JP6853836B2 - 中空糸膜モジュールおよびろ過方法 - Google Patents

Description

本発明は、中空糸膜モジュールおよびろ過方法に関するものであり、特に、純水製造装置で清澄化された水からエンドトキシン除去を行うろ過装置に好適に用いられる中空糸膜モジュールおよびろ過方法に関するものである。

近年、製薬会社において使用する用水の製造として、超ろ過法が普及してきている。超ろ過法とは、逆浸透膜、分子量６０００以上の物質を除去できる限外ろ過膜、又はこれらの膜を組み合わせた製造システムにより水を精製する方法である。そして、その結果、リークする危険性が低く、より信頼性が高い、かつ設計ろ過流量を高く設定でき、ランニングコストを安くすることができる限外ろ過膜モジュールが求められている。

一般に、本用途に使用される中空糸状限外ろ過膜モジュールは、外径０．１ｍｍ〜２ｍｍ、分画分子量６０００以下の中空糸膜を数百〜数千本束ねて長さ２００〜１２００ｍｍの筒状のハウジングに収納し、その両端部を樹脂でハウジング内壁に接着固定している。中空糸膜の両端部は開口しており、原水を中空糸膜の中空部に導き、中空糸膜の外表面に導かれたろ過液はハウジング側面に設けられたノズルから排出される。これは内圧クロスフローろ過方式又は内圧全ろ過方式であり、定期的にシステム全体を熱水殺菌することでシステム内の菌の繁殖を防ぎ、中空糸膜のろ過流量の低下を抑えている。

通常、中空糸膜モジュールは、比較的ろ過流量を大きく設定することが可能だが、ろ過流量を大きく設定すればするほど内圧式中空糸膜モジュールの構造上、ろ過液がハウジング側面の排出用ノズルに集中し、排出用ノズル付近の中空糸膜に吸引力が働いて破断傾向が高まり、中空糸膜が破断しやすくなるという問題があった。

中空糸膜モジュールのろ過流量を上げるため、中空糸膜そのものをより細く成形して、ハウジング内への充填本数を増やしたり、中空糸膜の肉厚をより薄くすることでろ過抵抗を下げてろ過能力を向上させようとすると、中空糸膜の破断強度も低下するためより破断しやすくなる。従って、内圧クロスフローろ過方式又は内圧全ろ過方式を用いてろ過流量を上げるのは限界があった。

また、中空糸膜モジュールのろ過流量を上げるため、特許文献１に記載のような外圧式中空糸膜モジュールを用いることが考えられる。

特許第４５３６００８号公報

しかしながら、特許文献１に記載のような外圧式の中空糸膜モジュールを用いた場合、高いろ過流量で運転を試みると、ハウジング内への被処理水の流入によって中空糸膜の両端部近傍が振動し、これにより中空糸膜が破断するという問題がある。特に、特許文献１に記載の中空糸膜モジュールの場合、中空糸膜を端部において接着固定する接着固定部に形成された貫通孔から被処理水が供給されるが、中空糸膜束の外周よりも内側のみに貫通孔が設けられているため、その貫通孔に供給された被処理水の流れによって貫通孔近傍の中空糸膜が振動し、破断し易いという問題がある。

本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、中空糸膜の破断を抑えつつ、ろ過流量の増能力化を可能とする中空糸膜モジュール及びろ過方法を提供することを目的とするものである。

本発明の中空糸膜モジュールは、一方の端部の中空部が閉塞され、他方の端部の中空部が開口された複数の中空糸膜を束ねた中空糸膜束と、中空糸膜束が収容される筒状体のハウジングと、中空糸膜の開口された端部側において、中空糸膜同士および中空糸膜束とハウジング内壁とを接着固定する第１の接着固定部と、中空糸膜の閉塞された端部側において、中空糸膜同士および中空糸膜束とハウジング内壁とを接着固定する第２の接着固定部とを備え、第２の接着固定部および第２の接着固定部の周りのハウジングのうちの少なくとも一方に、第２の接着固定部の外側から供給された液体を、第１の接着固定部と第２の接着固定部との間のハウジング内の空間に導入する少なくとも１つの貫通孔を有し、中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた貫通孔の開口の総面積が、全ての貫通孔の開口の総面積の８０％以上であることを特徴とする。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいては、中空糸膜束と中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた貫通孔との間に保護部材を設けることができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、保護部材は、中空糸膜束の外周を包み込むものであることが好ましい。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、保護部材は、第１の接着固定部および第２の接着固定部の少なくとも一方で固定することが好ましい。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、保護部材は、第１の接着固定部で固定することができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、保護部材は、第２の接着固定部で固定することができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、貫通孔は、中空糸膜束の外周よりも外側のみに設けることができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、貫通孔は、中空糸膜束の外周よりも外側と、中空糸膜束の中心部分であって中空糸膜が配されていない部分とに設けることができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいては、中空糸膜束の中心部分に設けられた貫通孔の周囲に中心保護部材を設けることが好ましい。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、中心保護部材は、第２の接着固定部から第１の接着固定部まで延設することが好ましい。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、複数の貫通孔は、中空糸膜束の外周に沿って等間隔に設けることができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、貫通孔の開口は、中空糸膜束の外周に沿って延びる形状とすることができる。

