JP7121451B2 - 計量性向上ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット - Google Patents

計量性向上ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット Download PDF

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Description

本発明は、計量性の向上したポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットに関する。
ポリブチレンテレフタレート樹脂(PBT樹脂)は、機械的特性、電気的特性、耐熱性など各種特性に優れるため、エンジニアリングプラスチックとして自動車部品や電気・電子機器部品など種々の用途に広く利用されている。
ポリブチレンテレフタレート樹脂から成形品を得る方法として、射出成形が挙げられる。射出成形において、生産性、すなわち単位時間あたりの生産数量を増加させるための方法としては、金型のキャビティ数を増やして1ショットあたりの成形品取得数を増やす方法がある。一方、1ショットあたりの成形サイクル時間を短縮することで、単位時間当たりのショット数を増加させる方法も有効である。
ここで成形サイクル時間を短縮するには、金型の温度を下げて冷却時間を短縮したり、射出速度を速くして射出時間を短縮する方法がある。しかしながら、冷却時間の短縮は成形品の結晶化不足、ひいては物性低下に繋がるおそれがあり、高速での射出もジェッティングやガス焼けによる外観不良の原因となり得る。そこで、成形品の特性に与える影響が少ない工程として、1ショット分の溶融樹脂をシリンダ内で計量する「計量時間」を短縮するというのが好ましい方法となる。
本発明は、ポリブチレンテレフタレート樹脂を射出成形して成形品を得る場合において、1ショット分の溶融樹脂をシリンダ内で計量する「計量時間」を短縮することが可能な、計量性の向上したポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットを提供することを課題とする。
本発明者らは鋭意検討の結果、滑剤を含むポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットにおいて、滑剤のペレット表面への浸み出し量を特定範囲にすることにより、上記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。これは、滑剤の浸み出し量を特定のある程度少ない範囲にすることで、滑剤の浸み出し量が多い場合(例えば滑剤添加量を増やしたり、成形前の予備乾燥時間を長くしたりした場合)において、浸み出した滑剤が乾燥機内に付着する等の問題が発生することをも解決したものである。
すなわち、本発明は以下の(1)~(5)に関する。
(1)ポリブチレンテレフタレート樹脂と滑剤とを含み、予備乾燥後、成形機投入前におけるポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、滑剤由来の赤外スペクトルピーク強度(2850cm-1の吸収/1019cm-1の吸収)が、0.005以上0.055以下であることを特徴とする、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット。
(2)予備乾燥前における表面結晶化状態として、ポリブチレンテレフタレート樹脂全体由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、結晶化したポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度(917cm-1の吸収/1019cm-1の吸収)が、0.200以上1.000以下である、(1)に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット。
(3)滑剤が脂肪酸エステルである、(1)または(2)に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット。
(4)ストランドカット直後のペレットの温度が70℃以上である、(1)から(3)のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット。
(5)無機充填剤を含有していない、(1)から(4)のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット。
本発明によれば、ポリブチレンテレフタレート樹脂から射出成形を行うことにより成形品を得る場合において、1ショット分の溶融樹脂をシリンダ内で計量する「計量時間」を短縮することが可能な、計量性の向上したポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットを提供することができる。
以下、本発明の一実施形態について詳細に説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の効果を阻害しない範囲で適宜変更を加えて実施することができる。
[ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット]
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットは、ポリブチレンテレフタレート樹脂と滑剤とを含み、予備乾燥後、成形機投入前におけるポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、滑剤由来の赤外スペクトルピーク強度(2850cm-1の吸収/1019cm-1の吸収)が、0.005以上0.055以下であることを特徴とする。
