JP6954194B2 - 赤外線吸収組成物 - Google Patents
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Description
X>Y≧0.80Z ・・・ (I)
(式(I)中、Xは、波長700nm以上800nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Yは、波長800nm以上900nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Zは、波長900nm以上1200nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。)
本発明の一実施形態に係る赤外線吸収組成物(以下、単に「組成物」ともいう。)は、
[A]波長650nm以上900nm以下の範囲に最大吸収波長を有する2種以上の有機色素、
[B]波長900nm以上2000nm以下の範囲に極大吸収波長を有する無機化合物、
[C]バインダー樹脂、及び
[D]溶媒
を含有し、
下記式(I)を満たす赤外線吸収組成物である。
X>Y≧0.80Z ・・・ (I)
(式(I)中、Xは、波長700nm以上800nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Yは、波長800nm以上900nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Zは、波長900nm以上1200nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。)
[A]有機色素は、300〜1200nmの波長範囲において、波長650nm以上900nm以下の範囲に最大吸収波長を有する2種以上の成分からなる。[A]成分を構成する2種以上の各有機色素が、波長650nm以上900nm以下の範囲に最大吸収波長を有する。ここで、本明細書中、「極大吸収波長」とは、波長と吸光度の関係をX軸とY軸との2次元グラフ(但し、X軸を波長とし、Y軸を吸光度とする)で表した場合に、吸光度が増加から減少に転じる頂点を意味する。また、「最大吸収波長」とは、上記極大吸収波長の中で、吸光度が最大のものを意味する。当該組成物が[A]有機色素を含有することで、十分な可視光透過性を備えつつ、特に、可視光に近い領域の赤外線を十分に遮蔽することができる。上記最大吸収波長の下限としては、680nmが好ましい。一方、この最大吸収波長の上限としては、850nmが好ましい。なお、通常、[A]有機色素は、[D]溶媒に溶解している。
10≦λ2−λ1≦120 ・・・ (II)
(式(II)中、λ1は、上記第1有機色素の最大吸収波長(nm)である。λ2は、上記第2有機色素の最大吸収波長(nm)である。)
[B]無機化合物は、波長900nm以上2000nm以下の範囲に極大吸収波長を有し、比較的長波長の赤外線を遮蔽する赤外線遮蔽剤として機能する成分である。[B]無機化合物は、いわゆる無機顔料であってよい。[B]無機化合物は、通常、粒子状であり、当該組成物中に分散して存在する。
CsxWOy ・・・(a)
式(A)中、0.001≦x≦1.1である。2.2≦y≦3.0である。
[C]バインダー樹脂は、形成される赤外線吸収膜におけるマトリックスとなる成分である。[C]バインダー樹脂としては、特に限定されるものではないが、カルボキシ基、フェノール性水酸基等の酸性官能基を有する樹脂であることが好ましい。中でも、カルボキシ基を有する重合体(以下、「カルボキシ基含有重合体」とも称する。)が好ましい。カルボキシ基含有重合体としては、例えば、1個以上のカルボキシ基を有するエチレン性不飽和単量体(以下、「不飽和単量体(1)」とも称する。)と他の共重合可能なエチレン性不飽和単量体(以下、「不飽和単量体(2)」とも称する。)との共重合体を挙げることができる。
N−フェニルマレイミド、N−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド化合物、
スチレン、α−メチルスチレン、p−ヒドロキシスチレン、p−ヒドロキシ−α−メチルスチレン、p−ビニルベンジルグリシジルエーテル、アセナフチレン等の芳香族ビニル化合物、
メチル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、アリル(メタ)アクリレート、ベンジル(メタ)アクリレート、ポリエチレングリコール(重合度2〜10)メチルエーテル(メタ)アクリレート、ポリプロピレングリコール(重合度2〜10)メチルエーテル(メタ)アクリレート、ポリエチレングリコール(重合度2〜10)モノ(メタ)アクリレート、ポリプロピレングリコール(重合度2〜10)モノ(メタ)アクリレート、シクロヘキシル(メタ)アクリレート、イソボルニル(メタ)アクリレート、トリシクロ[5.2.1.02,6]デカン−8−イル(メタ)アクリレート、ジシクロペンテニル(メタ)アクリレート、グリセロールモノ(メタ)アクリレート、4−ヒドロキシフェニル(メタ)アクリレート、パラクミルフェノールのエチレンオキサイド変性(メタ)アクリレート、グリシジル(メタ)アクリレート、3,4−エポキシシクロヘキシルメチル(メタ)アクリレート、3−〔(メタ)アクリロイルオキシメチル〕オキセタン、3−〔(メタ)アクリロイルオキシメチル〕−3−エチルオキセタン等の(メタ)アクリル酸エステル、
