JP6913430B2 - Ｖｂ／ｖｇｆ法による結晶成長用石英管及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、結晶成長技術の分野に関し、より詳しく言えば、ＶＢ／ＶＧＦ（垂直ブリッジマン／垂直温度勾配）法による結晶成長用石英管及び装置に関する。

ＶＢ／ＶＧＦ法は、品質が高く転位が小さい結晶を成長させるために一般的に利用されるプロセスの一つである。現在、成熟したＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長技術としては、種結晶、無水酸化ホウ素、多結晶材料を熱分解窒化ホウ素（ＰＢＮ）坩堝に加え、ＰＢＮ坩堝を石英管に入れて封止キャップを装着し、真空引きを行って石英管内を所定の真空度にし、石英管と石英封止キャップとを溶接させて封止し、最後にＶＧＦ炉に入れて熱分解を行うものである。この過程で使用される石英管は、溶接させて封止する必要があるが、溶接封止された石英管は、１回しか使用できないためコスト高になる一方、結晶の成長における昇温の過程で、昇温プログラム又は加えた赤燐の量などが適当ではないため石英管内外の圧力差は石英管に許容される最大の圧力を超えて石英管が破損する事象がよく生じ、これによって結晶の成長中断、石英管の毀損を招くだけでなく、生産効率の低下につながり、無駄なコストが生じてしまう。

中国実用新案特許出願第２０１４２０７９５２７８．８号は、石英管と、石英封止キャップとを含む多元化合物の多結晶合成用充填容器及び融解処理システムを開示している。石英管は内部が中空であり、一端が閉鎖され、他端が開放されており、石英封止キャップは前記開放された端部から挿抜可能に石英管内に装着され、前記石英管は閉鎖された端部及び／又は開放された端部に近いその外壁に内向きに陥没する複数の凹溝が設けられ、これによって充填後の石英封止キャップの正確な位置決めは実現しているが、結晶成長の過程で石英管圧力のアンバランスの問題は解決できず、成長過程の中断が生じやすく、効率が低いままである。

本発明は、従来の結晶成長用石英管は成長の過程で石英管の破損が生じやすく、１回しか使用できないためコスト高になるという技術的課題を解決するためになされるものであり、ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管及び装置を提供する。当該石英管は、セパレート式の構造を採用し、接続部の貫通孔によって内外の連通を実現し、加熱後の封止剤の状態変化を利用して加熱液封を形成することにより、結晶成長の過程で石英管内外の圧力差を所定の範囲において調整可能にし、圧力差に起因する石英管の破損が避けられ、石英管の繰り返し使用が可能であり、コストが削減される。

本発明は下記のとおりに構成される。
石英管体と石英封止キャップとを含むＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管であって、前記石英管体の上部には上向きに開口する支持溝が周方向に沿って設けられ、前記石英封止キャップは支持溝内に挿入され、下端に設けられた貫通孔によって石英管の内外連通を実現することを特徴とする。

前記石英封止キャップの下端の貫通孔は１つ以上設けられる。

前記支持溝はＵ字状の溝又はＶ字状の溝である。

前記支持溝内には、加熱後液体の状態に変わって封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられる。

前記支持溝の下方に受止溝が設けられる。

さらに、本発明はＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置を提供する。当該結晶成長用装置は、真空引きパイプが設けられる炉体と、炉体内のヒーターと、支持体によって炉体の底部に限定される石英管と、石英管の内部の坩堝とを含み、石英管は石英管体と、石英封止キャップとを含んで構成される。当該結晶成長用装置は、前記石英管体の上部には上向きに開口する支持溝が周方向に沿って設けられ、支持溝内には加熱後液体の状態に変わって封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられ、前記石英封止キャップは支持溝内に挿入され、下端に設けられた貫通孔によって石英管の内外連通を実現することを特徴とする。

前記石英封止キャップの下端の貫通孔は１つ以上設けられる。

前記支持溝はＵ字状の溝又はＶ字状の溝である。

前記支持溝の下方に受止溝が設けられる。

上記の発明において、石英管体と石英封止キャップとを含むＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管を提供し、当該結晶成長用石英管は、石英管体の上部には上向きに開口する支持溝が周方向に沿って設けられ、前記石英封止キャップは支持溝内に挿入され、支持溝内に上下に移動する自由度を有し、石英封止キャップの下端に貫通孔構造が設けられ、当該貫通孔構造によって石英管の内外連通を実現することを特徴とする。

