JP6857895B2 - 樹脂組成物、熱硬化性フィルム、硬化物、プリント配線板、半導体装置 - Google Patents
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Description
本発明に係る樹脂組成物は、スチレン系熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂、無機充填材を含む。熱硬化性樹脂は、1種類でも複数種類でもよいが、複数種類であることが好ましく、以下の実施形態では、2種類の熱硬化性樹脂を含む態様を記載する。なお、1種類の場合は、第1の熱硬化性樹脂だけを含有させればよい。
本明細書において、スチレン系熱可塑性エラストマーとは、スチレン、その同族体もしくはその類似体を有する熱可塑性エラストマーのことをいう。スチレン系熱可塑性エラストマーの例としては、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック−ポリスチレン(SEEPS)、スチレン−ブタジエンブロック共重合体(SBS)、スチレン−エチレン/ブチレン−スチレンブロック共重合体(SEBS)、およびスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体(SIS)が挙げられ、それぞれ市販のものを用いればよい。ここで例示した化合物は単独で用いられてもよいし、2つ以上のものが混合して用いられてもよい。銅箔に対する接着強度向上の観点からは、スチレン系熱可塑性エラストマーがSEEPSを含むことが好ましい。スチレン系熱可塑性エラストマー中のSEEPSの量は、50質量%以上であることが好ましく、80質量%以上であることがより好ましい。加熱硬化時の熱流動性の観点からは、スチレン系熱可塑性エラストマーがSEBSやSBSを含むことが好ましい。スチレン系熱可塑性エラストマー中のSEBSやSBSの量は、50質量%以上であることが好ましく、80質量%以上であることがより好ましい。スチレン系熱可塑性エラストマーの全樹脂成分に対する含有率は特に限定されないが、60.0重量%以上であることが好ましく、62.3重量%以上であることがより好ましく、65.0重量%以上であることがさらに好ましく、70.0重量%以上がさらに好ましい。また、85.0重量%以下であることが好ましく、83.0重量%以下であることがより好ましく、80.0重量%以下であることがさらに好ましく、75.0重量%以下がさらに好ましい。
第1の熱硬化性樹脂は、接着力や耐熱性の付与に寄与する。第1の熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、マレイミド系樹脂、不飽和ポリエステル、シリコーン樹脂、ポリウレタンなどが例示できるが、エポキシ樹脂が好ましい。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、シロキサン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、およびナフタレン環含有エポキシ樹脂が挙げられ、それぞれ市販のものを用いればよい。エポキシ樹脂組成物において、ここで例示した化合物は単独で用いられてもよいし、2つ以上のものが混合して用いられてもよい。なお、フィルムの成形性の観点から、第1の熱硬化性樹脂は液状であることが好ましい。
第2の熱硬化性樹脂は、第1の熱硬化性樹脂と異なるものであれば、種類は特に限定されず、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、マレイミド系樹脂、不飽和ポリエステル、シリコーン樹脂、ポリウレタンなどが例示できる。特に低誘電性樹脂が好ましく、その場合、比誘電率は、2.9以下であることが好ましく、2.5以下であることがより好ましく、2.3以下であることがさらに好ましい。具体的には、シクロオレフィン樹脂や変性フェニレンエーテル樹脂などが例示できるが、これらに限定されない。変性フェニレンエーテル樹脂としては、末端にスチレン基を有しフェニレンエーテル骨格を有するものが好ましい。このような化合物は、特開2004−59644号公報に記載されており、例えば三菱ガス化学株式会社から、オリゴフェニレンエーテルのスチレン誘導体として上市されている。変性フェニレンエーテル樹脂は、硬化時の低溶融粘度化の観点から数平均分子量が800〜4500であることが好ましく、800〜2000であることがさらに好ましい。また、ピール強度の観点からは、変性フェニレンエーテル樹脂は、数平均分子量が1500〜3500であることが好ましい。これは、分子量が高くなるにつれ硬化後の弾性率を低くできるためである。ここで例示した化合物は単独で用いられてもよいし、2つ以上のものが混合して用いられてもよい。
無機充填材は、特に限定されず、導電フィラーであっても、絶縁フィラーであってもよく、用途や性能によって、適宜、選択することができる。
(E)成分の硬化触媒は、本発明の樹脂組成物を用いて形成される熱硬化性フィルムの硬化、より具体的には、(B)成分の硬化反応を促進する触媒である。(B)成分がエポキシ樹脂の場合、(E)成分としては、例えば、イミダゾール系硬化触媒、アミン系硬化触媒、リン系硬化触媒等が挙げられる。イミダゾール系硬化触媒としては、2−メチルイミダゾール、2−ウンデシルイミダゾール、1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、2−ヘプタデシルイミダゾール、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−エチル−4−イミダゾール、2−フェニルイミダゾール、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、2−フェニル−4−メチルイミダゾール、2−フェニル−4,5−ジヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール化合物が挙げられる。中でも、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、2−フェニル−4,5−ジヒドロキシメチルイミダゾール、および、1−シアノエチル−2−エチル−4−イミダゾールが好ましい。また、変性されたイミダゾール類であってもよい。