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットは、予備乾燥前における表面結晶化状態として、ポリブチレンテレフタレート樹脂全体由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、結晶化したポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度(917cm-1の吸収/1019cm-1の吸収)が、0.180以上1.000以下であることが好ましい。
また、本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットに用いられる滑剤は、脂肪酸エステルであることが好ましい。
さらに、本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットは、ストランドカット直後のペレットの温度が70℃以上であることが好ましく、80℃以上であることがより好ましく、90℃以上であることがさらに好ましい。ただし、ペレットの温度を高くする場合、ストランドの温度も高くすることになるため、カッティング時のストランドの引き取りが不安定になる可能性があるため、押出直後のペレットの温度は150℃以下であることが好ましい。
また、本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットは、無機充填剤を含有していないことが好ましい。
(ポリブチレンテレフタレート樹脂)
ポリブチレンテレフタレート樹脂(PBT樹脂)は、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体(C1-6のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等)を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数4のアルキレングリコール(1,4-ブタンジオール)又はそのエステル形成性誘導体(アセチル化物等)を含むグリコール成分とを重縮合して得られるポリブチレンテレフタレート樹脂である。本実施形態において、ポリブチレンテレフタレート樹脂はホモポリブチレンテレフタレート樹脂に限らず、ブチレンテレフタレート単位を60モル%以上含有する共重合体であってもよい。
ポリブチレンテレフタレート樹脂の末端カルボキシル基量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、30meq/kg以下が好ましく、25meq/kg以下がより好ましい。
ポリブチレンテレフタレート樹脂の固有粘度は本発明の目的を阻害しない範囲で特に制限されないが、0.60dL/g以上1.2dL/g以下であるのが好ましく、0.65dL/g以上0.9dL/g以下であるのがより好ましい。このような範囲の固有粘度のポリブチレンテレフタレート樹脂を用いる場合には、得られるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物が特に成形性に優れたものとなる。また、異なる固有粘度を有するポリブチレンテレフタレート樹脂をブレンドして、固有粘度を調整することもできる。例えば、固有粘度1.0dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂と固有粘度0.7dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂とをブレンドすることにより、固有粘度0.9dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂を調製することができる。ポリブチレンテレフタレート樹脂の固有粘度は、例えば、o-クロロフェノール中で温度35℃の条件で測定することができる。
ポリブチレンテレフタレート樹脂の調製において、コモノマー成分としてテレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体を用いる場合、例えば、イソフタル酸、フタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,4’-ジカルボキシジフェニルエーテル等のC8-14の芳香族ジカルボン酸;コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸等のC4-16のアルカンジカルボン酸;シクロヘキサンジカルボン酸等のC5-10のシクロアルカンジカルボン酸;これらのジカルボン酸成分のエステル形成性誘導体(C1-6のアルキルエステル誘導体や酸ハロゲン化物等)を用いることができる。これらのジカルボン酸成分は、単独で又は2種以上を組み合わせて使用できる。
これらのジカルボン酸成分の中では、イソフタル酸等のC8-12の芳香族ジカルボン酸、及び、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸等のC6-12のアルカンジカルボン酸がより好ましい。
ポリブチレンテレフタレート樹脂の調製において、コモノマー成分として1,4-ブタンジオール以外のグリコール成分を用いる場合、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、1,3-ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、1,3-オクタンジオール等のC2-10のアルキレングリコール;ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール;シクロヘキサンジメタノール、水素化ビスフェノールA等の脂環式ジオール;ビスフェノールA、4,4’-ジヒドロキシビフェニル等の芳香族ジオール;ビスフェノールAのエチレンオキサイド2モル付加体、ビスフェノールAのプロピレンオキサイド3モル付加体等の、ビスフェノールAのC2-4のアルキレンオキサイド付加体;又はこれらのグリコールのエステル形成性誘導体(アセチル化物等)を用いることができる。これらのグリコール成分は、単独で又は2種以上を組み合わせて使用できる。
これらのグリコール成分の中では、エチレングリコール、トリメチレングリコール等のC2-6のアルキレングリコール、ジエチレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール、又は、シクロヘキサンジメタノール等の脂環式ジオール等がより好ましい。
