JP6921814B2 - 健康及び/又は環境に有害な廃棄物の保管又は閉じ込めのためのカプセル化組成物 - Google Patents
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Description
− 要求された技術的仕様を満たすために十分な芳香族性度を保証し、したがって架橋ブロックの耐放射線性及び機械的強度の特性を保証するために芳香族アミン型の化合物を使用すること、
− 技術的特性に関して満足のいく結果をもたらしたであろう特定の化合物の使用を実際に許可しない施行されている強制規則に適合すること、及び
− 取り扱いの容易さ(周囲温度)及び反応速度(湿った廃棄物の場合には90℃未満の制御された発熱反応性)の点で、工業的制約に適合すること。
− 少なくとも1つのエポキシ樹脂を含有する樹脂組成物と、
− 少なくとも1つのポリアミドアミン及び少なくとも1つの芳香族ポリアミンを含む硬化組成物と
を含み、該カプセル化組成物は35%以上の芳香族性度を有する該カプセル化組成物に関する。
本発明のカプセル化組成物に用いることができる硬化組成物は、少なくとも1つのポリアミドアミン及び少なくとも1つの芳香族ポリアミンを含む。
「ポリアミドアミン」は、末端及び/又は側方アミン官能基(CO2Hに対して過剰のアミンによるアミド化)を有する、脂肪族ポリアミンと脂肪酸との間の反応の生成物を意味する。
− それらは「CMR」生成物(発がん性及び/又は変異原性及び/又は繁殖毒性である化学物質)に分類されないか、規制の変更に伴いそうなる可能性が低い、
− 多数のアミン官能基が同時に存在することにより、樹脂のエポキシ基と多数のCN結合が形成され、よりコンパクトなエポキシネットワークの形成を可能にし、このことは、放射線、及び圧縮タイプの機械的応力(変形に対する抵抗性)、より詳細には電離放射線への暴露後に影響を受けない圧縮強度に対する安定性を改善する、
− 比較的遅い、制御された(制御された反応性)これらの架橋反応速度により、エポキシ−アミン系の反応性成分以外のあらゆる吸収性物質の不存在下において、反応性成分の反応性が水の可能性のある存在に影響されずに、架橋中の反応性を制御することが可能になる、
− それらは、成分の簡単な混合による、好ましくは25℃で4Pa.s未満のそれらの低い粘度のために、周囲温度(10〜40℃、好ましくは15〜30℃)で容易に利用することができる。
− 好ましくはオリゴエチレンアミン、より好ましくはポリエチレンテトラミン及びポリエチレンペンタミン、例えば、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン又はビス(3−アミノプロピル)エチレンジアミンから選択される1つ以上のポリエチレンポリアミン(定義により脂肪族アミン)、及び
− 1つ以上の一価又は多価不飽和C12〜C18脂肪酸(一酸及び/又はポリ酸)、例えば、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、パルミトレイン酸又はミリスチン酸、好ましくは植物起源の多価不飽和脂肪酸 例えば「トール油」という用語で示される、木材由来の蒸留残渣に含まれる植物由来の脂肪酸であり、リノール酸及びアルファ−又はガンマ−リノレン酸が特に好ましい。
硬化組成物中の芳香族ポリアミンの使用は、以下の利点を提供する。
− 芳香族ポリアミンの反応性はアミン系で最も遅い。それらの使用は、より早い反応速度を有するポリアミドアミンによって構成されるカプセル化組成物の反応速度及び架橋発熱の制御に寄与する。
− 芳香環の存在により、ポリアミドアミン単独で得られるエポキシ−アミンネットワークの機械的特性が改善される。
− フェニル基の存在により、硬化組成物に疎水性を付与し、ポリアミドアミン単独で得られるカプセル化組成物の浸出に対する耐性が改善される。
− ネットワーク内に存在する芳香環により、電離放射線に対する材料の抵抗が増加する。事実、ベンゼン環はそれ自身の共鳴エネルギーを有し、それにより芳香族構造に脂肪族ポリマーと比較して特別の安定性及び照射に対する良好な耐性が与えられる。
本発明によるカプセル化組成物に使用することができる樹脂の組成物は、好ましくはそれが、特にカプセル化廃棄物ブロックの硬化速度及び機械的強度への寄与の点で、硬化組成物との良好な相補性を確保するような方法で選択される。この機械的強度は、圧縮強度、曲げ強度、せん断強度、粘弾性特性等の観点から表すことができる。
− エポキシ樹脂又はエポキシ樹脂混合物70〜90重量%、好ましくは85〜90重量%、
− 反応性希釈剤5〜15重量%、好ましくは8〜12重量%、
− 可塑化希釈剤5〜15重量%、好ましくは5〜10重量%、
− チキソトロープ剤0〜3重量%、好ましくは1〜2重量%、及び
− 少なくとも1つの界面活性剤又は金属イオン封鎖剤又は撥水剤0〜2%
を含み、樹脂組成物の成分の合計は100%を超えない。
i) 上記の樹脂組成物と硬化組成物とを混合することによってカプセル化組成物を調製する工程、及び
ii) カプセル化するべき廃棄物をカプセル化組成物に組み込む工程、及び
iii) 硬化したカプセル化廃棄物ブロックが得られるまで、カプセル化し、架橋する工程
以下のカプセル化組成物を調製した。
58kgのエポキシ樹脂組成物及び28kgの実施例1の硬化組成物を、200リットルの金属ドラム中で一緒に混合する。
Claims (26)
- 35%以上の芳香族性度を有することを特徴とする、請求項1に記載の組成物。
- 35%〜45%の芳香族性度を有することを特徴とする、請求項2に記載の組成物。
- エポキシ樹脂をベースとする樹脂組成物50〜80重量%、及び硬化組成物20〜50重量%を含むことを特徴とする、請求項1に記載の組成物。
- ポリアミドアミンが、90〜110g/Hの程度の活性水素当たりの当量に相当するアミン指数を有することを特徴とする、請求項1から4のいずれか一項に記載の組成物。
