JP7019856B2 - 成形体、フィルムまたはシート、熱収縮フィルムまたはシート、包装材、産業用フィルムまたはシート、熱成形容器、カップ状容器、トレイ状容器、ブロー成形容器、燃料容器、ボトル容器、チューブ、多層パイプおよび紙容器 - Google Patents
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Description
[1]ガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層を備え、上記ガスバリア樹脂組成物(α)が、一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物を含み、上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来である、成形体;
[2]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物が、原料であるエチレン及びビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来であるエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(A)と、化石燃料由来であるエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(B)とを含む、[1]の成形体;
[3]上記エチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(A)と上記エチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(B)との質量比(A/B)が1/99~99/1である、[2]の成形体;
[4]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物が、原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来であるエチレン-ビニルアルコール共重合体(A’)を含む、[1]の成形体;
[5]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物のバイオベース度が1%以上99%以下である、[1]~[4]のいずれかの成形体;
[6]ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度が1%以上99%以下である、[1]~[5]のいずれかの成形体;
[7]ガスバリア樹脂組成物(α)が硫黄化合物を硫黄原子換算で0ppmを超えて100ppm以下含む、[1]~[6]のいずれかの成形体;
[8]上記硫黄化合物が、ジメチルスルフィドまたはジメチルスルホキシドである、[7]の成形体;
[9]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の上記原料のうちのエチレンの少なくとも一部がバイオマス由来である、[1]~[8]のいずれかの成形体;
[10]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の上記原料のうちのビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来である、[1]~[9]のいずれかの成形体;
[11]上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物が、下記一般式(I)で表される変性基を有する、[1]~[10]のいずれかの成形体;
[12]熱可塑性樹脂層をさらに備える、[1]~[11]のいずれかの成形体;
[13][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、フィルムまたはシート;
[14][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、熱収縮フィルムまたはシート;
[15][13]のフィルムもしくはシートまたは[14]の熱収縮フィルムまたはシートを備える、包装材;
[16][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、産業用フィルムまたはシート;
[17][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、熱成形容器;
[18][17]の熱成形容器を備える、カップ状容器;
[19][17]の熱成形容器を備える、トレイ状容器;
[20][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、ブロー成形容器;
[21][20]のブロー成形容器を備える、燃料容器;
[22][20]のブロー成形容器を備える、ボトル容器;
[23][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、チューブ;
[24][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、多層パイプ;
[25][1]~[12]のいずれかの成形体を備える、紙容器;
を提供することにより達成される。
本発明の成形体は、ガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層を備える。ガスバリア樹脂組成物(α)は、一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(エチレン-ビニルアルコール共重合体;以下、「EVOH」ともいう。)を含み、上記一種又は二種以上のEVOHの原料(原料モノマー)であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、上記原料(原料モノマー)であるエチレン及びビニルエステルの残部が化石燃料由来である。当該成形体は、バイオマス由来の原料が一部に用いられているガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層を備えているので、環境負荷が低い。また、ガスバリア樹脂組成物(α)は、ガスバリア樹脂としてEVOHを選択して用いており、EVOHはバイオマス由来の原料を用いて合成された場合であっても、化石燃料由来の原料のみから合成された同一構造のEVOHと同等の高いガスバリア性を発揮できる。なお、同一構造のEVOHとは、重合度、各構造単位の含有比率、変性の有無、ケン化度等が同じであるEVOHをいう。さらに、ガスバリア樹脂組成物(α)においては、EVOHに化石燃料由来の原料も併用されていることで、ロングラン性も十分なものとなる。なお、本発明がこのような効果を奏する理由は定かではないが、バイオマス由来の原料を用いてEVOHを合成した場合、ガスバリア性には影響を与えないもののロングラン性には影響を与える微量且つ不可避的な不純物が生成又は混入することなどが推測される。
層(1)は、ガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層である。ガスバリア樹脂組成物(α)は、一種又は二種以上のEVOHを含み、上記一種又は二種以上のEVOHの原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来である。
