JP7209070B1 - 低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板 - Google Patents

低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板 Download PDF

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Abstract

【課題】本発明は、低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板を提供する。【解決手段】低誘電ゴム樹脂材料は、低誘電ゴム樹脂組成物及び無機フィラーを含み、前記低誘電ゴム樹脂組成物は、５～４０重量％の液体ゴムと、２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、２０～４５重量％の架橋剤とを含む。なかでも、液体ゴムの重量平均分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌである。液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇである。【選択図】なし

Description

本発明は、ゴム樹脂材料及び金属基板に関し、特に、低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板に関する。
第５世代移動通信システム（５ｔｈ ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ ｗｉｒｅｌｅｓｓ ｓｙｓｔｅｍ，５Ｇ）の開発に伴い、５Ｇ無線通信規格を満たすために、高周波伝送が現在の開発の主流となっている。したがって、業界は、高周波伝送に適した高周波基板材料（例えば、６～７７ＧＨｚの周波数範囲）の開発に取り組んでおり、高周波基板を基地局のアンテナ、衛星レーダー、自動車レーダー、無線通信アンテナ、又はパワーアンプに応用できるようにしている。
基板に高周波伝送の機能を与えるために、高周波基板は通常、低い比誘電率（ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｃｏｎｓｔａｎｔ，Ｄｋ）と低い誘電正接（ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｄｉｓｓｉｐａｔｉｏｎ ｆａｃｔｏｒ，Ｄｆ）の特性を持っている。以下、高周波基板の比誘電率と誘電正接とを合わせて、高周波基板の誘電特性と称す。
現在の市販の低誘電性ゴム樹脂材料では、特定の比率の液体ゴムを添加し、液体ゴムは、高い溶解性及び反応性官能基を有する、という特徴を有する。このように、低誘電ゴム樹脂材料は、高周波基板材料として好適である。
しかしながら、液体ゴムの添加量は、高すぎてはいけない。液体ゴムの含有量が高すぎる（２５重量％を超える）と、低誘電ゴム樹脂材料のガラス転移温度（ｇｌａｓｓ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，Ｔｇ）が相対的に低くなると共に、低誘電金属基板の剥離強度が不良となってしまう。
上述したように、従来の技術において、高周波伝送の分野に適用する、良好な誘電特性を有し、ガラス転移温度が適切であり、且つ優れた剥離強度を持つ低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板が未だ提供されていない。
本発明が解決しようとする技術の課題は、従来技術の不足に対し、低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板を提供することである。
上記の技術的課題を解決するために、本発明が採用する一つの技術的手段は、低誘電ゴム樹脂材料を提供することである。
本発明の一つの実施形態において、低誘電ゴム樹脂材料は、低誘電ゴム樹脂組成物及び無機フィラーを含み、前記低誘電ゴム樹脂組成物は、５～４０重量％の液体ゴムと、２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、２０～４５重量％の架橋剤とを含む。なかでも、前記液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌである。液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇである。
本発明の一つの実施形態において、前記液体ゴムを構成するモノマーは、スチレンモノマー及びブタジエンモノマーを含み、前記液体ゴムの総重量を１００重量％として、前記スチレンモノマーの含有量は、１０～５０重量％である。