また、上記本発明の中空糸膜モジュールにおいて、保護部材は、ネット状の部材を筒状に形成したものであることが好ましい。

本発明の第１のろ過方法は、上記本発明の中空糸膜モジュールを用い、貫通孔を通じて、第１の接着固定部と第２の接着固定部との間のハウジング内の空間に液体を供給し、中空糸膜によってろ過されたろ過液を中空糸膜の開口された側の中空部から流出させることを特徴とする。

本発明の第２のろ過方法は、複数の中空糸膜を束ねた中空糸膜束をハウジングに収容した中空糸膜モジュールを用いたろ過方法であって、各中空糸膜の外側から被処理液が供給され、各中空糸膜の中空部からろ過液が得られるろ過方法において、中空糸膜束の外周よりも外側において、中空糸膜束の長さ方向に沿った方向に被処理液が供給されることを特徴とする。

また、上記本発明の第２のろ過方法においては、中空糸膜束の外周よりも外側の複数箇所から被処理液を供給することができる。

また、上記本発明の第２のろ過方法において、被処理液は、中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた保護部材を透過した後、各中空糸膜を透過するようにできる。

また、上記本発明の第２のろ過方法において、被処理液は、中空糸膜束の端部において中空糸膜同士および中空糸膜束とハウジング内壁とを接着固定する接着固定部に形成された貫通孔を通過した後に、保護部材を透過するようにできる。

また、上記本発明の第２のろ過方法において、被処理液は、接着固定部の外側に形成された管路から供給することができる。

本発明の中空糸膜モジュールおよび第１のろ過方法によれば、中空糸膜の開口された端部側において、中空糸膜同士および中空糸膜束とハウジング内壁とを接着固定する第１の接着固定部と、中空糸膜の閉塞された端部側において、中空糸膜同士および中空糸膜束とハウジング内壁とを接着固定する第２の接着固定部とを備えた中空糸膜モジュールにおいて、第２の接着固定部および第２の接着固定部の周りのハウジングのうちの少なくとも一方に、第２の接着固定部の外側から供給された液体をハウジング内の空間に導入する少なくとも１つの貫通孔を設ける。そして、中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた貫通孔の開口の総面積が、全ての貫通孔の開口の総面積の８０％以上となるように構成するようにしたので、中空糸膜の破断を抑えつつ、かつろ過流量の増能力化を図ることができる。

また、本発明の第２のろ過方法によれば、複数の中空糸膜を束ねた中空糸膜束をハウジングに収容した中空糸膜モジュールを用いたろ過方法であって、各中空糸膜の外側から被処理液が供給され、各中空糸膜の中空部からろ過液が得られるろ過方法において、中空糸膜束の外周よりも外側において、中空糸膜束の長さ方向に沿った方向に被処理液を供給するようにしたので、中空糸膜の破断を抑えつつ、かつろ過流量の増能力化を図ることができる。

本発明の中空糸膜モジュールの一実施形態の概略構成を示す図 図１に示す中空糸膜モジュールのＣ−Ｄ線断面図 本発明の中空糸膜モジュールの一実施形態における保護部材の概略構成を示す図 図１に示す中空糸膜モジュールのＡ−Ｂ線断面図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 貫通孔のその他の実施形態を示す図 ハウジングに貫通孔を設けた実施形態を示す図 図１３のＸ−Ｘ線断面図

以下、本発明の中空糸膜モジュールの一実施形態について図面を参照しながら説明する。本実施形態の中空糸膜モジュールは、上下水道、食品工業、一般工業、医療、および理化学といった様々な分野で利用されるものであり、特に、医薬食品業界の無菌水製造装置における最終ろ過膜モジュールとして好適に利用されるものである。図１は、本実施形態の中空糸膜モジュールの概略構成を示す図である。なお、図１においては、その上下方向を矢印で示している。また、以下、図１に示す上下方向を中空糸膜モジュール１の上下方向として説明する。

図１に示されるように、本実施形態の中空糸膜モジュール１は、複数の中空糸膜２が束ねられた中空糸膜束３と、中空糸膜束３を収容する筒状のハウジング５とを備えるものである。なお、図１においては、ハウジング５および後述するキャップ１０，１１については、手前半分を取り除いた断面図を示している。

中空糸膜２としては、逆浸透膜、ナノろ過膜、限外ろ過膜、及び精密ろ過膜を用いることが出来る。中空糸膜の素材は特に限定されず、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（４−メチルペンテン）、エチレン−ビニルアルコール共重合体、セルロース、酢酸セルロース、ポリフッ化ビニリデン、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体、およびポリテトラフルオロエチレン等が挙げられ、また、これらの複合素材も使用できる。

また、中空糸膜の形状としては、内径が５０μm〜３０００μmであることが好ましく、より好ましくは５００〜２０００μmである。また、内径/外径比が０．３〜０．８のものが好適に使用される。