ジカルボン酸成分及びグリコール成分の他に使用できるコモノマー成分としては、例えば、4-ヒドロキシ安息香酸、3-ヒドロキシ安息香酸、6-ヒドロキシ-2-ナフトエ酸、4-カルボキシ-4’-ヒドロキシビフェニル等の芳香族ヒドロキシカルボン酸;グリコール酸、ヒドロキシカプロン酸等の脂肪族ヒドロキシカルボン酸;プロピオラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン、カプロラクトン(ε-カプロラクトン等)等のC3-12ラクトン;これらのコモノマー成分のエステル形成性誘導体(C1-6のアルキルエステル誘導体、酸ハロゲン化物、アセチル化物等)が挙げられる。
ポリブチレンテレフタレート樹脂の含有量は、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの全質量の10~90質量%であることが好ましく、20~80質量%であることがより好ましく、30~70質量%であることがさらに好ましい。
(滑剤)
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットは、滑剤を含有する。滑剤としては、脂肪酸、脂肪酸金属塩、オキシ脂肪酸、パラフィン、低分子量ポリオレフィン、脂肪酸アミド、脂肪族ケトン、脂肪酸部分鹸化エステル、脂肪酸低級アルコールエステル、脂肪酸多価アルコールエステル、脂肪酸ポリグリコールエステル、変性シリコーン等を挙げることができる。
脂肪酸としては炭素数6~40のものが好ましく、具体的には、オレイン酸、ステアリン酸、ラウリン酸、ヒドロキシステアリン酸、ベヘン酸、アラキドン酸、リノール酸、リノレン酸、リシノール酸、パルミチン酸、モンタン酸およびこれらの混合物等が挙げられる。脂肪酸金属塩としては炭素数6~40の脂肪酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩が好ましく、具体的にはステアリン酸カルシウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、等が挙げられる。
オキシ脂肪酸としては1,2-オキシステアリン酸、等が挙げられる。パラフィンとしては炭素数18以上のものが好ましく、流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロクリスタリンワックス、ペトロラクタム等が挙げられる。
低分子量ポリオレフィンとしては例えば分子量5,000以下のものが好ましく、具体的にはポリエチレンワックス、マレイン酸変性ポリエチレンワックス、酸化タイプポリエチレンワックス、塩素化ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス等が挙げられる。
脂肪酸アミドとしては炭素数6以上のものが好ましく、具体的にはオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、N,N-ビス(2-ヒドロキシエチル)ステアリン酸アミド等が挙げられる。
脂肪族ケトンとしては炭素数6以上のものが好ましく、高級脂肪族ケトン等が挙げられる。
脂肪酸部分鹸化エステルとしてはモンタン酸部分鹸化エステル等が挙げられる。
脂肪酸低級アルコールエステルとしてはステアリン酸エステル、オレイン酸エステル、リノール酸エステル、リノレン酸エステル、アジピン酸エステル、ベヘン酸エステル、アラキドン酸エステル、モンタン酸エステル、イソステアリン酸エステル等が挙げられる。これらは複数の種類の脂肪酸および/または低級アルコールを用いた混合エステルであっても良い。
脂肪酸多価アルコールエステルとしては、(ポリ)グリセリントリステアレート、(ポリ)グリセリンジステアレート、(ポリ)グリセリンモノステアレート、(ポリ)ペンタエリスルトールテトラステアレート、(ポリ)ペンタエリスルトールトリステアレート、(ポリ)ペンタエリスルトールジステアレート、(ポリ)ペンタエリスルトールモノステアレート、(ポリ)ペンタエリスルトールアジペートステアレート、ソルビタンベヘン酸エステル等が挙げられる。これらは複数の種類の脂肪酸および/または多価アルコールを用いた混合エステルであっても良い。
脂肪酸ポリグリコールエステルとしてはポリエチレングリコール脂肪酸エステルやポリプロピレングリコール脂肪酸エステル等が挙げられる。
変性シリコーンとしてはポリエーテル変性シリコーン、高級脂肪酸アルコキシ変性シリコーン、高級脂肪酸含有シリコーン、高級脂肪酸エステル変性シリコーン、メタクリル変性シリコーン、フッ素変性シリコーン等が挙げられる。
好ましい滑剤としては、例えば、脂肪酸金属塩、低分子量ポリオレフィン、脂肪酸アミド、脂肪酸部分鹸化エステル、脂肪酸低級アルコールエステル、脂肪酸多価アルコールエステルなどが挙げられる。これらのうち低分子量ポリオレフィン、脂肪酸多価アルコールエステル、脂肪酸アミドがより好ましい。中でもポリエチレンワックス、アジピン酸エステル、モンタン酸エステル、ベヘン酸エステル、ステアリン酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ペンタエリスリトール脂肪酸エステル、トリメチロールプロパン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、エチレンビスステアリン酸アミドがさらに好ましく、トリメチロールプロパンとモンタン酸およびアジピン酸の混合エステル、グリセリンステアリン酸エステル、グリセリンベヘン酸エステル、ペンタエリスリトールステアリン酸エステルが特に好ましい。
(充填剤)
本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットには、必要に応じて充填剤が使用される。このような充填剤は、機械的強度、耐熱性、寸法安定性、電気的性質等の性能に優れた性質を得るためには配合することが好ましく、特に剛性を高める目的で有効である。これは目的に応じて繊維状、粉粒状又は板状の充填剤が用いられる。