上記のＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置は、真空引きパイプが設けられる炉体と、石英管と、坩堝とを含み、炉体内に石英管を加熱して炉内雰囲気の温度を上げるためのヒーターが設けられ、石英管は支持体によって炉体の底部に限定され、石英管は石英管体と、石英封止キャップとを含んで構成され、坩堝は石英管の内部に設けられる。当該結晶成長用装置は、石英管体の上部には上向きに開口する支持溝が周方向に沿って設けられ、支持溝内には加熱後液体の状態に変わって封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられ、前記石英封止キャップは支持溝内に挿入され、支持溝内に上下に移動する自由度を有し、石英封止キャップの下端に貫通孔構造が設けられ、当該貫通孔構造によって石英管の内外連通を実現することを特徴とする。

本装置を利用して結晶成長を実現する場合、まず、種結晶、無水酸化ホウ素、多結晶材料をこの順に坩堝に加え、坩堝を石英管に入れて、成長プロセスに必要とされる圧力、温度、理想気体の状態方程式ＰＶ＝ＭＲＴ／ｍより石英管の空間に必要とされる赤燐の量を算出し、算出された量で赤燐を秤量して石英管内に置く。石英管体の支持溝に液封剤を注入し、石英封止キャップを支持溝内に挿入して、充填を完了する。充填済みの石英管を炉体内に置き、真空引きパイプによって真空引きを行って、炉体内及び石英管内を所定の真空度にし、加熱して固体顆粒封止剤を全て融解させて、封止を形成し、この時、石英管は内外隔離される。次に、温度を上げて多結晶材料を加熱し、種結晶を上部から融解させ、結晶成長プログラムを開始して結晶が成長し、結晶成長の完了後、アニーリングをして結晶を得る。固体顆粒封止剤が融解して封止された後、再び加熱する過程で、石英管内の赤燐が加熱されて発生した蒸気の気圧が石英管の許容圧力を超える場合、石英封止キャップは炉体の上面に当接するまで上方に移動することができ、これによって圧力を解放して石英管の破裂が避けられる。石英管内の圧力が低下したら、石英封止キャップは下向きに移動して結晶成長に必要とされる圧力が維持される。

本発明は以下の有益な効果を有する。（１）本発明に係るＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管は、構造がシンプルで利用しやすく、石英管の溶接封止が不要である。結晶成長の過程で、石英管内外の圧力差は一定の範囲内に自動的に調整可能であるため、圧力差に起因する石英管の破損が避けられる。（２）石英管の繰り返し使用が可能であり、コストが削減される。（３）支持溝に固体顆粒封止剤を設置し、その加熱後の状態変化を利用して封止を形成することで、多結晶材料が損失して所定の配合が崩れることが避けられる。（４）ＶＢ／ＶＧＦ法による化合物の単結晶成長用装置は炉体内、石英管内に一括して真空引きを行うことを実現し、封止剤の加熱後の状態の変化によって石英管を封止して、結晶成長に必要とされる圧力が保証される。

図１は、本発明のＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管の構造を概略的に示す図である。 図２は、本発明のＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置の構造を概略的に示す図である。

以下、本発明に係るＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管及び装置の構造、その使用方法を具体的な実施例を用いて詳細に説明する。ただし、本発明の保護範囲がこれによって何らかの形で制限されることはなく、当業者が上記の発明に基づいて行う改良、補正又は類似の置換えはいずれも本発明の保護範囲に含まれる。

（実施例１）
ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管であって、石英管体８と、石英封止キャップ１０とを含み、前記石英管体８の上部には上向きに開口する支持溝９が周方向に沿って設けられ、前記石英封止キャップ１０は、支持溝９内に挿入され、下端に設けられた貫通孔１２によって石英管の内外連通を実現する。