ハウジング５の両端開口には、配管が接続される管路１０ａ，１１ａが形成された配管接続用のキャップ１０，１１がそれぞれ設けられており、配管接続用のキャップ１０，１１はクランプ１３によってハウジング５に固定装着されている。キャップ１０，１１のハウジング５側の端面とハウジング５のキャップ１０，１１側の端面には環状の溝が形成されており、この溝によってサニタリーガスケット１２が挟まれている。このサニタリーガスケット１２によりハウジング両端とキャップ１０，１１の間がシールされる。

ハウジング５は、第１筒状部材５１と、ノズル５２ａと一体成型された第２筒状部材５２と、第１筒状部材５１と第２筒状部材５２との間に配される直管状の第３筒状部材５３とが互いに接合されて構成されている。ノズル５２ａは、ハウジング５の端部の側部に設けられ、ハウジング５の長手方向に直交する方向に突き出すように設けられている。ノズル５２ａは、外圧ろ過処理の過程において濃縮水が排出されるノズルである。

本実施形態の中空糸膜モジュール１は、その長手方向が鉛直方向となるように立設され、ノズル５２ａが鉛直方向上側に配置されるように設置される。

また、中空糸膜束３の上側（ノズル５２ａ側）の端部には、図１に示すように、整流筒７が装着されている。整流筒７は筒状に形成されたものであり、ノズル５２ａのハウジング５の内壁側の開口と中空糸膜束３との間に設けられ、中空糸膜束３の外周を囲むように設けられている。整流筒７は、ノズル５２ａの近傍において、中空糸膜束３とハウジング５の内壁との間隔を確保するために設けられたものである。これにより、ノズル５２ａから濃縮水が排出される際、中空糸膜２がノズル５２ａ側に揺れ動くのを抑制することができ、中空糸膜２の破断を抑制することができる。

整流筒７には、図１に示すように、複数の貫通穴３０が設けられている。整流筒７の貫通穴３０は、ノズル５２ａのハウジング５の内側面側の開口に対向する領域以外の領域に形成し、開口に対向する領域には形成しないようにすることが望ましい。

整流筒７はフランジ７ａを備えており、そのフランジ７ａを第２筒状部材５２と第３筒状部材５３の接合部分で挟むことによって、整流筒７が位置決めされる。整流筒７の上側端部は、後述する接着固定部２１（本発明の第１の接着固定部に相当する）内で接着固定される。

中空糸膜束３の両端部には、各中空糸膜２同士および中空糸膜束３とハウジング５の内壁とをポッティング材によって接着固定する接着固定部２０，２１が形成されている。ハウジング５の両端部の内壁には環状凹凸部５ａが形成されており、この環状凹凸部５ａの溝にポッティング材が流れ込むことによって、接着固定部２０，２１の側面に環状凹凸構造が形成される。このようにハウジング５の内壁に環状凹凸部５ａを形成することによって、ハウジング５と接着固定部２０，２１との接着面積を広くすることができ、より高い接着力を得ることができる。

ポッティング材としては、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、ウレタン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、オレフィン系ポリマー、シリコン樹脂、およびフッ素含有樹脂等の高分子材料が好ましく、これらの高分子材料のいずれかでもよいし、複数の高分子材料を組み合わせて用いるようにしてもよい。また、これらのポッティング材で構成された接着固定部２０，２１は、ろ過時に加圧によって生ずる一次側と二次側の差圧に耐え得る耐圧性を有することが必要であり、そのためには適度な硬さを有していることが望ましい。一方、物理洗浄時の流体の流れによる中空糸膜２の破断をより長期間確実に防止するために、適度な柔らかさを有したポッティング材を使用することが望ましい。

中空糸膜束３の両端部に形成された接着固定部２０と接着固定部２１との間の中空糸膜２の外側には被処理水が流れ込む領域５ｂ（以下、外側領域という）が形成される。

また、図１に示すように、中空糸膜モジュール１を鉛直方向に立設した場合に下側に位置する接着固定部２０には、複数の貫通孔２０ａが形成されている。図２は、図１に示す中空糸膜モジュール１のＣ−Ｄ線断面図である。

貫通孔２０ａは、ハウジング５の長手方向に平行に形成されており、上述した外側領域５ｂと接着固定部２０を挟んで反対側の外部領域５ｃとを連通させる孔である。本実施形態においては、複数の貫通孔２０ａは、図２に示すように、中空糸膜束３の外周よりも外側であって、後述する保護部材８とハウジング５の内壁との間の接着固定部２０内に形成されている。なお、中空糸膜束３の外周とは、中空糸膜束３の最外側に位置する中空糸膜２であって、かつ隣接する中空糸膜２の最外周部同士を繋いだ仮想線によって示される。また、貫通孔２０ａは、図２に示すように、中空糸膜束３の外周に沿って等間隔で配置することが望ましい。

そして、貫通孔２０ａが設けられた側における各中空糸膜２の中空部は閉塞されており、貫通孔２０ａが形成された側とは反対側における各中空糸膜２の中空部は開口されている。ろ過処理が行われる際には、接着固定部２０の外側に設けられたキャップ１１の管路１１ａから被処理水（被処理液）が流入し、その被処理水が貫通孔２０ａを通過して外側領域５ｂに供給される。すなわち、管路１１ａから流入した被処理水は、中空糸膜束３の外周よりも外側において、中空糸膜束３の長さ方向に沿った方向に供給される。

