JP7048856B2 - フレキシブル電池の製造方法及びその方法で製造されたフレキシブル電池 - Google Patents

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Description

本発明は、フレキシブル電池の製造方法、具体的にはタブの設計が容易なフレキシブル電池の製造方法及びその方法で製造されたフレキシブル電池に関する。
本出願は、２０１７年９月４日出願の韓国特許出願第１０－２０１７－０１１２７２０号に基づく優先権を主張するものであり、該当出願の明細書及び図面に開示された内容は、すべて本出願に組み込まれる。
モバイル機器に対する技術開発と需要の増加とともに、再充電自在で小型化及び大容量化が可能な二次電池の需要が急激に伸びている。なかでも、高いエネルギー密度と電圧を有するリチウム二次電池が商用化されて広く使用されている。
一般に、リチウム二次電池は、集電体の表面に活物質を塗布して正極と負極を構成し、正極と負極との間にセパレータが介在された形態の電極組立体を備える。このような電極組立体は、主に、液体電解質または固体電解質とともに、円筒型または角形の金属缶、または、アルミニウムラミネートシートで構成されたパウチ型ケースの内部に収納される。上記電極組立体は、正極、セパレータ及び負極が順次積層されている積層型または積層／折畳型構造を有し得るが、各電極の集電体には溶接によって電極タブが連結されて、電極タブには電極リードがさらに連結される。
一方、上記集電体としては、通常、金属材質のホイル（ｆｏｉｌ）形態が使用されているが、電極活物質と集電体との結合力が弱いため、曲げられたとき、活物質が脱離し易く、電極活物質層を厚く形成し難いという短所がある。
特に、最近はフレキシブル電池が活発に開発され、それに伴って集電体の柔軟性が重要な要素として捉えられている。そこで、柔軟性（ｆｌｅｘｉｂｉｌｉｔｙ）及び耐久性（ｄｕｒａｂｉｌｉｔｙ）の面で有利な３次元集電体を適用しようとする試みがある。
しかし、３次元集電体を使用して電池を製造すれば、柔軟性は確保できるものの、曲げ（ｂｅｎｄｉｎｇ）が続けられる場合、３次元集電体と電極タブとの結合が緩み易くて電池性能が劣化し、電極組立体を形成した後、タブを連結するとき、連結部位で抵抗が生じ易い。
したがって、タブの設計が容易であり、集電体と電極タブとの結合を維持できるフレキシブル電池の開発が求められている。
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、タブの設計が容易なフレキシブル電池の製造方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、上記方法で製造されたフレキシブル電池を提供することを他の目的とする。
本発明の一態様によれば、
１つ以上の貫通孔を備えた集電部を有する電極集電体を用意する段階；
電極活物質、バインダー及び溶媒を含む電極スラリーを前記集電部の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって電界紡糸して前記電極集電体の少なくとも一面上に電極活物質層を形成する段階；並びに
前記電極活物質層が形成された電極集電体を電極として備える電池を構成する段階；を含む、フレキシブル電池の製造方法が提供される。
前記貫通孔を除いた集電部の面積は、集電部の全体面積に対して４～８５％であり得る。
前記集電部は、環状、メッシュ状または格子状であり得る。
前記電極集電体は、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅；カーボン、ニッケル、チタン、銀、金または白金で表面処理されたステンレス鋼；アルミニウム－カドミウム合金；導電材で表面処理された非伝導性高分子；金属で表面処理された非伝導性高分子；及び伝導性高分子から選択されるいずれか１つの材質からなり得る。
前記電極活物質層を形成する段階は、前記電界紡糸を行う前に、前記電極集電体のタブ連結部にマスクを用いてマスキングを行い、前記電界紡糸により電極活物質層を形成し、その後、前記電極集電体のタブ連結部からマスクを除去する段階を含むことができる。
前記電極は、正極及び負極のうち１種以上であり得る。
前記電池を構成する段階は、前記電極とセパレータを含む電極組立体を構成し、前記電極組立体を電池ケースに収納する段階を含むことができる。
本発明の他の態様によれば、
正極、負極及びその間に積層されるセパレータを含む電極組立体、並びに電解質を収納するフレキシブル電池であって、