ガスバリア樹脂組成物(α)に含まれる一種又は二種以上のEVOHの形態としては、以下の(I)及び(II)の形態が挙げられる。
(I)原料であるエチレン及びビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来であるEVOH(A)と、化石燃料由来であるEVOH(B)とを含む形態
(II)原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来であるEVOH(A’)を含む形態
EVOH(A)は、原料モノマーであるエチレン及びビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来であるEVOHである。EVOH(A)がバイオマス由来の原料を含むことで、ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度を高め、本発明の成形体等の環境負荷を低減できる。
EVOH(B)は、化石燃料由来のEVOHである。ここで、化石燃料由来のEVOHとは、化石燃料由来の原料を用いて合成されたEVOHを意味する。すなわち、EVOH(B)は、原料モノマーであるエチレン、ビニルエステル及び必要に応じて用いられるその他の単量体の全てが化石燃料由来であるEVOHである。換言すれば、EVOH(B)は、バイオマス由来の原料を用いずに合成されたEVOHである。ガスバリア樹脂組成物(α)がEVOH(B)を含むことで、十分なロングラン性を発揮することができる。
EVOH(A’)は、原料モノマーであるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、上記原料モノマーであるエチレン及びビニルエステルの残部が化石燃料由来であるEVOHである。EVOH(A’)の原料がバイオマス由来の原料を含むことで、ガスバリア樹脂組成物(α)におけるバイオベース度を高め、環境負荷を低減できる傾向となる。また、EVOH(A’)の原料が化石燃料由来の原料を含むことで、ロングラン性を良好なものとすることができる。
ガスバリア樹脂組成物(α)はカルボン酸をさらに含有することが好ましい。ガスバリア樹脂組成物(α)がカルボン酸を含有すると、溶融成形性や高温下での着色耐性を改善できる。特に、ガスバリア樹脂組成物(α)のpH緩衝能力が高まり、酸性物質や塩基性物質に対する着色耐性を改善できる場合がある点から、カルボン酸のpKaが3.5~5.5の範囲にあることがより好ましい。
ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度の下限は、環境負荷を低減する観点から1%が好ましく、5%がより好ましく、20%がさらに好ましく、40%が特に好ましい。また、例えば特に優れたロングラン性が要求されない用途などにおいては、ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度の下限は、60%であってもよく、80%であってもよい。一方、ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度の上限は、ロングラン性を良好とする観点から99%が好ましく、95%がより好ましく、85%、75%、65%、55%、45%、35%又は25%がさらに好ましい場合もある。なお、このガスバリア樹脂組成物のバイオベース度とは、EVOH以外の任意成分に含まれる他の樹脂等も考慮して測定される値をいう。
ガスバリア樹脂組成物(α)の製造方法としては、特に限定されない。例えばEVOH(A)とEVOH(B)とを含むガスバリア樹脂組成物の場合、
(1)EVOH(A)のペレットと、EVOH(B)のペレットと、必要に応じて上述したその他成分とを混合(ドライブレンド)し、混合されたペレットを溶融混練する方法、
(2)EVOH(A)のペレット及び/又はEVOH(B)のペレットに必要に応じて上述したその他成分等が含まれる溶液に浸漬させた後、EVOH(A)のペレットとEVOH(B)のペレットとをドライブレンドし、これらを溶融混練する方法、
(3)EVOH(A)のペレットとEVOH(B)のペレットとをドライブレンドし、これらを溶融混練する際に、押出機の途中で必要に応じて上述したその他成分を含む水溶液を液添する方法
(4)EVOH(A)の溶融樹脂とEVOH(B)の溶融樹脂とを溶融状態でブレンドする方法(その他成分は、必要に応じてEVOH(A)及び/又はEVOH(B)に予め含ませておいても、押出機内で液添してもよい)
等が挙げられる。
層(2)は、EVOH以外の熱可塑性樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂層である。層(2)におけるEVOH以外の熱可塑性樹脂の割合は、70質量%以上が好ましく、80質量%以上がより好ましく、90質量%以上がさらに好ましく、95質量%以上が特に好ましく、99質量%以上であってもよく、層(2)を構成する樹脂としては実質的にEVOH以外の熱可塑性樹脂のみからなってもよい。
層(3)は、層(1)と層(2)との間に配置される場合があり、接着性樹脂、アンカーコーティング剤または接着剤を主成分とする層である。層(3)は、層(1)と層(2)等の他の層との間の接着層として機能させることができる。接着性樹脂は、接着性を有する樹脂であり、接着性を有する熱可塑性樹脂が好ましい場合がある。アンカーコーティング剤及び接着剤は、樹脂であってもよく、低分子化合物等、樹脂以外であってもよく、複数の成分からなるものであってもよい。接着性樹脂としては、カルボン酸変性ポリオレフィン等を挙げることができる。なお、上記カルボン酸変性ポリオレフィンとは、オレフィン系重合体にエチレン性不飽和カルボン酸又はその無水物を付加反応、グラフト反応等により化学的に結合させて得られるカルボキシ基又はその無水物基を有するオレフィン系重合体のことをいう。
層(4)は、例えばEVOH、熱可塑性樹脂、及び接着性樹脂を含有する層である。また、層(4)は、本発明の成形体の製造工程における層(1)、層(2)及び層(3)の回収物を用いて形成されることが好ましい。回収物としては、本発明の成形体の製造工程において発生するバリ、検定の不合格品等が挙げられる。
層(5)は無機蒸着層である。層(5)は、通常、酸素や水蒸気に対するバリア性を有する層であり、透明性を有することが好ましい。層(5)は無機物を蒸着することで形成できる。無機物としては、金属(例えば、アルミニウム)、金属酸化物(例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム)、金属窒化物(例えば、窒化ケイ素)、金属窒化酸化物(例えば、酸窒化ケイ素)、または金属炭化窒化物(例えば、炭窒化ケイ素)等が挙げられる。中でも、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、または窒化ケイ素で形成される層(5)が、透明性に優れる観点から好ましい。
