JP7062826B2 - 樹脂材料及び積層体 - Google Patents
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Description
本発明に係る樹脂材料は、第1の窒化ホウ素凝集粒子と、第2の窒化ホウ素凝集粒子と、バインダー樹脂とを含む。
本発明に係る樹脂材料では、上記第2の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値は、上記第2の窒化ホウ素凝集粒子の30%K値よりも小さい。本発明に係る樹脂材料では、上記第2の窒化ホウ素凝集粒子の30%K値は、上記第1の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値よりも小さい。
F:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子が10%、20%、又は30%圧縮変形したときの荷重値(N)
D:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の直径(mm)
X:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の圧縮率(%)
第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の圧縮率X(%)=100・S/D
S:圧縮変形量(mm)
絶縁性及び熱伝導性をより一層効果的に高める観点、及び絶縁破壊強度のばらつきをより一層効果的に抑制する観点からは、上記第1の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(第1の窒化ホウ素)の平均長径は、好ましくは2μm以上、より好ましくは3μm以上であり、好ましくは20μm未満、より好ましくは16μm以下である。
本発明に係る樹脂材料は、バインダー樹脂を含む。上記バインダー樹脂は特に限定されない。上記バインダー樹脂としては、公知の絶縁性の樹脂が用いられる。上記バインダー樹脂は、熱可塑性成分(熱可塑性化合物)又は硬化性成分を含むことが好ましく、硬化性成分を含むことがより好ましい。上記硬化性成分としては、熱硬化性成分及び光硬化性成分が挙げられる。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物及び熱硬化剤を含むことが好ましい。上記光硬化性成分は、光硬化性化合物及び光重合開始剤を含むことが好ましい。上記バインダー樹脂は、熱硬化性成分を含むことが好ましい。上記バインダー樹脂は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記熱硬化性化合物としては、スチレン化合物、フェノキシ化合物、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、(メタ)アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。上記熱硬化性化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
(A1)熱硬化性化合物としては、環状エーテル基を有する熱硬化性化合物が挙げられる。上記環状エーテル基としては、エポキシ基及びオキセタニル基等が挙げられる。上記環状エーテル基を有する熱硬化性化合物は、エポキシ基又はオキセタニル基を有する熱硬化性化合物であることが好ましい。(A1)熱硬化性化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
(A2)熱硬化性化合物は、分子量が10000以上である熱硬化性化合物である。(A2)熱硬化性化合物の分子量は10000以上であるので、(A2)熱硬化性化合物は一般にポリマーであり、上記分子量は、一般に重量平均分子量を意味する。
上記熱硬化剤は、特に限定されない。上記熱硬化剤として、上記熱硬化性化合物を硬化させることができる熱硬化剤を適宜用いることができる。また、本明細書において、熱硬化剤には、硬化触媒が含まれる。熱硬化剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記光硬化性化合物は、光硬化性を有していれば特に限定されない。上記光硬化性化合物は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記光重合開始剤は、特に限定されない。上記光重合開始剤として、光の照射により上記光硬化性化合物を硬化させることができる光重合開始剤を適宜用いることができる。上記光重合開始剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
本発明に係る樹脂材料は、絶縁性フィラーを含んでいてもよい。上記絶縁性フィラーは、上記第1の窒化ホウ素凝集粒子ではなく、上記第2の窒化ホウ素凝集粒子ではない。上記絶縁性フィラーは、絶縁性を有する。上記絶縁性フィラーは、有機フィラーであってもよく、無機フィラーであってもよい。上記絶縁性フィラーは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記樹脂材料は、上述した成分の他に、分散剤、キレート剤、酸化防止剤等の樹脂材料、樹脂シート、及び硬化性シートに一般に用いられる他の成分を含んでいてもよい。
