、０質量部以上、３０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）と、アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）との合計量１００質量部に対して０．０１質量部以上、１０質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）とを構成単位として含有する。
一実施形態に係る第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、０質量部以上、３０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）と、アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）との合計量１００質量部に対して０．０１質量部以上、１０質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）とを構成単位として含有する。
本明細書等における、「第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）」とは、重合性単量体として少なくとも（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体成分が重合した重合体であり、少なくとも（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を有する。本明細書等において、「（メタ）アクリル」との文言には、「アクリル」及び「メタクリル」の両方の文言が含まれることを意味する。また、同様に、「（メタ）アクリレート」との文言には、「アクリレート」及び「メタクリレート」の両方の文言が含まれることを意味する。
（メタ）アクリル酸エステルは、例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル、（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル、（メタ）アクリル酸アラルキルエステル、及び（メタ）アクリル酸アリールエステル、並びにそれら以外の他の（メタ）アクリル酸エステル等を含む。（メタ）アクリル酸エステルは、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１））
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下、好ましくは８０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）を構成単位として含有する。
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下、好ましくは８０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）を構成単位として含有する。
一実施形態に係るアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）のアルキル基は、Ｃ１以上、Ｃ１４以下である。
アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）は、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、２－エチルへキシル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートなどを含む。アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２））
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、０質量部以上、３０質量部以下、好ましくは０質量部以上、２５質量部以下の芳香族基を有するアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）を構成単位として含有する。
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、０質量部以上、３０質量部以下、好ましくは０質量部以上、２５質量部以下の芳香族基を有するアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）を構成単位として含有する。
芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）は、例えば、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレートなどを含む。芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３））
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）の合計量１００質量部に対して、０．０１質量部以上、１０質量部以下、好ましくは０．１質量部以上、７質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として含有する。第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）が、後述する架橋剤（Ｃ）と反応する反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として、上記質量部の範囲で含有することで、高温環境での耐久性に優れる粘着剤層の形成が可能になる。
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）の合計量１００質量部に対して、０．０１質量部以上、１０質量部以下、好ましくは０．１質量部以上、７質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として含有する。第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）が、後述する架橋剤（Ｃ）と反応する反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として、上記質量部の範囲で含有することで、高温環境での耐久性に優れる粘着剤層の形成が可能になる。
一方で、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）が、反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として、上記質量部の範囲よりも少なく含有する場合、粘着剤層の凝集力が低下し、高温環境で粘着剤層に発泡が発生する。また、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）が、反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として、上記質量部の範囲よりも多く含有する場合、粘着剤層の凝集力が高くなりすぎ、粘着剤層の被着体及び基材に対する密着性が低下し、被着体（例えば、液晶表示装置のガラス基板）或いは基材（例えば、偏光板）から粘着剤層が剥がれてしまう。
一実施形態に係る、反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）の反応性官能基は、水酸基、エポキシ基、窒素含有基の少なくともいずれかである。
