JP7107111B2 - 高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法、高分子材料モデルの作成方法、高分子材料のシミュレーション方法、及び、高分子材料の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、高分子材料の粗視化モデルに定義される相互作用ポテンシャルを決定するための方法などに関する。

下記非特許文献１は、コンピュータを用いて、フィラーと分子鎖とを含む高分子材料のシミュレーション方法を提案している。この種の方法では、先ず、高分子材料に基づいて、粗視化された高分子材料モデルがコンピュータに設定される。

高分子材料モデルには、フィラーを複数のフィラー粒子でモデリングしたフィラーモデルと、分子鎖を複数のポリマー粒子でモデリングした分子鎖モデルとを含んでいる。フィラー粒子とポリマー粒子との間には、斥力又は引力を作用させるための相互作用ポテンシャルが定義される。この相互作用ポテンシャルに基づいて、フィラーモデル及び分子鎖モデルの構造緩和が計算される。

K.Hagita, H.Morita, H.Takano著、「Molecular dynamics simulation study of a fracture of filler-filled polymer nanocomposites」、Polymer、ELSEVIER、2016年9月2日、第99巻、p.368-375

相互作用ポテンシャルの強さは、相互作用パラメータを含んで定義されている。相互作用パラメータを小さくすると、相互作用ポテンシャルが弱くなり、フィラー粒子とポリマー粒子との間の物理吸着が弱くなる。一方、相互作用パラメータを大きくすると、相互作用ポテンシャルが強くなり、フィラー粒子とポリマー粒子との間の物理吸着が強くなる。

精度の高いシミュレーションを行うには、相互作用パラメータを適切に決定することが重要である。しかしながら、これまでのシミュレーションでは、この相互作用パラメータについて、十分に検討されていなかった。

発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、相互作用パラメータと、全原子モデルの分子動力学計算で求められる相互作用エネルギーとの間に相関があり、相互作用エネルギーに基づいて、相互作用パラメータを決定することが有効であることを知見した。

本発明は、以上のような実状に鑑み案出されたもので、精度の高いシミュレーションを行うことが可能な相互作用ポテンシャルを決定するための方法などを提供することを主たる目的としている。

本発明は、フィラーと分子鎖とを含む高分子材料について、前記フィラー及び前記分子鎖の粗視化モデルに定義される相互作用ポテンシャルを、コンピュータを用いて決定するための方法であって、前記コンピュータに、前記フィラーを全原子モデルでモデリングした全原子フィラーモデルを設定する工程と、前記コンピュータに、前記全原子フィラーモデルと第１界面を介して隣り合うように、前記分子鎖を全原子モデルでモデリングした全原子ポリマーモデルを設定する工程と、前記コンピュータが、分子動力学計算に基づく前記全原子フィラーモデル及び前記全原子ポリマーモデルの構造緩和を計算して、前記第１界面での前記全原子フィラーモデルと前記全原子ポリマーモデルとの間の第１相互作用エネルギーを求める工程と、前記第１相互作用エネルギーに基づいて、前記フィラーと前記分子鎖との界面での前記相互作用ポテンシャルの強さを示す相互作用パラメータを決定する工程とを含むことを特徴とする。

本発明に係る前記高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法において、前記決定する工程は、前記第１界面での単位面積あたりの前記第１相互作用エネルギーに基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程を含んでもよい。

本発明に係る前記高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法において、前記コンピュータに、第２界面を介して隣り合う前記全原子ポリマーモデルを設定する工程と、前記コンピュータが、分子動力学計算に基づく前記全原子ポリマーモデルの構造緩和を計算して、前記第２界面での前記全原子ポリマーモデル間の第２相互作用エネルギーを求める工程とをさらに含み、前記決定する工程は、前記第１相互作用エネルギーと前記第２相互作用エネルギーとの比に基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程とを含んでもよい。

本発明に係る前記高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法において、前記決定する工程は、前記第２界面での単位面積あたりの前記第２相互作用エネルギーに基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程を含んでもよい。

本発明は、前記高分子材料の数値解析用の高分子材料モデルを、前記コンピュータを用いて作成するための方法であって、前記コンピュータに、前記フィラーを、複数の粗視化フィラー粒子を用いてモデリングした粗視化フィラーモデルを設定する工程と、前記コンピュータに、前記高分子材料の分子鎖を、複数の粗視化ポリマー粒子を用いてモデリングした粗視化ポリマーモデルを設定する工程と、前記粗視化フィラー粒子と前記粗視化ポリマー粒子との間に、請求項１乃至４のいずれかに記載の相互作用ポテンシャルを定義する工程とを含むことを特徴とする。

本発明は、前記コンピュータが、請求項５記載の前記高分子材料モデルの変形を計算する工程と、前記変形の計算結果に基づいて、前記高分子材料の性能を評価する工程とを含むことを特徴とする。

本発明は、請求項６記載の前記シミュレーション方法において、前記性能が良好であると評価された前記高分子材料モデルに基づいて、前記高分子材料を製造する工程を含むことを特徴とする。

本発明の高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法は、第１界面を介して隣り合う全原子フィラーモデル及び全原子ポリマーモデルについて、分子動力学計算に基づく構造緩和を計算して、前記第１界面での全原子フィラーモデルと前記全原子ポリマーモデルとの間の第１相互作用エネルギーを求める工程を含んでいる。そして、本発明の前記決定方法は、前記第１相互作用エネルギーに基づいて、フィラーと分子鎖との界面での前記相互作用ポテンシャルの強さを示す相互作用パラメータを決定する工程を含んでいる。

一般に、全原子モデルの分子動力学計算では、粗視化モデルの分子動力学計算に比べて、精度の高い力場が定義されている。本発明の前記決定方法では、全原子モデルの分子動力学計算によって求められた前記第１相互作用エネルギーに基づいて、前記相互作用パラメータを決定することができる。したがって、このパラメータは、粗視化モデルを用いた精度の高いシミュレーションを行うことを可能にする。

