JP7009979B2 - 熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法および熱伝導性グリース用表面処理粉末 - Google Patents
熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法および熱伝導性グリース用表面処理粉末 Download PDFInfo
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(関係式) R=Tc/Tb
[式中、Rは、耐酸化性改善度を示し、Tbは、金属粉末の酸化による発熱ピーク温度を示し、Tcは、表面処理粉末の酸化による発熱ピーク温度を示す。]
まず、本発明の一実施形態に係る熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法(以下、「表面処理粉末の製造方法」ともいう。)について図面を使用して説明する。
次に、上述した表面処理粉末の製造方法により作製された熱伝導性グリース用表面処理粉末(以下、「表面処理粉末」ともいう。)を説明する。本発明の一実施形態に係る熱伝導性グリース用表面処理粉末は、無機粉末とこの無機粉末の表面に形成される被覆膜とを含む。そして、被覆膜の平均膜厚が1nm以上100nm以下であり、かつ平均膜厚に対する膜厚のばらつきが20%以下であることを特徴とする。なお、本実施形態では、上述した表面処理粉末の製造方法における重複する説明を割愛する。
(関係式) R=Tc/Tb
[式中、Rは、耐酸化性改善度を示し、Tbは、金属粉末の酸化による発熱ピーク温度を示し、Tcは、表面処理粉末の酸化による発熱ピーク温度を示す。]
以上より、本実施形態に係る熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法は、大気圧下でプラズマ化された反応ガスと、キャリアガスを介して供給された有機ケイ素化合物とを混合し、有機ケイ素化合物をラジカル化させて、ラジカル化有機ケイ素化合物を得るラジカル化工程と、ラジカル化有機ケイ素化合物を無機粉末の表面と反応させることにより、この表面にポリシロキサンからなる被覆膜を形成する被覆膜形成工程とを有し、被覆膜形成工程によって、平均膜厚が1nm以上100nm以下であり、かつ平均膜厚に対する膜厚のばらつきが20%以下である被覆膜を形成する。
実施例1では、被覆膜を有する銅粉を作製するため、平均粒径が5μmの銅粉の表面に大気圧重合処理装置(日本プラズマトリート株式会社製、プラズマポリマーラボシステム PAD-1型)を用いて、含ケイ素化合物からなる被覆膜を形成した。
・プラズマ発生装置の発信周波数:21kHz
・ジェネレータの出力電圧 :280V
・圧力 :大気圧(1013.25hPa)
(1)被膜膜の平均膜厚と膜厚のばらつき
表面処理粉末を樹脂に埋包し、表面処理粉末の断面を露出させた。その後、表面処理粉末の断面を任意に選択した50ヶ所について透過型電子顕微鏡(TEM:日立社製 HF-2200)により観察して、被覆膜の平均膜厚を測定した。また、上記50ヶ所について、膜厚のばらつきを算出した。なお、被覆膜の厚さは、実施例1で得られた表面処理粉末を樹脂に埋包した後、表面処理粉末の断面を露出させ、図2に示すように、透過型電子顕微鏡(TEM)で観察した。
(2)絶縁性
表面処理粉末を治具に入れて圧縮することで作製された圧粉成形体について四端子法による抵抗測定装置を用いて、絶縁性を測定した。
(3)熱伝導率
上述した圧粉成形体について、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した。
(4)溶出試験(反応性)
表面処理粉末0.5gとオレイン酸3.0gを混合し、室温で1日静置した。静置後、目視で確認し、溶出の有無を評価した。表面処理粉末がオレイン酸に溶出されない場合には「○」で示し、表面処理粉末がオレイン酸に溶出された場合には「×」と表2に示した。
(5)耐酸化性改善度(Tc/Tb)
示差熱・熱重量測定(TG-DTA)により、得られた表面処理粉末の酸化による発熱ピーク温度(Tc)を測定した。この測定では、示差熱-熱重量分析装置(ブルカーエイエックスエス社製、TG-DTA2010SA)を用いて、測定雰囲気が大気下で、測定温度範囲として室温~500℃まで昇温速度10℃/分で昇温した。その結果、耐酸化性改善度(Tc/Tb)が1.50倍以上を「◎」、1.25倍以上1.50倍未満を「○」、1.05倍以上1.25倍未満を「△」、1.05倍未満を「×」と表2に示した。なお、Tbとは、TG-DTAで測定される銅粉末の酸化によるピーク温度をいう。
実施例1~4で得られた表面処理粉末は、大気圧プラズマCVD法によりコーティングされた被覆膜が薄くかつ均一であった。そのため、これらの表面処理粉末の圧粉成形体は、熱伝導率が100W/mK以上であり、かつ絶縁性が2000V/cm以上であった。すなわち、これらの表面処理粉末は、原料粉末である銅由来の熱伝導率を維持しつつ、絶縁性にも優れていた。また、これらの表面処理粉末は、ポリシロキサン膜の単量体である有機ケイ素化合物の置換基であるアルキル基の存在により、有機材料に対する溶出試験が優れていた。
実施例5では、被覆膜を有する窒化アルミニウム粉を作製するため、平均粒径が10μmの窒化アルミニウム粉の表面に大気圧重合処理装置(日本プラズマトリート株式会社製、プラズマポリマーラボシステム PAD-1型)を用いて、含ケイ素化合物からなる被覆膜を形成した。
