JP6862709B2 - 樹脂組成物、積層体及び建装材 - Google Patents
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本発明の樹脂組成物は、ポリ塩化ビニル樹脂層及びポリオレフィン樹脂層を有する積層体を共押出または押出ラミネート等によって製造するに際し、層間剥離の生じない積層体とすることに適し、かつ該樹脂組成物を含有する層とポリ塩化ビニル樹脂層及びポリオレフィン樹脂層との接着性が加熱処理後においても良好な積層体を提供することができる。
即ち、現状では、軟質ポリ塩化ビニル樹脂層とポリオレフィン樹脂層とを、有機溶剤を必須として使用せずに溶融成形法や熱接着法で一体化して、良好な層間接着性を得ることができ、かつ加熱処理後においても層間接着性が良好となる接着性樹脂は未だ見出されていない。
即ち、本発明は、以下の[1]〜[9]を要旨とする。
成分(A):アクリル系熱可塑性エラストマー
成分(B):密度(ASTM D1505)が855〜895kg/m3であるプロピレン系エラストマー
成分(C):エチレン・酢酸ビニル共重合体
成分(D):無水マレイン酸変性ポリオレフィン
本発明の樹脂組成物は、下記成分(A)、成分(B)及び成分(C)を含み、これらの合計量に対して成分(A)を20〜65重量%、成分(B)を25〜55重量%、成分(C)を10〜50重量%含むものである。
成分(A):アクリル系熱可塑性エラストマー
成分(B):密度(ASTM D1505)が855〜895kg/m3であるプロピレン系エラストマー
成分(C):エチレン・酢酸ビニル共重合体
本発明の樹脂組成物に用いる成分(A)は、アクリル系熱可塑性エラストマーである。アクリル系熱可塑性エラストマーはポリ塩化ビニル樹脂及びポリオレフィン樹脂に対する高温雰囲気下での接着性を向上させる効果を奏する。
装置:東ソー社製 HLC−8120
カラム:Inertsil WF300
溶媒:テトラヒドロフラン
較正:ポリスチレン
本発明の樹脂組成物は、成分(B)として、密度(ASTM D1505)が855〜895kg/m3であるプロピレン系エラストマーを含む。成分(B)のプロピレン系エラストマーは、プロピレン含量(プロピレンに由来する単量体単位が全単量体単位に占める重量割合)が50重量%以上であり、密度(ASTM D1505)が855〜895kg/m3のものであれば特に制限されない。成分(A)、成分(C)に加えて成分(B)を含むことにより、後述するポリオレフィン樹脂層として、ポリプロピレン系樹脂を用いた場合において、特に耐熱接着性がより良好となる傾向にある。
本発明の樹脂組成物に用いる成分(C)は、エチレン・酢酸ビニル共重合体である。成分(C)のエチレン・酢酸ビニル共重合体を、前述の成分(A)とともに用いることにより、本発明の樹脂組成物はポリ塩化ビニル樹脂に対する接着性が良好となる。
本発明の樹脂組成物は、成分(D)として無水マレイン酸変性ポリオレフィンを含有することが好ましい場合がある。樹脂組成物中に無水マレイン酸変性ポリオレフィンを含有することにより、ポリ塩化ビニル樹脂や、ポリオレフィン樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物等との接着性が向上する場合がある。その理由は明らかでないが、無水マレイン酸変性ポリオレフィンは、成分(A)、成分(B)及び成分(C)を主成分とする樹脂組成物中で微分散化するためであると考えられる。
本発明の樹脂組成物は、成分(E)として脂肪酸アミドを含有することが好ましい。樹脂組成物中に脂肪酸アミドを含有することにより、本発明の樹脂組成物から得られる成形品の成形性や取り扱い性が向上する傾向がある。特に、本発明の樹脂組成物を含有する層と、ポリ塩化ビニル樹脂及び/又はポリオレフィン樹脂等からなる層とを有する積層体を共押出成形し、ロール状に巻き取った場合、該ロール状シートからのシートの巻き出し易さが向上する傾向がある。成分(E)の脂肪酸アミドは、脂肪酸とアミン化合物又はアンモニアとの反応によって得られた構造を有するものであれば特に制限されない。なお、化学構造が同一であれば、上記反応によって得られるものに限定されるものではない。
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を著しく妨げない範囲で、成分(A)、成分(B)、成分(C)及び成分(D)以外の樹脂成分(以下、「その他の樹脂」という場合がある。)、成分(E)以外の添加剤、充填材等を配合することができる。その他の樹脂は、1種類のみを用いても、2種類以上を任意の組合せと比率で併用してもよい。