高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法、高分子材料モデルの作成方法、高分子材料のシミュレーション方法、及び、高分子材料の製造方法を実行するためのコンピュータの一例を示す斜視図である。 分子鎖の一例を示す構造式である。 フィラー及び分子鎖の粗視化モデルの一例を示す概念図である。 粗視化ポリマーモデルの一例を示す概念図である。 粗視化フィラーモデル、及び、粗視化ポリマーモデルの相互作用ポテンシャルの一例を説明する概念図である。 高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 セルの内部に配置された全原子フィラーモデル及び全原子ポリマーモデルの一例を示す概念図である。 第２界面を介して隣り合う全原子ポリマーモデルの一例を示す概念図である。 高分子材料モデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 架橋点モデルの一例を示す概念図である。 高分子材料モデルのシミュレーション方法、及び、製造方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 （ａ）は、変形計算前の高分子材料モデルの一部を示す概念図、（ｂ）は、変形計算後の高分子材料モデルの一部を示す概念図である。 実施例１の変形計算後の高分子材料モデルの一例を示す概念図である。 実施例２の変形計算後の高分子材料モデルの一例を示す概念図である。 比較例１の変形計算後の高分子材料モデルの一例を示す概念図である。 比較例２の変形計算後の高分子材料モデルの一例を示す概念図である。

以下、本発明の実施の一形態が図面に基づき説明される。
本実施形態の高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法（以下、単に「決定方法」ということがある。）は、フィラーと分子鎖とを含む高分子材料について、フィラー及び分子鎖の粗視化モデルに定義される相互作用ポテンシャルを、コンピュータを用いて決定するためのものである。

図１は、高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法、高分子材料モデルの作成方法、高分子材料のシミュレーション方法、及び、高分子材料の製造方法を実行するためのコンピュータの一例を示す斜視図である。コンピュータ１は、本体１ａ、キーボード１ｂ、マウス１ｃ、及び、ディスプレイ装置１ｄを含んでいる。本体１ａには、例えば、演算処理装置（ＣＰＵ）、ＲＯＭ、作業用メモリ、磁気ディスクなどの記憶装置、及び、ディスクドライブ装置１ａ１、１ａ２が設けられている。記憶装置には、本実施形態の決定方法などを実行するためのソフトウェア等が予め記憶されている。

図２は、分子鎖の一例を示す構造式である。高分子材料としては、例えば、ゴム、樹脂、又は、エラストマー等が含まれる。本実施形態の分子鎖２は、cis-１，４ポリイソプレン（以下、単に「ポリイソプレン」ということがある。）である場合が例示される。

ポリイソプレンを構成する分子鎖２は、メチン基等（例えば、－ＣＨ＝、＞Ｃ＝）、メチレン基（－ＣＨ_２－）、及び、メチル基（－ＣＨ_３）によって構成されるイソプレンのモノマー（イソプレン分子）３が、重合度ｎで連結されて構成されている。

フィラーとしては、適宜選択することができる。本実施形態のフィラーは、シリカである場合が例示される。高分子材料には、フィラーに分子鎖２を結合させるためのカップリング剤がさらに含まれてもよい。カップリング剤としては、適宜選択することができる。カップリング剤は、シランカップリング剤（ＴＥＳＰＤ）であってもよい。

図３は、フィラー及び分子鎖の粗視化モデルの一例を示す概念図である。本実施形態では、高分子材料の一部に対応する仮想空間であるセル４（以下、単に「第１セル」ということがある。）の内部に、フィラー及び分子鎖の粗視化モデルが定義されている。本実施形態の粗視化モデルとしては、分子鎖２をモデリングした粗視化ポリマーモデル６、及び、フィラーをモデリングした粗視化フィラーモデル７が含まれる。

第１セル４Ａは、少なくとも互いに向き合う一対の面５、５、本実施形態では、互いに向き合う三対の面５、５を有している。第１セル４Ａは、直方体又は立方体（本例では、直方体）として定義されている。各面５、５には、周期境界条件が定義されている。このような第１セル４Ａを用いた分子動力学計算では、例えば、一方側の面５ａから出て行った粗視化ポリマーモデル６の一部が、他方側の面５ｂから入ってくるように計算することができる。従って、第１セル４Ａは、分子動力学計算において、一方側の面５ａと、他方側の面５ｂとが連続している（繋がっている）ものとして定義される。

第１セル４Ａの一辺の各長さＬ１、Ｌ２及びＬ３は、適宜設定することができる。本実施形態の長さＬ１、Ｌ２及びＬ３は、それぞれ粗視化ポリマーモデル６の拡がりを示す量である慣性半径（図示省略）の３倍以上に設定されるのが望ましい。これにより、第１セル４Ａを用いた分子動力学計算では、周期境界条件による自己のイメージとの衝突の発生を防いで、粗視化ポリマーモデル６の空間的拡がりを適切に計算することができる。また、第１セル４Ａの大きさは、例えば１気圧で安定な体積に設定される。これにより、第１セル４Ａは、解析対象の高分子材料の少なくとも一部の体積を定義することができる。

図４は、粗視化ポリマーモデル６の一例を示す概念図である。粗視化ポリマーモデル６は、図２に示した分子鎖２の構造に基づいて、複数の粗視化ポリマー粒子８を用いてモデリングしたものである。隣接する粗視化ポリマー粒子８、８は、結合鎖モデル９で連結されている。

粗視化ポリマー粒子８は、図２に示した分子鎖２のモノマー又はモノマーの一部分をなす構造単位を置換したものである。分子鎖２がポリイソプレンである場合には、例えば、論文１（ Kurt Kremer & Gary S. Grest 著、「Dynamics of entangled linear polymer melts: A molecular-dynamics simulation」、J. Chem Phys. vol.92, No.8, 15 April 1990、p5057-5086）に基づいて、１．７３個分のモノマー３（図２に示す）を構造単位として、１個の粗視化ポリマー粒子８に置換される。これにより、各粗視化ポリマーモデル６には、複数（例えば、１０～５０００個）の粗視化ポリマー粒子８が設定される。各粗視化ポリマー粒子８には、例えば、質量、直径、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。これにより、粗視化ポリマー粒子８は、分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。

図５は、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の相互作用ポテンシャルの一例を説明する概念図である。結合鎖モデル９は、粗視化ポリマー粒子８、８間に伸びきり長が設定された結合ポテンシャルＰ１によって定義される。結合ポテンシャルＰ１については、適宜定義することができる。本実施形態の結合ポテンシャルＰ１は、従来と同様に、下記式（１）に示されるLennard-Jonesポテンシャル（以下、単に「ＬＪポテンシャル」ということがある。）Ｕ_LJ(ｒ_ij)と、下記式（２）に示されるＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)との和で定義される。

ここで、各定数及び変数は、次のとおりである。
ｒ_ij：各粒子間の距離
ｒ_c：カットオフ距離
Ｒ₀：伸びきり長
ｋ：ばね定数
ε：相互作用パラメータ（ＬＪポテンシャルの強さ（強度））
σ：各粒子の直径に相当
なお、距離ｒ_ij、カットオフ距離ｒ_c、及び、伸びきり長Ｒ₀は、各粒子の中心間の距離として定義される。

ＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)は、粒子間（この例では、粗視化ポリマー粒子８、８間）の距離ｒ_ijがカットオフ距離ｒ_cよりも小さくなるほど、その値が大きくなる。一方、ＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)は、距離ｒ_ijがカットオフ距離ｒ_cよりも大きくなるほど、その値が大きくなる。従って、結合鎖モデル９には、距離ｒ_ijを、ＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)とＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)とが互いに釣り合う位置に戻そうとする復元力が定義される。

上記式（２）では、粒子間の距離ｒ_ijが伸びきり長Ｒ₀以上となる場合、ＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)が∞に設定される。従って、結合鎖モデル９は、距離ｒ_ijが、伸びきり長Ｒ₀以上になることを許容しない。このような結合鎖モデル９は、分子動力学計算において、現実の分子鎖２（図２に示す）の挙動に効果的に近似させることができる。

相互作用パラメータε、伸びきり長Ｒ₀、及び、粗視化の単位長さσについては、適宜設定することができる。これらの定数は、例えば、上記論文１に基づいて、適宜設定することができる。これにより、粗視化ポリマーモデル６が定義される。

図３及び図５に示されるように、粗視化フィラーモデル７は、複数の粗視化フィラー粒子１１を用いてモデリングしたものである。図３に示されるように、本実施形態の粗視化フィラーモデル７は、第１セル４Ａの少なくとも１枚の面５、本実施形態では、互いに向き合う一対の面（本例では、Ｚ軸方向で互いに向き合う一対の面）５、５に沿って配置された複数の粗視化フィラー粒子１１によって定義されている。なお、粗視化フィラーモデル７は、このような態様に限定されるわけではなく、例えば、実際の高分子材料の電子線透過画像のフィラーの位置に基づいて、粗視化フィラー粒子１１が第１セル４Ａ内に配置されてもよい。

粗視化フィラー粒子１１には、質量、直径、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。これにより、粗視化フィラー粒子１１は、分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。

本実施形態の粗視化フィラーモデル７には、隣接する粗視化フィラー粒子１１、１１間の相対位置を固定する拘束条件が定義されている。なお、粗視化フィラーモデル７には、隣接する粗視化フィラー粒子１１、１１間を拘束する結合鎖モデル（図示省略）が定義されても良い。このような結合鎖モデルは、例えば、従来と同様に、上記式（１）に示されるＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)と、上記式（２）に示されるＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)との和で設定された結合ポテンシャル（図示省略）で定義することができる。ＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)及びＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)の各定数については、上記論文１に基づいて、適宜設定することができる。これにより、粗視化フィラーモデル７が定義される。

図５に示されるように、近接する粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７には、相互作用ポテンシャルが定義される。本実施形態では、図５に示されるように、粗視化ポリマーモデル６の粗視化ポリマー粒子８、及び、粗視化フィラーモデル７の粗視化フィラー粒子１１には、下記の相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３が定義される。
第１相互作用ポテンシャルＱ１：
粗視化フィラー粒子１１と粗視化ポリマー粒子８との界面
第２相互作用ポテンシャルＱ２：
粗視化ポリマー粒子８と粗視化ポリマー粒子８との間
第３相互作用ポテンシャルＱ３：
粗視化フィラー粒子１１と粗視化フィラー粒子１１との間

相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３は、従来と同様に、上記式（１）に示されるＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)で定義することができる。相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の各定数については、上記論文１に基づいて、適宜設定することができる。

相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の強さは、上記式（１）のＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)の相互作用パラメータεによって改めて決定される。各相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の相互作用パラメータεは、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３から選択された相互作用ポテンシャル（本例では、第２相互作用ポテンシャルＱ２）の相互作用パラメータεを基準とする相対値（比）として定義される。なお、基準となる相互作用ポテンシャルについては、適宜選択することができる。第２相互作用ポテンシャルＱ２の相互作用パラメータε（以下、単に「第２相互作用パラメータε２」ということがある。）値については、適宜設定することができる。本実施形態の第２相互作用パラメータε２の値には、論文１と同様に１．０が設定される。

相互作用パラメータεを小さくすると、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３が弱くなり、粒子間（例えば、粗視化フィラー粒子１１と粗視化ポリマー粒子８との界面）の物理吸着が弱くなる。一方、相互作用パラメータεを大きくすると、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３が強くなり、粒子間（例えば、粗視化フィラー粒子１１と粗視化ポリマー粒子８との界面）の物理吸着が強くなる。

精度の高いシミュレーションを行うには、これらの相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の相互作用パラメータεを適切に決定することが重要である。しかしながら、これまでのシミュレーションでは、相互作用パラメータεについて、十分に検討されていなかった。

とりわけ、実際のフィラーと分子鎖との界面での物理吸着の強さは、フィラーの種類や、分子鎖２（図２に示す）の種類によって大きく異なる傾向がある。このため、第１相互作用ポテンシャルＱ１の相互作用パラメータε（以下、単に「第１相互作用パラメータε１」ということがある。）が適切に決定されていないと、精度の高いシミュレーションを行うことは困難である。

発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、相互作用パラメータεと、全原子モデルの分子動力学計算で求められる相互作用エネルギーとの間に相関があり、相互作用エネルギーに基づいて、相互作用パラメータεを決定することが有効であることを知見した。

本実施形態の決定方法では、全原子モデルの分子動力学計算で求められる相互作用エネルギーに基づいて、フィラーと分子鎖との界面での相互作用ポテンシャルの相互作用パラメータ（本実施形態では、第１相互作用ポテンシャルＱ１の第１相互作用パラメータε１）を決定している。

第１相互作用パラメータε１は、フィラー及び分子鎖の間の全原子モデルの相互作用エネルギー（後述の第１相互作用エネルギーＥ１）と相関がある。一方、第２相互作用パラメータε２は、分子鎖間の全原子モデルの相互作用エネルギー（後述の第２相互作用エネルギーＥ２）と相関がある。このため、相互作用パラメータの比（ε１／ε２）は、相互作用エネルギーの比（Ｅ１／Ｅ２）と相関がある。したがって、決定工程では、相互作用エネルギーの比（Ｅ１／Ｅ２）に、第２相互作用パラメータε２が乗じられることで、第１相互作用パラメータε１が決定される。なお、本実施形態のように、第２相互作用パラメータε２が１．０である場合には、相互作用エネルギーの比（Ｅ１／Ｅ２）によって、第１相互作用パラメータε１を決定することができる。図６は、高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