前記正極及び前記負極のうち少なくとも１つが、１つ以上の貫通孔を備えた集電部を有する集電体；及び前記集電体の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって形成された電極活物質層を含む、フレキシブル電池が提供される。
前記貫通孔を除いた集電部の面積は、集電部の全体面積に対して４～８５％であり得る。
また、前記集電部の周縁から延びたタブ連結部と前記タブ連結部と連結される電極タブとの結合強度は、０．５～１ｋｇｆ／６ｍｍであり得る。
前記集電部の周縁から延びて電極タブと連結されるタブ連結部は、１以上の貫通孔を備えることができる。
本発明の一態様によれば、フレキシブル電池を製造するとき、１つ以上の貫通孔を備えた集電部及び上記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部を有する集電体に、電界紡糸方式で電極活物質層を形成することで、タブの製造が容易であり、従来の３次元集電体を用いた電極で生じる問題である、タブを連結する部位で抵抗が発生し、曲げが続けられるとき、集電体からタブが離れ易い現象を防止することができる。また、上記タブ連結部をマスキングして電界紡糸方式で電極活物質層を形成した後、上記タブ連結部に電極タブ及び電極リードを連結することで、電極タブの連結時に発生する電気抵抗を減少させて集電体と電極タブとの結合強度を改善させ、結果的に製造されたフレキシブル電池のサイクル進行による容量維持率を増加させることができる。
本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明で使用可能な集電体の多様な形態を例示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。 本発明の一実施形態によってフレキシブル電池を製造する一連の工程を示した図である。
以下、本明細書及び請求範囲に使われた用語や単語は通常的や辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者自らは発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則して本発明の技術的な思想に応ずる意味及び概念で解釈されねばならない。
本発明の一実施形態は、フレキシブル電池の製造方法に関する。以下、本発明による製造方法を図面を参照して具体的に説明する。
まず、図２ａに示されたように、１つ以上の貫通孔を備えた集電部１１、２１、及び上記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部１２、２２を有する正極及び負極の集電体を用意する（Ｓ１）。
上記集電体はタブ連結部を備えるため、溶接によるタブの連結が容易であるだけでなく、タブが連結されたとき、集電体とタブとの間の結合強度が優れ、集電部に１つ以上の貫通孔を備えるため柔軟性を確保することができる。
このような集電体は、金属材質のホイル形態の集電体に比べて柔軟性が確保されるため、電極活物質層を厚く形成しても曲げられた場合に活物質が脱離せず、フレキシブル電池の製造に有用である。また、従来のフレキシブル電池に用いられた３次元集電体が有する、タブを連結する部位で抵抗が発生し、曲げが続けられれば、集電体からタブが離れ易いという短所を解消することができる。
上記集電体において、貫通孔を除いた集電部の面積は、集電部の全体面積に対して、例えば、４～８５％、２０～８５％、４～２０％であり得る。貫通孔を除いた集電部の面積が上記の範囲を満足すれば、抵抗減少及び柔軟性の面で有利である。例えば、貫通孔を除いた集電部の面積が４％未満の場合は、集電体と電極活物層との抵抗が大きくなり、８５％超過の場合は、柔軟性が低下して、電池が曲げられたとき、活物質の脱離が生じる恐れがある。
本発明の一実施例において、１つ以上の貫通孔を備えた集電部は、それぞれ環状、メッシュ状または格子状であり得、格子状の場合、そのパターンの形態及び大きさは特に限定されない。図１ａ～図１ｆには、本発明で使用可能な代表的な形態の集電体が例示されている。図１ａ及び図１ｂに示された集電体は、１つの貫通孔を備えた環状の集電部を有しており、上記貫通孔を除いた集電部の面積によって多様な形態が可能である。図１ｃ～図１ｅには、２つ以上の貫通孔を有する格子状、メッシュ状の集電体が示されている。