本発明の樹脂組成物は、成分(A)、成分(B)及び成分(C)の合計量に対する成分(A)の含有量が20〜65重量%である。成分(A)、成分(B)及び成分(C)の合計量に対し、成分(A)の含有量が20重量%以上であると、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリオレフィン樹脂に対する高温雰囲気下での接着性の観点で好ましく、一方、成分(A)の含有量が65重量%以下であると、ポリオレフィン樹脂やエチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物との接着性の観点から好ましい。これらの観点から、成分(A)の含有量は、好ましくは23重量%以上であり、より好ましくは25重量%以上であり、一方、好ましくは60重量%以下であり、より好ましくは55重量%以下である。
本発明の樹脂組成物は、上述の各成分を所定の割合で混合することにより得ることができる。混合の方法については、原料成分が均一に分散すれば特に制限はない。すなわち、上述の各原料成分等を同時に又は任意の順序で混合することにより、各成分が均一に分散した組成物を得ることができる。より均一な混合、分散のためには、所定量の上記原料成分を溶融混合することが好ましく、例えば、本発明の樹脂組成物の各原料成分等を任意の順序で混合してから加熱したり、全原料成分等を順次溶融させながら混合してもよいし、目的とする成形体を製造する際の成形時に各原料を適宜配合(ドライブレンド)して溶融混合してもよい。
本発明の樹脂組成物から得られる成形体には限定は無く、種々の押出成形体や射出成形体とすることができる。成形体の製造方法も特に制限は無く、具体的には、射出成形、ブロー成形、押出成形、インフレーション成形等の各種成形方法及び、これらの成形方法によって得られたシートを用いた真空成形、圧空成形、真空圧空成形等の二次的成形方法が挙げられる。
また、本発明の樹脂組成物を単独で使用し、単層シートなどの成形体とすることもできるが、本発明の樹脂組成物はポリ塩化ビニル樹脂、ポリオレフィン樹脂等との接着性に優れるので、該樹脂組成物を1つの層とした積層体として利用するとより効果的である。
本発明の樹脂組成物を用いた積層体は、本発明の樹脂組成物からなる層(以下、樹脂組成物層という場合がある)を含む2層または3層以上に積層された積層体である。本発明の積層体の形状は限定されず、フィルムやシート、板状等の平面状や、パイプ状、袋状、不定形状等いずれの形状であってもよい。樹脂組成物層以外の層(以下、他の層という場合がある。)を構成する材料は限定されず、樹脂層のみならず金属層であってもよい。積層体を構成する樹脂層の材料は限定されず、例えば、本発明の樹脂組成物に用いることができるその他の樹脂として例示したものが挙げられる。また、積層体を構成する樹脂層には、本発明の樹脂組成物に用いることが出来る添加剤を含有することもできる。
積層体を構成するポリ塩化ビニル樹脂層は、少なくともポリ塩化ビニル樹脂を含有する。ポリ塩化ビニル樹脂層を構成するポリ塩化ビニル樹脂は限定されないが、塩化ビニルの単独重合体または共重合体が挙げられる。塩化ビニルに共重合可能なモノマーは限定されないが、例えば、エチレン、プロピレン、アクリロニトリル、酢酸ビニル、マレイン酸またはそのエステル、アクリル酸またはそのエステル、メタクリル酸またはそのエステル、塩化ビニリデン等が挙げられる。また、部分的に架橋された樹脂であってもよい。また、ポリ塩化ビニル樹脂のポリマーブレンド物、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂とポリ塩化ビニリデンからなるポリマーブレンド物を用いてもよい。これらのうち、ポリ塩化ビニル樹脂層に用いるポリ塩化ビニル樹脂としては、塩化ビニルの単独重合体が好ましい。
ポリ塩化ビニル樹脂に用いる可塑剤は限定されないが、具体的には、例えば、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジヘプチルフタレート、ジ−2−エチルヘキシルフタレート、ジ−n−オクチルフタレート、ジイソデシルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジイソノニルフタレート、エチルフタリルエチルグリコレート、ジウンデシルフタレート、ジトリデシルフタレート、ジドデシルフタレート、ジイソクミルフタレート、ジノニルフタレート等の炭素数1〜12のアルキル基を有するフタル酸エステル類;ジイソブチルアジペート、ジブチルアジペート、ジ−2−エチルヘキシルアジペート、ジイソデシルアジペート、ジブチルジグリコールアジペート、ジ−2−エチルヘキシルアゼレート、ジヘキシルアゼレート、ジイソオクチルアゼレート、トリエチルシトレート、アセチルトリエチルシトレート、トリブチルシトレート、アセチルトリブチルシトレート