JP7048352B2 - 二酸化炭素吸収剤及び二酸化炭素分離回収装置 - Google Patents
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Description
本実施形態に係る二酸化炭素分離回収方法においては、二酸化炭素を含有するガスと、二酸化炭素を吸収させる前の上述の本実施形態に係る二酸化炭素吸収剤とを接触させて、前記二酸化炭素を含むガスから二酸化炭素を分離回収する。
本実施形態に係る二酸化炭素分離回収装置は、二酸化炭素を含有するガスと、上記の実施形態に係る二酸化炭素吸収前の二酸化炭素吸収剤とを接触させ、この二酸化炭素吸収前の二酸化炭素吸収剤に二酸化炭素を吸収させることによりこの二酸化炭素を含有するガスから二酸化炭素を分離回収して二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤を得る吸収塔と、
この二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤から二酸化炭素を脱離させて、この二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤を再生する再生塔とを有する。
この二酸化炭素分離回収装置1は、吸収塔2と再生塔3とを備えている。二酸化炭素分離回収装置1において、吸収塔2は、二酸化炭素を含むガス(以下、排気ガスと示す。)と二酸化炭素吸収剤とを接触させ、この排気ガスから二酸化炭素を吸収させて分離回収する。二酸化炭素分離回収装置1において、再生塔3は、吸収塔2で二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤から二酸化炭素を分離し、二酸化炭素吸収剤を再生する。
再生塔3で再生した二酸化炭素吸収剤は、ポンプ9によって熱交換器7と吸収液冷却器10とに順次送液され、二酸化炭素吸収剤供給口5から吸収塔2に戻される。
(比較例1)
鎖状アミンであるN-エチルジエタノールアミンと環状アミンであるピペラジンを含む二酸化炭素吸収剤を調整した。比較例1の二酸化炭素吸収剤には、酸を添加していない。N-エチルジエタノールアミン、ピペラジンの質量比は、5:1(N-エチルジエタノールアミン:ピペラジン)とした。作成した二酸化炭素吸収剤のpHは、12.3であった。そして、二酸化炭素と窒素ガスの混合ガスを二酸化炭素吸収剤にバブリングして、40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後に、二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの量を測定した。
鎖状アミンであるN-エチルジエタノールアミン、環状アミンであるピペラジンと硫酸を混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。ピペラジンのモル数に対する硫酸のモル数の比率は、0.6(硫酸のモル数/ピペラジンのモル数)としたこと以外は、比較例1と同様である。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.5であった。そして、比較例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例1の二酸化炭素吸収量は、比較例1の二酸化炭素吸収量の84%であった。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンであるピペラジンの残存量は、比較例1よりも多い。酸として硫酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例1の結果は好適である。
硫酸の比率を変えたこと以外は、実施例1と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。ピペラジンのモル数に対する硫酸のモル数の比率は、1.4(硫酸のモル数/ピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.3であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例2の二酸化炭素吸収量は、比較例1の二酸化炭素吸収量の86%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンであるピペラジンの残存量は、比較例1、実施例1よりも多い。酸として硫酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例2の結果は好適である。
硫酸の比率を変えたこと以外は、実施例1と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。ピペラジンのモル数に対する硫酸のモル数の比率は、2.0(硫酸のモル数/ピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.4であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。比較例2の二酸化炭素吸収量は、比較例1の二酸化炭素吸収量の73%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンであるピペラジンの残存量は、比較例1、実施例1よりも多い。
鎖状アミンであるジエタノールアミン、環状アミンである1-メチルピペラジンを混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。比較例3の二酸化炭素吸収剤には、酸を添加していない。ジエタノールアミン、1-メチルピペラジンの質量比は、5:1(ジエタノールアミン:1-メチルピペラジン)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、12.0であった。そして、比較例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後に、二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの量を測定した。
鎖状アミンであるジエタノールアミン、環状アミンである1-メチルピペラジンと塩酸を混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。1-メチルピペラジンのモル数に対する塩酸のモル数の比率(塩酸のモル数/1-メチルピペラジンのモル数)を、0.3としたこと以外は、比較例3と同様である。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.7であった。そして、比較例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例2との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例3の二酸化炭素吸収量は、比較例3の二酸化炭素吸収量の95%であった。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである1-メチルピペラジンの残存量は、比較例2よりも多い。酸として塩酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例3の結果は好適である。