本発明の一つの実施形態において、前記ブタジエンモノマーの総重量に基づいて、３０～９０重量％のブタジエンモノマー（重合後）は、ビニール基を含む側鎖を有する。
本発明の一つの実施形態において、前記低誘電ゴム樹脂組成物１００重量部に対して、前記無機フィラーの添加量は、４０～２５０重量部である。
本発明の一つの実施形態において、前記無機フィラーの純度は、９９．９５％以上である。
本発明の一つの実施形態において、前記無機フィラーにおける金属不純物の含有量は、５００ｐｐｍ以下である。
本発明の一つの実施形態における前記無機フィラーにおいて、カルシウムの含有量は、２００ｐｐｍ以下であり、アルミニウムの含有量は、２００ｐｐｍ以下であり、鉄の含有量は、１００ｐｐｍ以下である。
上記の技術的課題を解決するために、本発明が採用するもう一つの技術的手段は、低誘電金属基板を提供することである。前記低誘電金属基板は、基材層と、前記基材層に設けられた金属層とを備え、前記基材層は、低誘電ゴム樹脂材料で製造され、前記低誘電ゴム樹脂材料は、低誘電ゴム樹脂組成物及び無機フィラーを含み、前記低誘電ゴム樹脂組成物は、５～４０重量％の液体ゴムと、２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、２０～４５重量％の架橋剤とを含む。なかでも、前記液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌである。液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇである。
本発明の一つの実施形態において、前記低誘電金属基板の剥離強度は、５．５～７ｌｂ／ｉｎである。好ましくは、前記低誘電金属基板の剥離強度は、６．０～７ｌｂ／ｉｎである。
本発明の一つの実施形態において、前記低誘電金属基板の比誘電率は、３．５以下であり、前記低誘電金属基板の誘電正接は、０．００２以下である。
本発明の有利な効果として、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板は、「液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌである」及び「液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇである」といった技術特徴により、低誘電金属基板の剥離強度を向上させる。
以下、所定の具体的な実施態様によって「低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板」を説明し、当業者は、本明細書に開示された内容に基づいて本発明の利点と効果を理解することができる。本発明は、他の異なる具体的な実施態様によって実行または適用でき、本明細書における各細部についても、異なる観点と用途に基づいて、本発明の構想から逸脱しない限り、各種の修正と変更を行うことができる。以下の実施形態に基づいて本発明に係る技術内容を更に詳細に説明するが、開示される内容によって本発明の保護範囲を制限することはない。また、本明細書において使用される「または」という用語は、実際の状況に応じて、関連して挙げられる項目におけるいずれか１つまたは複数の組み合わせを含むことがある。
［低誘電ゴム樹脂材料］
本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料は、液体ゴムを含み、液体ゴムの特性を制御することにより、ゴム樹脂材料での液体ゴムの添加量を、従来の技術における液体ゴムの添加量の上限より高くすることができる。このように、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料は、高周波基板材料としてより好適である。
具体的に説明すると、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料は、低誘電ゴム樹脂組成物、及び低誘電ゴム樹脂組成物に均一に分散する無機フィラーを含む。以下にて、低誘電ゴム樹脂材料及び無機フィラーの特性について詳しく説明する。
［低誘電ゴム樹脂組成物］
本発明に係る低誘電ゴム樹脂組成物は、５～４０重量％（ｗｔ％）の液体ゴムと、２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、２０～４５重量％の架橋剤とを含む。
上述のような特定の成分及び含有量により、本発明の低誘電ゴム樹脂組成物は、誘電特性及び耐熱性が良好な低誘電金属基板を製造することができると共に、低誘電金属基板は、金属層と良好な結合力を有する（即ち、適切な剥離強度を有する）。低誘電金属基板の特性試験については後述する。
液体ゴムの分子量が８００～６０００ｇ／ｍｏｌである場合に、低誘電ゴム樹脂組成物の流動性が上昇し、低誘電ゴム樹脂組成物の充填性を向上させることができる。好ましくは、液体ゴムの重量平均分子量は、８００～５５００ｇ／ｍｏｌである。