上記集電体は、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅；カーボン、ニッケル、チタン、銀、金または白金で表面処理されたステンレス鋼；アルミニウム－カドミウム合金；導電材で表面処理された非伝導性高分子；金属で表面処理された非伝導性高分子；及び伝導性高分子から選択される材質からなり得る。
また、上記集電体の厚さは、６μｍ～１ｍｍ、具体的には１０μｍ～１００μｍの範囲であり得るが、これに限られず、また上記集電体の大きさも特に制限されず、電極の用途によって適切に選択可能である。
本発明の一実施例によれば、上記タブ連結部は、上記集電部と同様に、１以上の貫通孔を備えることができる。このとき、上記タブ連結部において、貫通孔を除いたタブ連結部の面積は、タブ連結部の全体面積に対して５０～１００％であり得る。貫通孔を除いたタブ連結部の面積が上記の範囲を満足すれば、タブ溶接強度の確保の面で有利である。上記１つ以上の貫通孔を備えたタブ連結部も集電部と同様に、それぞれ環状、メッシュ状または格子状であり得る。
図１ｆは、環状の集電部、及び１以上の貫通孔を有するタブ連結部を備えた集電体を示している。
次いで、図２ｂに示されたように、電極活物質、バインダー及び溶媒を含む電極スラリーを上記集電部の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって電界紡糸し、上記電極集電体の少なくとも一面上に電極活物質層、すなわち、正極活物質層１４と負極活物質層２４を形成して、正極１０と負極２０を用意する（Ｓ２）。
本発明の一実施例によれば、電極活物質層は、上記集電体の少なくとも一面上に活物質、バインダー及び導電材を溶媒に分散させたスラリーを電界紡糸方式でコーティングして乾燥することで形成できる。このとき、電界紡糸によるコーティングは、上記スラリーを紡糸液にして常温～８０℃に調節された電界紡糸ノズルに投入し、電界紡糸ノズルと集電体との間に電場を形成した状態で電界紡糸を実施することで行われ、上記電場は、例えば、１～３０ｋＶの電圧を印加して形成できる。その後、高電圧が印加された電界紡糸ノズルから活物質を含むスラリーが紡糸され、集電体上に繊維状の活物質層が形成される。このような繊維状の活物質層は互いに絡まれて３次元（３Ｄ）形態を有し得、上記繊維の直径は５００ｎｍ～５０μｍであり、長さは５μｍ以上であり得る。
このとき、紡糸ノズルと対向して電界紡糸のターゲットになる集電体は、底面と平行に位置されても良く、底面と垂直に位置されても良い。電界紡糸と同時に殆どの溶媒が乾燥されるため、集電体に活物質層の構造を十分形成することができる。また、電極を製作した後、圧延を通じて電極の強度を改善するため、貫通孔を有する集電体を持って電極を形成しても、電極の形成及びハンドリングに全く制限がない。
本発明では、電界紡糸を通じて活物質スラリーのコーティングを行うことで、上記集電体のパターンの形態及び大きさに関わらず均一なコーティング層を形成することができる。例えば、電極活物質層の形成に通常使われるダイコーティング方式では、集電体の貫通孔の大きさによっては活物質スラリーが貫通孔を通って下部に通過し、電極のローディング量を調節し難く、コーティング層の反対面が汚染する恐れがある。したがって、本発明による、１つ以上の貫通孔を備えた集電部、及び上記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部を有する電極（正極及び負極）の集電体に電極活物質層を形成するためには、線状（１次元（１Ｄ））の方式が必須に求められる。その結果、本発明では、電界紡糸を用いたコーティング方式で電極活物質層を形成することで、電極活物質粒子の直径が集電体の貫通孔の直径より小さくても、活物質粒子が貫通孔を通過することなく、活物質層を形成することができる。
上記活物質としては、リチウム二次電池の正極及び負極に通常使われる成分を制限なく使用できる。例えば、正極活物質としては、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＦｅＰＯ４及びＬｉＮｉ１－ｘ－ｙ－ｚＣｏｘＭ１ｙＭ２ｚＯ２（Ｍ１及びＭ２は相互独立して、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｗ、Ｔａ、Ｍｇ及びＭｏからなる群より選択されたいずれか１つであり、ｘ、ｙ及びｚは相互独立して、酸化物組成元素の原子分率であって、０≦ｘ＜０．５、０≦ｙ＜０．５、０≦ｚ＜０．５、０＜ｘ＋ｙ＋ｚ≦１である）からなる群より選択されたいずれか１つの活物質またはこれらのうち２種以上の混合物を使用可能である。また、負極活物質としては、リチウム金属またはリチウム合金、炭素、石油コークス、活性化炭素、グラファイト、またはその他の炭素類などのようなリチウム吸着物質などを使用可能である。
