JP6865929B2 - イオンセンサおよびイオン濃度測定方法 - Google Patents
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Description
また、本発明の電子部品は、前記電界効果トランジスタの基板の一方の主面にダイヤモンド薄膜が形成され、前記ダイヤモンド薄膜の上に、前記ソース電極、前記ドレイン電極が形成されていてもよい。
また、本発明の電子部品は、さらに導電性ダイヤモンド電極を備え、前記参照極電位が、前記導電性ダイヤモンド電極によって固定されていてもよい。
また、本発明の電子部品は、前記ダイヤモンド電極の表面がフッ素終端化していてもよい。
また、本発明の電子部品は、前記作用極を構成する電界効果トランジスタが、イオン感応性電界効果トランジスタであってもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記電界効果トランジスタの基板の一方の主面にダイヤモンド薄膜が形成され、前記ダイヤモンド薄膜の上に、前記ソース電極、前記ドレイン電極が形成されていてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記電界効果トランジスタのソース領域およびドレイン領域の表面に、保護膜が形成されていてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記ダイヤモンド薄膜の表面近傍がp型半導体化されていてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記作用極として機能する電界効果トランジスタとして、イオン感応性電界効果トランジスタを用いてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記イオン感応性電界効果トランジスタを構成する基板が、シリコン基板であってもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記シリコン基板のチャネル側の主面に、ダイヤモンド薄膜が形成されていてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記金属容器の内壁面が導電性材料でコーティングされていてもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記導電性材料が、金属、炭素、導電性ダイヤモンド、導電性ダイヤモンドライクカーボンのうち、少なくとも1つからなるものであってもよい。
また、本発明のイオンセンサは、前記金属容器が、絶縁性容器と、その内壁面にコーティングされた導電性材料からなる導電膜と、で構成されていてもよい。
また、本発明のイオン濃度測定方法は、前記ドレイン領域に印加する電圧を0Vとしてもよい。
また、従来のソースフォロワ回路のようなソース−ドレイン間電圧とソース−ドレイン間電流を制御してゲート電圧を測定するような複雑な構成が不要となる。
(イオンセンサ)
図1は、本発明の第1実施形態に係るイオンセンサ100の断面図である。図2は、図1のイオンセンサ100を構成するpチャネル型の電界効果トランジスタ101を、ゲート側から見た平面図である。図1における電界効果トランジスタ101の断面は、図2に示す電界効果トランジスタ101のA−A線に沿った断面に相当する。イオンセンサ100は、作用極の役割を担うセンサ素子の出力に基づいて、被測定液Lのイオン濃度を測定するものである。イオンセンサ100の構成について、図1、2を用いて説明する。
上述したイオンセンサ100を用いて、被測定液L中のイオン濃度を測定する方法について説明する。
また、従来のソースフォロワ回路のようなソース−ドレイン間電圧とソース−ドレイン間電流を制御してゲート電圧を測定するような複雑な構成が不要となる。
図5は、本発明の第2実施形態に係るイオンセンサ200の断面図である。このイオンセンサ200も、センサ素子の出力に基づいて被測定液Lのイオン濃度を測定するものである。しかしながら、イオンセンサ200は、作用極として機能する電界効果トランジスタにおいて、シリコン基板206上に、ダイヤモンド薄膜ではなく、酸化膜208、イオン感応膜209を順に備えている点、ソース電極(ソース領域)203、ドレイン電極(ドレイン領域)204が、シリコン基板206の内部に設けられている点において、第1実施形態のイオンセンサ100と異なっている。
図6は、本発明の第3実施形態に係るイオンセンサ300の断面図である。イオンセンサ300は、電界効果トランジスタ301を作用極として備え、金属電極302を参照極として備えている。