、アセチルトリオクチルシトレート、ジメチルセバケート、ジブチルセバケート、ジ−2−エチルヘキシルセバケート、メチルアセチルリシノレート、ブチルアセチルリシノレート等の脂肪酸エステル類;トリ−(2−エチルヘキシル)トリメリテート、トリ−n−オクチル・トリメリテート、トリイソオクチル・トリメリテート、テトラ−(2−エチルヘキシル)ピロメリテート、テトラ−n−オクチル・ピロメリテート、テトライソオクチル・ピロメリテート、ビフェニルテトラカルボン酸テトラブチルエステル、ビフェニルテトラカルボン酸テトラペンチルエステル、ビフェニルテトラカルボン酸テトラヘキシルエステル等の芳香族カルボン酸エステル類;トリ−2−エチルヘキシルホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、トリオレイルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、キシレニルジフェニルホスフェート、2−エチルヘキシルジフェニルホスフェート等の正リン酸エステル類;塩素化パラフィン;塩素化脂肪酸エステル;エポキシ化大豆油;エポキシ化あまに油;エポキシブチルステアレート、エポキシオクチルステアレート;メチルフタリルエチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等が挙げられる。これらの可塑剤は、1種の化合物のみを用いても、2種以上の化合物を併用してもよい。
積層体を構成するポリオレフィン樹脂層は、少なくともポリオレフィン樹脂を含有する。ポリオレフィン樹脂層に使用することができるポリオレフィン樹脂は限定されず、成分(D)の変性前のポリオレフィン樹脂として例示した樹脂などを挙げることができる。また、エチレン・酢酸ビニル共重合体を用いることもできる。これらのポリオレフィン樹脂は、1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。
特に、本発明の樹脂組成物は、前述の成分(B)を含むことによりポリプロピレン系樹脂に対する接着性が特に良好となるため、ポリオレフィン樹脂層はプロピレン系樹脂層であることが好ましい。
本発明の積層体を製造する方法は限定されず、従来公知の種々の手法を採用することが出来る。特に、本発明の樹脂組成物は接着性が良好であるため、有機溶剤を用いたドライラミネーション等を行わなくとも、以下のような成形方法によって良好な接着性を有する積層体とすることができる。具体的には、例えば、押出機で溶融させた個々の溶融樹脂を多層ダイスに供給し、ダイスの中で積層して成形する共押出法によって、インフレーションフィルム、T−ダイフィルム、シート、パイプ等とする方法や、溶融した個々の樹脂を同一金型内にタイムラグを付けてインジェクションする、共インジェクション成形等が挙げられる。また、各層のうちのいずれか1層を構成する樹脂フィルムを予め成形しておき、これに他の層を溶融押出する押出ラミネート成形も採用することができる。更には、予め各層を構成する樹脂フィルムを成形しておき、これら各層に熱をかけて融着することで積層体とすることも可能である。
本発明の樹脂組成物は、ポリ塩化ビニル樹脂やポリオレフィン樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物等に対する接着性が良好であるため、得られる積層体は、壁紙や化粧シート等の建装材として好適に用いることができるほか、各種成形品の保護フィルム、防汚フィルム、包装材料等に広く適用することができる。これらの中で、特に壁紙として好適に用いることができる。本発明の積層体を壁紙として用いる場合は、更に粘着層や基材層、防汚層、離型層等を設けてもよい。また、エンボス加工等の物理的な処理をしてもよく、この場合も、良好な層間接着性を維持することができる。更に、本発明の樹脂組成物及び積層体は自動車内装材にも好適に用いることができる。
以下の実施例及び比較例で用いた原料は、次の通りである。
(A−1)
アクリル系熱可塑性エラストマー
株式会社クラレ製「クラリティ(登録商標) LA4285」(ハードセグメント:メタクリル酸メチルの重合体ブロック(50重量%)、ソフトセグメント:アクリル酸n−ブチルの重合体ブロック(50重量%)、重量平均分子量(Mw):58,000、分子量分布(Mw/Mn):1.13、ガラス転移温度(Tg):141℃、29℃、MFR:1.5g/10分(190℃、21.2N)(ISO 1133))、比重:1.11(ISO 1183)、デュロA硬度:46(ISO 7619))
(B−1)
プロピレン系エラストマー
三井化学株式会社製 「タフマー(登録商標)PN−2070」(密度(ASTM D1505):867kg/m3、MFR:7.0g/10分(230℃、21.2N)(JIS K7210(1990)、融点140℃)