ここで、液晶パネルのガラス基板には、透明導電層（酸化物半導体からなる薄膜層（ＩＴＯ層等））が形成される場合がある。透明導電層は、静電気による誤作動を防止するための帯電防止層としての機能及び静電容量式タッチパネルのセンサー電極としての機能を有する。第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）が、カルボキシ基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を含有する場合、粘着剤組成物によって透明導電層を腐食または損傷させることがある。そのため、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、粘着剤組成物の用途に応じて、カルボキシ基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）を構成単位として含有するかを選択すれば良い。
反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）は、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどの水酸基含有（メタ）アクリル酸エステル単量体、（メタ）アクリル酸、β－カルボキシエチル（メタ）アクリレートなどのカルボキシ基含有単量体、グリシジル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有単量体、（メタ）アクリルアミド、ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミドなどのアミド系単量体を含む。反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（物性）
一実施形態に係る第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量（ＧＰＣ測定、標準ポリスチレン換算）は、３０万以上、３５０万以下、好ましくは１２０万以上、２５０万以下である。第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量が３０万未満である場合、粘着剤層に十分な耐久性を付与することができない。一方で、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量が３５０万を超える場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の粘度が非常に高くなるため、粘着剤組成物の塗工性が悪化する。
一実施形態に係る第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量（ＧＰＣ測定、標準ポリスチレン換算）は、３０万以上、３５０万以下、好ましくは１２０万以上、２５０万以下である。第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量が３０万未満である場合、粘着剤層に十分な耐久性を付与することができない。一方で、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量が３５０万を超える場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の粘度が非常に高くなるため、粘着剤組成物の塗工性が悪化する。
第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、通常の溶液重合、塊状重合、乳化重合、及び懸濁重合などにより製造され得る。特に、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を溶液として取得可能な溶液重合を用いて第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造することが好ましい。これにより、溶液状態の第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を本発明の粘着剤組成物の製造にそのまま使用することができる。溶液重合に使用する溶剤は、例えば、酢酸エチル、トルエン、ｎ－ヘキサン、アセトン、及びメチルエチルケトンなどの有機溶剤を含む。
（重合開始剤）
上記（ａ１）～（ａ３）を重合する際に使用する重合開始剤は、例えば、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、ベンゾイルパーオキサイド、ｏ－メチルベンゾイルパーオキサイド、ビス－３，５，５－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、シクロヘキサノンパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロパーオキサイド、及びｔ－ブチルパーオキサイドなどの油溶性有機過酸化物、例えば、２，２'－アゾビスイソブチロニトリル、２，２'－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２'－（２，４－ジメチル－４－メトキシバレロニトリル）などの油溶性アゾ化合物などを含む。油溶性重合開始剤は、好ましくは油溶性アゾ化合物である。油溶性重合開始剤は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
上記（ａ１）～（ａ３）を重合する際に使用する重合開始剤は、例えば、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、ベンゾイルパーオキサイド、ｏ－メチルベンゾイルパーオキサイド、ビス－３，５，５－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、シクロヘキサノンパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ｔ－ブチルハイドロパーオキサイド、及びｔ－ブチルパーオキサイドなどの油溶性有機過酸化物、例えば、２，２'－アゾビスイソブチロニトリル、２，２'－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２'－（２，４－ジメチル－４－メトキシバレロニトリル）などの油溶性アゾ化合物などを含む。油溶性重合開始剤は、好ましくは油溶性アゾ化合物である。油溶性重合開始剤は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（連鎖移動剤）
上記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の分子量を調整するために、連鎖移動剤を適宜使用することができる。連鎖移動剤は、例えば、チオグリコール酸オクチル、チオグリコール酸メトキシブチル、メルカプトプロピオン酸オクチル、メルカプトプロピオン酸メトキシブチル、ステアリルメルカプタン、ラウリルメルカプタンなどのメルカプタン類、α－メチルスチレンダイマーなどを含み、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。一方で、従来公知の連鎖移動剤を使用せずに、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造しても良い。
上記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の分子量を調整するために、連鎖移動剤を適宜使用することができる。連鎖移動剤は、例えば、チオグリコール酸オクチル、チオグリコール酸メトキシブチル、メルカプトプロピオン酸オクチル、メルカプトプロピオン酸メトキシブチル、ステアリルメルカプタン、ラウリルメルカプタンなどのメルカプタン類、α－メチルスチレンダイマーなどを含み、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。一方で、従来公知の連鎖移動剤を使用せずに、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造しても良い。
（第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ））