従来の中空糸膜モジュールを用いた外圧式ろ過方法においては、ハウジングの側面に設けられたノズルから被処理水を供給するため、すなわち中空糸膜束の長さ方向に対して垂直な方向から被処理水を供給するため、被処理水を供給する際の水圧によって中空糸膜が揺れ、これにより中空糸膜が破断するおそれがあった。これに対し、本実施形態の中空糸膜モジュール１を用いた外圧式ろ過方法においては、上述したように中空糸膜束３の外周よりも外側において、中空糸膜束３の長さ方向に沿った方向に被処理水が供給されるので、被処理水の供給による中空糸膜２の揺れを抑制することができ、中空糸膜２の破断を抑制することができる。

そして、外側領域５ｂに供給された被処理水は、保護部材８を透過した後、各中空糸膜２の外表面から染み込み、各中空糸膜２の中空部を通過したろ過水が、キャップ１０の管路１０ａから流出され、濃縮水がノズル５２ａから流出される。

また、中空糸膜モジュール１は、中空糸膜束３の外周面を包みこむように設けられた筒状の保護部材８を備えている。図３は、ハウジング５内に設けられた保護部材８の外観を示すものである。なお、図３においては、図１に示す中空糸膜束３および整流筒７は図示省略している。また、図１においては、保護部材８を図示省略している。

図３に示すように、本実施形態においては、中空糸膜束３の外周面の略全体を包み込むように保護部材８が設けられている。本実施形態で用いられる保護部材８は、図３に示すようなネット状の部材を筒状に形成したものであり、可撓性を有するものである。ネット状の保護部材８の材質としては、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体(４．６フッ化)）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン(４フッ化)）、ポリスルホン等の耐熱性を有する材質を用いることが望ましい。

保護部材８の両端は、それぞれ接着固定部２０，２１内に位置し、接着固定部２０，２１によって固定されている。図４は、図１に示す中空糸膜モジュール１のＡ−Ｂ線断面図を示すものである。保護部材８は、中空糸膜束３の少なくとも両端部において、中空糸膜束３の外周面に密着した状態で設けられることが好ましい。

次に、上記実施形態の中空糸膜モジュール１の製造方法について、詳細に説明する。

まず、所定の本数の中空糸膜２を束として整え、中空糸膜束３を作製する。続いて、中空糸膜束３の各中空糸膜２の一端部の開口を封止物で目止めして封止する。封止物としては、たとえば石膏が用いられるが、その他の材料を用いてもよい。

次に、第３筒状部材５３の両端に対して、第１筒状部材５１および第２筒状部材５２が接合されてハウジング５が形成されるとともに、整流筒７が取り付けられてモジュールケース本体が形成される。そして、一端部の開口が封止された中空糸膜束３の外周を保護部材８で包み、その保護部材８で包んだ中空糸膜束３をハウジング５内に挿入する。なお、この際、中空糸膜束３の中空部が封止された側が、第２筒状部材５２側に位置するように挿入される。

そして、その後、保護部材８とハウジング５の内壁との間であって、貫通孔２０ａを形成予定の位置に柱状部材が挿入される。

次いで、ハウジング５の両端に接着固定部形成用容器を取り付け、ハウジング５の両端部にポッティング材を注入することによって接着固定部２０，２１を形成する。そして、接着固定部２０，２１が形成された後、接着固定部２０側の柱状部材を取り除くことによって複数の貫通孔２０ａを形成する。なお、第１筒状部材５１側の中空糸膜束３の中空部は、ポッティング材によって閉塞される。

中空糸膜束３とハウジング５とを接着固定するには、中空糸膜束３が収容されたハウジング５を水平方向に回転させながら接着する遠心接着、またはハウジング５の長手方向を鉛直方向に配置し、ポッティング材をハウジング５の下端から注入する静置接着にて行うことができる。遠心接着は、中空糸膜束３の両端を同時に接着することができる反面、多額の設備投資や高速で回転させるための電力が必要となる。一方、静置接着は、片側ずつ接着する必要があるため接着に必要な時間は増加するものの、大型の設備投資の必要がなく、簡素な治具で実施できる。なお、ポッティング材が硬化した後、必要に応じて高温での完全硬化を実施しても良い。

次に、ハウジング５内のポッティング材が硬化したことを確認した後、接着固定部形成用容器が取り除かれ、第２筒状部材５２側の接着固定部２１の端部を切断することによって、中空糸膜束３の中空部を開口させる。

最後に、中空糸膜束３が接着固定されたハウジング５の両端部のそれぞれに、配管接続用のキャップ１０，１１がサニタリーガスケット１２を介して装着され、クランプ１３によって締結固定された後、リーク検査、試運転等を実施し、規定通りに製造できていることを確認して中空糸膜モジュール１が完成する。

なお、接着固定部２０内に設置される柱状部材については、上述したように接着完了後に抜き取り、貫通孔２０ａを形成するため、接着固定部２０の厚み以上の長さであることが望ましい。