本実施形態の決定方法では、先ず、コンピュータ１に、全原子フィラーモデルが設定される（工程Ｓ１）。図７は、セルの内部に配置された全原子フィラーモデル１２及び全原子ポリマーモデル１３及びの一例を示す概念図である。

全原子フィラーモデル１２は、フィラーを全原子モデルでモデリングしたものである。本実施形態の全原子フィラーモデル１２は、複数の全原子フィラー粒子１４を含んで構成されている。本実施形態の全原子フィラーモデル１２は、空間充填モデルとして定義されているが、例えば、球棒モデルとして定義されてもよい。

全原子フィラー粒子１４は、フィラー（本実施形態では、シリカ）について、ケイ素原子をモデル化したケイ素粒子１４ｓｉ、及び、酸素原子をモデル化した酸素粒子１４ｏを含んでいる。全原子フィラー粒子１４には、質量、直径、電荷、又は、初期座標などのパラメータが定義される。これにより、全原子フィラー粒子１４は、分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。

全原子フィラーモデル１２には、結合長、結合角、及び、二面角が定義されている。結合長、結合角及び二面角を定義するためのポテンシャルの各定数については、論文２（Huai Sun等著、「COMPASS II: extended coverage for polymer and drug-like molecule databases」、J. Mol. Model. vol. 22、no. 2、article 47、2016年、pp.1-10）のCOMPASS II力場に基づいて設定される。COMPASS II 力場は、後述の工程Ｓ３で定義される力場に用いられるものである。

本実施形態の全原子フィラーモデル１２は、仮想空間であるセル４（以下、単に「第２セル４Ｂ」ということがある。）の内部に定義される。第２セル４Ｂは、図３に示した第１セル４Ａと同様に、高分子材料の一部に対応するように定義したものである。本実施形態の第２セル４Ｂは、Ｙ軸方向の長さ及びＺ軸方向の長さに比べて、Ｘ軸方向の長さが大きく設定されている。本実施形態の全原子フィラーモデル１２は、Ｘ軸方向において、第２セル４Ｂの中央の空間に配置されている。全原子フィラーモデル１２は、コンピュータ１に入力される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１に、全原子ポリマーモデル１３が設定される（工程Ｓ２）。全原子ポリマーモデル１３は、図２に示した分子鎖２を全原子モデルでモデリングしたものである。本実施形態の全原子ポリマーモデル１３は、複数の全原子ポリマー粒子１６を含んで構成されている。本実施形態の全原子ポリマーモデル１３は、空間充填モデルとして定義されているが、例えば、球棒モデルとして定義されてもよい。

全原子ポリマー粒子１６は、図２に示した分子鎖２（本実施形態では、ポリイソプレン）について、炭素原子をモデル化した炭素粒子１６ｃと、水素原子をモデル化した水素粒子１６ｈとを含んで構成されている。全原子ポリマー粒子１６には、質量、直径、電荷、又は、初期座標などのパラメータが定義される。これにより、全原子ポリマー粒子１６は、分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。

全原子ポリマーモデル１３には、結合長、結合角、及び、二面角が定義されている。結合長、結合角及び二面角を定義するためのポテンシャルの各定数については、上記論文２のCOMPASS II力場に基づいて、適宜設定することができる。COMPASS II 力場は、後述の工程Ｓ３で定義される力場に用いられるものである。

全原子ポリマーモデル１３は、全原子フィラーモデル１２と同様に、第２セル４Ｂの内部に定義される。本実施形態の全原子ポリマーモデル１３は、全原子フィラーモデル１２と第１界面１７を介して隣り合うように配置されている。本実施形態の全原子ポリマーモデル１３は、Ｘ軸方向において、第２セル４Ｂの両側の空間（全原子フィラーモデル１２に対して両側の空間）にそれぞれ複数配置されている。これにより、第２セル４Ｂには、全原子フィラーモデル１２と全原子ポリマーモデル１３との間に、一対の第１界面１７、１７が設定される。

一対の第１界面１７、１７は、全原子フィラーモデル１２と全原子ポリマーモデル１３との境界を示すものであり、本実施形態のような平らな形状に限定されない。第１界面１７、１７の形状は、全原子フィラーモデル１２の全原子フィラー粒子１４、及び、全原子ポリマーモデル１３の全原子ポリマー粒子１６の配置によって定められてもよい。全原子ポリマーモデル１３は、コンピュータ１に入力される。

次に、本実施形態の決定方法では、近接する全原子フィラーモデル１２及び全原子ポリマーモデル１３に、力場が定義される（工程Ｓ３）。本実施形態の工程Ｓ３では、全原子フィラー粒子１４、１４間、全原子ポリマー粒子１６と全原子フィラー粒子１４との間、及び、全原子ポリマー粒子１６、１６間に、力場がそれぞれ定義される。これらの力場については、適宜定義することができる。本実施形態の力場は、COMPASS II 力場に基づいて設定される。このような力場は、粗視化モデルに設定される力場（例えば、図５に示した相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３）に比べて精度が高いものである。力場は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１が、分子動力学計算に基づいて、全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３の構造緩和を計算する（工程Ｓ４）。本実施形態の工程Ｓ４では、例えば、第２セル４Ｂについて所定の時間、全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３が古典力学に従うものとして、ニュートンの運動方程式が適用される。そして、各時刻での全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３の動きが、シミュレーションの単位時間ごとに追跡される。

本実施形態の構造緩和の計算は、第２セル４Ｂにおいて、圧力及び温度が一定、又は、体積及び温度が一定に保たれる。これにより、工程Ｓ４では、実際の高分子材料の分子運動に近似させて、全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３の初期配置を精度よく緩和することができる。このような全原子モデルを用いた構造緩和の計算は、例えば、ダッソー・システムズ社製のシミュレーションソフトウエア（Materials Studio（Materials Studioは登録商標））に含まれる Forciteを用いて処理することができる。

工程Ｓ４では、全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３の初期配置が十分に緩和されるまで計算される。これにより、工程Ｓ４では、全原子フィラーモデル１２、及び、全原子ポリマーモデル１３の平衡状態（構造が緩和した状態）を、確実に計算することができる。なお、本実施形態では、全原子フィラーモデル１２の全原子フィラー粒子１４、１４間が強固に連結されているため、全原子フィラーモデル１２の内部に、全原子ポリマーモデル１３が進入することができない。このため、工程Ｓ４では、上記のような構造緩和が計算されても、第１界面１７、１７が維持される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１が、第１界面１７での全原子フィラーモデル１２と全原子ポリマーモデル１３との間の第１相互作用エネルギーＥ１を求める（工程Ｓ５）。本実施形態では、第１界面１７での単位面積あたりの第１相互作用エネルギーＥ１が計算される。