層(6)は紙基材層である。層(6)に使用される紙基材としては、適用する紙容器の用途に応じて、種々の賦型性、耐屈曲性、剛性、腰、強度等を有する任意の紙を使用することができ、例えば、主強度材であり、強サイズ性の晒または未晒の紙、あるいは、純白ロール紙、クラフト紙、板紙、加工紙、ミルク原紙等の各種の紙を使用することができる。紙基材層は、これらの紙を複数層重ねてラミネートしたものであってもよい。紙基材層は、坪量80~600g/m2、好ましくは坪量100~450g/m2であり、厚さ110~860μm、好ましくは140~640μmの範囲である。紙基材層がこれより薄いと、容器としての強度が不足し、またこれより厚いと、剛性が高くなりすぎて、加工が困難になり得る。なお、紙基材層には、例えば、文字、図形、記号、その他の所望の絵柄を通常の印刷方式にて任意に形成することができる。
本発明の成形体は、ガスバリア樹脂組成物(α)を用いること以外は、各種溶融成形等、従来公知の成形方法により製造することができる。ガスバリア樹脂組成物(α)を溶融成形する方法としては、例えば押出成形、キャスト成形、インフレーション押出成形、ブロー成形、溶融紡糸、射出成形、射出ブロー成形等が挙げられる。後述するフィルムまたはシート、熱収縮フィルムまたはシート、包装材、産業用フィルムまたはシート、熱成形容器、カップ状容器、トレイ状容器、ブロー成形容器、燃料容器、ボトル容器、チューブ、多層パイプ及び紙容器を製造する方法も、本発明の成形体の製造方法の形態に含まれる。
本発明のフィルムまたはシートは、本発明の成形体を備える。フィルムとは、「平均厚みが250μm未満の膜状の軟質性のもの」をいい、シートとは「平均厚みが250μm以上の薄い板状の軟質性のもの」をいう。熱収縮「フィルムまたはシート」、及び産業用「フィルムまたはシート」におけるフィルムとシートとの区別においても同様である。以下、「フィルムまたはシート」を「フィルム等」とも称する。本発明のフィルム等は、本発明の成形体からなるフィルム等であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、フィルム等であってよい。本発明のフィルム等は環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。本発明のフィルム等は、層(1)のみからなる単層フィルムであってもよく、多層フィルムであってもよい。本発明のフィルム等の平均厚みは、例えば1μm以上300μm未満であることが好ましく、5μm以上100μm未満であることがより好ましい。本発明のフィルム等は、各種包装材などとして好適に用いることができる。
本発明のフィルム等は公知の方法で製造できる。フィルム等の形成方法としては特に限定されず、例えば溶融法、溶液法、カレンダー法等が挙げられ、溶融法が好ましい。溶融法としては、Tダイ法(キャスト法)、インフレーション法が挙げられ、キャスト法が好ましい。特に、本発明のフィルム等を構成する樹脂組成物をキャスティングロール上に溶融押出するキャスト成形工程、及び上記樹脂組成物から得られる未延伸フィルム等を延伸する工程を備える方法で製造することが好ましい。溶融法の際の溶融温度はガスバリア樹脂組成物(α)の融点等により異なるが、150~300℃程度が好ましい。また、本発明のフィルム等が多層である場合、その製造方法は公知の方法で製造でき、共押出法、ドライラミネート法、サンドラミネート法、押出ラミネート法、共押出ラミネート法、溶液コート法、などを採用できる。
本発明の熱収縮フィルムまたはシート(熱収縮フィルムまたは熱収縮シート)は、本発明の成形体を備える。本発明の熱収縮フィルム等は、本発明の成形体からなる熱収縮フィルム等であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、熱収縮フィルム等であってよい。本発明の熱収縮フィルム等は環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。本発明の熱収縮フィルム等においては、単層または多層フィルム等を製膜した後、延伸工程に供されることで、熱収縮性が付与される。本発明の熱収縮フィルム等の層(1)に用いられるEVOHは、良好な熱収縮性を示す観点から上記式(I)で表される変性基(構造)を有していることが好ましい。
本発明の包装材は、本発明のフィルムもしくはシートまたは熱収縮フィルムもしくはシートを備える。本発明の包装材は、本発明のフィルムもしくはシートまたは熱収縮フィルムもしくはシートからなる包装材であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、包装材であってよい。本発明の包装材は、環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。
本発明の包装材は真空包装袋であってもよい。真空包装袋の一例としては、内容物が包装される内部と、外部とを隔てる隔壁として本発明のフィルム等を備え、上記内部が減圧された状態となっている袋状の容器である。真空包装袋においては、例えば本発明の2枚のフィルム等が重なり合わされ、この2枚のフィルム等の周縁部が互いにシールされている。真空包装袋においては、上記隔壁としては、多層フィルム等が好ましい。真空包装袋は、ノズル式又はチャンバー式の真空包装機を用いて製造することができる。
本発明の産業用フィルムまたはシート(産業用フィルムまたは産業用シート)は、本発明の単層又は多層フィルム等の成形体を備える。本発明の産業用フィルム等は、本発明の成形体からなる産業用フィルム等であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、産業用フィルム等であってよい。本発明の産業用フィルム等は環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。産業用フィルム等の具体例としては、農業用フィルム等、埋立用フィルム等、建築用フィルム等があげられる。
5層 1/3/2/3/1、2/3/1/3/2、2/3/1/3/1
6層 2/3/1/3/2/2
7層 2/3/1/3/1/3/2、2/2/3/1/3/2/2
本発明のチューブは、本発明の成形体を備える。本発明のチューブは、本発明の成形体からなるチューブであってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、チューブであってよい。本発明のチューブは、環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。
本発明の多層パイプは、本発明の成形体を備える。本発明の多層パイプは、本発明の成形体からなる多層パイプであってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、多層パイプであってよい。本発明の多層パイプは環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。本発明の多層パイプは、長期使用における酸化劣化を抑制する観点から、ガスバリア樹脂組成物(α)に酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤としては、高温での使用における酸化劣化を抑制する観点からヒンダードアミン基を有する化合物及び/またはヒンダードフェノール基を有する化合物であることが好ましい。
以下、多層パイプの製造方法について説明するが、この製造方法の一部又は全部は他の成形体(フィルム、シート等)にも適用することができる。本発明の多層パイプは、例えば、上述のように架橋ポリオレフィンなどの単層パイプの上にガスバリア樹脂組成物(α)と接着性樹脂を共押出コーティングすることにより製造することができる。単層パイプ上にガスバリア樹脂組成物(α)と接着性樹脂の共押出コーティングを実施する際は、単純に単層パイプ上にガスバリア樹脂組成物(α)と接着性樹脂の溶融したフィルムをコートしても良いが、パイプとコート層の間の接着力が不十分な場合があり、長期間の使用中にコート層が剥離してガスバリア性を失う可能性がある。その対策としては、コート前にコートするパイプの表面をフレーム処理及び/又はコロナ放電処理することが有効である。