注目すべきことは、本発明において液体ゴムの分子量及びヨウ素価を制御するため、液体ゴムの低誘電ゴム樹脂材料での含有比率を増加させることができる。具体的に説明すると、液体ゴムの低誘電ゴム樹脂組成物での含有量は、２５重量％を超えることができる。一つの好ましい実施形態において、液体ゴムの低誘電ゴム樹脂組成物での含有量は、２５～４０重量％である。
一つの実施形態において、液体ゴムは、液体ジエン系ゴムを含む。具体的に説明すると、液体ジエン系ゴムは、ポリブタジエン樹脂を含む。ポリブタジエン樹脂とは、ブタジエンモノマーを用いて合成されたポリマーであり、例えばブタジエンホモポリマー、又はブタジエンと他のモノマーとの共重合体が挙げられる。
一つの好ましい実施形態において、液体ジエン系ゴムは、ブタジエン及びスチレンで形成された共重合体である。即ち、液体ゴムを構成するモノマーは、スチレン及びブタジエンを含む。スチレンモノマー及びブタジエンモノマーは、ランダムに配列してランダム共重合体（ｒａｎｄｏｍ ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）を形成することか、若しくは、規則的に配列して交互共重合体（ａｌｔｅｒｎａｔｉｎｇ ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）又はブロック共重合体（ｂｌｏｃｋ ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ）を形成することができる。
液体ゴムの総重量を１００重量％として、スチレンモノマーの液体ゴムでの含有量は、１０～５０重量％である。スチレンモノマーの液体ゴムでの含有量が１０～５０重量％であると、低誘電金属基板と金属層との結合力（低誘電金属基板の剥離強度）を向上させることができる。好ましくは、スチレンモノマーの液体ゴムでの含有量は、１５～５０重量％である。スチレンモノマーの含有量は、５０重量％を超えると、スチレンの構造において反応基が既になくなるため、低誘電ゴム樹脂材料の架橋度に影響し、低誘電金属基板の耐熱性に悪影響を与える。
更に説明すると、ブタジエン自身は、２つの二重結合を有することから、重合する際に、重合方法の違いによって、異なる構造を得る。即ち、ポリブタジエンは、ｃｉｓ－１，４－ポリブタジエン、ｔｒａｎｓ－１，４－ポリブタジエン、１，２－ポリブタジエンの中の任意１つ又は複数の構造から構成されてもよい。具体的に説明すると、ブタジエンが１，４－付加重合反応を行う場合に、ｃｉｓ－１，４－ポリブタジエン又はｔｒａｎｓ－１，４－ポリブタジエンの構造が生成される。ｃｉｓ－１，４－ポリブタジエン又はｔｒａｎｓ－１，４－ポリブタジエンの構造において、ポリブタジエンは、不飽和側鎖を有しない。ブタジエンが１，２－付加重合反応を行う場合に、１，２－ポリブタジエンの構造が生成される。１，２－ポリブタジエンの構造において、ポリブタジエンは、不飽和側鎖（ビニール基）を有する。
一つの好ましい実施形態において、ブタジエンモノマーの総重量に基づいて、３０～９０重量％のブタジエンモノマー（重合後）は、ビニール基を含む側鎖を有する。好ましくは、ブタジエンモノマーの総重量に基づいて、３０～８０重量％のブタジエンモノマー（重合後）は、ビニール基を含む側鎖を有する。
液体ゴムが少なくとも１つのビニール基を含む側鎖（ビニール基を含む）を有する場合に、架橋した低誘電ゴム樹脂組成物の架橋密度及び耐熱性が向上する。又、本発明において、液体ゴムにおけるビニール基を含む不飽和側鎖（ビニール基を含む）の測定は、化学分析におけるヨウ素価で定量する。
液体ゴムにおけるビニール基を含む不飽和側鎖（又はビニール基）の含有量が高いほど、液体ゴムのヨウ素価が高い。ビニール基を含む不飽和側鎖（又はビニール基）は、架橋した低誘電ゴム樹脂組成物の物理特性を向上させることができる。液体ゴムの具体的なヨウ素価の値については後述する。
本発明のポリフェニレンエーテル樹脂の重量平均分子量は、１０００～２００００ｇ／ｍｏｌであり、好ましくは、２０００～１００００ｇ／ｍｏｌであり、より好ましくは、２０００～２２００ｇ／ｍｏｌである。ポリフェニレンエーテル樹脂の重量平均分子量が２００００ｇ／ｍｏｌ未満の場合に、ポリフェニレンエーテル樹脂の溶媒に対する溶解性が高いため、低誘電ゴム樹脂組成物の製造に有利である。
一つの好ましい実施形態において、ポリフェニレンエーテル樹脂は、少なくとも１つの改質基を有してもよい。改質基は、水酸基、アミノ基、ビニール基、スチレン基、メタクリレート基及びエポキシ基からなる群から選択されてもよい。ポリフェニレンエーテル樹脂での改質基は、不飽和結合を提供して、架橋反応の進行が有利となり、それによって、高ガラス転移温度且つ耐熱性が良好な材料を形成することができる。本実施形態において、ポリフェニレンエーテルの分子構造における２つの末端にはそれぞれ、改質基を有すると共に、前記２つの改質基が同一である。
