JP7093533B2 - 熱溶融性接着剤組成物、電極積層体の製造方法及び電極積層体を備える二次電池 - Google Patents
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Description
〔1〕電極体の表面に熱溶融させて塗布するための、非晶性ポリオレフィン(化合物A)を主成分とする熱溶融性熱接着剤組成物であって、
前記熱接着剤組成物が、さらにα,β-不飽和カルボン酸変性ポリオレフィン(化合物B)を含む熱溶融性接着剤組成物(以下「本発明1」ともいう)、
〔2〕電極体の表面1、熱溶融性接着剤組成物層及び前記表面1に対向する表面2を備える部材が、前記熱溶融性接着剤組成物層と前記表面1及び前記表面2とが接触して積層されている電極積層体の製造方法であって、
前記表面1又は前記表面2に、前項〔1〕記載(本発明1)の熱溶融性接着剤組成物を溶融塗布して、前記熱溶融性接着剤組成物層形成する電極積層体の製造方法(以下「本発明2」ともいう)、及び、
〔3〕前項〔2〕記載の製造方法で得られた電極積層体を備える二次電池(以下「本発明3」ともいう)である。
本発明1は、電極体の表面に熱溶融させて塗布するための非晶性ポリオレフィン(化合物A)を主成分とする熱溶融性熱接着剤組成物であって、
前記熱接着剤組成物が、さらにα,β-不飽和カルボン酸変性ポリオレフィン(化合物B)含む熱溶融性接着剤組成物である。
化合物Aは非晶性ポリオレフィンである。
低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン;
ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー(例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー)、ポリプロピレンのランダムコポリマー(例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー)等の非晶性ポリプロピレン等が挙げられ、
環状ポリオレフィンとは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、
環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、4-メチル-1-ペンテン、スチレン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。 環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン;具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。
非晶性ポリプロピレン並びに/又はプロピレン-エチレン-1-ブテン共重合体、プロピレン-1-ブテン共重合体等のα-オレフィン-1-ブテン共重合体であることが好ましく、少なくともα-オレフィン-1-ブテン共重合体を含むことが好ましく、α-オレフィン-1-ブテン共重合体及び非晶性ポリプロピレンを含むことがより好ましい。
化合物A1及び化合物A2の重量比(化合物A1/化合物A2)は、
95/5~10/90であることが好ましく、80/20~15/85であることがより好ましく、60/40~20/80であることがより好ましく、50/50~30/70であることが更に好ましい。
《化合物B》
化合物Bはα,β-不飽和カルボン酸変性ポリプロピレンである。
α,β-不飽和カルボン酸100重量%とした場合に、
0.1~20重量%が好ましく、1~10重量%がより好ましい。
本発明1は、化合物Aを主成分とし、さらに化合物Bを含む熱溶融性熱接着剤組成物である。
本発明2は、
電極体の表面1、熱溶融性接着剤組成物層及び前記表面1に対向する表面2を備える部材が、前記熱溶融性接着剤組成物層と前記表面1及び前記表面2が接触して積層されている電極積層体の製造方法であって、
前記表面1又は前記表面2に、本発明1の熱溶融性接着剤組成物を溶融塗布して、前記熱溶融性接着剤組成物層形成する電極積層体の製造方法である。
(1-1)巻回電極体の例
リチウム2次電池は、例えば、偏平な形状の巻回電極体が、外装部材の間に挟み込んだ構成を有する。
熱融着樹脂層は、例えば無延伸ポリプロピレン(CPP),ポリエチレン(PE)等により構成されている。
正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した積層電極体を外装体内に格納したリチウム2次電池の場合、正極部材を構成する正極集電箔の未塗布部と負極部材を構成する負極活物質塗布部分が相対する部分にイオン透過性を有さない絶縁フィルムを配置することにより、リチウムイオン二次電池が充放電を繰り返しても電解液であるイオン液体の負極活物質へのインターカレーションを抑制し、負極の膨張や剥がれを防止ができる。
電極体の表面1、熱溶融性接着剤組成物層及び前記表面1に対向する表面2を備える部材が、前記熱溶融性接着剤組成物層と前記表面1及び前記表面2が接触して積層されている電極積層体の製造方法であって、
前記表面1又は前記表面2に、熱溶融性接着剤組成物を溶融塗布して、前記熱溶融性接着剤組成物層形成する電極積層体の製造方法である。
本発明3は、本発明2の製造方法で得られた電極積層体を備える二次電池である。
本発明2の製造方法で得られた電極積層体を構成する熱溶融性接着剤組成物層は加圧貼りあわせ後に厚みが15μm以下であるのに対して、熱溶融性接着剤組成物層の代わりに従来使用されていた熱接着性絶縁フィルムの厚さは電解液に接触する環境下での接着力の低下を見込んで、接着層の厚みを25~50μm程度にしていたことを考慮すると、本発明1及び2を適用すれば二次電池の厚みを薄くすることができ、二次電池システムの大容量化に寄与することができる。