本発明の熱成形容器は、本発明の成形体を備える。本発明の熱成形容器は、本発明の成形体からなる熱成形容器であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、熱成形容器であってよい。本発明の熱成形容器は、環境負荷が低く、ガスバリア性、外観及び生産性も良好である。本発明の熱成形容器は、酸素バリア性が要求される用途、例えば食品、化粧品、医化学薬品、トイレタリー等の種々の分野で利用される。この熱成形容器は、例えば単層または多層のフィルムまたはシートを熱成形することで、収容部を有するものとして形成される。
収容部は、食品等の内容物を収容する部分である。この収容部の形状は、内容物の形状に対応して決定される。具体的には、当該熱成形容器は、例えばカップ状容器、トレイ状容器、バッグ状容器、ボトル状容器、パウチ状容器等として形成される。
熱成形容器の製造に用いる単層または多層のフィルム等の一つである多層シートの製造方法について説明する。多層シートは、共押出成形装置を用いて形成できる。この多層シートは、例えば各層を形成するガスバリア樹脂組成物(α)や他の樹脂などをそれぞれ別々の押出機に仕込み、これらの押出機で共押出することで所定の層構成を有するものとして形成できる。
本発明の熱成形容器は、多層シート等を加熱して軟化させた後に、金型形状に成形することで形成できる。熱成形方法としては、例えば真空又は圧空を用い、必要によりプラグを併せ用いて金型形状に成形する方法(ストレート法、ドレープ法、エアスリップ法、スナップバック法、プラグアシスト法等)、プレス成形する方法などが挙げられる。成形温度、真空度、圧空の圧力、成形速度等の各種成形条件は、プラグ形状や金型形状、原料樹脂の性質等により適当に設定される。
本発明の熱成形容器は、少なくとも層(1)を備えていればよく、単層からなってもよいし複数層からなってもよい。熱成形容器が複数層である場合の層構成は、用途等に応じて適宜設定すればよい。
(内表面)(2)/(3)/(1)/(3)/(4)/(2)(外表面)、
(内表面)(2)/(4)/(3)/(1)/(3)/(4)/(2)(外表面)、
(内表面)(4)/(3)/(1)/(3)/(4)(外表面)
等が挙げられる。なお、これらの層構成において層(2)の代わりに層(4)を備える層構成であってもよい。なお、層(1)~層(4)がそれぞれ複数用いられている場合、それぞれの層を構成する樹脂は同一でも異なっていてもよい。
次に、本発明の熱成形容器について、図1及び図2に示すカップ状容器を例にとって、具体的に説明する。但し、カップ状容器は熱成形容器の一例に過ぎず、以下のカップ状容器の説明は、本発明の範囲を限定するものではない。
カップ状容器1は、図3に示すように連続多層シート21を加熱装置30により加熱して軟化させた後に、金型装置40を用いて熱成形することで製造される。
加熱装置30は、一対のヒーター(ヒーター31及びヒーター32)を備えるものであり、これらのヒーター31及びヒーター32の間を連続多層シート21が通過可能とされている。なお、加熱装置30としては、熱プレスにより加熱するものを用いることもできる。
金型装置40は、プラグアシスト法による熱成形に適するものであり、チャンバー(図示略)内に収容される下型50及び上型51を備える。下型50及び上型51は、それぞれ個別に上下方向に移動可能であり、離間状態において、これらの下型50及び上型51の間を連続多層シート21が通過可能とされている。下型50は、カップ状容器1の収容部を形成するための複数の凹部52を有する。上型51は、下型50に向けて突出する複数のプラグ53を備える。複数のプラグ53は、下型50の複数の凹部52に対応した位置に設けられている。各プラグ53は、対応する凹部52に挿入可能である。
まず、図3及び図4(A)に示すように、加熱装置30により軟化させた連続多層シート21に対して、下型50を上動させることで下型50に密着させると共に連続多層シート21を若干持ち上げて連続多層シート21にテンションを付与する。次に、図4(B)に示すように、上型51を下動させることでプラグ53を凹部52に挿入する。
本発明の熱成形容器は、上述した形態に限定されず、トレイ状容器も本発明の熱成形容器に含まれる。トレイ状容器も、上述したカップ状容器等と同様の方法により製造することができる。当該トレイ状容器は、食品トレイ等として好適に用いられる。
本発明のブロー成形容器は、本発明の成形体を備える。本発明のブロー成形容器は、本発明の成形体からなるブロー成形容器であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、ブロー成形容器であってよい。本発明のブロー成形容器は環境負荷が低く、バリア性、外観及び生産性も良好である。本発明のブロー成形容器は、ガスバリア性、耐油性等が要求される各種容器に使用できる。
本発明のブロー成形容器は、燃料容器として使用できる。本発明の燃料容器はフィルター、残量計、バッフルプレート等を備えていてもよい。本発明の燃料容器は、本発明のブロー成形容器を備えることで、環境負荷が低く、バリア性、外観及び生産性も良好であり、燃料容器として好適に用いられる。ここで、燃料容器とは、自動車、オートバイ、船舶、航空機、発電機、工業用若しくは農業用機器等に搭載された燃料容器、又はこれら燃料容器に燃料を補給するための携帯用燃料容器、さらには、燃料を保管するための容器を意味する。また、燃料としては、ガソリン、特にメタノール、エタノール又はMTBE等をブレンドした含酸素ガソリン等が代表例として挙げられるが、その他、重油、軽油、灯油等も含まれるものとする。これらうち、本発明の燃料容器は、含酸素ガソリン用燃料容器として特に好適に用いられる。
本発明のブロー成形容器は、ボトル容器として使用できる。本発明のボトル容器は、カバーフィルム、キャップ等、本発明のブロー成形容器以外の構成をさらに備えていてもよい。本発明のボトル容器の成形方法は例えば、ダイレクトブロー成形及びインジェクションブロー成形が挙げられる。ボトル状に成形した本発明のブロー成形容器は、環境負荷が低く、バリア性、外観及び生産性も良好であるため、食品、化粧品などのボトル容器に好適に用いられる。
本発明の紙容器は、本発明の成形体を備える。本発明の紙容器は、本発明の成形体からなる紙容器であってよい。すなわち、本発明の成形体の一実施形態は、紙容器であってよい。紙容器は紙基材を含む成形体からなり、カートンあるいはカップ等の形状に加工されることで作成される。かかる紙容器は、各種飲料等を長期に保存することが可能である。
本発明は、上記実施形態に記載のものに限定されるものではない。本発明の成形体、フィルムまたはシート、熱収縮フィルムまたはシート、包装材、産業用フィルムまたはシート、熱成形容器、カップ状容器、トレイ状容器、ブロー成形容器、燃料容器、ボトル容器、チューブ、多層パイプ及び紙容器のいずれも、例えば、層(1)(ガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層)のみからなる単層構造のもの、複数の層(1)からなる多層構造のものなどであってもよい。