一つの好ましい実施形態において、ポリフェニレンエーテル樹脂は、単一の種類であるポリフェニレンエーテルを含んでもよく、複数の種類のポリフェニレンエーテルを同時に含んでもよい。
例えば、ポリフェニレンエーテルとして、２つの末端にある改質基が水酸基であるポリフェニレンエーテル、２つの末端にある改質基がメタクリレート基であるポリフェニレンエーテル、２つの末端にある改質基がスチレン基であるポリフェニレンエーテル、又は２つの末端にある改質基がエポキシ基であるポリフェニレンエーテルであってもよいが、本発明はこれに制限されるものではない。
一つの実施形態において、ポリフェニレンエーテル樹脂は、第１のポリフェニレンエーテル及び第２のポリフェニレンエーテルを含んでもよい。第１のポリフェニレンエーテル及び第２のポリフェニレンエーテルのそれぞれの分子末端に少なくとも１つの改質基を有し、改質基は、水酸基、アミノ基、ビニール基、スチレン基、メタクリレート基及びエポキシ基などの基からなる群から選択されると共に、第１のポリフェニレンエーテルの改質基は、第２のポリフェニレンエーテルの改質基と異なっている。具体的に説明すると、第１のポリフェニレンエーテルと第２のポリフェニレンエーテルとの重量比は、０．５～１．５であり、好ましくは、０．７５～１．２５であり、より好ましくは、１である。
例えば、第１のポリフェニレンエーテル及び第２のポリフェニレンエーテルは独立に、２つの末端にある改質基が水酸基であるポリフェニレンエーテル、２つの末端にある改質基がメタクリレート基であるポリフェニレンエーテル、２つの末端にある改質基がスチレン基であるポリフェニレンエーテル、又は２つの末端にある改質基がエポキシ基であるポリフェニレンエーテルであってもよいが、本発明はこれに制限されるものではない。
本発明のビスマレイミド樹脂の重量平均分子量は、５００～４５００ｇ／ｍｏｌであり、好ましくは、５００～３５００ｇ／ｍｏｌであり、より好ましくは、５００～３０００ｇ／ｍｏｌである。
ビスマレイミド樹脂は、少なくとも２つの官能基を有することにより、低誘電金属基板の剥離強度を向上させることができる。例えば、ビスマレイミド樹脂は、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン（例えば、ＫＩ社製ＫＩ－７０、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－５１００）、４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－１０００、ＢＭＩ－１０００Ｈ、ＢＭＩ－１０００Ｓ、ＢＭＩ－１１００又はＢＭＩ－１１００Ｈ）、フェニルマレイミドオリゴマー（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－２０００又はＢＭＩ－２３００）、ｍ－フェニレンビスマレイミド（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－３０００又はＢＭＩ－３０００Ｈ）、ビスフェノールＡジフェニルエーテルビスマレイミド（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－４０００）、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルエタンビスマレイミド（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－５１００）、４－メチル－１，３－フェニレンビスマレイミド（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－７０００又はＢＭＩ－７０００Ｈ）、又は１，６－ビスマレイミド－（２，２，４－トリメチル）ヘキサン（例えば、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－ＴＭＨ）であってもよいが、本発明はこれに制限されるものではない。
本発明の架橋剤は、ポリフェニレンエーテル樹脂と液体ゴムとの架橋度を向上させることができる。本実施形態において、架橋剤は、アリル基（ａｌｌｙｌ ｇｒｏｕｐ）を含んでもよい。例えば、架橋剤は、トリアリルシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＩＣ）、フタル酸ジアリル（ｄｉａｌｌｙｌ ｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）、トリアリルトリメリテート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｔｒｉｍｅｌｌｉｔａｔｅ）又はそれらの組み合わせであってもよい。好ましくは、架橋剤は、トリアリルイソシアヌレートであるが、本発明はこれに制限されるものではない。