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）と、０質量部以上、８５質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）と、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）とを構成単位として含有する。
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）と、０質量部以上、８５質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）と、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）とを構成単位として含有する。
本明細書等における、「第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）」とは、重合性単量体として少なくとも（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体成分が重合した重合体であり、少なくとも（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を有する。本明細書等において、「（メタ）アクリル」との文言には、「アクリル」及び「メタクリル」の両方の文言が含まれることを意味する。また、同様に、「（メタ）アクリレート」との文言には、「アクリレート」及び「メタクリレート」の両方の文言が含まれることを意味する。
（メタ）アクリル酸エステルは、例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル、（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル、（メタ）アクリル酸アラルキルエステル、及び（メタ）アクリル酸アリールエステル、並びにそれら以外の他の（メタ）アクリル酸エステル等を含む。（メタ）アクリル酸エステルは、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１））
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）を構成単位として含有する。
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）を構成単位として含有する。
一実施形態に係るアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）のアルキル基は、Ｃ１以上、Ｃ１４以下である。
アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）は、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、２－エチルへキシル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートなどを含む。アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２））
一実施形態に係る芳香族基を有する第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下、好ましくは０質量部以上、７０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）を構成単位として含有する。
一実施形態に係る芳香族基を有する第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下、好ましくは０質量部以上、７０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）を構成単位として含有する。
芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）は、例えば、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレートなどを含む。芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（アルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３））
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を構成単位として含有する。第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）が上記質量部の範囲のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を含有することで、被着体或いは基材への密着性が向上し、且つ第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と良好な相溶性を有することができ、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との間に十分な相互作用が生じるため、高温環境での粘着剤層の耐久性が向上する。一方で、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）がアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を１５質量部未満含有する場合、被着体或いは基材と反応するアルコキシシリル基が少なくなることで、被着体或いは基材への密着性が不足し、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。また、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）がアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を７０質量部よりも多く含有する場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相溶性が低下することで、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を構成単位として含有する。第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）が上記質量部の範囲のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を含有することで、被着体或いは基材への密着性が向上し、且つ第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と良好な相溶性を有することができ、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との間に十分な相互作用が生じるため、高温環境での粘着剤層の耐久性が向上する。一方で、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）がアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を１５質量部未満含有する場合、被着体或いは基材と反応するアルコキシシリル基が少なくなることで、被着体或いは基材への密着性が不足し、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。また、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）がアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を７０質量部よりも多く含有する場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相溶性が低下することで、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。
アルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）は、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシ）シラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルジメチルメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシオクチルトリメトキシシラン等を含む。アルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（その他のモノマー）
第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、（ｂ１）～（ｂ３）以外にビニル系モノマー、エーテル基を有するモノマー、及びアミド基若しくは置換アミド基含有モノマーを含有することができる。一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、５質量部以上、５０質量部以下、好ましくは１０質量部以上、３５質量部以下のビニル系モノマー、エーテル基を有するモノマー、及びアミド基若しくは置換アミド基含有モノマーのいずれかを構成単位として含有する。
第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、（ｂ１）～（ｂ３）以外にビニル系モノマー、エーテル基を有するモノマー、及びアミド基若しくは置換アミド基含有モノマーを含有することができる。一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、５質量部以上、５０質量部以下、好ましくは１０質量部以上、３５質量部以下のビニル系モノマー、エーテル基を有するモノマー、及びアミド基若しくは置換アミド基含有モノマーのいずれかを構成単位として含有する。
ビニル系モノマーは、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、ビニルカルバゾール、ビニルアセテート及びアクリロニトリル、ブタジエン、イソプレン及びクロロプレン等の共役ジエンモノマー、塩化ビニル及び臭化ビニル等のハロゲン化ビニル、塩化ビニリデン等のハロゲン化ビニリデン等を含む。
エーテル基を有するモノマーは、例えば、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート等を含む。
アミド基若しくは置換アミド基含有モノマーは、例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド等を含む。
（物性）
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量（ＧＰＣ測定、標準ポリスチレン換算）は、３万以上、４０万以下、好ましくは３万以上、３６万以下である。第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）が上記範囲の重量平均分子量であることにより、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）との相互作用が適度に生じ、高温環境での粘着剤層の耐久性が向上する。一方で、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量が３万未満である場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。また、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量が４０万よりも大きい場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相溶性が低下することで、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。
一実施形態に係る第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量（ＧＰＣ測定、標準ポリスチレン換算）は、３万以上、４０万以下、好ましくは３万以上、３６万以下である。第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）が上記範囲の重量平均分子量であることにより、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）との相互作用が適度に生じ、高温環境での粘着剤層の耐久性が向上する。一方で、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量が３万未満である場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。また、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量が４０万よりも大きい場合、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相溶性が低下することで、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）との相互作用が小さくなり、高温環境での粘着剤層の耐久性が低下する。
第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、通常の溶液重合、塊状重合、乳化重合、及び懸濁重合などにより製造され得る。特に、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）を溶液として取得可能な溶液重合を用いて第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）を製造することが好ましい。これにより、溶液状態の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）を本発明の粘着剤組成物の製造にそのまま使用することができる。溶液重合に使用する溶剤は、例えば、酢酸エチル、トルエン、ｎ－ヘキサン、アセトン、及びメチルエチルケトンなどの有機溶剤を含む。
（重合開始剤）
上記（ｂ１）～（ｂ３）及びその他のモノマーを重合する際に使用する重合開始剤は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造する際と同様に、従来公知の油溶性有機過酸化物、油溶性アゾ化合物などを含む。油溶性重合開始剤は、好ましくは油溶性アゾ化合物である。油溶性重合開始剤は、１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
上記（ｂ１）～（ｂ３）及びその他のモノマーを重合する際に使用する重合開始剤は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造する際と同様に、従来公知の油溶性有機過酸化物、油溶性アゾ化合物などを含む。油溶性重合開始剤は、好ましくは油溶性アゾ化合物である。油溶性重合開始剤は、１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（連鎖移動剤）
上記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の分子量を調整するために、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造する際と同様に、従来公知の連鎖移動剤を適宜使用することができる。連鎖移動剤は、メルカプタン類、α－メチルスチレンダイマーなどを含み、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。一方で、従来公知の連鎖移動剤を使用せずに、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）を製造しても良い。