図7は、本発明の第4実施形態に係るイオンセンサ400の断面図である。イオンセンサ400は、電界効果トランジスタ401を作用極として備え、金属電極402を参照極として備えている。電界効果トランジスタ401は、第一実施形態に係る電界効果トランジスタ101において、ダイヤモンド薄膜の表面にボロンドープ層(BDD層)407Aが形成された構成を有し、金属電極402は、Ag/AgClからなる。本実施形態のイオンセンサ400においても、第1実施形態に係るイオンセンサ100と同等の効果を得ることができる。
図8は、本発明の第5実施形態に係るイオンセンサ500の断面図である。イオンセンサ500は、電界効果トランジスタ501を作用極として備え、第一実施形態に係る金属容器102と同じ構成の金属容器502を参照極として備えている。電界効果トランジスタ501は、第一実施形態に係る電界効果トランジスタ101において、ダイヤモンド薄膜の表面にボロンドープ層507Aが形成された構成を有している。本実施形態のイオンセンサ500においても、第1実施形態に係るイオンセンサ100と同等の効果を得ることができる。
図9は、第1実施形態のイオンセンサ100を構成する、電界効果トランジスタ101の電流電圧特性の一例を示す図である。また、図9は、ゲート電圧Vsgをある範囲(0〜−1.0[V]の範囲)で変化させたときの、ドレイン−ゲート間における電圧Vdgと電流Idsとの関係、すなわちIV特性曲線を示す図である。
図11は、ソース接地回路を有する従来のイオンセンサを用いて、塩化カリウム溶液中の塩化物イオンの濃度を測定し、得られたIV特性曲線を示す図である。ここでの電界効果トランジスタは、ソース部分が接地されるように構成されているため、Vds=0[V]においては、出力(電流Ids)がほとんど得られていないことが分かる。したがって、従来のイオンセンサを用いる場合、飽和電流値を得るために、ドレイン−ソース間に高い電圧を印加する必要があり、その結果として、電界効果トランジスタの劣化が早まることになる。
図12は、ゲート接地回路を有する本発明のイオンセンサを用いて、塩化カリウム溶液中の塩化物イオンの濃度を測定し、得られたIV特性曲線を示す図である。ここでの電界効果トランジスタは、ゲート電極(参照極)が接地されるように構成されているため、Vdg=0[V]において十分な出力(Ids)が得られていることが分かる。したがって、本発明のイオンセンサを用いる場合、ドレイン−ゲート間に電圧を印加する必要がなく、ドレイン−ゲート間への電圧印加に起因した、電界効果トランジスタの劣化を回避することができる。
第3実施形態に係るイオンセンサ300の出力特性の評価を行った。作用極301の電界効果トランジスタを駆動する回路は、ゲート接地回路とした。参照極には、ボロンをドープした導電性ダイヤモンド電極(BDD電極)を用いた。BDD電極には、部分酸素終端であり、10mm角、0.5mmtの多結晶ダイヤモンド(支持体:Si)を用いた。イオンセンサ300の測定対象となる液体には、Carmodyワイドレンジ緩衝液でpH2からpH12に調整した標準液を用いた。
実施例4として、参照極に白金電極を用い、実施例3と同様に、第3実施形態に係るイオンセンサ300の出力特性の評価を行った。また、比較例2として、参照極にAg/AgCl電極を用い、実施例3と同様に、第3実施形態に係るイオンセンサ300の出力特性の評価を行った。
実施例5として、第4実施形態に係るイオンセンサ400の出力特性の評価を行った。ダイヤモンド薄膜407は、部分酸素終端であり、その材料として、10mm角、0.5mmtの多結晶ダイヤモンド(支持体:Si)を用いた。イオンセンサ400の測定対象となる液体には、Carmodyワイドレンジ緩衝液でpH2からpH12に調整した標準液を用いた。
実施例6として、第4実施形態に係るイオンセンサ400の出力特性の評価を行った。ダイヤモンド薄膜407は、水素終端であり、その材料としては、実施例5と同様の構造のものを用いた。イオンセンサ400の測定対象となる液体にも、実施例5と同様の組成のものを用いた。
図19(a)は、図4の電子部品100Aを用いて、配管P内を流れる流体Fのイオンセンシングを行う例を示している。図19(a)に示すように、接地された配管P内の所望の位置に、pH値計測用ダイヤ電界効果トランジスタセンサ(イオンセンサ)101を配置し、配管P内を流れる流体Fに浸漬される状態とする。