また、柱状部材の先端部分は、たとえば錐状にするなどして長さ方向についてテーパー形状に形成することが望ましい。このように柱状部材の先端部分をテーパー形状にすることによって、貫通孔２０ａ形成時の抜取性を良くすることができる。

柱状部材の断面形状は特に限定されるものではなく、円形、楕円形、四角形、六角形、扇形等の多角形や板状が例として挙げられるが、柱状部材が保護部材８に接触したときに保護部材８に損傷を与える恐れのない円形または楕円形であることが好ましい。

また、柱状部材は、ハウジング５内への挿入時に保護部材８を傷つけず、かつ接着固定部２０からの抜き取り時の作業性を考慮して太さを決定すればよく、具体的には３ｍｍ〜保護部材８の内径の範囲から任意に決定される。なお、柱状部材の「太さ」とは、長さ方向においてその断面積が最も大きい部分の円相当直径を意味する。

柱状部材の材質としては、高分子材料、無機材料、および金属材料等を用いることができ、特に限定されないが、ポッティング材との接着力が弱い材質で形成し、かつ、剥離可能な構造としておくことが好ましい。具体的には、柱状部材の長さ方向の断面形状が円形または楕円形状であることが好ましい。

また、上記実施形態の中空糸膜モジュール１においては、ネット状の保護部材８を用いて、中空糸膜束３の外周の略全体を包むようにしたが、ネット状の部材に限らず、シート状の部材を筒状に形成したものを保護部材として用いるようにしてもよい。ただし、このようにシート状の部材からなる保護部材を用いる場合には、ろ過効率の低下を招かないように、中空糸膜束３の外周の略全体ではなく、中空糸膜束３の両端部のみ、または中空糸膜束３の一端部のみに設けることが望ましい。

また、シート状の部材は、可撓性を有するものであり、その材質としては、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド系樹脂、およびフッ素ゴム等の耐熱性を有する材質を用いることが望ましい。

また、上記実施形態の中空糸膜モジュール１においては、貫通孔２０ａを５つ設けるようにしたが、貫通孔２０ａの数としてこれに限らず、図５に示すように、貫通孔２０ａの太さを図２に示す貫通孔２０ａよりも細くし、貫通孔２０ａの数を増やすようにしてもよい。この場合においても、図５に示すように、貫通孔２０ａは、中空糸膜束３の外周面に沿って等間隔に配置することが好ましい。

また、上記実施形態の中空糸膜モジュール１においては、中空糸膜束３の外周の外側のみに貫通孔２０ａを設けるようにしたが、図６に示すように、中空糸膜束３の中心部分であって中空糸膜２が配されていない部分にも貫通孔２０ａを設けるようにしてもよい。このように中空糸膜束３の中心部分にも貫通孔２０ａを設けることによって、被処理水の供給量を増やすことができるので高フラックスを実現することができる。

ただし、中空糸膜束３の中心部分に形成された貫通孔２０ａ内を被処理水が通過するので、これにより中空糸膜束３の中心部分の中空糸膜２が揺れて破断するおそれがある。そこで、中空糸膜束３の中心部分に貫通孔２０ａを設ける場合には、中空糸膜束３の外周よりも外側に設けられた貫通孔２０ａの開口の総面積が、全ての貫通孔２０ａの開口の総面積の８０％以上となるようにする。図６に示す例の場合、全ての貫通孔２０ａの開口の総面積とは、中空糸膜束３の外周の外側に設けられた貫通孔２０ａの開口の総面積と、中空糸膜束３の中心部分に設けられた貫通孔２０ａの開口の面積との和である。

また、図６に示すように、中空糸膜束３の中央部分にも貫通孔２０ａを設ける場合には、その貫通孔２０ａの周囲に中心保護部材９を設けることが望ましい。そして、中心保護部材９については、下側の接着固定部２０から上側の接着固定部２１まで延設されていることが望ましい。このように中心保護部材９を設けることによって、中心部分の貫通孔２０ａ内を被処理水が通過することによる中空糸膜２の揺れをより抑制することができる。

また、上記実施形態の中空糸膜モジュール１においては、図２に示すように、貫通孔２０ａの開口を円形で形成するようにしたが、これに限らず、図７に示すように、貫通孔２０ａの開口を、中空糸膜束３の外周に沿って延びる矩形状の形状としてもよい。また、貫通孔２０ａの開口を、このように矩形状の形状とした場合においても、図８に示すように、中空糸膜束３の中央部分に貫通孔２０ａを形成するようにしてもよい。

なお、図６に示した例では、中空糸膜束３の中央部分にも貫通孔２０ａを設ける場合、その貫通孔２０ａの周囲に中心保護部材９を設けるようにしたが、これに限らず、図８に示す例のように、中空糸膜束３を、その中心を通る線分によって、たとえば４つの分割束３ａに分け、その各分割束３ａの外周を保護部材８によってそれぞれ包み込むようにしてもよい。このように各分割束３ａを保護部材８によって包み込むことによって、中心部分の貫通孔２０ａ内を被処理水が通過することによる中空糸膜２の揺れをより抑制することができる。なお、図８に示す例においても、中空糸膜束３の外周よりも外側に設けられた貫通孔２０ａの開口の総面積が、全ての貫通孔２０ａの開口の総面積の８０％以上となるようにする。