上記バインダーとしては、ポリフッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロペンコポリマー（ＰＶＤＦ－ｃｏ－ＨＥＰ）、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、澱粉、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアクリル酸、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）などの高分子を使用できる。
上記導電材は、リチウム二次電池に化学的変化を誘発せず、導電性を有するものであれば、特に制限されない。例えば、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などを使用可能である。
上記溶媒としては、Ｎ－メチルピロリドン、アセトン、水などを使用できる。
次いで、図２ｃに示されたように、上記正極１０と負極２０との間にセパレータ３０を介在させる（Ｓ４）。このとき、セパレータ３０は、安全性の面から負極２０よりも大きく、負極２０は正極１０よりも大きく構成することが望ましい。
上記セパレータは、リチウム二次電池でセパレータとして通常使われる多孔性高分子フィルム、例えば、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、エチレン／ブテン共重合体、エチレン／ヘキセン共重合体及びエチレン／メタクリレート共重合体などのようなポリオレフィン系高分子で製造した多孔性高分子フィルムを単独またはこれらを積層して使用できる。また、高いイオン透過度と機械的強度を有する絶縁性の薄膜を使用できる。上記セパレータは、多孔性高分子フィルムのようなセパレータ基材の表面に、無機物粒子がバインダー高分子を媒介にして連結及び固定されて薄くコーティングされた有機／無機複合多孔性コーティング層を備える安全性強化セパレータ（ＳＲＳ、ｓａｆｅｔｙ ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ ｓｅｐａｒａｔｏｒ）を含み得る。外にも、通常の多孔性不織布、例えば高融点のガラス繊維、ポリエチレンテレフタレート繊維などからなった不織布が使用され、上記多孔性不織布上にも上述した有機／無機複合多孔性コーティング層を適用した形態も可能であるが、これに制限されることはない。
次いで、図２ｄに示されたように、上記それぞれの集電体のタブ連結部１２、２２に電極タブを連結した後、上記電極タブに電極リード５０を連結して電極組立体を構成する（Ｓ５）。また、上記電極組立体は、図２ｅに示されたように、単位セルが積層された積層セルで構成され得る。
上記タブ連結部に電極タブを連結する方式としては、当業界で適用可能な方法を使用でき、例えば、熱または超音波を用いた溶接によって電極タブを連結することができる。
上記タブ連結部１２、２２には活物質がコーティングされていないため、溶接によってタブを集電体に連結するとき抵抗の発生が少なく、それによって集電体と連結されたタブとの間の優れた結合強度を確保することができる。例えば、上記タブ連結部と電極タブとの結合強度が０．５～１ｋｇｆ／６ｍｍの範囲を満足でき、上記結合強度は後述する実験例１に記載された方式で測定可能である。すなわち、本発明では、タブ連結部が備えられた集電体を使用することで、従来の３次元集電体の、熱を用いたタブ溶接では集電体が変形して集電体とタブとの間に十分な結合強度を確保し難くて抵抗が発生し、超音波溶接は適用自体が困難であるという短所を解消することができる。また、このような効果は積層セルで電極組立体を構成するとき一層増大する。
最後に、上記電極組立体を電池ケースに収納してフレキシブル電池の製造を完成する（Ｓ６）。
本発明の一実施例によれば、上述したフレキシブル電池の製造方法で上記電極活物質層を形成する段階が、上記電界紡糸段階の前に、上記電極集電体のタブ連結部にマスクを用いてマスキングを行い、上記電界紡糸方式で電極活物質層を形成し、その後、上記集電体のタブ連結部からマスクを除去する段階を含むことができる。