配管Pの材料としては、例えばステンレス、銅等が挙げられるが、特に限定されるものではない。配管Pの接地方法については、特に限定されない。通常の場合の接地は1箇所で行うが、配管Pの材質、長さ、抵抗値、周囲の構成等、必要に応じて複数個所で行ってもよい。配管Pがゲート電極として機能しており、それが接地されて、ゲート接地となっている。
このように、本発明の電子部品を用いれば、配管Pの加工を行うことなく、配管P内の流体Fのイオン濃度を容易に計測することができる。
なお、ここでは、配管P内に配置する電界効果トランジスタとして、第一実施形態に係るダイヤ電界効果トランジスタ101を用いる例を示しているが、これを、第二実施形態に係る電界効果トランジスタ(Si−ISFET)201に置き換えてもよい。
図19(b)は、図19(a)と同様に、図4の電子部品100Aを用いて、配管P内を流れる流体Fのイオンセンシングを行う他の例を示している。配管Pは接地されていなくても、図19(b)に示すように所定の電位に固定されていれば、図19(a)の場合と同等の効果を得ることができる。
図20は、発酵食品の製造工程において、図4の電子部品100Aを用いる例を示している。電子部品100Aを構成するダイヤ電界効果トランジスタ101が、測温器Iとともに、接地された発酵タンクT内の所望の位置に配置されている。
例えば特開2007−089511号公報に開示されているように、発酵食品のpHと発酵の進捗とは相関があるため、発酵タンクT内に発酵物Mを収容し、電子部品100Aを用いてそのpHを測定することにより、発酵工程の進捗管理を行うことができる。
測定の対象となる発酵食品としては、特に限定されないが、例えばヨーグルト、酒、醤油、味噌等が挙げられる。
一例として、ヨーグルトの製造工程で電子部品100Aを用いる場合について説明する。まず、牛乳、脱脂(粉)乳、生クリーム等のヨーグルト製造原料液を発酵タンクT内に収容し、タンクT内の1箇所または複数個所に電界効果トランジスタ101を設置する。
続いて、ヨーグルト発酵用乳酸菌スターターを添加し、使用した乳酸菌に適した発酵温度で発酵させる。乳酸発酵が進むとともに、原料液のpH値が低下し、酸性を示す所定の値となったところで、発酵工程が完了したものと判断することができる。
なお、ここでは、発酵タンクT内に配置する電界効果トランジスタとして、第1実施形態に係るダイヤ電界効果トランジスタ101を用いる例を示しているが、これを、第2実施形態に係る電界効果トランジスタ(Si−ISFET)201に置き換えてもよい。
本発明のダイヤ電界効果トランジスタ型センサ素子を構成するダイヤ半導体としては、第1実施形態で説明したもの(ダイヤ薄膜Si基板)に限定されることはなく、例えば、ダイヤ基板、ダイヤ薄膜セラミック基板、多結晶ダイヤ基板、単結晶ダイヤ基板、高配向多結晶ダイヤ基板、ノンドープダイヤ基板とボロンによるドープダイヤ基板等が挙げられる。また、pH感応性を有する部分酸素終端ダイヤ、部分アミノ終端ダイヤ等も挙げることができる。
本発明のイオンセンサを構成する、電界効果トランジスタ型のセンサ素子としては、上記ダイヤ電界効果トランジスタ型センサ素子、第2実施形態として説明したSi−ISFETの他に、有機半導体ISFET、炭素系材料(グラフェン、カーボンナノチューブCNT、ダイヤモンドライクカーボンDLC等)を用いた炭素系ISFET等も挙げることができる。
本発明のイオンセンサを構成する、電界効果トランジスタ型のセンサ素子としては、上記ダイヤ電界効果トランジスタ型センサ素子、第2実施形態として説明したSi−ISFETの他に、有機半導体ISFET、炭素系材料(グラフェン、カーボンナノチューブCNT、ダイヤモンドライクカーボンDLC等)を用いた炭素系ISFET等も挙げることができる。また、SGFET構造を有した電界効果トランジスタ型センサであってもよく、例えばCNTを用いたSGFETセンサ、グラフェンを用いたSGFETセンサが挙げられる。
本発明のイオンセンサは、参照極(ゲート電極)電位を固定して、ISFETセンサ素子を駆動させるものであり、測定対象のイオンが水素イオン(pH)に限定されることはなく、pH以外のイオン濃度測定用の半導体センサとして用いることも可能である。
例えば、第二実施形態として挙げたイオンセンサ(Si−ISFET)200において、イオン感応膜209を、水素イオンに対して感応性を有する膜(Ta2O5膜等)から、他のイオンに対して感応性を有する膜に置換したものを用いることができる。
また、第一実施形態として挙げたダイヤ電界効果トランジスタ101において、ダイヤモンド薄膜107の接液部終端元素を、測定対象のイオン(塩化物イオン、カルシウムイオン、カリウムイオン等)の種類に応じて制御したものを用いることができる。