工程Ｓ５では、先ず、第１界面１７（本実施形態では、一対の第１界面１７、１７）において、全原子フィラーモデル１２と全原子ポリマーモデル１３との間の第１相互作用エネルギーＥ１の合計値が計算される。本実施形態の第１相互作用エネルギーＥ１は、図２に示したフィラーと分子鎖２との間の分子間力として計算される。このような第１相互作用エネルギーＥ１は、上記シミュレーションソフトウエアを用いて計算することができる。

次に、工程Ｓ５では、第１相互作用エネルギーＥ１の合計値が、第１界面１７の面積（本実施形態では、一対の第１界面１７、１７の合計断面積）で除される。これにより、工程Ｓ５では、第１界面１７での単位断面積あたりの第１相互作用エネルギーＥ１が計算される。なお、第１界面１７、１７が平面でない場合には、例えば、第１界面１７での単位表面積あたりの第１相互作用エネルギーＥ１が計算されるのが望ましい。第１相互作用エネルギーＥ１は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１に、第２界面１８を介して隣り合う全原子ポリマーモデル１３、１３が設定される（工程Ｓ６）。図８は、第２界面１８を介して隣り合う全原子ポリマーモデル１３、１３の一例を示す概念図である。

本実施形態では、仮想空間である第３セル４Ｃの内部において、複数の全原子ポリマーモデル１３が、第２界面１８に対して一方側の空間１９、及び、第２界面１８に対して他方側の空間２０の双方に配置されている。第３セル４Ｃは、図７に示した第２セル４Ｂと同様に、高分子材料の一部に対応するように定義したものである。全原子ポリマーモデル１３は、工程Ｓ１で設定された全原子ポリマーモデル１３と同様に定義される。

第２界面１８は、全原子ポリマーモデル１３の境界を示すものであり、本実施形態のような平らな形状に限定されない。第２界面１８の形状は、全原子ポリマーモデル１３の全原子ポリマー粒子１６の配置によって定められてもよい。全原子ポリマーモデル１３は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の決定方法では、近接する全原子ポリマーモデル１３、１３に、力場が定義される（工程Ｓ７）。本実施形態の工程Ｓ７では、全原子ポリマー粒子１６、１６間に、力場が定義される。本実施形態の力場は、工程Ｓ３で説明した手順に基づいて定義することができる。力場は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１が、分子動力学計算に基づいて、全原子ポリマーモデル１３の構造緩和を計算する（工程Ｓ８）。本実施形態の工程Ｓ８では、例えば、第３セル４Ｃについて所定の時間、全原子ポリマーモデル１３が古典力学に従うものとして、ニュートンの運動方程式が適用される。そして、各時刻での全原子ポリマーモデル１３の動きが、シミュレーションの単位時間ごとに追跡される。工程Ｓ８での構造緩和の計算は、工程Ｓ４の構造緩和の計算と同様の手順で行うことができる。なお、本実施形態では、低温の温度条件（例えば、１～１００Ｋ）で緩和計算を実施することで、第２界面１８は維持される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１が、第２界面１８での全原子ポリマーモデル１３、１３間の第２相互作用エネルギーＥ２を求める（工程Ｓ９）。本実施形態では、第２界面１８での単位面積あたりの第２相互作用エネルギーＥ２が計算される。

工程Ｓ９では、先ず、第２界面１８（本実施形態では、一対の第２界面１８、１８）において、全原子ポリマーモデル１３、１３間の第２相互作用エネルギーＥ２の合計値が計算される。本実施形態の第２相互作用エネルギーＥ２は、近接する分子鎖２、２間の分子間力として計算される。このような第２相互作用エネルギーＥ２は、工程Ｓ５と同様に、上記シミュレーションソフトウエアを用いて計算することができる。

次に、工程Ｓ９では、第２相互作用エネルギーＥ２の合計値が、第２界面１８の面積（本実施形態では、一対の第２界面１８、１８の合計断面積）で除される。これにより、工程Ｓ９では、第２界面１８での単位断面積あたりの第２相互作用エネルギーＥ２が計算される。なお、第２界面１８、１８が平面でない場合には、例えば、第２界面１８での単位表面積あたりの第２相互作用エネルギーＥ２が計算されるのが望ましい。第２相互作用エネルギーＥ２は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の決定方法では、コンピュータ１が、相互作用パラメータを決定する（工程Ｓ１０）。工程Ｓ１０では、第１相互作用エネルギーＥ１に基づいて、フィラーと分子鎖との界面での相互作用パラメータε（本実施形態では、第１相互作用パラメータε１）が決定される。

上述したように、本実施形態の決定方法では、相互作用エネルギーの比（Ｅ１／Ｅ２）に基づいて、第１相互作用パラメータε１が決定される。なお、第２相互作用パラメータε２が１．０以外である場合には、相互作用エネルギーの比（Ｅ１／Ｅ２）に、第２相互作用パラメータε２が乗じられることで、第１相互作用パラメータε１が決定される。第１相互作用パラメータε１は、コンピュータ１に記憶される。

このように、本実施形態の決定方法では、全原子モデル（本実施形態では、全原子フィラーモデル１２及び全原子ポリマーモデル１３）の分子動力学計算によって求められた相互作用エネルギーに基づいて、相互作用パラメータε（本実施形態では、第１相互作用パラメータε１）が決定されている。上述したように、全原子モデルの分子動力学計算では、粗視化モデルの分子動力学計算に比べて、精度の高い力場が定義されている。このような力場に基づく分子動力学計算によって決定された第１相互作用パラメータε１が、粗視化モデルに定義されることにより、実際のフィラーと分子鎖との界面での物理吸着の強さを再現することができ、粗視化モデルを用いた精度の高いシミュレーションが可能となる。

また、本実施形態では、第１相互作用パラメータε１が、第２相互作用パラメータε２の相対値として定義される。このため、それらの比（ε１／ε２）と相関のある第１相互作用エネルギーＥ１と第２相互作用エネルギーＥ２との比（Ｅ１／Ｅ２）に基づいて、第１相互作用パラメータε１を容易に決定することができる。

また、本実施形態の決定方法では、第１界面１７での単位面積あたりの第１相互作用エネルギーＥ１、及び、第２界面１８での単位面積あたりの第２相互作用エネルギーＥ２に基づいて、それらの比（Ｅ１／Ｅ２）が求められている。これにより、本実施形態の決定方法では、第１界面１７の位置によってバラツキやすい第１相互作用エネルギーＥ１や、第２界面１８の位置によってバラツキやすい第２相互作用エネルギーＥ２に影響されることなく、それらの比（Ｅ１／Ｅ２）を、同一尺度（即ち、第１界面１７及び第２界面１８の単位面積）で一意に求めることができる。