- ポリアミドアミンが、1つ以上の脂肪族ポリエチレンポリアミンと1つ以上の一価又は多価不飽和C12〜C18脂肪酸との間の反応の生成物から選択されることを特徴とする、請求項1から5のいずれか一項に記載の組成物。
- 脂肪族ポリエチレンポリアミンが、ポリエチレンテトラミン及びポリエチレンペンタミンから選択されることを特徴とする、請求項1から6のいずれか一項に記載の組成物。
- 脂肪族ポリエチレンポリアミンが、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン又はビス(3−アミノプロピル)エチレンジアミンから選択されることを特徴とする、請求項7に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、38%〜65%の芳香族性度を有することを特徴とする、請求項9に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、130℃以下の融点を有することを特徴とする、請求項1から10のいずれか一項に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、35℃〜130℃の融点を有することを特徴とする、請求項11に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、80〜100g/Hの程度の活性水素当たりの当量を有することを特徴とする、請求項1から12のいずれか一項に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、第一級ジアミンから選択されることを特徴とする、請求項1から13のいずれか一項に記載の組成物。
- 芳香族ポリアミンが、ジエチルメチルベンゼンジアミン、4,4’−メチレン−ビス[2,6−ジエチルアニリン]、4,4’−メチレン−ビス(3−クロロ−2,6−ジエチルアニリン)、4,4’−メチレン−ビス(2,6−キシリジン)、4−メチル−o−フェニレンジアミン及び4−アミノベンジルアミン及びジエチルトルエンジアミン(DETDA)から選択でき、単独で又は混合物で使用されることを特徴とする、請求項1から14のいずれか一項に記載の組成物。
- ポリアミドアミンが、テトラエチレンペンタミンと木材の蒸留残渣に含まれる植物起源の脂肪酸(TOFA)との反応生成物であり、芳香族ポリアミンがジエチルトルエンジアミン(DETDA)であることを特徴とする、請求項1から15のいずれか一項に記載の組成物。
- 樹脂組成物は、エポキシ当たりの当量が190〜210g/モルであり、エポキシ樹脂の1分子(モノマー)当たりのエポキシ官能基数が2〜5であるエポキシ樹脂を含むことを特徴とする、請求項1から16のいずれか一項に記載の組成物。
- エポキシ樹脂が、ビスフェノールA及び/又はビスフェノールFとエピクロロヒドリンとの間の反応から生じる樹脂であることを特徴とする、請求項16又は17の一項に記載の組成物。
- 使用されるエポキシ樹脂が、ビスフェノールA及び/又はビスフェノールFとエピクロロヒドリンとの間の反応から生じる樹脂の混合物であることを特徴とする、請求項16から18のいずれか一項に記載の組成物。
- 使用されるエポキシ樹脂が、ビスフェノールAの樹脂ジグリシジルエーテル(DGEBA)であるビスフェノールAとエピクロロヒドリンとの間の反応から生じる樹脂であることを特徴とする、請求項19に記載の組成物。
- 樹脂組成物が、樹脂組成物の全重量に対して、
− 少なくとも1つのエポキシ樹脂70〜90重量%、
− 反応性希釈剤5〜15重量%、
− 可塑化希釈剤5〜15重量%、
− チキソトロープ剤0〜3重量%、及び
− 少なくとも1つの界面活性剤又は金属イオン封鎖剤又は撥水剤0〜2%
を含み、樹脂組成物の成分の合計は100%を超えない、請求項17から20のいずれか一項に記載の組成物。 - 樹脂組成物が、樹脂組成物の全重量に対して、
− 少なくとも1つのエポキシ樹脂85〜90重量%、
− 反応性希釈剤8〜12重量%、
− 可塑化希釈剤5〜10重量%、
− チキソトロープ剤1〜2重量%、及び
− 少なくとも1つの界面活性剤又は金属イオン封鎖剤又は撥水剤0〜2%
を含み、樹脂組成物の成分の合計は100%を超えない、請求項21に記載の組成物。 - カプセル化廃棄物ブロックを調製するための、請求項1から22のいずれか一項に記載の組成物の使用。
- i) 請求項1から23のいずれか一項に記載の樹脂組成物と硬化組成物とを混合することによってカプセル化組成物を調製する工程、及び
ii) カプセル化するべき廃棄物をカプセル化組成物に組み込む工程、及び
iii) 硬化したカプセル化廃棄物ブロックが得られるまで、カプセル化し、架橋する工程
を含む方法によってカプセル化廃棄物ブロックが調製されることを特徴とする、請求項23に記載の使用。 - 樹脂組成物と硬化組成物との混合が、15〜30℃の温度で行われることを特徴とする、請求項23又は24の一項に記載の使用。
- 以下の条件の少なくとも1つが満たされることを特徴とする、請求項23から25のいずれか一項に記載の使用。
− カプセル化するべき廃棄物は、固体形態又は半液体形態である、
− カプセル化するべき廃棄物は、放射性廃棄物又は非放射性廃棄物である、
− 廃棄物は、アニオン性又はカチオン性のイオン交換樹脂及びそれらの混合物、汚染されたマグネシウム棒、照射された金属成分及び放射能灰から、又は重金属若しくは重金属を含む材料、産業ワークショップの解体に由来する分割形態の金属成分及び有害物質を発生又は放出する製品から選択される、
− カプセル化廃棄物ブロックは、カプセル化組成物30〜60重量%及び廃棄物70〜40重量%を含む。
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