また、図９に示すように、貫通孔２０ａの開口を、中空糸膜束３の外周に沿って延びるスリット形状としてもよいし、図１０に示すように、中空糸膜束３の外周に沿って延びる半円状の形状としてもよい。

また、図１１に示すように、中空糸膜束３の外周に窪みを形成し、その窪み部分に貫通孔２０ａを形成するようにしてもよい。図１１に示す例の貫通孔２０ａの形成方法としては、たとえば保護部材８で包んだ中空糸膜束３をハウジング５内に挿入した後、保護部材８で包まれた中空糸膜束３の外周面の外側の適所に、複数の柱状部材を挿入する。そして、この際、柱状部材を中空糸膜束３の中心方向に押し込み、窪み部分を形成しながら挿入する。これにより、簡易な方法によって中空糸膜束３の外周面と保護部材８とを密着させることができ、中空糸膜２の揺れをより抑制することができる。また、図１１に示す例では、５つの貫通孔２０ａを形成するようにしたが、図１２に示すように、２つの貫通孔２０ａを中空糸膜束３の外周の窪み部分に形成するようにしてもよい。
また、上記説明では、下側の接着固定部２０に貫通孔２０ａを設けた実施形態について説明したが、これに限らず、ハウジング５に対して貫通孔２０ａを設けるようにしてもよい。具体的には、たとえばハウジング５を構成する第１筒状部材５１に貫通孔２０ａを設けるようにしてもよい。図１３は、第１筒状部材５１に対し、中空糸膜束３の外周に沿って延びる４つの矩形状の貫通孔２０ａを形成した例を示す図である。なお、図１３における５１ａは、サニタリーガスケットが配置されるガスケット用の溝である。また、図１４は、図１３のＸ−Ｘ線断面図を示す図である。図１４に示すように、貫通孔２０ａは、第１筒状部材５１の長さ方向に沿って形成され、外側領域５ｂと接着固定部２０を挟んで反対側の外部領域とを連通させる。なお、図１３は、図１４を矢印Ａ方向から見た図である。また、本実施形態においては、第１筒状部材５１、第２筒状部材５２および第３筒状部材５３の３つの部材からハウジング５を形成するようにしたが、たとえば第３筒状部材５３と第１筒状部材５１とを一体形成するようにしてもよく、その場合にも、第１筒状部材５１に相当する部分に貫通孔２０ａを設けるようにしてもよい。

なお、図９〜図１３に示す例においても、さらに中空糸膜束３の中央部分にも貫通孔２０ａを設けるようにしてもよい。この場合も、中空糸膜束３の外周よりも外側に設けられた貫通孔２０ａの開口の総面積が、全ての貫通孔２０ａの開口の総面積の８０％以上となるようにする。

次に、本発明の外圧式中空糸膜モジュールの実施例および比較例について説明する。下表１および表２は、実施例１〜実施例６および比較例１〜比較例１２の各中空糸膜モジュールの製造条件およびろ過耐久性試験の結果を示したものである。

（実施例１）
以下、実施例１の中空糸膜モジュールの製造工程を説明する。

片端の中空部を封止したＰＳ製中空糸膜（旭化成製）２９７０本を束ねて中空糸膜束３を形成し、内径８０mmの筒状に成型されたＰＦＡ製保護ネット（保護部材８に相当するものである）に挿入した。そして、その保護ネットに挿入された中空糸膜束３を、第１筒状部材５１と内径８３mmの整流筒７が内側に装着された第２筒状部材５１，５２とを有するハウジング５内に挿入した。第２筒状部材５２は、内径２３ｍｍのノズル５２ａを有している。実施例１で用いた中空糸膜２は、分画分子量６０００、内径０．７５ｍｍ、外径１．３５ｍｍである。

そして、中空糸膜束３の中空部が開口した側の保護ネットとハウジング５の内壁の間に、外径１１ｍｍのポリエチレン製の円柱棒（柱状部材に相当するものである）を５本挿入して設置した。円柱棒は、保護ネットの外周面の周方向について、略均等な間隔で分布するように挿入して配置した。

次いで、ポッティング材導入用チューブを取り付けた接着固定部形成用容器をハウジング５の両端部に固定し、ノズル５２ａの中心軸を鉛直下方向に対して４５°の向きにするとともに、ハウジング５を水平にして遠心用フレームに固定し、ハウジング５を水平方向に回転させることによって、ポッティング材をハウジング５の第１および第２筒状部材５１，５２内に注入した。ポッティング材としては、２液性硬化型エポキシ樹脂を用いた。ポッティング材の硬化反応が進行して流動化が停止した時点で遠心機の回転を停止して取り出し、オーブン中で９０℃に加熱してキュアーした。