本実施例は、ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管を提供する。図１に示すように、石英管は石英管体８と、石英封止キャップ１０とを含んで構成され、石英管体８の上部には上向きに開口する支持溝９が周方向に沿って設けられ、石英封止キャップ１０は支持溝９内に挿入され、支持溝９内に上下に移動する自由度を有し、石英封止キャップの下端に貫通孔１２構造が設けられ、貫通孔１２構造によって、石英管内外の気圧連通を実現する。なお、支持溝９は、石英管体８の外面に設けられてもよいし内面に設けられてもよく、外面に設けられる場合、石英封止キャップ１０の内径は石英管体８の外径より大きいが、内面に設けられる場合、石英封止キャップ１０の外径は石英管体８の内径より小さい。本実施例において、生産の便宜上、支持溝９は石英管体８の外面に設けられる。

前記石英封止キャップ１０の下端の貫通孔１２は１つ以上設けられ、好ましくは２つ、又は４つ、又は６つ、又は８つ設けられ、真空引きの過程で各方向の圧力が一致するように、対称でかつ均一に配置される。

前記支持溝９はＵ字状の溝又はＶ字状の溝であり、即ち石英管体９の縦断面からみると、支持溝９はＵ字状の溝又はＶ字状の溝である。なお、Ｕ字状の溝である場合、底面が平坦であり、石英封止キャップ１０と支持溝９とが安定的に接触する点で有利であるため、Ｕ字状の溝にするのが好ましい。

前記支持溝９内には加熱後液体の状態に変わって封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられる。使用時、固体顆粒封止剤は加熱後固体の状態から液体の状態に変わり液封を形成して、石英管の内外隔離を実現し、貫通孔１２と固体顆粒封止剤により、石英管及び炉体に対し一括して真空引きを行うことができ、後に加熱して石英管の自己封止を実現する。これによって結晶成長に必要とされる圧力が保証される。

前記支持溝９の下方には、支持溝９内の固体顆粒封止剤が加熱後、融解して流出することに備えて、受止溝１３が設けられる。

本実施例のＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管は、ＶＢ／ＶＧＦ法による化合物の単結晶成長炉に使用される。

（実施例２）
ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置であって、真空引きパイプ１４が設けられる炉体１と、炉体１内のヒーター２と、支持体３によって炉体１の底部に限定される石英管と、石英管の内部の坩堝７とを含み、石英管構造は石英管体８と、石英封止キャップ１０とを含み、前記石英管体８の上部には上向きに開口する支持溝９が周方向に沿って設けられ、支持溝９内には加熱後液体の状態に変わり封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられ、前記石英封止キャップ１０は、支持溝９内に挿入され、下端に設けられた貫通孔１２によって石英管の内外連通を実現する。

本実施例に係るＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置は、図２に示すように、真空引きパイプ１４が設けられる炉体１と、石英管と、坩堝７とを含んで構成され、炉体１内には石英管を加熱して炉内雰囲気の温度を上げるためのヒーター３が設けられる。石英管は支持体３によって炉体１内の底部に限定され、石英管は石英管体８と石英封止キャップ１０とを含んで構成され、坩堝７は石英管体８の内部に設けられる。当該結晶成長用装置は、石英管体８の上部には上向きに開口する支持溝９が周方向に沿って設けられ、支持溝９内には加熱後液体の状態に変わり封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられ、石英封止キャップ１０は支持溝９内に挿入され、支持溝９内に上下に移動する自由度を有し、石英封止キャップ１０の下端に貫通孔１２構造が設けられ、貫通孔１２構造によって石英管の内外連通を実現することを特徴とする。