上記樹脂材料は、ペーストであってもよく、硬化性ペーストであってもよい。上記樹脂材料は、樹脂シートであってもよく、硬化性シートであってもよい。上記樹脂材料が硬化性成分を含む場合には、上記樹脂材料を硬化させることにより硬化物を得ることができる。上記硬化物は、上記樹脂材料の硬化物であり、上記樹脂材料により形成されている。
本発明に係る積層体は、熱伝導体と、絶縁層と、導電層とを備える。上記絶縁層は、上記熱伝導体の一方の表面に積層されている。上記導電層は、上記絶縁層の上記熱伝導体側とは反対側の表面に積層されている。上記熱伝導体の他方の表面にも、上記絶縁層が積層されていてもよい。本発明に係る積層体では、上記絶縁層の材料は、上述した樹脂材料である。
上記熱伝導体の熱伝導率は、好ましくは10W/m・K以上である。上記熱伝導体としては、適宜の熱伝導体を用いることができる。上記熱伝導体は、金属材を用いることが好ましい。上記金属材としては、金属箔及び金属板等が挙げられる。上記熱伝導体は、上記金属箔又は上記金属板であることが好ましく、上記金属板であることがより好ましい。
上記導電層を形成するための金属は特に限定されない。上記金属としては、例えば、金、銀、パラジウム、銅、白金、亜鉛、鉄、錫、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、タリウム、ゲルマニウム、カドミウム、ケイ素、タングステン、モリブデン及びこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属としては、錫ドープ酸化インジウム(ITO)及びはんだ等が挙げられる。熱伝導性をより一層効果的に高める観点からは、アルミニウム、銅又は金であることが好ましく、アルミニウム又は銅であることがより好ましい。
(1)三菱化学社製「エピコート828US」、エポキシ化合物
(2)明和化成社製「DL-92」、フェノールノボラック化合物
(1)東京化成工業社製「ジシアンジアミド」
(2)四国化成工業社製「2MZA-PW」、イソシアヌル変性固体分散型イミダゾール
(1)モメンティブ社製「PTX60S」
(2)モメンティブ社製「PT350」
(3)モメンティブ社製「AC6091」
(4)昭和電工社製「UHP-G1F」
(1)窒化ホウ素凝集粒子1
(2)窒化ホウ素凝集粒子2
(3)窒化ホウ素凝集粒子3
(4)窒化ホウ素凝集粒子4
(5)モメンティブ社製「AC6091」
平均長径7.2μm、アスペクト比5.3の窒化ホウ素の一次粒子を空隙率が44%、平均粒子径が40μmとなるようにスプレードライ法で凝集させることにより作製した。空隙率は水銀ポロシメーターで測定し、5μm以下の空隙のみを粒子内空隙とした際の空隙率を算出した。
QUANTACHROME社製の水銀ポロシメーター「ポアーマスター60」を用い、水銀圧入法により印加した圧力に対して水銀の積算浸入量を測定した。窒化ホウ素凝集粒子を0.2~0.3gはかり取り、低圧モード、高圧モードでの測定を行った。得られたデータから、細孔径の単位区間あたりの細孔容積を示す分布曲線を得た。分布曲線をもとに、全空隙から粒子間空隙を差し引いた値(V)を算出した。分布曲線より、5μm以上の細孔径の空隙を粒子間空隙とした。一次粒子の窒化ホウ素粒子の密度(ρ=2.34)を用いてと空隙率(ε)は下記式で表すことができる。
平均長径6.8μm、アスペクト比6.0の窒化ホウ素の一次粒子を、空隙率が42%、平均粒子径が45μmとなるように、スプレードライ法で凝集させることにより作製した。
平均長径6.3μm、アスペクト比14の窒化ホウ素の一次粒子を、空隙率が70%、平均粒子径が25μmとなるようにスプレードライ法で凝集させることにより作製した。
平均長径9μm、アスペクト比5.5の窒化ホウ素の一次粒子を、空隙率が45%、平均粒子径が55μmとなるように、スプレードライ法で凝集させることにより作製した。
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子のそれぞれの10%K値、20%K値、及び30%K値を、以下のようにして測定した。
微小圧縮試験機を用いて、圧縮速度0.67mN/秒の条件でダイヤモンド製の角柱を圧縮部材として、該圧縮部材の平滑端面を窒化ホウ素凝集粒子に向かって降下させ、窒化ホウ素凝集粒子を圧縮した。第1の窒化ホウ素凝集粒子は最大試験荷重を120mNとし、第2の窒化ホウ素凝集粒子は最大試験荷重を80mNとした。このときの荷重値(N)及び圧縮変形量(mm)を測定した。測定結果として、圧縮荷重値と圧縮変位の関係が得られた。測定する窒化ホウ素凝集粒子は顕微鏡を用いて観察し、粒子径±10%の粒子径を有する窒化ホウ素凝集粒子を選出して測定した。得られた荷重値(N)及び圧縮変形量(mm)から、粒子径を考慮して、10%、20%、及び30%の圧縮時の圧縮弾性率(10%K値、20%K値、及び30%K値)を下記式により算出した。また、それぞれの圧縮率における圧縮弾性率(10%K値、20%K値、及び30%K値)は、20回の測定結果を平均した平均圧縮弾性率として算出した。また、圧縮率は(圧縮率=圧縮変位÷平均粒子径×100)で算出した。
F:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子が10%、20%、又は30%圧縮変形したときの荷重値(N)
D:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の直径(mm)
X:第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の圧縮率(%)
第1又は第2の窒化ホウ素凝集粒子の圧縮率X(%)=100・S/D
S:圧縮変形量(mm)
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径を、堀場製作所社製「レーザー回折式粒度分布測定装置」を用いて測定した。第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径を、3gの各窒化ホウ素凝集粒子のサンプリングを行い、その中に含まれる各窒化ホウ素凝集粒子の粒子径を平均することで算出した。平均粒子径の算出方法については、第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子のそれぞれにおいて、累積体積が50%であるときの窒化ホウ素凝集粒子の粒子径(d50)を平均粒子径とした。
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(第1の窒化ホウ素及び第2の窒化ホウ素)の平均長径を、以下のようにして測定した。
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(第1の窒化ホウ素及び第2の窒化ホウ素)と熱硬化性樹脂等とを混合して作製した積層体の断面の電子顕微鏡画像から、任意に選択された50個の各窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(各窒化ホウ素)の長径を測定し、平均値を算出することにより求めた。
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(第1の窒化ホウ素及び第2の窒化ホウ素)のアスペクト比を、以下のようにして測定した。
第1の窒化ホウ素凝集粒子及び第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(第1の窒化ホウ素及び第2の窒化ホウ素)と熱硬化性樹脂等とを混合して作製した積層体の断面の電子顕微鏡画像から、任意に選択された50個の各窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子(各窒化ホウ素)の長径/短径を測定し、平均値を算出することにより求めた。
(1)樹脂材料の作製
下記の表1,2に示す成分を下記の表1,2に示す配合量で配合し、遊星式攪拌機を用いて500rpmで25分間攪拌することにより、樹脂材料を得た。
得られた樹脂材料を離型PETシート(厚み50μm)上に、厚み350μmになるように塗工し、90℃のオーブン内で10分間乾燥して硬化性シート(絶縁層)を形成し、積層シートを得た。その後、離型PETシートを剥がして、硬化性シート(絶縁層)の両面を、銅箔とアルミニウム板とで挟み、温度200℃、圧力12MPaの条件で真空プレスすることにより積層体を作製した。
(1)熱伝導率
得られた積層体を1cm角にカットした後、両面にカーボンブラックをスプレーすることで測定サンプルを作製した。得られた測定サンプルを用いて、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を算出した。表1,2中の熱伝導率は、比較例1の値を1.00とした相対値である。熱伝導率の測定には、NETZSCH社製「LFA447」を用いた。
得られた積層体における銅箔をエッチングすることにより、直径2cmの円形に銅箔をパターニングして、テストサンプルを得た。耐電圧試験機(ETECH Electronics社製「MODEL7473」)を用いて、テストサンプル間に0.33kV/秒の速度で電圧が上昇するように、25℃にて交流電圧を印加した。テストサンプルに10mAの電流が流れた電圧を絶縁破壊電圧とした。絶縁破壊電圧をテストサンプルの厚みで除算することで規格化し、絶縁破壊強度を算出した。絶縁破壊強度を以下の基準で判定した。
○:60kV/mm以上
△:30kV/mm以上、60kV/mm未満
×:30kV/mm未満
得られた積層体のそれぞれ異なる場所から5cm角にカットし、20個の測定サンプルを得た。上記の(2)と同様にして、20個のテストサンプルを作製し、各テストサンプルについて絶縁破壊強度を算出した。絶縁破壊強度のばらつきを以下の基準で判定した。
○:絶縁破壊強度の最大値と最小値との差が、20kV/mm未満
△:絶縁破壊強度の最大値と最小値との差が、20kV/mm以上、40kV/mm未満
×:絶縁破壊強度の最大値と最小値との差が、40kV/mm以上