［無機フィラー］
無機フィラーの添加は、低誘電ゴム樹脂材料の粘度を低減させると共に、低誘電ゴム樹脂材料の比誘電率を低減させることができる。例えば、無機フィラーは、二酸化ケイ素、二酸化チタン、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、酸化ホウ素、酸化カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、二酸化セリウム及びそれらの組み合わせからなる群から選択されるが、本発明はこれに制限されるものではない。
一つの好ましい実施形態において、無機フィラーは、二酸化ケイ素を含む。二酸化ケイ素は、溶融シリカ又は結晶シリカであってもよい。好ましくは、無機フィラーは溶融シリカである。
誘電体フィラーの外観は、球状である。無機フィラーの平均粒子径は、０．３～３０μｍであると共に、無機フィラーの粒子径の分布範囲も、０．３～３０μｍであることによって、無機フィラーを低誘電ゴム樹脂組成物に均一に分散することに有利である。
一つの好ましい実施形態において、無機フィラーの純度は、９９．９５％以上であり、即ち、無機フィラーにおける金属不純物の含有量は、５００ｐｐｍ以下である。更に説明すると、無機フィラーにおいて、カルシウム金属の含有量は２００ｐｐｍ以下であり、アルミニウム金属の含有量は、２００ｐｐｍ以下であり、鉄金属の含有量は、１００ｐｐｍ以下である。無機フィラーの純度は、９９．９５％以上である場合に、低誘電金属基板の誘電正接を０．００２以下（１０ＧＨｚ）に維持することができる。好ましくは、低誘電金属基板の誘電正接は、０．００１８以下である。
無機フィラーの添加量は、製品の規格に応じて調整することができる。一つの実施形態において、低誘電ゴム樹脂組成物の総重量１００重量部に対して、無機フィラーの添加量は、４０～２５０重量部であり、４０～２００重量部であることは好ましく、４０～１００重量部であることはより好ましい。しかしながら、上述した例はあくまでも一つの実施形態に過ぎなく、本発明はこれに制限されるものではない。
［特性の測定］
本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料が高周波基板材料として用いられることを証明するために、本発明において、５～４０重量％の液体ゴムと、２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、２０～４５重量％の架橋剤とを混合することにより、低誘電ゴム樹脂組成物を製造し、低誘電ゴム樹脂組成物に無機フィラーを配合することによって、実験例１～６及び実験例７～９に係る低誘電ゴム樹脂材料を製造した。実験例１～６及び実験例７～９の低誘電ゴム樹脂材料の成分比率は、表１に示す通りである。
表１に示すように、液体ゴムは、ブタジエン－スチレン共重合体Ａ、ブタジエン－スチレン共重合体Ｂ、ブタジエン－スチレン共重合体Ｃ又はブタジエンホモポリマーであってもよい。ブタジエン－スチレン共重合体Ａ、ブタジエン－スチレン共重合体Ｂ、ブタジエン－スチレン共重合体Ｃ及びブタジエンホモポリマーの液体ゴムの具体的な特性について、表２に示す通りである。
実験例１～６及び実験例７～９のヨウ素価について、表１に示す通りである。表１におけるヨウ素価の測定方法は、まず０．３～１ｍｇの液体ゴムを採取し、クロロホルムを添加して液体ゴムを完全に溶解させ、ウィイス試液（Ｗｉｊｓ ｓｏｌｕｔｉｏｎ）を添加して３０分間暗所に放置する。次に、２０ｍＬのヨウ化カリウム（１００ｇ／Ｌ）及び１００ｍＬの水を添加した後に、０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液を用いて滴定を行い、溶液が薄黄色となった時に、数滴のデンプン溶液（１０ｇ／Ｌ）を加え、青色が消えるまで滴定を行う。
表１に示すように、ポリフェニレンエーテル樹脂は、ＳＡＢＩＣ社の品番ＳＡ９０００であるポリフェニレンエーテル樹脂を使用する。ＳＡ９０００のポリフェニレンエーテル樹脂の２つの末端はメタクリレート基で改質されている。ビスマレイミド樹脂は、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン（例えば、ＫＩ社製ＫＩ－７０、日本大和化成工業株式会社製ＢＭＩ－５１００）である。架橋剤は、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）である。