本実施形態の決定方法では、フィラーと分子鎖との界面での相互作用ポテンシャル（第１相互作用ポテンシャルＱ１）の第１相互作用パラメータε１が決定される態様が例示されたが、このような態様に限定されない。例えば、フィラーに分子鎖２を結合させるためのカップリング剤（図示省略）が含まれる場合、近接するカップリング剤の間の相互作用ポテンシャル（図示しない第４相互作用ポテンシャルＱ４）の相互作用パラメータε（以下、単に「第４相互作用パラメータ」ということがある。）が求められてもよい。第４相互作用パラメータε４は、第１相互作用パラメータε１と同様に、第２相互作用パラメータε２を基準とする相対値として定義される。

この実施形態の決定方法では、これまでの実施形態と同様の手順に基づいて、第４相互作用パラメータε４が決定される。この実施形態の決定方法では、先ず、界面を介して隣り合うカップリング剤の全原子モデルを設定して、その界面での相互作用エネルギー（以下、単に「第４相互作用エネルギー」ということがある。）Ｅ４を求める。次に、この実施形態の決定方法では、第４相互作用エネルギーＥ４と、第２相互作用エネルギーとの比（Ｅ４／Ｅ２）を求める。これにより、第４相互作用パラメータε４を決定することができる。なお、上述の第３相互作用ポテンシャルＱ３、粗視化フィラー粒子１１と粗視化カップリング粒子との間の相互作用ポテンシャル、及び、粗視化ポリマー粒子８と粗視化カップリング粒子との間の相互作用ポテンシャルの相互作用パラメータεについても、同様の手順で決定することができる。これにより、粗視化モデルを用いたより精度の高いシミュレーションを行うことを可能となる。

次に、高分子材料の数値解析用の高分子材料モデルを、コンピュータ１を用いて作成するための方法（以下、単に「作成方法」ということがある。）について説明する。本実施形態の高分子材料モデルは、粗視化モデルである場合が例示される。図９は、高分子材料モデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

本実施形態の作成方法では、先ず、コンピュータ１に、粗視化フィラーモデル７が設定される（工程Ｓ１１）。図３に示されるように、粗視化フィラーモデル７は、フィラー（図示省略）を、複数の粗視化フィラー粒子１１を用いてモデリングしたものである。工程Ｓ１１では、粗視化フィラーモデル７を、第１セル４Ａの内部に配置している。粗視化フィラーモデル７の設定手順については、上述のとおりである。粗視化フィラーモデル７は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１に、粗視化ポリマーモデル６が設定される（工程Ｓ１２）。図４に示されるように、粗視化ポリマーモデル６は、高分子材料の分子鎖２（図２に示す）を、複数の粗視化ポリマー粒子８を用いてモデリングしたものである。図３に示されるように、工程Ｓ１２では、粗視化ポリマーモデル６を、セル４（第１セル４Ａ）の内部に配置している。粗視化ポリマーモデル６の設定手順については、上述のとおりである。粗視化ポリマーモデル６は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、図５に示されるように、近接する粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７に、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３が定義される（工程Ｓ１３）。相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３については、上述のとおりである。なお、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の相互作用パラメータεは、第２相互作用ポテンシャルＱ２の第２相互作用パラメータε２（本実施形態では、１．０）を基準とする相対値として、それぞれ定義される。

工程Ｓ１３では、図６に示した決定方法の処理手順に基づいて、フィラーと分子鎖との界面での相互作用ポテンシャルの相互作用パラメータε（本実施形態では、第１相互作用ポテンシャルＱ１の第１相互作用パラメータε１）が決定される。なお、相互作用ポテンシャルＱ３の相互作用パラメータεについては、従来の手順に基づいて適宜定義されてもよいし、図６に示した決定方法の処理手順に基づいて決定されてもよい。相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、分子動力学計算に基づいて、図３に示した第１セル４Ａの構造緩和を計算する（工程Ｓ１４）。本実施形態の分子動力学計算では、例えば、第１セル４Ａについて所定の時間、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７が古典力学に従うものとして、ニュートンの運動方程式が適用される。そして、各時刻での粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の動きが、シミュレーションの単位時間ごとに追跡される。

本実施形態の構造緩和の計算は、第１セル４Ａにおいて、圧力及び温度が一定、又は、体積及び温度が一定に保たれる。これにより、工程Ｓ１４では、実際の高分子材料の分子運動に近似させて、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の初期配置を精度よく緩和することができる。このような粗視化モデルを用いた構造緩和の計算は、例えば（株）ＪＳＯＬ社製のソフトマテリアル総合シミュレーター（Ｊ－ＯＣＴＡ）に含まれるＶＳＯＰ又はＣＯＧＮＡＣを用いて処理することができる。

工程Ｓ１４では、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の初期配置が十分に緩和するまで計算される。これにより、工程Ｓ１４では、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の平衡状態（構造が緩和した状態）を、確実に計算することができる。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、一対の粗視化ポリマーモデル６、６を互いに結合する（工程Ｓ１５）。図１０は、架橋点モデル２１の一例を示す概念図である。本実施形態の工程Ｓ１５では、予め定められた架橋密度に基づいて、一対の粗視化ポリマーモデル６、６をランダムに結合した架橋点モデル２１が設定される。これにより、工程Ｓ１５では、架橋反応を再現することができる。

架橋点モデル２１は、結合ポテンシャルＰ２で定義される。結合ポテンシャルＰ２については、適宜定義することができる。結合ポテンシャルＰ２には、例えば、従来と同様に、上記式（１）のＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)と、上記式（２）のＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)との和で定義することができる。ＬＪポテンシャルＵ_LJ(ｒ_ij)及びＦＥＮＥポテンシャルＵ_FENE(ｒ_ij)の各定数については、上記論文１に基づいて、適宜設定することができる。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、分子動力学計算に基づいて、セル４の構造緩和を再計算する（工程Ｓ１６）。構造緩和の計算は、工程Ｓ１４と同一の処理手順に基づいて、図１０に示した架橋点モデル２１で連結された粗視化ポリマーモデル６が十分に緩和できるまで計算される。これにより、分子鎖が架橋された粗視化ポリマーモデル６の平衡状態（構造が緩和した状態）を計算することができる。緩和計算後の高分子材料モデル１０は、コンピュータ１に記憶される。