(1)EVOHのエチレン単位含有量及びケン化度
合成して得られたEVOHペレット並びに実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレットについて、内部標準物質としてテトラメチルシラン、添加剤としてテトラフルオロ酢酸(TFA)を含むジメチルスルホキシド(DMSO)-d6に溶解し、500MHzの1H-NMR(日本電子株式会社製「JMTC-400/54/SS」)を用いて80℃で測定し、エチレン単位含有量及びケン化度を測定した。
上記測定のスペクトル中の各ピークは、以下のように帰属される。
0.6~1.9ppm:エチレン単位のメチレンプロトン(4H)、ビニルアルコール単位のメチレンプロトン(2H)、酢酸ビニル単位のメチレンプロトン(2H)
1.9~2.0ppm:酢酸ビニル単位のメチルプロトン(3H)
3.1~4.2ppm:ビニルアルコール単位のメチンプロトン(1H)
合成して得られたEVOHペレット又は実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレット20gとイオン交換水100mLとを共栓付き200mL三角フラスコに投入し、冷却コンデンサーを付け、95℃で6時間攪拌抽出した。得られた抽出液にフェノールフタレインを指示薬としてN/50のNaOHで中和滴定し、カルボン酸のカルボン酸根換算の含有量を定量した。なお、リン化合物が含まれる態様においては、後述の評価方法で測定されるリン化合物の含有量を加味して、カルボン酸量を算出した。
合成して得られたEVOHペレット又は実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレット0.5gをテフロン(登録商標)製圧力容器に入れ、ここに濃硝酸5mLを加えて室温で30分間分解させた。30分後蓋をし、湿式分解装置(アクタック社の「MWS-2」)により150℃で10分間、次いで180℃で5分間加熱することで分解を行い、その後室温まで冷却した。この処理液を50mLのメスフラスコ(TPX製)に移し純水でメスアップした。この溶液について、ICP発光分光分析装置(パーキンエルマー社の「OPTIMA4300DV」)により元素分析を行い、EVOHペレット又はガスバリア樹脂組成物ペレットに含まれる、金属イオンの金属原子換算量、リン化合物のリン原子換算量及びホウ素化合物のホウ素原子換算量を求めた。
合成して得られたEVOHペレット並びに実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレットについて、ASTM D6866に記載の方法に従い、加速器質量分析器(AMS)により放射性炭素(14C)の濃度を測定し、放射性炭素年代測定の原理に基づいて、バイオベース度を算出した。
(5-1)ロングラン性の評価
実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレットを用い、3種5層共押出機を用いて、下記条件にて、多層フィルム(ポリエチレン層/接着性樹脂層/ガスバリア樹脂組成物層/接着性樹脂層/ポリエチレン層、厚み(μm):60/10/10/10/60)を作成した。ポリエチレンとして日本ポリエチレン株式会社製「ノバテック(商標)UF943」を、接着性樹脂として三井化学株式会社製「アドマー(商標)NF528」を用いた。
(押出機条件)
各樹脂の押出温度:供給部/圧縮部/計量部/ダイ=170℃/170℃/210℃/210℃
ポリエチレンの押出機:32φ単軸押出機、GT-32-A型(株式会社プラスチック工学研究所製)
接着性樹脂の押出機:25φ単軸押出機、P25-18-AC型(大阪精機工作株式会社製)
ガスバリア樹脂組成物の押出機:20φ単軸押出機、ラボ機ME型CO-EXT(株式会社東洋精機製作所製)
Tダイ:300mm幅3種5層用(株式会社プラスチック工学研究所製)
冷却ロールの温度:50℃
引取速度:4m/分
運転開始10時間後、50時間後に作製された多層フィルムについて、目視にてストリークの有無を下記評価基準により評価した。また、多層フィルム100mを紙管に巻き取ったロールを作製し、ロールの端部の黄変の有無を目視で下記評価基準により評価した。
(ストリークの評価基準)
A(良好):ストリークは認められなかった
B(やや良好):ストリークが確認された
C(不良):多数のストリークが確認された
(ロール端部の着色の評価基準)
A(良好):無色
B(やや良好):黄変
C(不良):著しく黄変
(5-2)酸素透過度の測定
上記(5-1)で運転開始から30分後に作製された多層フィルムを20℃、65%RHの条件下で調湿した後、酸素透過度測定装置(Mocon Modern Controls.incの「OX-Tran2/20」)を使用し、20℃、65%RHの条件下で、JIS K 7126-2(等圧法;2006年)に記載の方法に準じて酸素透過度を測定した。
実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレット、エチレン-酢酸ビニル共重合体(EVA)(三井デュポンポリケミカル株式会社製「エバフレックス(商標)EV340」)、および接着性樹脂(三井化学株式会社性「アドマー(商標)VF500」)を用い、3種5層共押出機を用いて、下記条件にて多層フィルム(層構成:EVA層/接着性樹脂層/ガスバリア樹脂組成物層/接着性樹脂層/EVA層、厚み(μm):300/50/50/50/300)を作製した。
(押出機条件)
各樹脂の押出温度:供給部/圧縮部/計量部/ダイ=170℃/170℃/210℃/210℃
EVAの押出機:32φ単軸押出機、GT-32-A型(株式会社プラスチック工学研究所製)
接着性樹脂の押出機:25φ単軸押出機、P25-18-AC型(大阪精機工作株式会社製)
EVOH樹脂組成物の押出機:20φ単軸押出機、ラボ機ME型CO-EXT(株式会社東洋精機製作所製)
Tダイ:300mm幅3種5層用(株式会社プラスチック工学研究所製)
冷却ロールの温度:50℃
引取速度:1m/分 運転開始から30分後に作製された多層フィルムを用いて、株式会社東洋精機製作所製パンタグラフ式二軸延伸装置にて80℃で30秒間予熱後、延伸倍率3×3倍で同時二軸延伸を行い、熱収縮フィルムを得た。得られた熱収縮フィルムを10cm×10cmにカットし、90℃の熱水に10秒浸漬させて収縮させた後、収縮後のフィルムを目視し、下記の基準により評価した。
(収縮後外観の評価基準)
A:着色も白化も生じることなく、均一に収縮した。
B:着色または白化が生じた。
C:同時二軸延伸時に多層フィルムが破れ、熱収縮フィルムが得られなかった。
実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレット、ポリプロピレン(日本ポリプロ株式会社製「ノバテック(商標)PP EA7AD」)、および接着性樹脂(三井化学株式会社製「アドマー(商標)QF551」)を用い、3種5層共押出装置を用いて、下記条件にて多層フィルム(ポリプロピレン/接着性樹脂/ガスバリア樹脂組成物/接着性樹脂/ポリプロピレン、厚み(μm):368/16/32/16/368)を作成した。
(押出機条件)
各樹脂の押出温度:供給部/圧縮部/計量部/ダイ=150℃/150℃/210℃/210℃
ポリプロピレン樹脂の押出機:32φ単軸押出機、GT-32-A型(株式会社プラスチック工学研究所製)