表１に示すように、無機フィラーとして、三つの純度が異なる二酸化ケイ素を使用した。三つの二酸化ケイ素はそれぞれ、８５ｐｐｍ、１６８ｐｐｍ及び８６８ｐｐｍの金属不純物を有し、金属不純物は、アルミニウム、カルシウム及び鉄を含む。
次に、南亞株式会社が販売する、品番１０７８であるガラス繊維布を、実験例１～６及び実験例７～９の低誘電ゴム樹脂材料に含浸、乾燥及び成形工程を行った後に、プリプレグ（ｐｒｅｐｒｅｇ）を得た。プリプレグにその後の加工処理を行い、且つプリプレグに金属層を設置した後に、実験例１～６及び実験例７～９の低誘電金属基板を製造することができる。実験例１～６及び実験例７～９に係る低誘電金属基板の特性は、表３に示す通りである。
表３における、低誘電金属基板を評価する方法は、以下の通りである。
（１）比誘電率（１０ＧＨｚ）：誘電分析装置（Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ Ａｎａｌｙｚｅｒ）（品番：ＨＰ Ａｇｉｌｅｎｔ Ｅ５０７１Ｃ）を用いて、１０ＧＨｚの周波数での比誘電率を測定する。
（２）誘電正接（１０ＧＨｚ）：誘電分析装置（Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ Ａｎａｌｙｚｅｒ）（品番：ＨＰ Ａｇｉｌｅｎｔ Ｅ５０７１Ｃ）を用いて、１０ＧＨｚの周波数での誘電正接を測定する。
（３）剥離強度：試験方法ＩＰＣ－ＴＭ－６５０－２．４．８に基づいて、銅箔基板の剥離強度を測定する。
（４）耐熱性：圧力鍋において温度１２０℃、圧力２ａｔｍで銅箔基板を１２０分加熱して、２８８℃に加熱されたはんだ付け炉に浸し、ポップコーン・層間剥離するまでにかかる時間を記録する。
Figure 0007209070000001
Figure 0007209070000002
Figure 0007209070000003
表１、３の結果によると、液体ゴム、ポリフェニレンエーテル樹脂、ビスマレイミド樹脂及び架橋剤の含有量を制御することにより、本発明の実験例１～６に係る低誘電金属基板は、良好な誘電特性、剥離強度、及び耐熱性を有する。又、液体ゴムの含有量が高くても（２５重量％を超える）、本発明の低誘電金属基板は依然として、良好な剥離強度を有する。
具体的に説明すると、本発明の液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇであり、３０ｇ／１００ｇ～５０ｇ／１００ｇであることは好ましく、３０ｇ／１００ｇ～４０ｇ／１００ｇであることはより好ましい。
具体的に説明すると、本発明の低誘電金属基板の比誘電率（１０ＧＨｚ）は、３．５以下であり、好ましくは、２．５～３．５であり、より好ましくは、３～３．５である。本発明の低誘電金属基板の誘電正接は、０．００２以下であり、好ましくは、０．００１８以下であり、より好ましくは、０．００１７以下である。本発明の低誘電金属基板の剥離強度は、５．５～７ｌｂ／ｉｎであり、好ましくは、６～７ｌｂ／ｉｎである。
実験例７、８の結果によると、ビスマレイミド樹脂を添加しない場合（実験例７）、又はスチレンモノマーを添加しない場合（実験例８）に、低誘電ゴム樹脂組成物の反応性が低くなり、低誘電金属基板の剥離強度に悪影響を与える。具体的に、実験例７において、ビスマレイミド樹脂を添加しなかったため、低誘電金属基板の剥離強度が比較的に低くなる。実験例８において、液体ゴム（Ｒｉｃｏｎ １５０）は、ブタジエンホモポリマーのみを含み、スチレンモノマーを含まないため、低誘電金属基板の剥離強度が比較的に低くなる。
又、二酸化ケイ素の添加は、低誘電金属基板の誘電率を向上させると共に、金属基板の誘電正接に影響を与える。実験例９によると、無機フィラーの金属不純物が５００ｐｐｍを超えると、金属不純物により、低誘電金属基板の誘電正接が高くなってしまうので、高周波伝送材料での応用にとって不利となる。
［実施形態による有利な効果］
本発明の有利な効果として、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板は、「液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌである」及び「液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇである」といった技術特徴により、低誘電ゴム樹脂材料を高周波伝送材料として用いられる。
更に説明すると、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板は、「ビスマレイミド樹脂の添加」及び「前記液体ゴムを構成するモノマーは、スチレンモノマーを含む」といった技術特徴により、低誘電金属基板の剥離強度を向上させることができる。
更に説明すると、本発明に係る低誘電ゴム樹脂材料及び低誘電金属基板は、「無機フィラーの純度は、９９．９５％以上である」及び「無機フィラーにおける金属不純物の含有量は、５００ｐｐｍ以下である」といった技術特徴により、低誘電ゴム金属基板の誘電正接を低減させる。