すなわち、マスクを用いてマスキングを行う段階をさらに導入することで、上記電界紡糸段階で集電体のタブ連結部に電極活物質層が形成されることを防止することができる。具体的な製造方法の一例は以下のようである。
図３ａに示されたように、１つ以上の貫通孔を備えた集電部１１１、１２１、及び上記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部１１２、１２２を有する正極及び負極の集電体を用意する（Ｓ１）。
図３ｂに示されたように、上記それぞれの集電体のタブ連結部１１２、１２２に、電極活物質層の形成を防止するため、マスク１４０を用いてマスキングを行い、電極活物質、バインダー及び溶媒を含む電極スラリーを上記集電部の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって電界紡糸して上記電極集電体の少なくとも一面上に電極活物質層１１４、１２４を形成する（Ｓ２）。
上記マスク１４０は、通常のマスキング工程に使用されるものであれば制限なく使用可能である。上記電極活物質層は、正極活物質層及び負極活物質層の１種以上であり得る。
その後、このような正極と負極の電極活物質層を形成した後、図３ｃに示されたように、各集電体のタブ連結部１１２、１２２からマスクを除去して正極活物質層１１４を備えた正極１１０、及び負極活物質層１２４を備えた負極１２０を製造することができる（Ｓ３）。
次いで、図３ｄに示されたように、上記正極１１０と負極１２０との間にセパレータ１３０を介在させる（Ｓ４）。このとき、セパレータ１３０は、安全性の面から負極１２０よりも大きく、負極１２０は正極１１０よりも大きく構成することが望ましい。
次いで、図３ｅに示されたように、上記それぞれの集電体のタブ連結部１１２、１２２に電極タブを連結した後、上記電極タブに電極リード１５０を連結して電極組立体を構成する（Ｓ５）。また、上記電極組立体は、図３ｆに示されたように、単位セルが積層された積層セルで構成され得る。
最後に、上記電極組立体を電池ケースに収納してフレキシブル電池の製造を完成する（Ｓ６）。
上記フレキシブル電池には、リチウム塩及びそれを溶解させるための有機溶媒を含む電解質を使用することができる。
上記リチウム塩としては、二次電池用電解液に通常使用されるものであれば制限なく使用でき、例えば、上記リチウム塩の陰イオンとしては、Ｆ－、Ｃｌ－、Ｉ－、ＮＯ３ －、Ｎ（ＣＮ）２ －、ＢＦ４ －、ＣｌＯ４ －、ＰＦ６ －、（ＣＦ３）２ＰＦ４ －、（ＣＦ３）３ＰＦ３ －、（ＣＦ３）４ＰＦ２ －、（ＣＦ３）５ＰＦ－、（ＣＦ３）６Ｐ－、ＣＦ３ＳＯ３ －、ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ３ －、（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ－、（ＦＳＯ２）２Ｎ－、ＣＦ３ＣＦ２（ＣＦ３）２ＣＯ－、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＣＨ－、（ＳＦ５）３Ｃ－、（ＣＦ３ＳＯ２）３Ｃ－、ＣＦ３（ＣＦ２）７ＳＯ３ －、ＣＦ３ＣＯ２ －、ＣＨ３ＣＯ２ －、ＳＣＮ－及び（ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ２）２Ｎ－からなる群より選択される１種を使用可能である。
上記電解質に含まれる有機溶媒としては、通常使用されるものであれば制限なく使用でき、代表的にプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネート、ジメチルスルホキシド、アセトニトリル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、ビニレンカーボネート、スルホラン、γ－ブチロラクトン、プロピレンサルファイト及びテトラヒドロフランからなる群より選択される１種以上を使用可能である。
特に、上記カーボネート系有機溶媒のうち環状カーボネートであるエチレンカーボネート及びプロピレンカーボネートは、高粘度の有機溶媒であって、誘電率が高くて電解質内のリチウム塩をよく解離させるため望ましく使用でき、このような環状カーボネートにジメチルカーボネート及びジエチルカーボネートのような低粘度、低誘電率の線状カーボネートを適当な割合で混合して使えば、高い電気伝導率を有する電解液を製造できてより望ましい。
このように製造されたフレキシブル電池は、柔軟性が確保されるため曲げられた場合に活物質の脱離が起きず、電極タブの溶接時に発生する抵抗が少なくて集電体と電極タブとの間の結合強度が改善されることで、結果的にフレキシブル電池のサイクル進行による容量維持率が増加できる。