・プラズマ発生装置の発信周波数:21kHz
・ジェネレータの出力電圧 :280V
・圧力 :大気圧(1013.25hPa)
(1)被膜膜の平均膜厚と膜厚のばらつき
表面処理粉末を樹脂に埋包し、表面処理粉末の断面を露出させた。その後、表面処理粉末の断面を任意に選択した50ヶ所について透過型電子顕微鏡(TEM:日立社製 HF-2200)により観察して、被覆膜の平均膜厚を測定した。また、上記50ヶ所について、膜厚のばらつきを算出した。
(2)熱伝導率
上述した圧粉成形体について、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した。
(3)接触角
得られた表面処理粉末をステンレス板の上に盛り、水(体積4μL)を滴下して接触角測定装置(協和界面科学(株)製、CA-X150)を用いて接触角を測定した。接触角が45度未満のものを「×」、45度以上90度未満のものを「△」、90度以上のものを「○」の3段階に分類し、評価した。
(4)濡れ性(耐水性改善度)
表面処理粉末2gおよびイオン交換水100gを容量120mLのポリテトラフルオロエチレン製密封容器(PFA耐圧ジャー、フロン工業(株)製)に入れ、120℃で静置し、6時間後、12時間後、24時間後及び36時間後の水のpHをpH試験紙にて測定した。このとき、pHの値が8.5以上となったことをもって耐水性が失われたと判断した。耐水性喪失までの時間が6時間未満のものを「×」、6時間以上12時間未満のものを「△」、12時間以上24時間未満のものを「・」、24時間以上36時間未満のものを「〇」、36時間以上のものを「◎」の5段階に分類し、これを耐水性改善度の評価とした。
実施例5~8で得られた表面処理粉末は、大気圧プラズマCVD法によりコーティングされた被覆膜が薄くかつ均一であった。また、実施例5~8で得られた表面処理粉末は、いずれも接触角が90度以上であり、上述の耐水性試験においても24時間以上(実施例8は36時間以上)の優れた結果を示した。そのため、これらの表面処理粉末は、原料粉末である窒化アルミニウム由来の熱伝導率を維持しつつ、耐水性にも優れていた。
Claims (8)
- 無機粉末の表面に被覆膜が形成される熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法であって、
大気圧下でプラズマ化された反応ガスと、キャリアガスを介して供給された有機ケイ素化合物とを混合し、該有機ケイ素化合物をラジカル化させて、ラジカル化有機ケイ素化合物を得るラジカル化工程と、
前記ラジカル化有機ケイ素化合物を前記無機粉末の表面と反応させることにより、該表面にポリシロキサンからなる前記被覆膜を形成する被覆膜形成工程とを有し、
前記被覆膜形成工程によって、平均膜厚が1nm以上100nm以下であり、かつ該平均膜厚に対する膜厚のばらつきが20%以下である前記被覆膜を形成する、熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法。 - 前記ラジカル化工程後に、螺旋状のガス流によって画定され、前記ラジカル化有機ケイ素化合物が均一に分散した反応領域を形成する反応領域形成工程をさらに有し、
前記被覆膜形成工程では、前記反応領域内に前記無機粉末を供給し、前記ラジカル化有機ケイ素化合物を前記無機粉末の表面と反応させることにより、該表面にポリシロキサンからなる前記被覆膜を形成する、請求項1に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法。 - 前記ラジカル化工程では、前記無機粉末1gに対して、前記有機ケイ素化合物を0.006g以上0.3g以下で供給する、請求項1又は請求項2に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法。
- 前記無機粉末は、アルミおよび窒化アルミニウムから選択される群のうち少なくとも1種の元素を含み、かつ熱伝導率が100W/mK以上である、請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末の製造方法。
- 無機粉末と該無機粉末の表面がポリシロキサンで形成される被覆膜とを含み、
前記被覆膜の平均膜厚が1nm以上100nm以下であり、かつ該平均膜厚に対する膜厚のばらつきが20%以下である、熱伝導性グリース用表面処理粉末。 - 示差熱・熱重量測定により下記関係式がR=1.25倍以上である、請求項5に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末。
(関係式) R=Tc/Tb
[式中、Rは、耐酸化性改善度を示し、Tbは、無機粉末の酸化による発熱ピーク温度を示し、Tcは、表面処理粉末の酸化による発熱ピーク温度を示す。] - 前記無機粉末は金属粉末である、請求項5又は請求項6に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末。
- 前記無機粉末は、アルミおよび窒化アルミニウムから選択される群のうち少なくとも1種の元素を含み、かつ熱伝導率が100W/mK以上である、請求項5又は請求項6に記載の熱伝導性グリース用表面処理粉末。
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