接着性樹脂の押出機:25φ単軸押出機、P25-18-AC型(大阪精機工作株式会社製)
EVOH樹脂組成物の押出機:20φ押出機、ラボ機ME型CO-EXT(株式会社東洋精機製作所製)
Tダイ:300mm幅3種5層用(株式会社プラスチック工学研究所製)
冷却ロールの温度:80℃
引取速度:1m/分
運転開始10時間後、50時間後に作製された多層シートを採取し、得られた多層シートを熱成形機(株式会社浅野製作所製:真空圧空深絞り成形機「FX-0431-3型」)にて、シート温度を160℃にして、圧縮空気(気圧5kgf/cm2)により、丸カップ形状(金型形状:上部75mmφ、下部60mmφ、深さ38mm、絞り比S=0.5)に熱成形することにより、熱成形容器を得た。成形条件を以下に示す。
ヒーター温度:400℃
プラグ:45φ×33mm
金型温度:40℃
得られたカップ形状の熱成形容器の外観を目視で確認し、下記基準で評価した。
(外観の評価基準)
A(良好):ムラおよび局部的偏肉は認められなかった
B(やや良好):わずかなムラおよび局部的偏肉が確認された
C(不良):著しいムラおよび局部的偏肉が確認された
実施例及び比較例で得られたEVOH樹脂組成物ペレット、高密度ポリエチレン(株式会社プライムポリマー製の「ハイゼックス(商標)8200B」)、及び接着性樹脂(三井化学株式会社の「ADMER(商標)GT-6A」)を用い、鈴木製工所製ブロー成形機TB-ST-6Pにて210℃で、(内側)高密度ポリエチレン層/接着性樹脂層/ガスバリア樹脂組成物層/接着性樹脂層/高密度ポリエチレン層/高密度ポリエチレン層(外側)の3種6層パリソンよりブロー成形容器を作成した。なお、ブロー成形容器の製造においては、金型内温度15℃で20秒間冷却し、全層平均厚み1000μm((内側)高密度ポリエチレン層/接着性樹脂層/ガスバリア樹脂組成物層/接着性樹脂層/高密度ポリエチレン層/高密度ポリエチレン層(外側)=(内側)340μm/50μm/40μm/50μm/400μm/120μm(外側))の3Lブロー成形容器を成形した。このブロー成形容器の底面平均直径は100mm、平均高さは400mmであった。運転開始より3時間経過した後のブロー成形容器を採取し、外観目視及び円周方向の断面顕微鏡観察によるストリーク評価を行った。
(ストリークの評価基準)
A(良好):ストリークは認められなかった。
B(やや良好):ストリークが確認された。
C(不良):多数のストリークが確認された。
実施例及び比較例で得られたガスバリア樹脂組成物ペレット、高密度ポリエチレン(株式会社プライムポリマー製の「ハイゼックス(商標)8200B」)及び接着性樹脂(三井化学株式会社の「ADMER(商標)GT-6A」)を用い、上記(5)で用いた3種5層共押出装置及び押出機条件を使用して、多層フィルム(ポリエチレン/接着性樹脂/ガスバリア樹脂組成物/接着性樹脂/ポリエチレン)を作成した。多層フィルムの層構成は、内外層のポリエチレン樹脂が90μm、接着性樹脂が各10μm、中間層のガスバリア樹脂組成物が20μmであった。得られた多層フィルムについて、GTRテック社フロー式ガス・蒸気透過率測定装置(GTR-30XFKE)を用いて、モデル燃料の透過度を測定した。多層フィルムは20℃65%RHで1ヶ月調湿し、測定は60℃で実施した。モデル燃料はCE10ガソリンを用い、その組成はトルエン/イソオクタン/エタノール=45/45/10質量%であった。
上海海源化工科技有限公司製シリカ球体担体HSV-I(球体直径5mm、比表面積160m2/g、吸水率0.75g/g)23g(吸水量19.7g)に、56質量%テトラクロロパラジウム酸ナトリウム水溶液1.5g及び17質量%テトラクロロ金酸四水和物水溶液1.5gを含む担体吸水量相当の水溶液を含浸させた後、メタケイ酸ナトリウム9水和物2.5gを含む水溶液40mLに浸漬し、20時間静置した。続いて、52質量%ヒドラジン水和物水溶液3.3mLを添加し、室温で4時間静置した後、水中に塩化物イオンが無くなるまで水洗し、110℃で4時間乾燥した。得られたパラジウム/金/担体組成物を1.7質量%酢酸水溶液60mLに浸漬し、一晩静置した。次いで、一晩水洗し、110℃で4時間乾燥した。その後、2gの酢酸カリウムの担体吸水量相当水溶液に含浸し、110℃で4時間乾燥することで酢酸ビニル合成触媒を得た。
<VAM1の合成例>
上記酢酸ビニル合成触媒3mLをガラスビーズ75mLで希釈してSUS316L製反応管(内径22mm、長さ480mm)に充填し、温度150℃、圧力0.6MPaGでエチレン/酸素/水/酢酸/窒素=47.3/6.1/5.6/26.3/14.7(mol%)の割合に混合したガスを流量20NL/時で流通させ、反応を行い、酢酸ビニル(VAM1)を合成した。エチレンには、バイオマス由来のエチレン(Braskem S.A.製、サトウキビ由来のバイオエチレン)を用い、このエチレンが充填されたガスボンベ(エチレン純度96.44%、内容積29.502L、内圧1.8234MPa)を使用した。また、酢酸には、バイオマス由来の酢酸(Godavari Biorefineries Ltd.製、サトウキビ由来のバイオ酢酸)を用い、220℃で気化させてから蒸気で反応系に導入した。
原料のエチレン及び酢酸を表1に記載の通り、バイオマス由来及び/又は化石燃料由来のものに変更した以外は、VAM1と同様の方法でVAM2~VAM4の各酢酸ビニルを合成した。
・バイオマス由来のエチレン :Braskem S.A.製、サトウキビ由来のバイオエチレン
・化石燃料由来のエチレン:エア・リキード工業ガス株式会社製、化石燃料由来のエチレン
・バイオマス由来の酢酸 :Godavari Biorefineries Ltd.製、サトウキビ由来のバイオ酢酸
・化石燃料由来の酢酸 :富士フィルム和光純薬株式会社製、化石燃料由来の酢酸
<EVOH(A1)ペレットの作製>
(エチレン-酢酸ビニル共重合体の重合)
ジャケット、攪拌機、窒素導入口、エチレン導入口及び開始剤添加口を備えた250L加圧反応槽に、VAM1を105kg、及びメタノール(以下、MeOHと称することもある)を32.3kg仕込み、65℃に昇温した後、30分間窒素バブリングして反応槽内を窒素置換した。次いで反応槽圧力(エチレン圧力)が3.67MPaとなるようにエチレンを昇圧して導入した。エチレンには、バイオマス由来のエチレン(Braskem S.A.製、サトウキビ由来のバイオエチレン)を用いた。反応槽内の温度を60℃に調整した後、開始剤として16.8gの2,2’-アゾビス(2,4-ジメチルバレロニトリル)(和光純薬工業社の「V-65」)をメタノール溶液として添加し、重合を開始した。重合中はエチレン圧力を3.67MPaに、重合温度を65℃に維持した。3時間後にVAcの重合率が45%となったところで冷却して重合を停止した。反応槽を開放して脱エチレンした後、窒素ガスをバブリングして脱エチレンを完全に行った。次いで減圧下で未反応のVAcを除去した後、エチレン-酢酸ビニル共重合体にMeOHを添加して20質量%MeOH溶液とした。