その後、ハウジング５の端部を切断することによって接着前の段階で封止した側の中空糸膜束３の中空部を開口させ、一方、反対側のポリエチレン製円柱棒を取り外して貫通孔２０ａを形成した。このとき、保護ネットが、ポッティング材からなる接着固定部２０，２１に埋没した状態であることを確認した。なお、実施例１の中空糸膜モジュールの貫通孔２０ａは、全て中空糸膜束３の外周よりも外側にあるため、外周部貫通孔開口率は、１００％である。外周部貫通孔開口率は、｛（中空糸膜束３の外周よりも外側に設けられた貫通孔２０ａの開口の総面積）／（全ての貫通孔２０ａの開口の総面積）｝×１００から算出される。

次いで、サニタリーガスケット１２を介してキャップ１０、１０をクランプ１３によって固定した後、中空部が開口した側を上側にして中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、以下のろ過耐久性試験を行った。

下側の接着固定部２０に設けられた５箇所の貫通孔２０ａから清浄水を合計２．０ｍ^３／ｈの流量で供給し、上側の接着固定部２１内の中空糸膜束３の中空部からろ過水を１．５ｍ^３／ｈ（設定ろ過流量）で排出し、上側側面のノズル５２ａから濃縮水を０．５ｍ^３／ｈで排出させる運転を１日２４時間５日間連続で行った。そして、その後、リークチェックしてリークした中空糸膜２の本数を確認した後、リークした中空糸膜２にはステンレス釘を打ち込んで修理した。そして、修理後の中空糸膜モジュールをろ過装置に再度設置した後、下側の接着固定部２０に設けられた５箇所の貫通孔２０ａから清浄水を合計３．５ｍ^３／ｈの流量で供給し、上側の接着固定部２１内の中空糸膜束３の中空部からろ過水を３．１ｍ^３／ｈ（設定ろ過流量）で排出し、上側側面のノズル５２ａから濃縮水を０．４ｍ^３／ｈで排出させる運転を更に１日２４時間５日間連続行った。そして、その後、リークチェックを行って、リークした中空糸膜２の本数を確認した。

リークチェックは、ろ過装置から中空糸膜モジュールを取り外してキャップ１０を取り外し、ノズル５２ａを封止して、管路１１ａにエアー配管をつなぎこんだ状態で、中空膜モジュールを横置きにしてモジュール全体を水槽に浸した。この状態でエアー配管からエアーを圧力０．０５ＭＰａになるまで徐々に注入すると、リークした中空糸膜２における中空部が開口した側の端面から連続気泡が生じ、リークした中空糸膜２の本数を計測できる。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈおよび設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈの両方の場合においてリークした中空糸膜２は確認されなかった。

（実施例２）
実施例２では、保護ネットの全長を８００mmにして、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は実施例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２はなく、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈでもリークした中空糸膜２は1本しかなかった。

（実施例３）
実施例３では、保護ネットを省略した以外は実施例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２はなく、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈでもリークした中空糸膜２は３本しかなかった。

（実施例４）
実施例４では、中空糸膜束３の中空部が開口した側の保護ネットとハウジング５の内壁との間に、外径１１ｍｍのポリエチレン製の円柱棒（柱状部材に相当するものである）を４本挿入して設置した。円柱棒は、保護ネットの外周面の周方向について、略均等な間隔で分布するように挿入して設置した。さらに、中空糸膜束３の中心部分にも円柱棒を挿入して設置した以外は、実施例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。なお、実施例４の中空糸膜モジュールの外周部貫通孔開口率は、８０％であった。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２はなく、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈでもリークした中空糸膜２は１本しかなかった。

（実施例５）
実施例５では、保護ネットの全長を８００mmにして、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は実施例４と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例４と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２はなく、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈでもリークした中空糸膜２は３本しかなかった。

（実施例６）
実施例６では、保護ネットを省略した以外は実施例４と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例４と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は１本しかなく、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈでもリークした中空糸膜２は５本しかなかった。

（比較例１）
比較例１では、中空糸膜束の外周よりも外側に２個の貫通孔を設け、中空糸膜束の外周よりも内側に３個の貫通孔を設け、外周部貫通孔開口率を４０％としたこと以外は実施例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は確認されなかったが、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は１２本であった。

（比較例２）
比較例２では、保護ネットの全長を８００mmにして、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は比較例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は５本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２２本であった。

（比較例３）
比較例３では、保護ネットを省略した以外は比較例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は５本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２９本であった。

（比較例４）
比較例４では、中空糸膜束の外周よりも内側のみに貫通孔を設け、外周部貫通孔開口率を０％としたこと以外は実施例１と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は確認されなかったが、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２５本であった。

（比較例５）
比較例５では、保護ネットの全長を８００mmにして、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は比較例４と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は６本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

（比較例６）
比較例６では、保護ネットを省略した以外は比較例４と同様に製作した中空糸膜モジュールをろ過装置に取り付け、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は４本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

（比較例７）
比較例７では、実施例１〜実施例６のように、接着固定部に貫通孔が形成された中空糸膜モジュールを用いるのではなく、従来のハウジングの側面に形成されたノズルから被処理水が供給される中空糸膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。なお、比較例７の中空糸膜モジュールは、被処理水の供給箇所が異なること以外は、実施例１の中空糸膜モジュールと同様の構成である。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２本であったが、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２８本であった。

（比較例８）
比較例８では、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は比較例７と同様に製作した中空糸膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は１２本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