(C−1)
エチレン・酢酸ビニル共重合体
三井・デュポンポリケミカル株式会社製 「エバフレックス(登録商標)V523」(酢酸ビニル含有量:33重量%、MFR:14g/10分(190℃、21.2N)(JIS K7210(1990)、密度:0.960g/cm3、融点:63℃)
(C−2)
エチレン・酢酸ビニル共重合体
三井・デュポンポリケミカル株式会社製 「エバフレックス(登録商標)EV170」(酢酸ビニル含有量:33重量%、MFR:1g/10分(190℃、21.2N)(JIS K7210(1990)、密度:0.960g/cm3、融点:62℃)
(C−3)
エチレン・酢酸ビニル共重合体
三井・デュポンポリケミカル株式会社製 「エバフレックス(登録商標)V5274」(酢酸ビニル含有量:17重量%、MFR:0.8g/10分(190℃、21.2N)(JIS K7210(1990)、密度:0.940g/cm3、融点:89℃)
(D−1)
メタロセン系触媒で重合した線状低密度ポリエチレンと、無水マレイン酸及び有機過酸化物とを押出機にて溶融混練して得られた、無水マレイン酸変性ポリエチレン(変性率:0.59重量%、MFR:8.8g/10分(190℃、21.2N)
<評価用サンプル作製>
各原料成分を表−1に示す配合割合で用い、超小型混練機及び成形機を用い、180〜200℃で混練し、厚さ1mmの硬質ポリ塩化ビニル樹脂シート(三菱化学社製 スミコンVM(登録商標)「3615G」を190℃で圧縮成形して得られたもの)、厚さ300μmのポリプロピレン樹脂フィルム(日本ポリプロピレン社製 ノバテック(登録商標)「FY6」を240℃でフィルム成形して得られたもの)を金型に設置し、インサートインジェクションを行うことで、硬質ポリ塩化ビニル樹脂シートとポリプロピレン樹脂フィルムが、それぞれ厚さ3mm及び3.9mmの各樹脂組成物の接着層で一体化された積層シートの評価用サンプル1(10mm×800mm)を作製した。
<接着強度>
実施例1〜4及び比較例1〜4の評価用サンプルをJIS K6854に準拠して、23℃、60℃、80℃の各温度にて、100mm/分の速度でTピール剥離試験を行った。
Tピール剥離試験の剥離強度を接着強度として表−1に示した。
なお、表中の評価結果のうち「対PVC」、「対PP」は、それぞれ硬質ポリ塩化ビニル樹脂シート、ポリプロピレン樹脂フィルムと樹脂組成物層(接着層)との接着強度を意味する。
また、成分(A)、成分(B)のみで、成分(C)を含まない比較例2や成分(A)〜成分(C)を含んでいるが、成分(B)の配合量が少ない樹脂組成物を用いた比較例4では、ポリプロピレン樹脂との良好な接着強度が発現しなかった。更に、成分(A)〜成分(C)を含んでいるが、成分(B)の配合量が多い樹脂組成物を用いた比較例3では、ポリ塩化ビニル樹脂との良好な接着強度が発現しなかった。
Claims (9)
- 下記成分(A)、成分(B)及び成分(C)を含み、これらの合計量に対して成分(A)を20〜55重量%、成分(B)を29〜55重量%、成分(C)を10〜50重量%含む樹脂組成物。
成分(A):アクリル系熱可塑性エラストマー
成分(B):密度(ASTM D1505)が855〜895kg/m3であるプロピレン系エラストマー
成分(C):エチレン・酢酸ビニル共重合体 - 成分(A)がメタクリル酸メチルの重合体からなるハードセグメントとアクリル酸n−ブチルの重合体からなるソフトセグメントとを有するものである、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 下記成分(D)を含み、かつその含有量が成分(A)、成分(B)及び成分(C)の合計100重量部に対して0.5〜5重量部である、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
成分(D):無水マレイン酸変性ポリオレフィン - 請求項1乃至3のいずれか1項に記載の樹脂組成物を成形してなる成形体。
- 請求項1乃至3のいずれか1項に記載の樹脂組成物を含有する層と、その他の層とを有する積層体。
- ポリ塩化ビニル樹脂層、請求項1乃至3のいずれか1項に記載の樹脂組成物を含有する接着層、及びポリオレフィン樹脂層を有する積層体。
- 前記ポリ塩化ビニル樹脂層と前記接着層及び/又は前記接着層と前記ポリオレフィン樹脂層が接している、請求項6に記載の積層体。
- 前記ポリオレフィン樹脂層がポリプロピレン系樹脂層である、請求項6又は7に記載の積層体。
- 請求項6乃至8のいずれか1項に記載の積層体を構成物として含む建装材。
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