得られたエチレン-酢酸ビニル共重合体ジャケットの20質量%MeOH溶液250kgを、攪拌機、窒素導入口、還流冷却器及び溶液添加口を備えた500L反応槽に入れ、かかる溶液に窒素を吹き込みながら60℃に昇温し、水酸化ナトリウム4kgを濃度2規定のMeOH溶液として添加した。水酸化ナトリウムの添加終了後、系内温度を60℃に保ちながら2時間攪拌してケン化反応を進行させた。2時間経過した後に、再度、同様の方法で水酸化ナトリウムを4kg添加し、2時間加熱攪拌を継続した。その後、酢酸を14kg添加してケン化反応を停止し、イオン交換水50kgを添加した。加熱攪拌しながら反応槽外にMeOHと水を留出させ反応液を濃縮した。3時間経過した後、更にイオン交換水50kgを添加し、EVOHを析出させた。デカンテーションにより析出したEVOHを収集し、ミキサーで粉砕した。得られたEVOH粉末を1g/Lの酢酸水溶液(浴比20:イオン交換水200Lに対し粉末10kgの割合)に投入して2時間攪拌洗浄した。これを脱液し、さらに1g/Lの酢酸水溶液(浴比20)に投入して2時間攪拌洗浄した。これを脱液したものを、イオン交換水(浴比20)に投入して攪拌洗浄を2時間行い脱液する操作を3回繰り返して精製を行った。これを60℃で16時間乾燥させることでEVOHの粗乾燥物を25kg得た。
得られたEVOHの粗乾燥物25kgを、ジャケット、攪拌機及び還流冷却器を備えた100L攪拌槽に入れ、さらに水20kg及びMeOH20gを加え、70℃に昇温して溶解させた。この溶解液を径3mmのガラス管を通して5℃に冷却した重量比で水/MeOH=90/10の混合液中に押し出してストランド状に析出させ、このストランドをストランドカッターでペレット状にカットすることでEVOHの含水ペレットを得た。このEVOHの含水ペレットを濃度1g/Lの酢酸水溶液(浴比20)に投入して2時間攪拌洗浄した。これを脱液し、さらに1g/Lの酢酸水溶液(浴比20)に投入して2時間攪拌洗浄した。脱液後、酢酸水溶液を更新し同様の操作を行った。酢酸水溶液で洗浄してから脱液したものを、イオン交換水(浴比20)に投入して攪拌洗浄を2時間行い脱液する操作を3回繰り返して精製を行い、ケン化反応時の触媒残渣とストランド析出時に使用したMeOHが除去された、EVOHの含水ペレットを得た。得られたEVOHの含水ペレットの含水率をメトラー社のハロゲン水分計「HR73」で測定したところ、110質量%であった。
得られたEVOHの含水ペレットを酢酸ナトリウム、酢酸、リン酸及びホウ酸が含まれる水溶液(浴比20)に投入し、定期的に攪拌しながら4時間浸漬させた。なお、各成分の濃度は、得られたEVOH(A1)ペレットにおける各成分の含有量が表2に記載の通りとなるように調整した。浸漬後に脱液し、空気下で80℃、3時間、及び空気下で130℃、7.5時間乾燥することにより、酢酸ナトリウム、酢酸、リン酸及びホウ酸を含むEVOH(A1)ペレットを得た。
原料(原料モノマー)のエチレン及び酢酸ビニルの種類並びにリン酸化合物及びホウ素化合物の含有量を表2に記載の通り変更した以外は、EVOH(A1)ペレットと同様の方法で、EVOH(A2)ペレット~EVOH(A9)ペレット、EVOH(A12)ペレット及びEVOH(B1)~EVOH(B4)ペレットを作製した。化石燃料由来のエチレンには、エア・リキード工業ガス株式会社製のエチレンを用いた。
ジャケット、攪拌機、窒素導入口、エチレン導入口及び開始剤添加口を備えた250L加圧反応槽に、酢酸ビニルVAM3及びVAM4を50/50で混合した酢酸ビニルを100kg、メタノール(以下、MeOHと称することがある)を5.7kg、他の単量体として2-メチレン-1,3-プロパンジオールジアセテート(以下、MPDAcと称する)を3kg仕込み、60℃に昇温した後、30分間窒素バブリングして反応槽内を窒素置換した。次いで反応槽圧力(エチレン圧力)が5.1MPaとなるようにバイオマス由来のエチレンと化石燃料由来のエチレンを50/50で混合したエチレンを導入した。反応槽内の温度を60℃に調整した後、開始剤として50gの2,2’-アゾビス(2,4-ジメチルバレロニトリル)(和光純薬工業株式会社製「V-65」)をメタノール溶液として添加し、重合を開始した。重合中はエチレン圧力を5.1MPaに、重合温度を60℃に維持した。また重合中はMPDAcの30wt%MeOH溶液を350mL/15分の添加量で加圧反応槽に連続的に添加した。6.5時間後にVAcの重合率が41%となったところで冷却して重合を停止した。反応槽を開放して脱エチレンした後、窒素ガスをバブリングして脱エチレンを完全に行った。次いで減圧下で未反応のVAcを除去した後、MPDAc由来の構造単位が共重合により導入された変性エチレン-酢酸ビニル共重合体(本明細書中、変性EVAcと称することがある)にMeOHを添加して20質量%MeOH溶液とした。その後のけん化、洗浄、EVOH含水ペレットの製造およびEVOHペレットの製造工程はEVOH(A1)ペレットと同様の方法で行い、エチレン単位含有量38モル%、変性基(変性基を含む構造単位)の含有量2.5モル%、けん化度99モル%以上のEVOH(A10)ペレットを作製した。
冷却コイルを持つ1m3の重合缶にVAM3とVAM4を50/50で混合した酢酸ビニルを500kg、メタノール100kg、アセチルパーオキシド500ppm(対酢酸ビニル)、クエン酸20ppm(対酢酸ビニル)、および他の単量体として3,4-ジアセトキシ-1-ブテンを14kg仕込み、系を窒素ガスで一旦置換した後、バイオマス由来のエチレンと化石燃料由来のエチレンを50/50で混合したエチレンで置換し、エチレン圧が45kg/cm2となるまで圧入して、攪拌しながら67℃まで昇温して、3,4-ジアセトキシ-1-ブテンを15g/分で全量4.5kgを添加しながら重合し、重合率が50%になるまで6時間重合した。反応槽を開放して脱エチレンした後、窒素ガスをバブリングして脱エチレンを完全に行った。次いで減圧下で未反応のVAcを除去した後、3,4-ジアセトキシ-1-ブテン由来の構造単位が共重合により導入された変性エチレン-酢酸ビニル共重合体(本明細書中、変性EVAcと称することがある)にMeOHを添加して20質量%MeOH溶液とした。その後のけん化、洗浄、EVOH含水ペレットの製造およびEVOHペレットの製造工程はEVOH(A1)ペレットと同様の方法で行い、エチレン単位含有量38モル%、変性基(変性基を含む構造単位)の含有量2.5モル%、けん化度99モル%以上のEVOH(A11)ペレットを作製した。
<硫黄化合物含有量の測定>
硫黄化合物の定量は三菱アナリテック製微量窒素硫黄分析装(TS-2100H型)を用いて行い、測定条件は以下の通りとした。
ヒーター温度:Inlet 900℃,Outlet 900℃
ガス流量:Ar,O2各300ml/min
[分析システム NSX-2100]
測定モード:TS
パラメータ:SD-210
測定時間(タイマー):540秒(9分)
PMT感度:高濃度
硫黄化合物の同定は、ガスクロマトグラフィー(GC)と、ガスクロマトグラフィー質量分析法(GC/MS)を用いて行った。GCの検出器としては、微量の硫黄化合物、リン化合物に対して高い感度を示すFPD(炎光光度検出器)を用いて行い、硫黄化合物が検出された保持時間で観測された質量成分を解析することで、同定を行った。
<実施例1>
EVOH(A1)ペレット及びEVOH(B1)ペレットを質量比(A1/B1)10/90でドライブレンドした後、二軸押出機(株式会社東洋精機製作所の「2D25W」、25mmφ,ダイ温度220℃,スクリュー回転数100rpm)を用い、窒素雰囲気下で押出しペレット化を行い、実施例1のガスバリア樹脂組成物ペレットを得た。