上記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の分子量を調整するために、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）を製造する際と同様に、従来公知の連鎖移動剤を適宜使用することができる。連鎖移動剤は、メルカプタン類、α－メチルスチレンダイマーなどを含み、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。一方で、従来公知の連鎖移動剤を使用せずに、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）を製造しても良い。
（架橋剤（Ｃ））
一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、架橋剤（Ｃ）０．０１質量部以上、１０質量部以下、好ましくは０．０１質量部以上、４質量部以下で含有する。
一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、架橋剤（Ｃ）０．０１質量部以上、１０質量部以下、好ましくは０．０１質量部以上、４質量部以下で含有する。
一実施形態に係る架橋剤（Ｃ）は、イソシアネート系化合物、金属キレート化合物、エポキシ系化合物、アジリジン系化合物、及びメラミン系化合物の少なくともいずれかを含む。すなわち、架橋剤（Ｃ）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
なお、粘着剤組成物が含有する架橋剤（Ｃ）の配合量は、反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマーの配合量及び種類に応じて決定されてもよい。架橋剤（Ｃ）の配合量が、上記質量部の範囲よりも少ない場合、粘着剤層の凝集力が低下し、高温環境で粘着剤層に発泡が発生する。一方で、架橋剤（Ｃ）の配合量が、上記質量部の範囲を超える場合、粘着層の凝集力が高くなりすぎて、液晶表示装置のガラス基板に貼着した偏光板がガラス基板から剥れてしまう。
イソシアネート系化合物は、１分子中にイソシアネート基を２個以上有するポリイソシアネート化合物である。ポリイソシアネート化合物は、例えば、ペンタメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどとトリメチロールプロパンなどとのアダクト体、イソシアヌレート化合物、ビュレット型化合物などを含む。ポリイソシアネート化合物は、好ましくは、トリレンジイソシアネート及びキシリレンジイソシアネートの化合物である。
金属キレート化合物は、例えば、アルミニウムキレート、ジルコニウムキレート、チタニウムキレートなどの金属キレート化合物を含む。
エポキシ系化合物は、ビスフェノール型化合物、脂肪族グリシジルエーテル化合物、ビフェニル型化合物の他、分子内にエポキシ基を２つ以上有するエポキシ系樹脂を含む。
（帯電防止剤（Ｄ））
一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、帯電防止剤（Ｄ）１質量部以上、２００質量部以下、好ましくは１質量部以上、２５質量部以下で含有する。
一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、帯電防止剤（Ｄ）１質量部以上、２００質量部以下、好ましくは１質量部以上、２５質量部以下で含有する。
一実施形態に係る帯電防止剤（Ｄ）は、フッ素或いはケイ素のいずれかを含有する化合物（但し、Ｍがアルカリ金属であるＭ＋［（ＦＳＯ２）２Ｎ］－で表示される化合物を含む場合を除く）である。
帯電防止剤（Ｄ）は、例えば、エチルメチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド、エチルメチルイミダゾリウムビス（フルオロスルホニル）イミド、４－メチル－１－オクチルピリジニウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド、４－メチル－１－オクチルピリジニウムビス（フルオロスルホニル）イミド、トリブチルメチルアンモニウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド、トリブチルベンジルアンモニウムビス（フルオロスルホニル）イミド、ラウリルトリメチルアンモニウムビス（フルオロスルホニル）イミド、１－オクチル－４－メチルピリジニウムヘキサフルオロホスフェートなどを含む。帯電防止剤（Ｄ）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
（その他の添加剤）
粘着剤組成物は、シランカップリング剤（Ｅ）をさらに含有することができる。一方で、粘着剤組成物は、シランカップリング剤（Ｅ）を含有しなくてもよい。シランカップリング剤（Ｅ）は、公知のシランカップリング剤であってよい。一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、シランカップリング剤（Ｅ）０．０５質量部以上、３．０質量部以下、好ましくは０．１質量部以上、１．５質量部以下で含有する。
粘着剤組成物は、シランカップリング剤（Ｅ）をさらに含有することができる。一方で、粘着剤組成物は、シランカップリング剤（Ｅ）を含有しなくてもよい。シランカップリング剤（Ｅ）は、公知のシランカップリング剤であってよい。一実施形態に係る粘着剤組成物は、第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、シランカップリング剤（Ｅ）０．０５質量部以上、３．０質量部以下、好ましくは０．１質量部以上、１．５質量部以下で含有する。
シランカップリング剤（Ｅ）は、例えば、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、エポキシ基含有アルコキシシランオリゴマーなどのエポキシ基含有シランカップリング剤、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ－メルカプトプロピルトリエトキシシラン、γ－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ－メルカプトプロピルメチルジエトキシシラン、メルカプト基含有アルコキシシランオリゴマーなどのメルカプト基含有シランカップリング剤、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－フェニル－γ－アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ基含有シランカップリング剤、γ－イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、γ－イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基含有シランカップリング剤を含む。シランカップリング剤（Ｅ）は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
粘着剤組成物は、粘着力を調整するなど必要な要求性能に応じて、種々の添加剤をさらに含有しても良い。添加剤は、例えば、テルペン系、テルペン－フェノール系、クマロンインデン系、スチレン系、ロジン系、キシレン系、フェノール系又は石油系などの粘着性付与樹脂、酸化防止剤、紫外線吸収剤、充填剤、顔料などである。添加剤は、上記のうちの１種類を単独で又は２種類以上で用いられる。
＜粘着剤層＞