本実施形態の高分子材料モデル１０は、粗視化ポリマー粒子８と粗視化フィラー粒子１１との間に、図６に示した決定方法で決定された第１相互作用ポテンシャルＱ１の第１相互作用パラメータε１が決定されるため、実際のフィラーと分子鎖との界面での物理吸着の強さを再現した精度の高いシミュレーションが可能となる。さらに、本実施形態の高分子材料モデル１０は、架橋反応が再現されているため、より精度の高いシミュレーションが可能となる。

次に、本発明の作成方法で作成された高分子材料モデル１０を用いた高分子材料のシミュレーション方法、及び、高分子材料の製造方法について説明する。図１１は、高分子材料モデルのシミュレーション方法、及び、製造方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

本実施形態のシミュレーション方法では、先ず、コンピュータ１が、高分子材料モデル１０の変形を計算する（工程Ｓ２１）。高分子材料モデル１０の変形計算は、例えば、特開２０１６－０８１２９７号公報に記載された内容の手順に従って、高分子材料モデル１０の一端（図５に示した一方の粗視化フィラーモデル７が配される面５）、及び、高分子材料モデル１０の他端（図５に示した他方の粗視化フィラーモデル７が配される面５）が互いに離間するように、高分子材料モデル１０の伸長が計算される。本例では、Ｚ軸方向において、高分子材料モデル１０の一端及び他端を離間させて、高分子材料モデル１０の伸長が計算されている。

図１２（ａ）は、変形計算前の高分子材料モデル１０の一部を示す概念図である。図１２（ｂ）は、変形計算後の高分子材料モデル１０の一部を示す概念図である。図１２（ａ）及び図１２（ｂ）において、第１セル４Ａの内部には、例えば、立方体状に区分された複数の小領域２２が定義されている。高分子材料モデル１０の変形計算前において、各小領域２２には、上述した構造緩和計算により、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の何れかが配置されている。

工程Ｓ２１では、高分子材料モデル１０の伸長計算により、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７の熱運動が計算される。このような熱運動は、高分子材料モデル１０に与えられた歪み、図５及び図１０に示した結合ポテンシャルＰ１、Ｐ２、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３、及び、運動方程式に基づいて計算される。これにより、第１セル４Ａには、粗視化ポリマーモデル６、及び、粗視化フィラーモデル７が配置されない小領域２２が形成される。このような小領域２２は、高分子材料モデル１０に形成された空孔（ボイド）４２として定義される。このような空孔１５により、高分子材料モデル１０の破壊が再現される。図１３は、変形計算後の高分子材料モデル１０の一例を示す概念図である。

空孔１５の大きさや個数は、相互作用ポテンシャルＱ１～Ｑ３の相互作用パラメータεに大きく影響される。本実施形態のシミュレーション方法では、全原子モデルの分子動力学計算によって求められた相互作用エネルギーに基づいて、粗視化ポリマー粒子８と粗視化フィラー粒子１１との間の第１相互作用パラメータε１が決定されている。したがって、本実施形態のシミュレーション方法は、フィラーと分子鎖との界面での物理吸着の強さを考慮した高分子材料の破壊特性や粘弾性を評価することができる。

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、高分子材料モデル１０の変形の計算結果に基づいて、高分子材料の性能が評価される（工程Ｓ２２）。本実施形態の工程Ｓ２２では、第１セル４Ａに形成された全ての空孔１５の合計体積を計算し、その合計体積が予め定められた閾値よりも小さい場合に、高分子材料モデル１０の性能（耐破壊性、及び、耐摩耗性）が優れていると評価している。閾値については、高分子材料に求められる性能に応じて、適宜設定される。なお、高分子材料の性能評価の基準については、このような態様に限定されない。

工程Ｓ２２において、高分子材料モデル１０の性能が良好である評価された場合（工程Ｓ２２において、「Ｙ」）、高分子材料モデル１０（例えば、高分子材料モデル１０に設定された諸条件）に基づいて、高分子材料が製造される（工程Ｓ２３）。

他方、工程Ｓ２２において、高分子材料モデル１０の性能が良好ではないと評価された場合（工程Ｓ２２において、「Ｎ」）、高分子材料の諸条件（例えば、相互作用パラメータε、及び、架橋剤の分子構造等）の変更が行われる（工程Ｓ２４）。そして、図６及び図９に示した手順に基づいて、高分子材料モデル１０の再作成が行われ（工程Ｓ２５）、工程Ｓ２１～工程Ｓ２２が再度実施される。

このように、本実施形態のシミュレーション方法、及び、製造方法では、高分子材料の性能が良好になるまで、高分子材料の諸条件が変更されるため、良好な性能を有する（耐破壊性、及び、耐摩耗性に優れる）高分子材料を、効率よく製造することができる。

以上、本発明の特に好ましい実施形態について詳述したが、本発明は図示の実施形態に限定されることなく、種々の態様に変形して実施しうる。

図６に示した処理手順に従って、フィラーと分子鎖とを含む高分子材料について、フィラー及び分子鎖の粗視化モデルに定義される相互作用ポテンシャルが決定された（実施例１及び実施例２）。実施例１及び実施例２のフィラーは、シリカ（α－石英）である。実施例１の分子鎖は、ポリイソプレンである一方、実施例２の分子鎖は、ジメチルポリシロキサンである。

実施例１及び実施例２では、図７に示されるように、第１界面を介して隣り合う全原子フィラーモデル及び全原子ポリマーモデルを第２セルの内部に定義して、第１界面での全原子フィラーモデルと全原子ポリマーモデルとの間の第１相互作用エネルギーが求められた。実施例１及び実施例２では、第１界面での単位面積あたりの第１相互作用エネルギーが求められた。

次に、実施例１及び実施例２では、図８に示されるように、第２界面を介して隣り合う全原子ポリマーモデルを第３セルの内部に定義して、第２界面での全原子ポリマーモデル間の第２相互作用エネルギーが求められた。実施例１及び実施例２では、第２界面での単位面積あたりの第２相互作用エネルギーが求められた。

そして、実施例１及び実施例２では、第１相互作用エネルギーと第２相互作用エネルギーとの比（Ｅ１／Ｅ２）に、第２相互作用パラメータε２（本例では、１．０）が乗じられることで、第１相互作用パラメータε１が決定された。

次に、実施例１及び実施例２では、図９に示す処理手順に従って、粗視化フィラーモデル及び粗視化ポリマーモデルを含む高分子材料モデルが作成された。そして、実施例１及び実施例２では、図１１に示す処理手順に従って、高分子材料モデルの変形を計算して、高分子材料の性能が評価された。