シクロヘキシルビニルエーテル、イソボルニルビニルエーテル、トリシクロ[5.2.1.02,6]デカン−8−イルビニルエーテル、ペンタシクロペンタデカニルビニルエーテル、3−(ビニルオキシメチル)−3−エチルオキセタン等のビニルエーテル、
ポリスチレン、ポリメチル(メタ)アクリレート、ポリ−n−ブチル(メタ)アクリレート、ポリシロキサン等の重合体分子鎖の末端にモノ(メタ)アクリロイル基を有するマクロモノマー等を挙げることができる。
エチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、プロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジプロピレンジ(メタ)アクリレート、トリプロピレンジ(メタ)アクリレート、1,3−ブチレングリコールジ(メタ)アクリレート、1,4−ブタンジオールジ(メタ)アクリレート、1,6−ヘキサンジオールジ(メタ)アクリレート、ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート等のジ(メタ)アクリレート化合物;
トリス(2−ヒドロキシエチル)イソシアヌレートトリ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート等のトリ(メタ)アクリレート化合物;
ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート等のテトラ(メタ)アクリレート化合物;
ジペンタエリスリトールペンタ(メタ)アクリレート等のペンタ(メタ)アクリレート化合物等を挙げることができる。
[D]溶媒としては、他の成分を分散又は溶解し、かつこれらの成分と反応せず、適度の揮発性を有するものである限り、適宜に選択して使用することができる。[D]溶媒は、1種のみを用いてもよいし、2種以上を混合して用いてもよい。[D]溶媒が1種の溶媒からなる場合、その溶媒が主溶媒である。また、2種以上の溶媒を混合して用いる場合、質量基準で最も含有量が多い溶媒が主溶媒である。
エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノ−n−プロピルエーテル、エチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノ−n−プロピルエーテル、ジエチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、トリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノ−n−プロピルエーテル、プロピレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノ−n−プロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコールモノエチルエーテル等の(ポリ)アルキレングリコールモノアルキルエーテル類、
乳酸メチル、乳酸エチル等の乳酸アルキルエステル類、
メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、イソプロパノール、イソブタノール、t−ブタノール、オクタノール、2−エチルヘキサノール、シクロヘキサノール等の(シクロ)アルキルアルコール類、
ジアセトンアルコール等のケトアルコール類、
エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3−メトキシブチルアセテート、3−メチル−3−メトキシブチルアセテート等の(ポリ)アルキレングリコールモノアルキルエーテルアセテート類、
ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等の他のエーテル類、
メチルエチルケトン、2−ヘプタノン、3−ヘプタノン等の鎖状ケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン等の環状ケトン等のケトン類、
プロピレングリコールジアセテート、1,3−ブチレングリコールジアセテート、1,6−ヘキサンジオールジアセテート等のジアセテート類、
3−メトキシプロピオン酸メチル、3−メトキシプロピオン酸エチル、3−エトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル、エトキシ酢酸エチル、3−メチル−3−メトキシブチルプロピオネート等のアルコキシカルボン酸エステル類、