用いたEVOHの種類及び質量比(割合)を、表3に記載の通り変更した以外は、実施例1と同様の方法で実施例2~22及び比較例1~6の各ガスバリア樹脂組成物ペレットを作製し、評価した。なお、実施例21、22の各ガスバリア樹脂組成物ペレットについては、多層熱成形容器評価、ブロー成形容器のストリーク評価及び燃料透過度の測定又は評価は行わなかった。結果を表4に示す。
(共押出コート紙評価)
基材としてカートン紙(厚み500μm、坪量400g/m2)を用いて、基材上に3種5層の共押出コートを行った。共押出の構成は低密度ポリエチレン/接着層/ガスバリア樹脂組成物層/接着層/低密度ポリエチレン/カートン紙であり、厚み構成は20/5/5/5/20/500μmである。低密度ポリエチレン用押出機、EVOH用押出機、接着層用押出機とそれぞれの押出機から供給される樹脂を合流、分配するフィードブロックとT型ダイスを使用した。低密度ポリエチレンとしては線状低密度ポリエチレン(株式会社プライムポリマー製「ウルトゼックス(商標)2022L」)を、また、接着層としては無水マレイン酸で変性されたポリプロピレン(三井化学株式会社製「アドマー(商標)QF-500」)を使用した。このときのフィードブロック、T型ダイスの温度条件を250℃、引取速度は300m/minとした。運転開始3時間後に作製された共押出コート紙について、目視にて共押出コート面側のストリークの有無を下記評価基準により評価した。
(ストリークの評価基準)
A(良好):ストリークは認められなかった
B(やや良好):ストリークが確認された
C(不良):多数のストリークが確認された
実施例14の多層熱成形容器の評価で得られた熱成形容器を用いて、追跡可能性(トレーサビリティ性)の評価を行った。具体的には得られた熱成形容器のEVOH層を取り出し、トレーサビリティ用試料とした。取り出したEVOH層のバイオベース度を上記評価方法(4)に記載の方法に従って測定したところ68%であり、用いたEVOHペレット(A3)の値と一致し、トレーサビリティ性があることが確認された。また、取り出したEVOH層の硫黄化合物含有量の測定、及びその同定を上記した方法と同様の方法で行った。EVOH層に含まれる硫黄化合物は硫黄原子換算で0.2ppmであり、硫黄化合物はジメチルスルフィドであり、EVOHペレット(A3)の値と一致し、トレーサビリティ性があることが確認された。
2 カップ本体
3 フランジ部
4 開口
5 内表面
6 外表面
7 蓋
21 連続多層シート
30 加熱装置
31,32 ヒーター
40 金型装置
50 下型
51 上型
52 凹部
53 プラグ
Claims (25)
- ガスバリア樹脂組成物(α)から形成されるガスバリア層を備え、
上記ガスバリア樹脂組成物(α)が、一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物を含み、
上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来である、成形体。 - 上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物が、
原料であるエチレン及びビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来であるエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(A)と、化石燃料由来であるエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(B)とを含む、請求項1に記載の成形体。 - 上記エチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(A)と上記エチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物(B)との質量比(A/B)が1/99~99/1である、請求項2に記載の成形体。
- 上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物が、
原料であるエチレン及びビニルエステルの一部がバイオマス由来であり、残部が化石燃料由来であるエチレン-ビニルアルコール共重合体(A’)を含む、請求項1に記載の成形体。 - 上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物のバイオベース度が1%以上99%以下である、請求項1~4のいずれか1項に記載の成形体。
- ガスバリア樹脂組成物(α)のバイオベース度が1%以上99%以下である、請求項1~5のいずれか1項に記載の成形体。
- ガスバリア樹脂組成物(α)が硫黄化合物を硫黄原子換算で0ppmを超えて100ppm以下含む、請求項1~6のいずれか1項に記載の成形体。
- 上記硫黄化合物が、ジメチルスルフィドまたはジメチルスルホキシドである、請求項7に記載の成形体。
- 上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の上記原料のうちのエチレンの少なくとも一部がバイオマス由来である、請求項1~8のいずれか1項に記載の成形体。
- 上記一種又は二種以上のエチレン-ビニルエステル共重合体ケン化物の上記原料のうちのビニルエステルの少なくとも一部がバイオマス由来である、請求項1~9のいずれか1項に記載の成形体。
- 熱可塑性樹脂層をさらに備える、請求項1~11のいずれか1項に記載の成形体。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、フィルムまたはシート。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、熱収縮フィルムまたはシート。
- 請求項13に記載のフィルムもしくはシートまたは請求項14に記載の熱収縮フィルムまたはシートを備える、包装材。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、産業用フィルムまたはシート。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、熱成形容器。
- 請求項17に記載の熱成形容器を備える、カップ状容器。
- 請求項17に記載の熱成形容器を備える、トレイ状容器。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、ブロー成形容器。
- 請求項20に記載のブロー成形容器を備える、燃料容器。
- 請求項20に記載のブロー成形容器を備える、ボトル容器。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、チューブ。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、多層パイプ。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の成形体を備える、紙容器。
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斎藤祥治,砂糖の多目的利用について~発酵で得られる中間化学原料への利用~,砂糖類情報,日本,独立行政法人農畜産業振興機構,2010年03月06日,1-9,https://sugar.alic.go.jp/japan/example_03/example0808a.htm |
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