得られた硬化性シート(絶縁層350μm)を電解銅箔(厚み35μm)とアルミニウム板(厚さ1mm)との間に12MPaの圧力で押し付けながら、200℃で1時間加熱して、測定サンプルを得た。その後、測定サンプルを5cm×12cmに切り出し、短辺側の中央1cm×12cmのみを残し、残りの部分の銅箔を剥がした。中央1cmの電解銅箔と硬化後の絶縁層との間の剥離強度を、90°剥離試験により測定した。接着性(剥離強度)を以下の基準で判定した。
○○:剥離強度が5N/cm以上
○:剥離強度が4N/cm以上、5N/cm未満
△:剥離強度が2N/cm以上、4N/cm未満
×:剥離強度が2N/cm未満
11…バインダー樹脂
12…第1の窒化ホウ素凝集粒子
13…第2の窒化ホウ素凝集粒子
14…硬化物部(バインダー樹脂が硬化した部分)
21…積層体
22…熱伝導体
22a…一方の表面(第1の表面)
22b…他方の表面(第2の表面)
23…絶縁層
23a…一方の表面(第1の表面)
23b…他方の表面(第2の表面)
24…導電層
24a…一方の表面(第1の表面)
24b…他方の表面(第2の表面)
Claims (10)
- 第1の窒化ホウ素凝集粒子(但し、窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子のアスペクト比が、8以下である窒化ホウ素凝集粒子を除く)と、第2の窒化ホウ素凝集粒子と、バインダー樹脂とを含み、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値が、前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の30%K値よりも小さく、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の30%K値が、前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値よりも小さく、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子のアスペクト比が、8以下であり、
前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径が、20μmを超え、120μm以下であり、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径が、30μm以上、60μm以下である、樹脂材料。 - 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子のアスペクト比が、20以下である、請求項1に記載の樹脂材料。
- 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の30%K値が、前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値よりも小さい、請求項1又は2に記載の樹脂材料。
- 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の10%K値が、50N/mm2以上である、請求項1~3のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子が、窒化ホウ素凝集粒子(但し、粒子径が55μm以下の窒化ホウ素凝集粒子を除く)であり、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径が、55μm以下である、請求項1~4のいずれか1項に記載の樹脂材料。 - 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子の平均長径が、2μm以上、20μm未満であり、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子を構成する一次粒子の平均長径が、8μm以下である、
請求項1~5のいずれか1項に記載の樹脂材料。 - 前記第1の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径が、60μm以上であり、
前記第2の窒化ホウ素凝集粒子の粒子径が、40μm以上、55μm以下である、請求項1~6のいずれか1項に記載の樹脂材料。 - 樹脂材料100体積%中、前記第1の窒化ホウ素凝集粒子と前記第2の窒化ホウ素凝集粒子との合計の含有量が、20体積%以上、80体積%以下である、請求項1~7のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 樹脂シートである、請求項1~8のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 熱伝導体と、前記熱伝導体の一方の表面に積層された絶縁層と、前記絶縁層の前記熱伝導体とは反対側の表面に積層された導電層とを備え、
前記絶縁層の材料が、請求項1~9のいずれか1項に記載の樹脂材料である、積層体。
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