塩酸の比率を変えたこと以外は、実施例3と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。1-メチルピペラジンのモル数に対する塩酸のモル数の比率は、1.4(塩酸のモル数/1-メチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.1であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例4の二酸化炭素吸収量は、比較例3の二酸化炭素吸収量の82%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである1-メチルピペラジンの残存量は、比較例3、実施例3よりも多い。酸として塩酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例4の結果は好適である。
塩酸の比率を変えたこと以外は、実施例3と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。1-メチルピペラジンのモル数に対する塩酸のモル数の比率は、1.0(塩酸のモル数/1-メチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.9であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例5の二酸化炭素吸収量は、比較例3の二酸化炭素吸収量の83%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである1-メチルピペラジンの残存量は、比較例3、実施例3、実施例4よりも多い。酸として塩酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例5の結果は好適である。
塩酸の比率を変えたこと以外は、実施例3と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。1-メチルピペラジンのモル数に対する塩酸のモル数の比率は、1.4(塩酸のモル数/1-メチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.6であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例6の二酸化炭素吸収量は、比較例3の二酸化炭素吸収量の86%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである1-メチルピペラジンの残存量は、比較例3、実施例3、実施例4、実施例5よりも多い。酸として塩酸を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例6の結果は好適である。
環状アミンに1-メチルピペラジンを用い、塩酸の比率を変えたこと以外は、実施例3と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。1-メチルピペラジンのモル数に対する塩酸のモル数の比率は、2.0(塩酸のモル数/1-メチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.0であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例3との二酸化炭素回収量の比を求めた。比較例4の二酸化炭素吸収量は、比較例2の二酸化炭素吸収量の70%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの残存量は、比較例3、実施例3、実施例4、実施例5よりも多い。
鎖状アミンであるジメチルエタノールアミン、環状アミンである2-メチルピペラジンを混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。比較例5の二酸化炭素吸収剤には、酸を添加していない。ジメチルエタノールアミン、2-メチルピペラジンの質量比は、5:1(ジメチルエタノールアミン:2-メチルピペラジン)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、12.4であった。そして、比較例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後に、二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの量を測定した。
鎖状アミンであるジメチルエタノールアミン、環状アミンである2-メチルピペラジンとギ酸を混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。2-メチルピペラジンのモル数に対するギ酸のモル数の比率(ギ酸のモル数/2-メチルピペラジンのモル数)を、0.3としたこと以外は、比較例3と同様である。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.2であった。そして、比較例3と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例5との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例7の二酸化炭素吸収量は、比較例3の二酸化炭素吸収量の97%であった。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである2-メチルピペラジンの残存量は、比較例5よりも多い。
ギ酸の比率を変えたこと以外は、実施例7と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。2-メチルピペラジンのモル数に対するギ酸のモル数の比率は、1.0(ギ酸のモル数/2-メチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.5であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例5との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例8の二酸化炭素吸収量は、比較例2の二酸化炭素吸収量の82%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンである2-メチルピペラジンの残存量は、比較例5、実施例7よりも多い。
鎖状アミンであるジメチルエタノールアミン、環状アミンである2-メチルピペラジンとギ酸を混合してギ酸の比率を変えたこと以外は、実施例7と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。ヒドロキシルピペラジンのモル数に対するギ酸のモル数の比率は、2.0(ギ酸のモル数/ヒドロキシルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、8.8であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例2の二酸化炭素吸収量は、比較例2の二酸化炭素吸収量の67%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの残存量は、比較例5、実施例7、実施例8よりも多い。