（比較例９）
比較例９では、保護ネットを省略したこと以外は比較例７と同様に製作した中空糸膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は１５本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

（比較例１０）
比較例１０では、実施例１〜実施例６のように、接着固定部に貫通孔が形成された中空糸膜モジュールを用いるのではなく、従来の製品と同様に中空糸膜の両端の中空部が開口しており、被処理水が、下側の接着固定部２０において開口している中空糸膜の中空部から供給され、処理水は上側側面のノズル５２aから排出され、濃縮水は上側の接着固定部２１において開口している中空糸膜の中空部から排出させる中空糸膜膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。なお、比較例１０の中空糸膜モジュールは、被処理水の供給箇所が異なること以外は、実施例１の中空糸膜モジュールと同様の構成である。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は確認されなかったが、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は２１本であった。

（比較例１１）
比較例１１では、保護ネットが接着固定部に埋設しないようにした以外は比較例１０と同様に製作した中空糸膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は１本であり、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

（比較例１２）
比較例１２では、保護ネットを省略したこと以外は比較例１０と同様に製作した中空糸膜モジュールを用いて、実施例１と同様の運転条件でろ過耐久性試験を行った。

設定ろ過流量１．５ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は確認されなかったが、設定ろ過流量３．１ｍ^３／ｈではリークした中空糸膜２は多数であった。

１ 中空糸膜モジュール
２ 中空糸膜
３ 中空糸膜束
３ａ 分割束
５ ハウジング
５ａ 環状凹凸部
５ｂ 外側領域
５ｃ 外部領域
７ 整流筒
７ａ フランジ
８ 保護部材
９ 中心保護部材
１０，１１ キャップ
１０ａ，１１ａ 管路
１２ サニタリーガスケット
１３ クランプ
２０，２１ 接着固定部
２０ａ 貫通孔
３０ 貫通穴
５１ 第１筒状部材
５２ 第２筒状部材
５２ａ ノズル
５３ 第３筒状部材

Claims (12)

1. 一方の端部の中空部が閉塞され、他方の端部の中空部が開口された複数の中空糸膜を束ねた中空糸膜束と、
   前記中空糸膜束が収容される筒状体のハウジングと、
   前記中空糸膜の開口された端部側において、前記中空糸膜同士および前記中空糸膜束と前記ハウジング内壁とを接着固定する第１の接着固定部と、
   前記中空糸膜の閉塞された端部側において、前記中空糸膜同士および前記中空糸膜束と前記ハウジング内壁とを接着固定する第２の接着固定部とを備え、
   前記第２の接着固定部および前記第２の接着固定部の周りの前記ハウジングのうちの少なくとも一方に、前記第２の接着固定部の外側から供給された液体を、前記第１の接着固定部と第２の接着固定部との間の前記ハウジング内の空間に導入する少なくとも１つの貫通孔を有し、
   前記貫通孔が、前記中空糸膜束の外周よりも外側と、前記中空糸膜束の中心部分であって前記中空糸膜が配されていない部分とに設けられており、
   前記中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた貫通孔の開口の総面積が、全ての貫通孔の開口の総面積の８０％以上であることを特徴とする中空糸膜モジュール。
2. 前記中空糸膜束と該中空糸膜束の外周よりも外側に設けられた貫通孔との間に保護部材が設けられていることを特徴とする請求項１記載の中空糸膜モジュール。
3. 前記保護部材が、前記中空糸膜束の外周を包み込むものであることを特徴とする請求項２記載の中空糸膜モジュール。
4. 前記保護部材が、前記第１の接着固定部および前記第２の接着固定部の少なくとも一方で固定されていることを特徴とする請求項２または３記載の中空糸膜モジュール。
5. 前記保護部材が、前記第１の接着固定部で固定されていることを特徴とする請求項４記載の中空糸膜モジュール。
6. 前記保護部材が、前記第２の接着固定部で固定されていることを特徴とする請求項４または５記載の中空糸膜モジュール。
7. 前記中空糸膜束の中心部分に設けられた貫通孔の周囲に中心保護部材が設けられていることを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載の中空糸膜モジュール。
8. 前記中心保護部材が、前記第２の接着固定部から前記第１の接着固定部まで延設されていることを特徴とする請求項７記載の中空糸膜モジュール。
9. 複数の前記貫通孔が、前記中空糸膜束の外周に沿って等間隔に設けられていることを特徴とする請求項１から８いずれか１項記載の中空糸膜モジュール。
10. 前記貫通孔の開口が、前記中空糸膜束の外周に沿って延びる形状であることを特徴とする請求項１から９いずれか１項記載の中空糸膜モジュール。
11. 前記保護部材が、ネット状の部材を筒状に形成したものであることを特徴とする請求項２項記載の中空糸膜モジュール。
12. 請求項１から１１いずれか１項記載の中空糸膜モジュールを用い、
    前記貫通孔を通じて、前記第１の接着固定部と第２の接着固定部との間の前記ハウジング内の空間に液体を供給し、
    前記中空糸膜によってろ過されたろ過液を前記中空糸膜の開口された側の中空部から流出させることを特徴とするろ過方法。

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