本発明の樹脂組成物は、(A)〜(E)以外の成分を必要に応じて含有してもよい。例えば、難燃剤や改質剤などが挙げられる。また、基板への接着性を向上させるために、シリコーンアルコキシオリゴマーであり、官能基として、水酸基、エポキシ、ビニル、メチル、アミノ、イソシアネート等を有するシランカップリング剤を含有してもよい。
熱硬化性フィルムを作製するために、上述の樹脂組成物を用いてもよい。それによって、樹脂フィルムの薄層化が可能になる。例えば、本発明の熱硬化性フィルムは、周知の方法に従って、樹脂組成物を有機溶剤に溶解又は分散させてワニスとし、得られたワニスを支持体に塗布した後、乾燥させることで製造することができる。
樹脂組成物または熱硬化性フィルムは、公知の方法に従って硬化させ、硬化物を製造することができる。硬化温度は、特に限定されず、通常は150〜250℃で行うことができるが、好ましくは180℃以上、より好ましくは190℃以上である。硬化時間は、硬化温度等により適宜選択することができるが、1〜120分が好ましい。
本発明の樹脂組成物は、ダイアタッチフィルムや放熱部材用接着剤、基板(プリント配線板)間の層間接着剤、ビルドアップ配線の絶縁層材として使用することができる。本発明の樹脂組成物や熱硬化性フィルムを用いて層間接着された(多層)プリント配線板は、層間接着部が低CTEのため寸法安定性に優れ、層間のビア接続の信頼性が向上する。また、層間接着部が薄層で可撓性を有するため、(多層)プリント配線板が薄型化されると共に反りの発生が抑制される。本発明の半導体装置は、低CTEでありながら薄層化可能な樹脂組成物を用いて形成されるので、高信頼性である。ここで、半導体装置とは、半導体特性を利用することで機能しうる装置全般を指し、電子部品、半導体回路、これらを組み込んだモジュール、電子機器等を含むものである。
接着フィルムの製膜性として、接着フィルムに自立性がある場合は○、無い場合は×とした。
接着フィルムを200℃、1時間プレス硬化させて得た硬化フィルムをU字に曲げた時、割れなかった場合は○、割れた場合は×と評価した。
接着フィルムを熱プレスで200℃、1時間、1MPaで、硬化後の厚みがおよそ300μmとなるよう硬化させて、マックサイエンス製のTMA試験機で引張測定し、30℃〜40℃の平均熱膨張係数を読み取った。熱膨張係数(CTE)は、40ppm以下を合格、40ppm超を×とした。
接着フィルムを熱プレスで200℃、1時間、1MPaで、硬化後の厚みがおよそ30μmとなるよう硬化させて、ベガテクノロジー製SPDRにて10GHzで測定した。誘電率(ε)は、3.5以下を合格、3.5超を×とした。
接着フィルムを熱プレスで200℃、1時間、1MPaで、硬化後の厚みがおよそ30μmとなるよう硬化させて、ベガテクノロジー製SPDRにて10GHzで測定した。誘電正接(tanδ)は0.003以下を合格、0.003超を×とした。
接着フィルムを福田金属箔製銅箔(CF−T9FZ−SV)の粗化面に挟み込み熱プレスで200℃、1時間、1MPaで硬化させ、1cm幅に切り出し、180°ピール強度を測定した。6N以上を合格、6N未満を×とした。
Claims (10)
- スチレン系熱可塑性エラストマーと、熱硬化性樹脂と、無機充填材と、を含み、
前記熱可塑性エラストマーの全樹脂成分に対する含有率が62.3〜85重量%であり、前記無機充填材が最大粒径5μmであって、全成分に対して59.7〜85重量%含まれ、全樹脂成分が全成分に対して、17.1〜40.1重量%含まれる、樹脂組成物。 - 前記熱可塑性エラストマーの全樹脂成分に対する含有率が65〜80重量%であり、前記無機充填材が全成分に対して60〜80重量%含まれる、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記熱硬化性樹脂が、第1の熱硬化性樹脂と、前記第1の熱硬化性樹脂以外の比誘電率2.9以下の第2の熱硬化性樹脂と、を含み、
前記第1の熱硬化性樹脂の全樹脂成分に対する含有率が10〜30重量%であり、前記第2の熱硬化性樹脂の全樹脂成分に対する含有率が0重量%より大きく、25重量%以下である、請求項1または2に記載の樹脂組成物。 - 前記第1の熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である、請求項3に記載の樹脂組成物。
- 硬化後の室温での引張弾性率が0.2〜1.0GPaである、請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の樹脂組成物を含む熱硬化性フィルム。
- 厚さが10μm以下である、請求項6に記載の熱硬化性フィルム。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の樹脂組成物、または請求項6もしくは7に記載の熱硬化性フィルムの硬化物。
- 請求項8に記載の硬化物を含むプリント配線板。
- 請求項8に記載の硬化物を含む半導体装置。
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