酢酸エチル、酢酸n−プロピル、酢酸i−プロピル、酢酸n−ブチル、酢酸i−ブチル、蟻酸n−アミル、酢酸i−アミル、プロピオン酸n−ブチル、酪酸エチル、酪酸n−プロピル、酪酸i−プロピル、酪酸n−ブチル、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸n−プロピル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、2−オキソブタン酸エチル等の他のエステル類、
トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、
N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチルピロリドン等のアミド又はラクタム類
等を挙げることができる。
当該樹脂組成物は、重合性化合物をさらに含んでいてもよい。当該組成物が重合性化合物を含有する場合、良好な硬化性や得られる赤外線吸収膜の良好な耐熱性等を発揮することができる。重合性化合物とは、2個以上の重合可能な基を有する化合物をいう。但し、この重合性化合物には、[C]バインダー樹脂は含まれない。重合可能な基としては、例えばエチレン性不飽和基、オキシラニル基、オキセタニル基、N−アルコキシメチルアミノ基等を挙げることができる。重合性化合物としては、2個以上の(メタ)アクリロイル基を有する化合物、及び2個以上のN−アルコキシメチルアミノ基を有する化合物が好ましく、2個以上の(メタ)アクリロイル基を有する化合物がより好ましい。重合性化合物は、1種又は2種以上を混合して使用することができる。
当該組成物は、重合開始剤をさらに含むことができる。重合開始剤は、重合性化合物の重合反応を開始させる成分である。重合開始剤としては、光重合開始剤、熱重合開始剤等を挙げることができるが、光重合開始剤が好ましい。これにより、当該組成物に感光性(感放射線性)を付与することができる。光重合開始剤とは、可視光線、紫外線、遠紫外線、電子線、X線等の放射線の露光により、重合性化合物の重合を開始しうる活性種を発生する化合物をいう。重合開始剤は、1種又は2種以上を混合して使用することができる。
当該組成物は、必要に応じてその他の種々の添加剤を含有することもできる。
当該組成物の調製方法としては、特に限定されず、各成分を混合することによって調製調整することができる。当該組成物は、必要に応じろ過処理を施し、凝集物を除去することができる。
当該赤外線吸収組成物は、赤外線吸収膜の形成材料として好適に用いられる。特に、当該赤外線吸収組成物は、固体撮像素子の赤外線遮蔽フィルタ(より好適には近赤外線遮蔽フィルタ)としての赤外線吸収膜の形成材料としてより好適である。
当該赤外線吸収組成物を用いた赤外線吸収膜の形成方法の一例は、
基板の一方の面側に塗膜を形成する工程(工程1)、
上記塗膜の少なくとも一部に放射線を照射する工程(工程2)、及び
放射線照射後の上記塗膜を現像する工程(工程3)
を備え、
上記塗膜を当該赤外線吸収組成物により形成する方法である。
工程1においては、当該組成物を用い、基板(支持体)の一方の面側に塗膜を形成する。上記基板としては、ガラス基板、合成樹脂基板等が挙げられる。なお、基板の形状は、板状に限定されるものではない。なお、後述する固体撮像素子中に赤外線吸収膜を組み込む場合、固体撮像素子の構成要素である透明基板、マイクロレンズ、カラーフィルタ等が、上記基板に相当し得る。
工程2においては、上記塗膜の少なくとも一部に放射線を照射する。塗膜の露光に用いる放射線の光源としては、例えばキセノンランプ、ハロゲンランプ、タングステンランプ、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、メタルハライドランプ、中圧水銀灯、低圧水銀灯等のランプ光源やアルゴンイオンレーザー、YAGレーザー、XeClエキシマーレーザー、窒素レーザー等のレーザー光源等を挙げることができる。露光光源として、紫外線LEDを使用することもできる。波長は、190nm以上450nm以下の範囲にある放射線が好ましい。放射線の露光量は、一般的には10J/m2以上50,000J/m2以下程度である。
工程3においては、放射線照射後の上記塗膜を現像する。上記現像液としては、アルカリ現像液又は有機溶媒現像液が一般的である。なお、現像後は、通常、水洗する。
上記赤外線吸収膜の用途は特に限定されないが、固体撮像素子の赤外線遮蔽フィルタとして好適に用いられる。特に、上記赤外線吸収膜は、誘電体多層膜と共に固体撮像素子に組み込まれることで、より好適に赤外線遮蔽フィルタとしての機能が発揮される。
以下、上記赤外線吸収膜と誘電体多層膜とを備える固体撮像素子について説明する。上記赤外線吸収膜と誘電体多層膜とは、これら双方の赤外線吸収能によって、赤外線遮蔽フィルタとして良好に機能する。
x<y≦z/0.95 ・・・ (i)
(式(i)中、xは、波長700nm以上800nm以下の範囲における誘電体多層膜の吸光度の平均値である。yは、波長800nm以上900nm以下の範囲における誘電体多層膜の吸光度の平均値である。zは、波長900nm以上1200nm以下の範囲における誘電体多層膜の吸光度の平均値である。)