したがって、本発明の他の実施形態は、上記の製造方法で製造されたフレキシブル電池、すなわち正極、負極、これらの間に積層されるセパレータを含む電極組立体、及び電解質を含み；上記正極及び上記負極が、１つ以上の貫通孔を備えた集電部、上記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部を有する集電体、及び上記集電体の集電部の少なくとも一面に形成された電極活物質層を含み；上記タブ連結部には電極タブ及び電極リードが連結されているフレキシブル電池に関する。
本発明の一実施形態によるフレキシブル電池は、柔軟性が求められる多様なデバイスに有用に使用することができる。
以下、本発明の理解を助けるために実施例を挙げて詳しく説明する。しかし、本発明による実施例は多くの他の形態に変形でき、本発明の範囲が下記実施例に限定されると解釈されてはならない。本発明の実施例は当業界で平均的な知識を持つ者に本発明をより完全に説明するために提供されるものである。
［実施例１］
図２ａに示されたように、単一の貫通孔を備えた環状の集電部、及びタブ連結部を有するＡｌ材質の集電体（厚さ：２０μｍ）を用意した。このとき、上記貫通孔を除いた集電部の面積は集電部の全体面積の２０％であった。用意した集電体のタブ連結部をポリイミド材質のマスクを用いてマスキングした。
一方、活物質としてＬｉＣｏＯ２ ５０重量部、導電材としてカーボンブラック２０重量部、及びバインダーとしてポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）３０重量部を、溶媒であるジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）１５０重量部に添加して正極スラリーを収得した。
上記スラリーを２５℃に制御された電界紡糸ノズルに投入し、電界紡糸ノズルとマスキングされた上記集電体との間に１．５ｋＶの電圧を印加して電界紡糸を行って活物質層を形成した。このとき、電界紡糸を通じて、断面の平均直径が２０μｍである繊維を単一貫通孔を有する集電体上に線状で左右上下にランダムに紡糸し、固化させて活物質層を形成した。上記集電体上に形成された活物質層のローディング量は１ｍＡｈ／ｃｍ２であって、厚さは４０μｍであった。上記集電体のタブ連結部からマスクを除去して正極を製造した。
その後、貫通孔を備えた環状の集電部とタブ連結部を有するＣｕ材質の集電体（厚さ：２０μｍ）であって、上記貫通孔を除いた集電部の面積が集電部の全体面積の２０％である集電体を使用し、活物質として人造黒鉛、導電材としてカーボンブラック及びポリアクリロニトリルを５０：２０：３０の重量比にして溶媒であるジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）に添加して得た負極スラリーを使用することを除き、上記と同じ方式で負極を製造した。
上記のようにして製造された正極と負極との間に、セパレータとしてポリエチレン材質の不織布を積層して電極組立体を構成した後、上記集電体のタブ連結部に電極タブを熱を用いる方式で溶接し、電極リードを連結した。その後、電池ケースに上記電極組立体を収納し、電解液（エチレンカーボネート（ＥＣ）：エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）＝１：２（ｖ／ｖ）、１Ｍ ＬｉＰＦ６及び有機溶媒の０．５ｗｔ％のビニレンカーボネート（ＶＣ））を注入してリチウム二次電池を製造した。
［実施例２］
単一の貫通孔を備えた環状の集電部とタブ連結部を有し、貫通孔を除いた集電部の面積が集電部の全体面積の４％であるＡｌ集電体（厚さ：２０μｍ）を正極用集電体として使用し、単一の貫通孔を備えた環状の集電部とタブ連結部を有し、貫通孔を除いた集電部の面積が集電部の全体面積の４％であるＣｕ集電体（厚さ：２０μｍ）を負極用集電体として使用したことを除いて、実施例１と同じ方式でリチウム二次電池を製造した。
［実施例３］
単一の貫通孔を備えた環状の集電部とタブ連結部を有し、貫通孔を除いた集電部の面積が集電部の全体面積の８５％であるＡｌ集電体（厚さ：２０μｍ）を正極用集電体として使用し、単一の貫通孔を備えた環状の集電部とタブ連結部を有し、貫通孔を除いた集電部の面積が集電部の全体面積の８５％であるＣｕ集電体（厚さ：２０μｍ）を負極用集電体として使用したことを除いて、実施例１と同じ方式でリチウム二次電池を製造した。