繊維状充填剤としては、円形断面ガラス繊維、アスベスト繊維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、チタン酸カリウム繊維、更にステンレス、アルミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などが挙げられる。なお、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点の有機質繊維状物質も使用することができる。
粉粒状充填剤としては、ガラスビーズ、ガラス粉、石英粉末、カオリン、クレー、珪藻土、ウォラストナイト、酸化鉄、酸化チタン、アルミナ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、その他、炭化珪素、窒化珪素、各種金属粉末等が挙げられる。
また、板状充填剤としては、マイカ、ガラスフレーク、各種金属箔等が挙げられる。
充填剤の種類は特に限定されず、1種又は複数種以上の充填剤を添加することができる。
充填剤の添加量は特に規定されるものではないが、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレット100質量部に対して200質量部以下が好ましい。充填剤を過剰に添加した場合は成形性に劣り靭性の低下が見られる。
(添加剤)
さらに本発明のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットには、その目的に応じ、一般に熱可塑性樹脂等に添加される公知の物質を添加併用することができる。例えば酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤等の安定剤、帯電防止剤、離型剤、染料や顔料等の着色剤、可塑剤、流動性向上剤、靱性向上剤、耐加水分解性向上剤、他の樹脂等いずれも配合することが可能である。
(実施例)
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実施例に限定されるものではない。なお、特性評価は以下の方法により行った。
(1) ペレットの表面に存在する滑剤量(滑剤染み出し量)の評価
測定機器としてBruker社製Hyperion3000を用い、照射面積を100μm×100μmとし、後述する方法で得た各実施例、比較例のペレットそれぞれ10粒を用いて、赤外スペクトル測定を行った。ポリブチレンテレフタレート樹脂由来のピークは1019cm-1に、滑剤由来のピークは2850cm-1にそれぞれ帰属させ、ポリブチレンテレフタレート樹脂由来のピーク強度に対する、滑剤由来のピーク強度(2850/1019)を求めた。結果を表1~4に示す。
(2)ペレットの表面結晶化度の評価
測定機器としてBruker社製Hyperion3000を用い、照射面積を100μm×100μmとし、後述する方法で得た各実施例、比較例のペレットそれぞれ10粒を用いて、赤外スペクトル測定を行った。ポリブチレンテレフタレート樹脂全体由来のピークは1019cm-1に、結晶化したポリブチレンテレフタレート樹脂由来のピークは917cm-1にそれぞれ帰属させ、ポリブチレンテレフタレート樹脂全体由来のピーク強度に対する、結晶化したポリブチレンテレフタレート樹脂由来のピーク強度(917/1019)を求めた。結果を表1~4に示す。
(3)計量性の評価
後述する方法で得た各実施例、比較例のペレットを、140℃にて、表1~4に示す乾燥時間(hr)で予備乾燥させた後、成形機(ファナック(株)製、「ROBOSHOT S-2000i 100B」、スクリュ径Φ28mm)を用いて、以下の成形条件で127mm×12.7mm×1.6mmの短冊状試験片を成形する際の計量時間の変動を測定した。50ショット行い、平均計量時間、および計量時間の標準偏差をバラつき(σ)として算出した。
〔成形条件〕
シリンダ温度:260℃
金型温度:60℃
射出速度:20mm/sec
保圧:50MPa
計量ストローク:21mm
スクリュ回転数:80rpm
背圧:3MPa
なお、計量性の評価については、実施例1~9、比較例1~18については、計量時間が4秒以下であったものを○、計量時間が4秒を超えたものを×とした。また、実施例1~9、比較例1~18とは異なる金型で行った、実施例10~13、比較例19~24については、計量時間が5秒以下であったものを○、計量時間が5秒を超え、6秒以下であったものを△、計量時間が6秒を超えたものを×とした。
(4)メンテナンス性の評価
(3)計量性の評価におけるペレットの予備乾燥を行った後、乾燥機内の滑剤由来付着物の有無を目視で観察した。付着物が確認されなかったものを○、付着物が確認されたものを×とした。
(ペレットの製造)
表1~4に示す成分、組成(質量%)でドライブレンドした材料を、表1~4に示す押出機に供給して、シリンダ温度250℃にて、表1~4に示す浸水距離(cm)、スクリュ回転数(rpm)、吐出量(kg/hr)で溶融混練し、得られたポリブチレンテレフタレート樹脂と滑剤を含有するペレットを上述の各評価に用いる試料とした。ここで、浸水距離は、押出機のダイから押し出された溶融混練物のストランドをペレタイズ(カッティング)する前の冷却水槽の長さを指す。浸水距離が長いほどストランドの冷却が促進され、表面温度が低い状態でペレタイズされるため、ペレット表面の結晶化が進みにくく、表面結晶化度が低いペレットとなる。また、吐出量は少ないほど、低速でストランドが吐出されることを意味し、冷却水槽の長さが同じでも、その通過時間が長くなり、ストランドの冷却が促進されることになるため、ペレットの表面結晶化度が低いものとなる。通常、スクリュ回転数が高いほど吐出量が多い傾向となる。なお、本発明におけるストランドカット直後のペレットの温度として、各実施例、比較例において、ペレタイズされたストランドカット直後のペレットを1kg採取し、その中央部付近の温度を接触温度計で測定した結果を、ペレット温度(℃)として合わせて表1~4に示す。ここで、1kgのペレットの採取に要する時間は吐出量により異なるが、数秒から数分程度のため、採取の間の温度低下は無視することができる。
Figure 0007121451000001