本発明の粘着剤組成物からなる粘着剤層は、規定量の粘着剤組成物を離型フィルム上に塗布して、粘着剤組成物を硬化、乾燥させることで得られる。一実施形態に係る粘着剤層の厚さは、好ましくは１０～５０μｍ、より好ましくは１０～２５μｍである。粘着剤層の厚さを上記厚さの範囲内とすることにより、耐久性と帯電防止性に優れた後述の粘着シートを形成できる。そして、本発明の粘着シートを用いて、例えば、液晶表示装置のガラス基板上に偏光板を貼着することで、ガラス基板と偏光板をしっかりと貼着できる。なお、粘着剤層は、任意の有機材料からなる被着材同士、任意の無機材料からなる被着材同士、又は任意の有機材料からなる被着材と任意の無機材料からなる被着材を接着できる。
本発明の粘着剤組成物からなる粘着剤層は、規定量の粘着剤組成物を離型フィルム上に塗布して、粘着剤組成物を硬化、乾燥させることで得られる。一実施形態に係る粘着剤層の厚さは、好ましくは１０～５０μｍ、より好ましくは１０～２５μｍである。粘着剤層の厚さを上記厚さの範囲内とすることにより、耐久性と帯電防止性に優れた後述の粘着シートを形成できる。そして、本発明の粘着シートを用いて、例えば、液晶表示装置のガラス基板上に偏光板を貼着することで、ガラス基板と偏光板をしっかりと貼着できる。なお、粘着剤層は、任意の有機材料からなる被着材同士、任意の無機材料からなる被着材同士、又は任意の有機材料からなる被着材と任意の無機材料からなる被着材を接着できる。
＜粘着シート＞
一実施形態に係る粘着剤組成物からなる粘着剤層を有する粘着シートは、偏光板を被着体に貼着する。粘着シートは、離型フィルム等と離型フィルム等の上に形成された粘着剤層を有する。粘着剤層の一方の粘着面は偏光板に貼着され、他方の粘着面は離型フィルム等に貼着される。粘着シートの他方の粘着面に貼着している離型フィルム等を剥離し、被着体に貼着することができる。
一実施形態に係る粘着剤組成物からなる粘着剤層を有する粘着シートは、偏光板を被着体に貼着する。粘着シートは、離型フィルム等と離型フィルム等の上に形成された粘着剤層を有する。粘着剤層の一方の粘着面は偏光板に貼着され、他方の粘着面は離型フィルム等に貼着される。粘着シートの他方の粘着面に貼着している離型フィルム等を剥離し、被着体に貼着することができる。
さらに、本発明の粘着シートは、厳しい環境条件下での耐久性に優れるといった効果を有する。例えば、高温（１０５℃または１１５℃）或いは高温高湿下の過酷な環境下において、粘着シートを用いてガラス基板に貼着した偏光板がガラス基板から剥がれず、粘着剤層に発泡が生じない。これにより、液晶表示装置の表示品質の低下を抑制できる。本発明の粘着シートを適用できる偏光板は、従来公知の偏光板である。偏光板は、例えば、無処理ＴＡＣフィルムを使用した偏光板、ディスコティック液晶がコートされている又はコートされていない偏光板、延伸フィルム（例えば、延伸トリアセチルセルロース系フィルム、延伸ポリシクロオレフィン系フィルム又は延伸セルロースアセテートプロピオネートフィルム）を基材とした偏光板などを含む。
離型フィルム等の上に粘着剤層が形成された形態の粘着シートは、以下の手順で製造され得る。通常の塗布装置（例えば、ロール塗布装置など）を用いて、シリコーン樹脂などの剥離剤を表面にコートしたポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）などの離型フィルムに、規定量の粘着剤組成物を塗布し、それらを乾燥する。これにより、離型フィルム上に粘着剤層を形成した粘着シートが得られる。そして、離型フィルムと接していない側の粘着剤層の面に直ちに偏光板を貼り合わせても良い。あるいは、粘着剤層の両側に離型フィルムが存在している状態で粘着シートを保管し、必要に応じて離型フィルムを剥がして、粘着剤層を偏光板に貼り合せてもよい。また、粘着剤組成物の構成材料に応じて、加熱架橋或いは紫外線などで光硬化して粘着剤層を離型フィルム上に形成することができる。
＜粘着剤層付き光学フィルム＞
本発明の粘着剤層付き光学フィルムは、光学フィルムの少なくとも一方の面に粘着剤層を備える。一実施形態に係る光学フィルムは、例えば、ポリスチレン、スチレン－アクリル共重合体、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、トリアセチルセルロース等のプラスチックフィルム、反射防止フィルム、電磁波遮蔽フィルム等を含む。
本発明の粘着剤層付き光学フィルムは、光学フィルムの少なくとも一方の面に粘着剤層を備える。一実施形態に係る光学フィルムは、例えば、ポリスチレン、スチレン－アクリル共重合体、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、トリアセチルセルロース等のプラスチックフィルム、反射防止フィルム、電磁波遮蔽フィルム等を含む。
＜表示装置＞
本発明の表示装置は、上記の粘着剤層付き光学フィルムを備え、例えば、液晶表示装置、有機ＥＬディスプレイである。液晶表示装置は、液晶セル（所定の方向に配向した液晶成分を２枚のガラス基板で挟んで構成される）のガラス基板の外面に、粘着剤組成物から形成された粘着剤層を介して偏光板又は偏光板と位相差板との積層体などを貼着してなるものである。有機ＥＬディスプレイは、透明基材（ガラス）上に複数の有機ＥＬ素子を行列状に配置したものを備える。
本発明の表示装置は、上記の粘着剤層付き光学フィルムを備え、例えば、液晶表示装置、有機ＥＬディスプレイである。液晶表示装置は、液晶セル（所定の方向に配向した液晶成分を２枚のガラス基板で挟んで構成される）のガラス基板の外面に、粘着剤組成物から形成された粘着剤層を介して偏光板又は偏光板と位相差板との積層体などを貼着してなるものである。有機ＥＬディスプレイは、透明基材（ガラス）上に複数の有機ＥＬ素子を行列状に配置したものを備える。
＜粘着剤組成物の製造＞
表１は、表２～９の略語の説明を示す。表２は、実施例１～１７及び比較例１～７の第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の原料配合を示す。表３～４は、実施例１～１７の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の原料配合を示す。表５は、比較例１～７の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の原料配合を示す。表６～８は、実施例１～１７の粘着剤組成物の原料配合を示す。表９は、比較例１～７の粘着剤組成物の原料配合を示す。
表１は、表２～９の略語の説明を示す。表２は、実施例１～１７及び比較例１～７の第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の原料配合を示す。表３～４は、実施例１～１７の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の原料配合を示す。表５は、比較例１～７の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の原料配合を示す。表６～８は、実施例１～１７の粘着剤組成物の原料配合を示す。表９は、比較例１～７の粘着剤組成物の原料配合を示す。
（実施例１）
［第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の製造］
表２の製造例１の原料配合に基づいて、攪拌機、温度計、還流冷却器および窒素導入管を備えた反応装置に、窒素ガスを封入後、酢酸エチル１４０部、ｎ－ブチルアクリレート８０部、メチルアクリレート２０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート２部、重合開始剤（２，２'－アゾビスイソブチロニトリル）０．０５部を仕込む。これを攪拌させながら、窒素ガス気流中において、５５℃で７時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、固形分１５．０質量％、重量平均分子量２００万の第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）溶液Ａ１を得た。
［第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の製造］