(1)化合物A1(プロピレン-1-ブテン共重合体)
化合物a1-1:RT2732(KFケミカル社製)
化合物a1-2:RT2730(KFケミカル社製)
化合物a1-3:RT2715(KFケミカル社製)
化合物a2-1:R2115(KFケミカル社製)
化合物b1:ユーメックス5500(三井化成社製)(表1では「UM5500」)
R2535(エチレン-ポリプロピレン共重合体)
(1)電極体
アルミ端子材(日本製箔社製、長さ80mm、幅40mm、厚さ20μm)
外包部材のモデルとして、ポリプロピレンフィルムが組み込まれた、ナイロン/アルミ/ポリプロピレンのフィルム層からなるパウチ材を使用した(大日本印刷社製、長さ80mm、幅42mm、厚さ100μm)
エチレンカーボネート(EC)/ジエチルカーボネート(DEC)=1/1
VulcanJet(ノードソン社製、ノズル径100μ、シリンジ加温温度200℃)
JETディスペンサー(HM-SuperJet、武蔵エンジニアリング社製、ノズル径38G(50μm)、シリンジ加温温度180℃)
(7)ドクターコーター(金属ブレード、ギャップ50μm、自製品)
(8)電気乾燥機(品番DRN620DB、アドバンテック社製)
(9)テンションゲージ(品番50Nテンションゲージ、大場計器製作所製)
(10)引っ張り試験機(AGS-2kN、ミネベア社製)
(11)マイクロメーター(MDC-25MJ、株式会社ミツトヨ製)
表1記載の化合物(ペレット)を、表1記載の重量(g)ずつ混合して、実施例1の熱溶融性接着剤組成物を製造した。
実施例1の熱溶融性接着剤組成物について、以下の条件で測定用サンプルを製造した。
電極体、熱溶融性接着剤組成物層及びパウチ材がそれぞれの対向面が密着して積層された電極積層体(測定用サンプル)を得た。
マイクロメーターで電極積層体のトータル厚みd1と、電極体及びパウチ材の厚みd2とを測定し、d1―d2を熱溶融性接着剤組成物層の厚みとした。
電極積層体の180°剥離強度(JISK6854-2準拠)を、電極体を引張速度100mm/分で引っ張って測定した。
熱溶融性接着剤組成物層が凝集破壊した場合を 「CF」
熱溶融性接着剤組成物層と電極体とが界面剥離した場合を 「アルミAF」
とした。
電極積層体を、電解液中に室温(25℃)で7日間浸漬した後、取り出して、室温(25℃)で、取り出し直後の常態剥離強度を測定した。
熱溶融性接着剤組成物層が凝集破壊した場合を 「CF」
熱溶融性接着剤組成物層と電極体とが界面剥離した場合を 「アルミAF」
とした。
(5)耐ブロッキング性
接着性電極体の熱溶融性接着剤組成物層面にアルミ端子材を載せたものと、接着性電極体をさらに200℃×10分乾燥を加えた接着性電極体の熱溶融性接着剤組成物層面にアルミ端子材を載せたものについて、室温で200gの加重を20秒間加えてから90°剥離強度をテンションゲージを用いてアルミ端子材を引っ張って測定した。
強度が150g超である場合を×
強度が50超~150gである場合を△
強度が0超~50gである場合を○
強度が0gである場合を◎
とした。
(工程1)ホットメルト吐出機の耐熱シリンジ容器(30cc)に、実施例1の熱溶融性接着剤組成物を投入して、
溶融温度200℃、ノズル温度185度で熱溶融した場合と、
溶融温度180℃、ノズル温度185度とで熱溶融した場合とについて、
実施例1の熱溶融性接着剤組成物を、
電極体の表面の60mm×30mmの領域に、ドット径400~600μφにて16~31ドット×31~61ドットの塗付パターンで、塗布して、表面に実施例1の熱溶融性接着剤組成物層を備える接着性電極体を得た。
電極体、熱溶融性接着剤組成物層及びパウチ材がそれぞれの対向面が密着して積層された電極積層体(測定用サンプル)を得た。
なお、マイクロメーターで電極積層体のトータル厚みd1と、電極体の厚みd3とを測定し、d1―d3を熱溶融性接着剤組成物層の厚み(ドット高さ)とした。
工程1において各組成物をホットメルト吐出機で吐出した際に、
ジェット吐出できなかった場合を ×、
ジェット吐出でき、得られた接着性電極体のドット高さが
100μm以上の場合を △、
100μm未満60μm以上の場合を 〇、
60μm未満の場合を ◎
とした。
Claims (6)
- 電極体の表面に熱溶融させて塗布するための、非晶性ポリオレフィン(化合物A)を主成分とする熱溶融性熱接着剤組成物であって、
前記熱接着剤組成物が、さらにα,β-不飽和カルボン酸変性ポリオレフィン(化合物B)を含む熱溶融性接着剤組成物(但し、前記熱溶融性接着剤組成物が、
硬化剤を含む場合と、
アジリジン基含有化合物を含む場合、又は、化合物Bのカルボキシル基の合計1molに対して沸点が70~300℃の3級アミンを含有する場合とを除く)。 - 前記硬化剤が、エポキシ化合物、ポリイソシアネート、カルボジイミド、オキサゾリン及びメラミン樹脂から選ばれる硬化剤を含む、請求項1記載の熱溶融性接着剤組成物。
- 前記化合物Bが前記化合物A100重量部に対して0.1~10重量部である請求項1又は2記載の熱溶融性接着剤組成物。
- 前記化合物A中、α-オレフィン-1-ブテン共重合体(化合物A1)が95~10重量%である請求項1~3のいずれか1項記載の熱溶融性接着剤組成物。
- 電極体の表面1、熱溶融性接着剤組成物層及び前記表面1に対向する表面2を備える部材が、前記熱溶融性接着剤組成物層と前記表面1及び前記表面2とが接触して積層されている電極積層体の製造方法であって、
前記表面1又は前記表面2に、請求項1~4のいずれか1項記載の熱溶融性接着剤組成物を溶融塗布して、前記熱溶融性接着剤組成物層を形成する電極積層体の製造方法。 - 請求項5記載の製造方法で得られた電極積層体を備える二次電池。
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