前記石英封止キャップ１０の下端の貫通孔１２は、１つ以上設けられる。

前記支持溝９はＵ字状の溝又はＶ字状の溝である。

前記支持溝９の下方に受止溝１３が設けられる。

本装置を利用して結晶成長を実現する場合、種結晶４、無水酸化ホウ素５、多結晶材料６をこの順に坩堝７に加え（坩堝７の直径は２〜１２インチ）、坩堝７を石英管に入れ、成長プロセスに必要とされる圧力、温度、理想気体の状態方程式ＰＶ＝ＭＲＴ／ｍより石英管の空間に必要とされる赤燐の量を算出し、算出された量で赤燐を秤量して石英管内に置く。石英封止キャップ１０を支持溝９内に挿入し、固体顆粒封止剤を支持溝９内の残りの空間に注入して（固体顆粒封止剤としては、酸化ホウ素顆粒が好ましい）、充填を完了する。充填済みの石英管を炉体１に置き、真空引きパイプ１４を介して真空引きを行って、炉体１内及び石英管内を所定の真空度にし、加熱して固体顆粒封止剤を全て融解させて、封止を形成し、この時、石英管は内外隔離される。次に、温度を上げて多結晶材料６を加熱し、種結晶４を上部から融解させ、結晶成長プログラムを開始して結晶が成長し、結晶成長の完了後、アニーリングをして結晶を得る。固体顆粒封止剤が融解して封止された後、再び加熱する過程で、石英管内の赤燐が加熱されて発生した蒸気の気圧が石英管の許容圧力を超える場合、石英封止キャップ１０は上方に移動する。本実施例において、炉体１内には炉体上部断熱板１１が設けられ、石英封止キャップ１０が上方に移動する時、炉体上部断熱板１１に当接すると変位が最大である。石英封止キャップ１０の上方への移動により圧力が解放され、石英管の破損が避けられ、石英管内の圧力が低下したら、石英封止キャップ１０は下向きに移動して結晶の成長に必要とされる圧力が維持される。本発明において、ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管及び装置を保護するために利用するのは、結晶成長の過程における温度、圧力の制御などではなく、関連する温度、圧力の制御は従来の炉体でも実現できるため、従来技術に該当する。

以上から分かるように、本発明のＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管は構造がシンプルで利用しやすく、繰り返し使用が可能であり、結晶成長の過程で設備の損傷が避けられ、成功率の向上とコストの低減を両立できる。ＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置は、固体顆粒封止剤の状態の変化を利用して炉体内、石英管内に一括して真空引きを行い、後続の自己封止を実現する。

１...炉体、２...ヒーター、３...支持体、４...種結晶、５...酸化ホウ素、６...多結晶材料、７...坩堝、８...石英管体、９...支持溝、１０...石英封止キャップ、１１...炉体上部断熱板、１２...貫通孔、１３...受止溝、１４...真空引きパイプ。

Claims (9)

1. 石英管体（８）と、石英封止キャップ（１０）とを含むＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管において、前記石英管体（８）の上部には上向きに開口する支持溝（９）が周方向に沿って設けられ、前記石英封止キャップ（１０）は支持溝（９）内に挿入され、下端に設けられる貫通孔（１２）によって石英管の内外連通を実現することを特徴とするＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用石英管。
2. 前記石英封止キャップ（１０）の下端の貫通孔（１２）は、１つ以上設けられることを特徴とする請求項１に記載の石英管。
3. 前記支持溝（９）は、Ｕ字状の溝又はＶ字状の溝であることを特徴とする請求項１に記載の石英管。
4. 前記支持溝（９）内には、加熱後液体の状態に変わり封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の石英管。
5. 前記支持溝（９）の下方に受止溝（１３）が設けられることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の石英管。
6. 真空引きパイプ（１４）が設けられる炉体（１）と、炉体（１）内のヒーター（２）と、支持体（３）によって炉体（１）の底部に限定される石英管と、石英管の内部の坩堝（７）とを含み、石英管は石英管体（８）と、石英封止キャップ（１０）とを含んで構成されるＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置において、前記石英管体（８）の上部には、上向きに開口する支持溝（９）が周方向に沿って設けられ、支持溝（９）内には加熱後液体の状態に変わり封止を形成する固体顆粒封止剤が設けられ、前記石英封止キャップ（１０）は、支持溝（９）内に挿入され、下端に設けられる貫通孔（１２）によって石英管の内外連通を実現することを特徴とするＶＢ／ＶＧＦ法による結晶成長用装置。
7. 前記石英封止キャップ（１０）の下端の貫通孔（１２）は、１つ以上設けられることを特徴とする請求項６に記載の装置。
8. 前記支持溝（９）は、Ｕ字状の溝又はＶ字状の溝であることを特徴とする請求項６に記載の装置。
9. 前記支持溝（９）の下方に受止溝（１３）が設けられることを特徴とする請求項６〜請求項８のいずれか１項に記載の装置。

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