Figure 0007121451000002

Figure 0007121451000003

Figure 0007121451000004

表1~4に記載の各成分の詳細は下記の通りである。
PBT樹脂:ウィンテックポリマー株式会社製、末端カルボキシル基濃度20meq/kg、固有粘度0.84dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂
脂肪酸エステル1:理研ビタミン株式会社製 リケマールB74
脂肪酸エステル2:理研ビタミン株式会社製 Licolub WE40
脂肪酸エステル3:クラリアントジャパン株式会社製 リコワックスE
脂肪酸エステル4:クラリアントジャパン株式会社製 Licocare RBW300TP
脂肪酸エステル5:クラリアントジャパン株式会社製 Licocare RBW102TP
脂肪酸アミド1:共栄社化学株式会社製 ライトアマイドWH-510K
脂肪酸アミド2:共栄社化学株式会社製 ライトアマイドWH-215
脂肪酸アミド3:共栄社化学株式会社製 ライトアマイドWH-255
タルク:林化成株式会社製 ミクロンホワイト#5000A
酸化防止剤:BASFジャパン株式会社製 Irganox1010
安定剤:株式会社ADEKA製 アデカスタブPEP36
カルボジイミド:ラインケミージャパン株式会社製 Stabaxol P400
酢酸カリウム:富士フイルム和光純薬株式会社製 酢酸カリウム
カーボンブラック:三菱化学株式会社製 MA600B

Claims (4)

  1. ポリブチレンテレフタレート樹脂と滑剤とを含む原料を押出機で溶融混錬することと、
    前記押出機のダイから押し出された溶融混錬物のストランドを水槽で冷却することと、
    前記ストランドをペレタイズして樹脂ペレットを得ること、を含む、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの製造方法であって、
    前記ストランドの冷却工程が、ペレタイズ直後の樹脂ペレットの温度が70℃以上となるようにストランドを冷却することであり、
    前記ペレタイズ工程の後、得られた樹脂ペレットの赤外スペクトル測定を行い、ポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、滑剤由来の赤外スペクトルピーク強度の比(2850cm-1のスペクトルピーク強度/1019cm-1のスペクトルピーク強度)を確認したのち、0~24時間乾燥して、前記強度の比が0.005以上0.055以下の樹脂ペレットを得ることを特徴とする、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの製造方法。
  2. 前記ストランドの冷却工程が、ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの表面結晶化状態を調整することをさらに含み、
    前記表面結晶化状態の調整工程が、吐出量、及び浸水距離から選択される少なくとも1つの条件を調整することにより、前記0~24時間乾燥することの前の樹脂ペレットの赤外スペクトルにおける、ポリブチレンテレフタレート樹脂全体由来の赤外スペクトルピーク強度に対する、結晶化したポリブチレンテレフタレート樹脂由来の赤外スペクトルピーク強度(917cm-1のスペクトルピーク強度/1019cm-1のスペクトルピーク強度)を、0.200以上1.000以下とすることを含む、請求項1に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの製造方法。
  3. 前記滑剤が脂肪酸エステルを含む、請求項1または2に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの製造方法。
  4. 前記ポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットが無機充填剤を含まない、請求項1から3のいずれか一項に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂ペレットの製造方法。
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