本発明のイオンセンサは、例えば、特許文献3に開示されているような、生体分子、DNA等を含んだ液体電解質に対しても適用することが可能であり、バイオ系センサとしても機能し得るものである。
101、201 作用極を構成する電界効果トランジスタ
102、202 参照極としての金属容器
102a、202a 参照極としての金属容器の側面
102b、202b 参照極としての金属容器の底面
103、203 ソース電極
104、204 ドレイン電極
105、205 作用極を構成する電界効果トランジスタと駆動回路
106、206 基板
106a、206a 基板の一方の主面
107 ダイヤモンド薄膜
107CH 作用極としてのチャネル領域
107S ソース領域
107D ドレイン領域
108、109 保護膜
208 酸化膜
209 イオン感応膜
601 Si−ISFET
603 ソース電極
604 ドレイン電極
606 p型シリコン基板
606a 一方の主面
606S ソース領域
606D ドレイン領域
607 チャネル
608 ゲート酸化膜
609 イオン感応膜
610 保護膜
611 フィールド酸化膜
L 被測定液
P 配管
F 流体
T 発酵タンク
I 測温器
M 発酵物
Claims (14)
- 参照極及び作用極の出力に基づいて被測定液のイオン濃度を測定するイオンセンサであって、
前記作用極として機能する電界効果トランジスタと、
前記電界効果トランジスタ及び前記被測定液を収容し、所定の電位に固定されて前記参照極として機能する容器と、
前記電界効果トランジスタのソース電極とドレイン電極との間に電位差を生じさせる駆動回路と、
を備えることを特徴とするイオンセンサ。 - 前記電界効果トランジスタは、基板の一方の主面にダイヤモンド薄膜が形成され、前記ダイヤモンド薄膜の上に、前記ソース電極、前記ドレイン電極が形成されてなることを特徴とする請求項1に記載のイオンセンサ。
- 前記電界効果トランジスタの前記ソース電極および前記ドレイン電極の表面に、保護膜が形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載のイオンセンサ。
- 前記ダイヤモンド薄膜の表面近傍が、p型半導体化されていることを特徴とする請求項2に記載のイオンセンサ。
- 前記作用極として機能する前記電界効果トランジスタとして、イオン感応性電界効果トランジスタを用いることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のイオンセンサ。
- 前記イオン感応性電界効果トランジスタを構成する基板が、シリコン基板であることを特徴とする請求項5に記載のイオンセンサ。
- 前記シリコン基板のチャネル側の主面に、ダイヤモンド薄膜が形成されていることを特徴とする請求項6に記載のイオンセンサ。
- 前記容器の内壁面が導電性材料でコーティングされていることを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載のイオンセンサ。
- 前記導電性材料が、金属、炭素、導電性ダイヤモンド、導電性ダイヤモンドライクカーボンのうち、少なくとも1つからなることを特徴とする請求項8に記載のイオンセンサ。
- 前記容器が、絶縁性容器と、その内壁面にコーティングされた導電性材料からなる導電膜と、で構成されていることを特徴とする請求項1〜9のいずれか一項に記載のイオンセンサ。
- さらに導電性ダイヤモンド電極を備え、
前記参照極電位が、前記導電性ダイヤモンド電極によって固定されていることを特徴とする請求項1に記載のイオンセンサ。 - 前記導電性ダイヤモンド電極の表面がフッ素終端化していることを特徴とする請求項11に記載のイオンセンサ。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載のイオンセンサを用いた、イオン濃度測定方法であって、
前記電界効果トランジスタを、前記容器に収容された前記被測定液中に浸漬し、
前記電界効果トランジスタのチャネル領域を、前記被測定液を介して前記容器と電気化学的に接続し、かつ前記駆動回路を用いて、前記電界効果トランジスタのソース領域とドレイン領域との間に電位差を生じさせた状態で、前記ソース領域と前記ドレイン領域との間に電流を発生させ、
前記電流に基づいて、前記被測定液中のイオン濃度を測定することを特徴とすることを特徴とするイオン濃度測定方法。 - 前記ドレイン領域に印加する電圧を0Vとすることを特徴とする請求項13に記載のイオン濃度測定方法。
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