以上に開示された内容は、ただ本発明の好ましい実行可能な実施態様であり、本発明の請求の範囲はこれに制限されない。そのため、本発明の明細書及び図面内容を利用して成される全ての等価な技術変更は、いずれも本発明の請求の範囲に含まれる。

Claims (8)

  1. 低誘電ゴム樹脂組成物及び無機フィラーを含み、
    前記低誘電ゴム樹脂組成物は、
    ５～４０重量％の液体ゴムと、
    ２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、
    ５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、
    ２０～４５重量％の架橋剤とを含み、
    前記液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌであり、
    前記液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇであり、
    前記液体ゴムを構成するモノマーは、スチレンモノマー及びブタジエンモノマーを含み、前記液体ゴムの総重量を１００重量％として、前記スチレンモノマーの含有量は、１０～５０重量％であり、
    前記無機フィラーにおける金属不純物の含有量は、５００ｐｐｍ以下であり、
    前記架橋剤は、トリアリルシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＩＣ）、フタル酸ジアリル（ｄｉａｌｌｙｌ ｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）、トリアリルトリメリテート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｔｒｉｍｅｌｌｉｔａｔｅ）又はそれらの組み合わせであり、
    前記ポリフェニレンエーテル樹脂は、２つの末端がメタクリレート基で改質されたポリフェニレンエーテル樹脂である、ことを特徴とする低誘電ゴム樹脂材料。
  2. 前記ブタジエンモノマーの総重量に基づいて、３０～９０重量％の前記ブタジエンモノマーは、ビニール基を含む側鎖を有する、請求項１に記載の低誘電ゴム樹脂材料。
  3. 前記低誘電ゴム樹脂組成物１００重量部に対して、前記無機フィラーの添加量は、４０～２５０重量部である、請求項１に記載の低誘電ゴム樹脂材料。
  4. 前記無機フィラーの純度は、９９．９５％以上である、請求項１に記載の低誘電ゴム樹脂材料。
  5. 前記無機フィラーにおいて、カルシウムの含有量は、２００ｐｐｍ以下であり、アルミニウムの含有量は、２００ｐｐｍ以下であり、鉄の含有量は、１００ｐｐｍ以下である、請求項１に記載の低誘電ゴム樹脂材料。
  6. 基材層と、前記基材層に設けられた金属層とを備え、
    前記基材層は、低誘電ゴム樹脂材料で製造され、前記低誘電ゴム樹脂材料は、低誘電ゴム樹脂組成物及び無機フィラーを含み、
    前記低誘電ゴム樹脂組成物は、
    ５～４０重量％の液体ゴムと、
    ２０～７０重量％のポリフェニレンエーテル樹脂と、
    ５～３０重量％のビスマレイミド樹脂と、
    ２０～４５重量％の架橋剤とを含み、
    前記液体ゴムの分子量は、８００～６０００ｇ／ｍｏｌであり、
    前記液体ゴムのヨウ素価は、３０ｇ／１００ｇ～６０ｇ／１００ｇであり、
    前記液体ゴムを構成するモノマーは、スチレンモノマー及びブタジエンモノマーを含み、前記液体ゴムの総重量を１００重量％として、前記スチレンモノマーの含有量は、１０～５０重量％であり、
    前記無機フィラーにおける金属不純物の含有量は、５００ｐｐｍ以下であり、
    前記架橋剤は、トリアリルシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＩＣ）、フタル酸ジアリル（ｄｉａｌｌｙｌ ｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）、トリアリルトリメリテート（ｔｒｉａｌｌｙｌ ｔｒｉｍｅｌｌｉｔａｔｅ）又はそれらの組み合わせであり、
    前記ポリフェニレンエーテル樹脂は、２つの末端がメタクリレート基で改質されたポリフェニレンエーテル樹脂である、ことを特徴とする低誘電金属基板。
  7. 剥離強度は、５．５～７ｌｂ／ｉｎである、請求項６に記載の低誘電金属基板。
  8. 比誘電率は、３．５以下あり、誘電正接は、０．００２以下である、請求項６に記載の低誘電金属基板。
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