下記Scheme1に沿って、下記式で表されるフタロシアニン染料である有機色素(A−1)(最大吸収波長735nm)を合成した。出発原料としては、1,2−ジシアノ−3,6−ジ(4−メトキシブチル)ベンゼン(R=メチル基、X=水素原子、n=4)を用いた。「1.base」としては、リチウムペントキシド(固体リチウム及びペンタン−1−オール)を用い、「2.acid」としては、氷酢酸を用いた。また、M2+を与える塩としては、バナジル塩を用いた。
特開平05−25177の段落[0020]〜[0025](実施例1)に記載の方法を用いて、下記式で表されるフタロシアニン染料である有機色素(A−2)(最大吸収波長700nm)を合成した。
特許第4096205号公報の段落[0113]に記載の方法を用いて、セシウム酸化タングステン(Cs0.33WO3)粉末である無機化合物(B−1)を合成した。
ベンジルメタクリレート/スチレン/N−フェニルマレイミド/2−ヒドロキシエチルメタクリレート/2−エチルヘキシルメタクリレート/メタクリル酸=14/10/12/15/29/20(質量比)の共重合体(酸価130mgKOH/g)であるバインダー樹脂(C−2)を合成し、このバインダー樹脂(C−2)のプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート33.9質量%溶液を得た。
A:有機色素
A−1:合成例1で得られた有機色素(A−1)(フタロシアニン染料:最大吸収波長735nm:シクロペンタノンに対する溶解度10質量%)
A−2:合成例2で得られた有機色素(A−2)(フタロシアニン染料:最大吸収波長700nm:シクロペンタノンに対する溶解度10質量%)
A−3:山田化学工業社の「FDN−001」(フタロシアニン染料:最大吸収波長760nm:シクロペンタノンに対する溶解度2質量%以上)
A−4:山田化学工業社の「FDN−002」(フタロシアニン染料:最大吸収波長810nm:シクロペンタノンに対する溶解度2質量%以上)
B:無機化合物
B−1:合成例3で得られた無機化合物(B−1)
C:バインダー樹脂
C−1:ビックケミー社の「BTK−LPN6919」(分散剤、固形分量=61質量%、アミン価120mgKOH/g)
C−2:合成例4で得られたバインダー樹脂(C−2)
D:溶媒
D−1:シクロペンタノン
E:重合性化合物
E−1:日本化薬社の「KAYARAD DPHA」
F:重合開始剤
F−1:ADEKA社の「NCI−930」(O−アシルオキシム系化合物)
G:界面活性剤
G−1:ネオス社の「FTX−218D」(フッ素系界面活性剤)
H:酸化防止剤
H−1:BASF社の「irganox1010」
I:添加剤
昭和電工社の「カレンズMT PE1」(ペンタエリスリトールテトラキス(3−メルカプトブチレート)
無機化合物(B−1)を25.00質量部、分散剤としてのバインダー樹脂(C−1)を13.11質量部(固形分量=61質量%)、溶媒(D−1)を61.89質量部、及び0.1mm径のジルコニアビーズ2000質量部を容器に充填し、ペイントシェーカーで分散を行うことで、平均粒子径(D50)が19nmの無機化合物(B−1)の分散液を得た。なお、粒子径は、光散乱測定装置(ドイツALV社の「ALV−5000」)を用いてDLS法により測定した。この分散液に表1に記載の組成となるように各成分を添加し、実施例1の赤外線吸収組成物を得た。
表1に記載の組成となるように各成分を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例2〜6及び比較例1〜5の各赤外線吸収組成物を得た。
次に、上記ガラス基板上に作製した赤外線吸収膜の各波長領域における透過率を、分光光度計(日本分光社の「V−7300」)を用いて、ガラス基板対比で測定した。得られた透過スペクトルから、X(波長700nm以上800nm以下の範囲における吸光度の平均値)、Y(波長800nm以上900nm以下の範囲における吸光度の平均値)、及びZ(波長900nm以上1200nm以下の範囲における吸光度の平均値)を求めた。これらの値を表1に示す。また、実施例6の赤外線吸収組成物の透過スペクトルを図1に示す。
以下の方法にて、各赤外線吸収組成物の評価を行った。結果を表1に示す。
上記した各赤外線吸収組成物から得られた透過スペクトルに基づいて、以下の評価基準により透過率評価を行った。
(可視光透過性)
430−580nmの平均透過率を算出し、以下の基準で評価した。平均透過率が70%以下の場合は赤外線遮蔽フィルタとして使用した際の感度が低下する。
○:80%以上
△:75%以上80%未満
×:75%未満
(赤外線遮蔽性1)
700−800nmの平均透過率を算出し、以下の基準で評価した。平均透過率が15%以上の場合は、赤外線遮蔽フィルタとして使用した際に、ノイズ成分をカットする効果が低下し、感度が低下する。
○:10%未満
△:10%以上15%未満
×:15%以上
(赤外線遮蔽性2)