表２の製造例１の原料配合に基づいて、攪拌機、温度計、還流冷却器および窒素導入管を備えた反応装置に、窒素ガスを封入後、酢酸エチル１４０部、ｎ－ブチルアクリレート８０部、メチルアクリレート２０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート２部、重合開始剤（２，２'－アゾビスイソブチロニトリル）０．０５部を仕込む。これを攪拌させながら、窒素ガス気流中において、５５℃で７時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、固形分１５．０質量％、重量平均分子量２００万の第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）溶液Ａ１を得た。
［第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の製造］
表３の製造例１の原料配合に基づいて、攪拌機、温度計、逐次滴下装置、還流冷却器および窒素導入管を備えた反応装置に、窒素ガスを封入後、トルエン８０部、メチルエチルケトン２０部、重合開始剤（２，２'－アゾビスイソブチロニトリル）０．３部を仕込む。一方、別の容器に、ｎ－ブチルアクリレート３５部、メチルアクリレート２０部、フェノキシエチルアクリレート１５部、３－メタクロキシプロピルトリメトキシシラン１５部、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン１５部とからなるモノマー混合物を用意した。上記反応装置を、窒素ガス気流中において９０℃に昇温し、別の容器に計量したモノマー混合物を１２０分間かけて滴下させ、９０℃で７時間重合反応を行った。反応終了後、トルエンで希釈し、固形分５０質量％、重量平均分子量７２，０００の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）溶液Ｂ１を得た。
表３の製造例１の原料配合に基づいて、攪拌機、温度計、逐次滴下装置、還流冷却器および窒素導入管を備えた反応装置に、窒素ガスを封入後、トルエン８０部、メチルエチルケトン２０部、重合開始剤（２，２'－アゾビスイソブチロニトリル）０．３部を仕込む。一方、別の容器に、ｎ－ブチルアクリレート３５部、メチルアクリレート２０部、フェノキシエチルアクリレート１５部、３－メタクロキシプロピルトリメトキシシラン１５部、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン１５部とからなるモノマー混合物を用意した。上記反応装置を、窒素ガス気流中において９０℃に昇温し、別の容器に計量したモノマー混合物を１２０分間かけて滴下させ、９０℃で７時間重合反応を行った。反応終了後、トルエンで希釈し、固形分５０質量％、重量平均分子量７２，０００の第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）溶液Ｂ１を得た。
上記で得られた第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）溶液Ａ１の固形分１００部に対して、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）溶液Ｂ１を固形分で５．０部、架橋剤（Ｃ）として、タケネートＤ－２６２（商品名、三井化学社製）を固形分で０．３部、シランカップリング剤（Ｅ）として、Ｘ－４１－１８１０（商品名、信越化学社製）を０．７５部添加して、充分に混合して粘着剤組成物を得た。
実施例２～１７及び比較例１～７の粘着剤組成物は、表２～表９の原料配合に基づき、実施例１と同様の工程で得られた。
＜試験方法＞
実施例１～１７及び比較例１～７のそれぞれの粘着剤組成物を用いて、以下の試験例１～５を行い性能評価した。
実施例１～１７及び比較例１～７のそれぞれの粘着剤組成物を用いて、以下の試験例１～５を行い性能評価した。
（試験準備 偏光板の作成）
粘着剤組成物を、シリコーン樹脂コートされたＰＥＴフィルム（離型性基材）上に塗布後、９０℃で乾燥することによって溶媒を除去し、厚さ２０μｍの粘着剤層を形成した。この粘着剤層を形成した面に、厚さ１１０μｍの偏光フィルム（ＴＡＣ）を貼り合わせた後、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気で７日間養生することにより、サイズ８０ｍｍ×１５０ｍｍの評価用サンプルを作製した。
粘着剤組成物を、シリコーン樹脂コートされたＰＥＴフィルム（離型性基材）上に塗布後、９０℃で乾燥することによって溶媒を除去し、厚さ２０μｍの粘着剤層を形成した。この粘着剤層を形成した面に、厚さ１１０μｍの偏光フィルム（ＴＡＣ）を貼り合わせた後、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気で７日間養生することにより、サイズ８０ｍｍ×１５０ｍｍの評価用サンプルを作製した。
（試験例１ １０５℃における耐久性評価）
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、１０５℃（ＤＲＹ）の雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視で確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、１０５℃（ＤＲＹ）の雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視で確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
（試験例２ １１５℃における耐久性評価）
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、１１５℃（ＤＲＹ）の雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視で確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、１１５℃（ＤＲＹ）の雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視で確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
（試験例３ ６５℃９５％ＲＨにおける耐久性評価）
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、６５℃９５％ＲＨの雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視により確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、６５℃９５％ＲＨの雰囲気下に５００時間放置した後、評価用サンプルの発泡および剥がれについて目視により確認し、以下の評価基準に基づいて耐久性を評価した。
[評価基準]
（１）発泡
○：偏光板に発泡が確認されない。
△：偏光板に発泡が僅かに確認された。
×：偏光板に発泡が確認された。
（２）剥れ
○：偏光板に剥れが確認されない。
△：偏光板に剥れが僅かに確認された。
×：偏光板に剥れが確認された。
（試験例４ リワーク性の評価）
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、５０℃（ＤＲＹ）又は６０℃９０％ＲＨの雰囲気下に７２時間（３日）放置した後、評価用サンプルを剥がしたときのガラス上の粘着剤層の残留状態を目視にて確認し、以下の評価基準に基づいてリワーク性を評価した。ここで、リワーク性とは、評価用サンプルをガラスに貼着させた後、長時間経過した後においても、評価用サンプルをガラスから剥離することができ、評価用サンプルをガラスから剥離した後にガラスに粘着剤層が残留しない特性のことをいう。リワーク性は、偏光板を液晶セルに貼着し直す作業を可能とするために要求される特性である。
[評価基準]
○：ガラス上に粘着剤層が残らない。
△：ガラス上に粘着剤層の一部が残る。
×：ガラス上に粘着剤層の大半が残る。