また、比較のために、図７に示した基本構造を有し、かつ、実施例１のフィラー及び分子鎖を再現した全原子モデルが設定された（比較例１）。さらに、図７に示した基本構造を有し、かつ、実施例２のフィラー及び分子鎖を再現した全原子モデルが設定された（比較例２）。そして、比較例１及び比較例２について、第１界面と垂直に交わる方向（Ｘ軸方向）に伸長させる変形計算（歪：３０％）が実施され、高分子材料の性能が評価された。共通仕様等については、次のとおりである。

第２セル（全原子ポリマーモデル及び全原子フィラーモデル）：
全原子ポリマーモデル：
１本あたりのモノマー数：２０
本数：５本
全原子フィラーモデルのサイズ：
断面：２１．６２０８Å×１９．６５２０Å
厚さ：１６．３９７９Å
第１界面：２つ
第３セル（全原子ポリマーモデル及び全原子ポリマーモデル）：
全原子ポリマーモデル：
１本あたりのモノマー数：２０
本数：５本
第２界面：２つ
第２セル及び第３セルの緩和計算
温度：１Ｋ
体積：一定条件
時間刻み１ｆｓ
分子動力学計算の合計時間：１００ｐｓ
第１セル：
サイズ：５５．１５４３２８９３［σ］×
５５．１５４３２８９３［σ］×
５０．２１６０３７６１［σ］
粗視化ポリマーモデル：
本数：１００本
１本あたりのモノマー数：１０００個
粗視化ポリマーモデルの密度：０．９（１／σ³）
粗視化ポリマーモデルの架橋密度：０．００７２４５（１／σ³）
相互作用パラメータ：
第３相互作用パラメータε３：１．０
第１セルの変形計算：
第１セルに与えられる歪：３０％
実施例１及び実施例２について、第１相互作用エネルギーＥ１、第２相互作用エネルギーＥ２、第１相互作用パラメータε１、及び、第２相互作用パラメータε２を表１に示す。

図１３は、実施例１の変形計算後の高分子材料モデルを示す概念図である。図１４は、実施例２の変形計算後の高分子材料モデルを示す概念図である。図１５は、比較例１の変形計算後の高分子材料モデルを示す概念図である。図１６は、比較例２の変形計算後の高分子材料モデルを示す概念図である。

実施例２（図１４に示す）は、実施例１（図１３に示す）に比べて、粗視化ポリマーモデル６と粗視化フィラーモデル７との間の空孔（ボイド）４２が小さく形成された。同様に、比較例２（図１６に示す）は、比較例１（図１５に示す）に比べて、全原子フィラーモデル１２と全原子ポリマーモデル１３との間（第１界面１７）の空孔（ボイド）４２が小さく形成された。このように、粗視化モデルを用いた実施例１及び実施例２の空孔１５の傾向と、全原子モデルを用いた比較例１及び比較例２の空孔１５の傾向とを一致させることができた。したがって、実施例１及び実施例２は、精度の高いシミュレーションを行うことが可能な相互作用ポテンシャルを決定することができた。

また、実施例１及び実施例２の計算時間は、比較例１及び比較例２の計算時間の約０．１倍であった。したがって、実施例１及び実施例２は、精度の高いシミュレーションを、短時間で行うことができた。

Ｓ１ 全原子フィラーモデルを設定する工程
Ｓ２ 全原子ポリマーモデルを設定する工程
Ｓ５ 第１界面での第１相互作用エネルギーを求める工程
Ｓ１０ 相互作用パラメータを決定する工程

Claims (7)

1. フィラーと分子鎖とを含む高分子材料について、前記フィラー及び前記分子鎖の粗視化モデルに定義される相互作用ポテンシャルを、コンピュータを用いて決定するための方法であって、
   前記コンピュータに、前記フィラーを全原子モデルでモデリングした全原子フィラーモデルを設定する工程と、
   前記コンピュータに、前記全原子フィラーモデルと第１界面を介して隣り合うように、前記分子鎖を全原子モデルでモデリングした全原子ポリマーモデルを設定する工程と、
   前記コンピュータが、分子動力学計算に基づく前記全原子フィラーモデル及び前記全原子ポリマーモデルの構造緩和を計算して、前記第１界面での前記全原子フィラーモデルと前記全原子ポリマーモデルとの間の第１相互作用エネルギーを求める工程と、
   前記第１相互作用エネルギーに基づいて、前記フィラーと前記分子鎖との界面での前記相互作用ポテンシャルの強さを示す相互作用パラメータを決定する工程とを含む、
   高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法。
2. 前記決定する工程は、前記第１界面での単位面積あたりの前記第１相互作用エネルギーに基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程を含む、請求項１記載の高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法。
3. 前記コンピュータに、第２界面を介して隣り合う前記全原子ポリマーモデルを設定する工程と、
   前記コンピュータが、分子動力学計算に基づく前記全原子ポリマーモデルの構造緩和を計算して、前記第２界面での前記全原子ポリマーモデル間の第２相互作用エネルギーを求める工程とをさらに含み、
   前記決定する工程は、前記第１相互作用エネルギーと前記第２相互作用エネルギーとの比に基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程とを含む、請求項１又は２記載の高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法。
4. 前記決定する工程は、前記第２界面での単位面積あたりの前記第２相互作用エネルギーに基づいて、前記相互作用パラメータを決定する工程を含む、請求項３記載の高分子材料の相互作用ポテンシャルの決定方法。
5. 前記高分子材料の数値解析用の高分子材料モデルを、前記コンピュータを用いて作成するための方法であって、
   前記コンピュータに、前記フィラーを、複数の粗視化フィラー粒子を用いてモデリングした粗視化フィラーモデルを設定する工程と、
   前記コンピュータに、前記高分子材料の分子鎖を、複数の粗視化ポリマー粒子を用いてモデリングした粗視化ポリマーモデルを設定する工程と、
   前記粗視化フィラー粒子と前記粗視化ポリマー粒子との間に、請求項１乃至４のいずれかに記載の相互作用ポテンシャルを定義する工程とを含む、
   高分子材料モデルの作成方法。
6. 前記コンピュータが、請求項５記載の前記高分子材料モデルの変形を計算する工程と、
   前記変形の計算結果に基づいて、前記高分子材料の性能を評価する工程とを含む、
   高分子材料のシミュレーション方法。
7. 請求項６記載の前記シミュレーション方法において、前記性能が良好であると評価された前記高分子材料モデルに基づいて、前記高分子材料を製造する工程を含む、
   高分子材料の製造方法。

Images