［比較例１］
タブ連結部が形成されているＡｌホイルを正極用集電体として使用し、タブ連結部が形成されているＣｕホイルを負極用集電体として使用したことを除いて、実施例１と同じ過程で電池を製造した。
［比較例２］
多孔度７０％のフェルト（ｆｅｌｔ）状のＡｌ－メッキされたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）集電体上に、活物質としてリチウムコバルト複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、導電材としてカーボンブラック及びバインダーとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を９２：４：４の重量比で混合して溶媒であるＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に添加して得た正極スラリーを塗布した後、乾燥及びロールプレスして正極を製造した。
一方、多孔度７０％のフェルト状のＣｕ－メッキされたＰＥＴ集電体上に、活物質として人造黒鉛、導電材としてカーボンブラック及びバインダーとしてＰＶｄＦを９６：１：３の重量比で混合して溶媒であるＮＭＰに添加して得た負極スラリーを塗布した後、乾燥及びロールプレスして負極を製造した。
上記のようにして製造された正極と負極との間にセパレータとしてポリエチレン材質の不織布を積層して電極組立体を構成した後、正極と負極の各集電体上に電極タブを熱を用いる方式で溶接し、電極リードを連結した。その後、電池ケースに上記電極組立体を収納し、電解液（ＥＣ：ＥＭＣ＝１：２（ｖ／ｖ）、１Ｍ ＬｉＰＦ６及び０．５ｗｔ％のＶＣ）を注入してリチウム二次電池を製造した。
［実験例１：タブとの結合強度の評価］
実施例１～３及び比較例１、２で製造されたリチウム二次電池において、溶接されたタブ／リード部分の引張強度をＵＴＭ（Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ Ｔｅｓｔｉｎｇ Ｍａｃｈｉｎｅ）で測定することで結合強度を評価し、その結果を下記表１に示した。
［実験例２：タブ部分の電気抵抗の測定］
実施例１～３及び比較例１、２で製造されたリチウム二次電池において、溶接されたタブ／リード部分の抵抗をＨＩＯＫＩ ３５５５（ＢＡＴＴＥＲＹ ＨＩＴＥＳＴＥＲ）で測定し、その結果を下記表１に示した。
［実験例３：サイクル進行による容量維持率の評価］
実施例１～３及び比較例１、２で製造されたリチウム二次電池を、２５℃、５Ｒで繰り返して曲げながら、０．５Ｃで５０回充放電を行った。サイクル進行中に初期放電容量対比９５％の放電容量を維持したサイクル回数を測定し、その結果を下記表１に示した。
Figure 0007048856000001
表１に示されたように、実施例１～３で特定の集電体を使用して製造されたリチウム二次電池は、溶接されたタブ部分の結合強度が高くて低い水準の抵抗を維持し、特に繰り返して曲げながら充放電サイクルを進行したとき、優れた容量維持率を示した。一方、通常のホイル状の集電体を使った比較例１の場合、タブの結合強度と抵抗の面では優れたが、柔軟性が悪いため曲げが繰り返される充放電過程で容量維持率が不良であった。
一方、３次元集電体を使った比較例２の場合は、タブの結合強度が低くて抵抗が高く（タブの溶接自体が難しい）、さらに繰り返した曲げられたとき、溶接されたタブが離れて容量維持率が非常に低い寿命特性を示した。
１０、１１０：正極
２０、１２０：負極
３０、１３０：セパレータ
１１、２１、１１１、１２１：集電部
１２、２２、１１２、１２２：タブ連結部
１４、２４、１１４、１２４：活物質層
１４０：マスク
５０、１５０：電極リード

Claims (12)

  1. １つ以上の貫通孔を備えた集電部、及び前記集電部の周縁から延びて電極タブと連結されるタブ連結部を有する電極集電体を用意する段階；
    １つ以上の貫通孔を備えた集電部、及び前記集電部の周縁から延びてタブと連結されるタブ連結部を有する電極集電体を用意する段階；
    電極活物質、バインダー、導電材及び溶媒を含む電極スラリーを前記集電部の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって電界紡糸して前記電極集電体の少なくとも一面上に電極活物質層を形成する段階；並びに