評価用サンプル（すなわち、偏光板）を、ガラスに貼り付けた後、５０℃（ＤＲＹ）又は６０℃９０％ＲＨの雰囲気下に７２時間（３日）放置した後、評価用サンプルを剥がしたときのガラス上の粘着剤層の残留状態を目視にて確認し、以下の評価基準に基づいてリワーク性を評価した。ここで、リワーク性とは、評価用サンプルをガラスに貼着させた後、長時間経過した後においても、評価用サンプルをガラスから剥離することができ、評価用サンプルをガラスから剥離した後にガラスに粘着剤層が残留しない特性のことをいう。リワーク性は、偏光板を液晶セルに貼着し直す作業を可能とするために要求される特性である。
[評価基準]
○：ガラス上に粘着剤層が残らない。
△：ガラス上に粘着剤層の一部が残る。
×：ガラス上に粘着剤層の大半が残る。
（試験例５ 基材密着性の評価）
評価用サンプル（すなわち、偏光板）の粘着剤層面を指で擦り、偏光板から粘着剤層が脱落するまでの回数をカウントし、粘着剤層の基材への密着性を評価した。
［試験結果の記載要領］
１～９：１～９回の指の擦りで粘着剤層が偏光板から脱落する。
≧１０：１０回以上の指の擦りを行っても粘着剤層が偏光板から脱落しない。
評価用サンプル（すなわち、偏光板）の粘着剤層面を指で擦り、偏光板から粘着剤層が脱落するまでの回数をカウントし、粘着剤層の基材への密着性を評価した。
［試験結果の記載要領］
１～９：１～９回の指の擦りで粘着剤層が偏光板から脱落する。
≧１０：１０回以上の指の擦りを行っても粘着剤層が偏光板から脱落しない。
＜試験結果＞
表１０～１２は、実施例１～１７の試験結果を示す。表１３は、比較例１～７の試験結果を示す。
表１０～１２は、実施例１～１７の試験結果を示す。表１３は、比較例１～７の試験結果を示す。
表１０～１３の結果が示すように、実施例１～１７の粘着剤組成物で形成した粘着剤層は、高温環境（１０５℃または１１５℃）及び高温高湿環境（６５℃９５％ＲＨ）での耐久性に優れている。ここで、粘着剤層の高温環境及び高温高湿環境での耐久性が向上した理由は、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）が本発明の規定量のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）を含有することと、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量が本発明の規定量であること、の少なくともいずれかによるものと推察される。
一方で、比較例１～７の粘着剤組成物で形成した粘着剤層は、高温環境（１０５℃または１１５℃）及び高温高湿環境（６５℃９５％ＲＨ）での耐久性に優れていない。
また、実施例１～１７の粘着剤層は、基材の一例である偏光板との密着性が高いため、表示装置の表示品質の低下を抑制することができる。
以上の通り、本発明の粘着剤組成物は、高温環境での粘着剤層の耐久性を向上するといった顕著な効果を有する。
発明は上記の実施形態に制限されるものではなく、発明の要旨の範囲内で、種々の変形・変更が可能である。
Claims (10)
- 第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）と、第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）と、を含有する粘着剤組成物であって、
前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）は、７０質量部以上、１００質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と、０質量部以上、３０質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）と、前記アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）と前記芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ２）との合計量１００質量部に対して０．０１質量部以上、１０質量部以下の反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）とを構成単位として含有し、
前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）の重量平均分子量は３０万以上、３５０万以下であり、
前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、０質量部以上、８５質量部以下のアルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）と、０質量部以上、８５質量部以下の芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ｂ２）と、１５質量部以上、７０質量部以下のアルコキシシリル基を有するモノマー（ｂ３）とを構成単位として含有し、
前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）の重量平均分子量は３万以上、４０万以下であり、
前記粘着剤組成物は、前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１質量部以上、５０質量部以下で含有する、
粘着剤組成物。 - 前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）に含有される前記アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ａ１）及び前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）に含有される前記アルキル（メタ）アクリレートモノマー（ｂ１）それぞれのアルキル基はＣ１以上、Ｃ１４以下である、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）は、前記第２の（メタ）アクリル系ポリマー（Ｂ）１００質量部中に、５質量部以上、５０質量部以下のビニル系モノマー、エーテル基を有するモノマー、及びアミド基若しくは置換アミド基含有モノマーのいずれかを構成単位として含有する、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 前記反応性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマー（ａ３）の反応性官能基は、水酸基、エポキシ基、窒素含有基の少なくともいずれかである、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、架橋剤（Ｃ）０．０１質量部以上、１０質量部以下で含有し、
前記架橋剤（Ｃ）は、イソシアネート系化合物、金属キレート化合物、エポキシ系化合物、アジリジン系化合物、及びメラミン系化合物の少なくともいずれかを含む、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、帯電防止剤（Ｄ）１質量部以上、２００質量部以下で含有し、
前記帯電防止剤（Ｄ）は、フッ素或いはケイ素のいずれかを含有する化合物（但し、Ｍがアルカリ金属であるＭ＋［（ＦＳＯ２）２Ｎ］－で表示される化合物を含む場合を除く）である、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 前記第１の（メタ）アクリル系ポリマー（Ａ）１００質量部に対して、シランカップリング剤（Ｅ）０．０５質量部以上、３．０質量部以下で含有する、
請求項１に記載の粘着剤組成物。 - 請求項１から７のいずれか一項に記載の粘着剤組成物からなる、粘着剤層。
- 少なくとも一方の面に請求項８に記載の粘着剤層を備える、粘着剤層付き光学フィルム。
- 請求項９に記載の粘着剤層付き光学フィルムを備える、表示装置。
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