鎖状アミンであるトリエタノールアミン、環状アミンであるヒドロキシエチルピペラジンを混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。比較例7の二酸化炭素吸収剤には、酸を添加していない。トリエタノールアミン、ヒドロキシエチルピペラジンの質量比は、5:1(トリエタノールアミン:ヒドロキシエチルピペラジン)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、12.5であった。そして、比較例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後に、二酸化炭素吸収剤中の環状アミンの量を測定した。
鎖状アミンであるトリエタノールアミン、環状アミンであるヒドロキシエチルピペラジンとエタンジスルホン酸二水和物を混合して二酸化炭素吸収剤を調整した。2-メチルピペラジンのモル数に対するエタンジスルホン酸二水和物のモル数の比率(エタンジスルホン酸二水和物のモル数/2-メチルピペラジンのモル数)を、0.6としたこと以外は、比較例3と同様である。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、10.3であった。そして、比較例3と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量を測定した。40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例5との二酸化炭素回収量の比を求めた。実施例9の二酸化炭素吸収量は、比較例7の二酸化炭素吸収量の85%であった。また、二酸化炭素平衡吸収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンであるヒドロキシエチルピペラジンの残存量は、比較例7よりも多い。酸としてエタンジスルホン酸二水和物を用いているため、二酸化炭素吸収剤の劣化防止の観点からも実施例9の結果は好適である。
エタンジスルホン酸の比率を変えたこと以外は、実施例9と同様に二酸化炭素吸収剤を調整した。ヒドロキシエチルピペラジンのモル数に対するエタンジスルホン酸のモル数の比率は、2.0(エタンジスルホン酸のモル数/ヒドロキシエチルピペラジンのモル数)とした。得られた二酸化炭素吸収剤のpHは、9.2であった。そして、実施例1と同様に40℃と70℃の二酸化炭素平衡吸収量の差を求め、酸を添加していない比較例1との二酸化炭素回収量の比を求めた。比較例8の二酸化炭素吸収量は、比較例7の二酸化炭素吸収量の71%であった。また、二酸化炭素回収量を測定した後の二酸化炭素吸収剤中の環状アミンであるヒドロキシエチルピペラジンの残存量は、比較例1、実施例1よりも多い。
なお、発明において、不可避的な不純物等の混入は認められる。
明細書中、いくつかの元素は元素記号のみで表している。
Claims (8)
- 鎖状アミン、環状アミン及び酸を含む二酸化炭素吸収剤であって、
前記鎖状アミンは、式(1)で表される化合物であり、
前記式(1)中のR1は、水素又は少なくとも1つの水酸基を有する炭素数1~7のアルキル鎖であり、
前記式(1)中のR2は、少なくとも1つの水酸基を有する炭素数1~7のアルキル鎖であり、
前記式(1)中のR3は、水素、炭素数1~7の直鎖アルキル鎖、炭素数1~7の分岐状アルキル鎖又は炭素数5~7の環状アルキル鎖であり、
前記環状アミンと前記酸とのモル比が1.0:0.1以上1.0:1.9以下であり、
前記酸のpKaが6.0以下であり、
前記酸が、塩酸、硫酸、硝酸、ヨウ化水素酸、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸及び酒石酸からなる群より選ばれる少なくとも一種類である二酸化炭素吸収剤。
- 前記二酸化炭素吸収剤の二酸化炭素吸収前のpHが9.5以上10.8以下である請求項1に記載の二酸化炭素吸収剤。
- 前記環状アミンが式(2)で表される化合物、式(3)で表される化合物、並びに式(2)及び式(3)が炭素鎖を介して連なった化合物からなる群より選ばれる少なくとも1種の化合物であり、
前記式(2)中のR4は、炭素数1~3のアルキル鎖であり、任意に窒素を含む有機基を側鎖として有し、任意に水酸基を側鎖として有し、
前記式(2)中のR5は、炭素数2~3のアルキル鎖であり、任意に窒素を含む有機基を側鎖として有し、任意に水酸基を側鎖として有し、
前記式(2)中のR6は、水素又は炭素数1から4の直鎖若しくは分岐のアルキル鎖であり、任意に水酸基を有し、
前記式(2)中のR7は、水素又は炭素数1から4の直鎖若しくは分岐のアルキル鎖であり、任意に水酸基を有し、
前記式(3)中のR8は、炭素数4~7の直鎖アルキル鎖であり、任意に窒素を含む有機基を側鎖として有し、任意に水酸基を有し、
前記式(3)中のR9は、水素又は炭素数1~4の直鎖若しくは分岐のアルキル鎖であり、任意に水酸基を有する請求項1又は2に記載の二酸化炭素吸収剤。
- 式(4)で表されるスルホ基を有する有機酸、式(5)で表されるスルホ基を有する有機酸、又は、式(4)で表されるスルホ基を有する有機酸及び式(5)で表されるスルホ基を有する有機酸をさらに含み、
前記環状アミンと前記酸との前記モル比における前記酸のモル数は、前記式(4)で表されるスルホ基を有する有機酸、前記式(5)で表されるスルホ基を有する有機酸、又は、前記式(4)で表されるスルホ基を有する有機酸及び前記式(5)で表されるスルホ基を有する有機酸を含むモル数であり、
前記式(4)中のR10は、アルキル基、アリル基又はアルキル基及びアリル基を含み、アミノ基、水酸基又はアミノ基及び水酸基を任意に含み、直鎖炭素数1~5で直鎖状構造又は分岐状構造を有する有機基であり、
前記式(5)中のR11は、アルキル基又はアミノ基及びアルキル基を有する直鎖の炭素数2~5の有機基である請求項1ないし3のいずれか1項に記載の二酸化炭素吸収剤。
- 1,2-エタンジスルホン酸、1,3-プロパンジスルホン酸、2-アミノエタンスルホン酸、N,N-ビス(2-ヒドロキシエチル)-2-アミノエタンスルホン酸、2,2-イミノビス-エタンスルホン酸、2-ジメチルアミノエタンスルホン酸、及び3-ジメチルアミノ-1-プロパンスルホン酸からなる群より選ばれる少なくとも1種類のスルホ基を有する有機酸をさらに含み、
前記環状アミンと前記酸との前記モル比における前記酸のモル数は、前記スルホ基を有する有機酸を含むモル数である請求項1ないし4のいずれか1項に記載の二酸化炭素吸収剤。 - 前記酸が、塩酸、硫酸、硝酸、ヨウ化水素酸、酢酸、クエン酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸及び酒石酸からなる群より選ばれる少なくとも一種類である請求項1ないし5のいずれか1項に記載の二酸化炭素吸収剤。
- リン酸をさらに含み、
前記環状アミンと前記酸との前記モル比における前記酸のモル数は、前記リン酸を含むモル数である請求項1ないし6のいずれか1項に記載の二酸化炭素吸収剤。 - 二酸化炭素を含有するガスと二酸化炭素を吸収する前の請求項1ないし7のいずれか1項に記載の二酸化炭素吸収剤を接触させ、前記二酸化炭素を吸収する前の二酸化炭素吸収剤に二酸化炭素を吸収させることにより前記二酸化炭素を含有するガスから二酸化炭素を分離回収して、二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤を得る吸収塔と、
前記二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤から二酸化炭素を脱離させて、前記二酸化炭素を吸収した二酸化炭素吸収剤を再生する再生塔とを有する二酸化炭素分離回収装置。
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