801−1200nmの平均透過率を算出し、以下の基準で評価した。平均透過率が80%以上の場合は、赤外線遮蔽フィルタとして使用した際に、ノイズ成分をカットする効果が低下し、感度が低下する。
○:50%未満
△:50%以上80%未満
×:80%以上
特開2016−146619号公報の段落[0177]〜[0178]に記載の方法により、各層の厚さが最適化された、シリカ層及びチタニア層が交互に積層された18層の誘電体多層膜(M1)、並びにシリカ層及びチタニア層が交互に積層された28層の誘電体多層膜(M2)を得た。図2に誘電体多層膜(M1)の入射角0°の場合の透過スペクトル及び入射角30°の場合の透過スペクトルを示す。図3に誘電体多層膜(M2)の入射角0°の場合の透過スペクトル及び入射角30°の場合の透過スペクトルを示す。
各実施例及び比較例の赤外線吸収性組成物を用い上記透過率評価と同様の方法にて作成した赤外線吸収膜と、上記誘電体多層膜(M1)又は(M2)とを積層した赤外線遮蔽フィルタにおいて、入射角0°で入射する光の透過率が波長600−900nmの範囲で50%になる波長(半値波長)と、入射角30°で入射する光の半値波長との差を計算し、以下の基準に基づき評価した。誘電体多層膜(M1)との組み合わせの場合を入射角依存性1、誘電体多層膜(M2)との組み合わせの場合を入射角依存性2とした。それぞれ半値波長の差が16nm以上であった場合、色シェーディングや感度の低下が生じる可能性がある。
○:5nm未満
△:5nm以上16nm未満
×:16nm以上
なお、図4に実施例6の赤外線吸収組成物から得られた赤外線吸収膜と、誘電体多層膜(M2)とを組み合わせた赤外線遮蔽フィルタにおける、入射角0°の場合の透過スペクトル及び入射角30°の場合の波長350〜750nmの範囲での透過スペクトルを示す。また、図5に比較例2の赤外線吸収組成物から得られた赤外線吸収膜と、誘電体多層膜(M2)とを組み合わせた赤外線遮蔽フィルタにおける、入射角0°の場合の透過スペクトル及び入射角30°の場合の波長350〜750nmの範囲での透過スペクトルを示す。
赤外線吸収性組成物をガラス基板上に所定の膜厚になるようにスピンコート法にて塗布した。その後、100℃で120秒間加熱し、i線ステッパにて1000mJ/cm2となるように露光を行った。次いで220℃で300秒間加熱することで、ガラス基板上に厚さ1.0μmの赤外線吸収膜を作製した。この赤外線吸収膜に対して、コントラスト計(TUBOSAKA社製の「CT−1BA」)を用いてコントラスト値を測定し、以下の基準で評価した。
○:10000超
△:5000超10000以下
×:5000以下又は測定不可
Claims (6)
- 波長650nm以上900nm以下の範囲に最大吸収波長を有する2種以上の有機色素、
波長900nm以上2000nm以下の範囲に極大吸収波長を有する無機化合物、
バインダー樹脂、及び
溶媒
を含有し、
下記式(I)を満たし、
上記溶媒を除く全成分量を100質量%としたとき、
上記有機色素の含有量(WA)が、5質量%以上20質量%以下であり、
上記有機色素の含有量(WA)と上記無機化合物の含有量(WB)との比率(WA/WB)が、0.3以上10以下である赤外線吸収組成物。
X>Y≧0.80Z ・・・ (I)
(式(I)中、Xは、波長700nm以上800nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Yは、波長800nm以上900nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。Zは、波長900nm以上1200nm以下の範囲における上記赤外線吸収組成物の吸光度の平均値である。) - 上記溶媒を除く全成分量を100質量%としたとき、
上記無機化合物の含有量(WB)が、1質量%以上20質量%以下である請求項1に記載の赤外線吸収組成物。 - 上記有機色素が、第1有機色素及び第2有機色素を含み、
下記式(II)を満たす請求項1又は請求項2に記載の赤外線吸収組成物。
10≦λ2−λ1≦120 ・・・ (II)
(式(II)中、λ1は、上記第1有機色素の最大吸収波長(nm)である。λ2は、上記第2有機色素の最大吸収波長(nm)である。) - 上記溶媒が主溶媒を含有し、
上記有機色素が有機染料であり、
上記主溶媒に対する上記有機染料の溶解度が2質量%以上である請求項1、請求項2又は請求項3に記載の赤外線吸収組成物。 - 上記有機色素が、フタロシアニン染料を含む請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の赤外線吸収組成物。
- 固体撮像素子に用いられる赤外線吸収膜形成用である、請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の赤外線吸収組成物。
Priority Applications (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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