    前記電極活物質層が形成された電極集電体を電極として備える電池を構成する段階；を含む、フレキシブル電池の製造方法。
  2. 前記貫通孔を除いた集電部の面積が、前記集電部の全体面積に対して４～８５％である、請求項１に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  3. 前記集電部が、環状、メッシュ状または格子状である、請求項１または２に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  4. 前記電極集電体が、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅；カーボン、ニッケル、チタン、銀、金または白金で表面処理されたステンレス鋼；アルミニウム－カドミウム合金；導電材で表面処理された非伝導性高分子；金属で表面処理された非伝導性高分子；及び伝導性高分子から選択されるいずれか１つの材質からなる、請求項１から３のいずれか一項に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  5. 前記電極活物質層を形成する段階が、前記電界紡糸を行う前に、前記電極集電体のタブ連結部にマスクを用いてマスキングを行い、前記電界紡糸により電極活物質層を形成し、その後、前記電極集電体のタブ連結部からマスクを除去する段階を含む、請求項１から４のいずれか一項に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  6. 前記電極が、正極及び負極のうち１種以上である、請求項１から５のいずれか一項に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  7. 前記電池を構成する段階が、前記電極とセパレータを含む電極組立体を構成し、前記電極組立体を電池ケースに収納する段階を含む、請求項１から６のいずれか一項に記載のフレキシブル電池の製造方法。
  8. １つ以上の貫通孔を備えた集電部を有する電極集電体を用意する段階；
    電極活物質、バインダー、導電材及び溶媒を含む電極スラリーを前記集電部の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって電界紡糸して前記電極集電体の少なくとも一面上に電極活物質層を形成する段階；並びに
    前記電極活物質層が形成された電極集電体を電極として備える電池を構成する段階；を含む、フレキシブル電池の製造方法であって、
    前記集電部の周縁から延びて電極タブと連結されるタブ連結部が１以上の貫通孔を備える、フレキシブル電池の製造方法。
  9. 正極、負極及びその間に積層されるセパレータを含む電極組立体、並びに電解質を収納するフレキシブル電池であって、
    前記正極及び前記負極のうち少なくとも１つが、１つ以上の貫通孔を備えた集電部、及び前記集電部の周縁から延びて電極タブと連結されるタブ連結部を有する集電体；及び前記集電体の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって形成された電極活物質層を含む、フレキシブル電池。
  10. 前記貫通孔を除いた集電部の面積が、集電部の全体面積に対して４～８５％である、請求項９に記載のフレキシブル電池。
  11. 正極、負極及びその間に積層されるセパレータを含む電極組立体、並びに電解質を収納するフレキシブル電池であって、
    前記正極及び前記負極のうち少なくとも１つが、１つ以上の貫通孔を備えた集電部を有する集電体；及び前記集電体の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって形成された電極活物質層を含み、
    前記集電部の周縁から延びたタブ連結部と前記タブ連結部と連結される電極タブとの結合強度が、０．５～１ｋｇｆ／６ｍｍである、フレキシブル電池。
  12. 正極、負極及びその間に積層されるセパレータを含む電極組立体、並びに電解質を収納するフレキシブル電池であって、
    前記正極及び前記負極のうち少なくとも１つが、１つ以上の貫通孔を備えた集電部を有する集電体；及び前記集電体の周縁の少なくとも一面と貫通孔上にわたって形成された電極活物質層を含み、
    前記集電部の周縁から延びて電極タブと連結されるタブ連結部が１以上の貫通孔を備える、フレキシブル電池。
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