JP6853616B2 - 非水電解質二次電池用電極、非水電解質二次電池、及び電池パック - Google Patents
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Description
物中に分散された金属および前記金属よりなる酸化物とからなる複合体よりなる活物質
と、導電剤と、前記活物質と前記導電剤とを結着する結着剤とからなる電極合剤層と、前
記電極合剤層が積層された集電体を有し、前記活物質の表面における炭素成分の割合が4
0〜90モル%であり、前記結着剤がけん化度87〜99.9モル%のポリビニルアルコ
ール樹脂のみからなる非水電解質二次電池用負極よりなる。
第1実施形態の電極は、電極活物質を含む電極合剤層が集電体の片面もしくは両面に積層された構造を有する。第1実施形態の非水電解質用電極は、例えば負極として使用される。図1に第1実施形態の電極を使用した負極の断面概念図を示す。図1の負極100は、集電体101と、集電体101の片面に形成された負極合剤層102で構成される。
ケイ素相は多量のリチウムを挿入脱離し、負極活物質の容量を大きく増進させる。ケイ素相への多量のリチウムの挿入脱離による膨張収縮を、ケイ素相を酸化ケイ素相及び炭素質物のなかに分散することにより緩和して活物質粒子の微粉化を防ぐとともに、炭素質物相は負極活物質として重要な導電性を確保し、酸化ケイ素相はケイ素と強固に結合し微細化されたケイ素を保持するバッファーとして粒子構造の維持に大きな効果がある。
第2実施形態に係る非水電解質二次電池を説明する。
袋状外装材202は、厚さ0.5mm以下のラミネートフィルムから形成される。或いは、外装材は厚さ1.0mm以下の金属製容器が用いられる。金属製容器は、厚さ0.5mm以下であることがより好ましい。なぜならば体積当たりの容量を確保するためである。
正極205は、活物質を含む正極合剤層205bが正極集電体205aの片面もしくは両面に担持された構造を有する。
負極203には、第1実施形態の負極100を用いる。
電解質としては非水電解液、電解質含浸型ポリマー電解質、高分子電解質、あるいは無機固体電解質を用いることができる。
非水電解液を用いる場合、および電解質含浸型ポリマー電解質を用いる場合においてはセパレータ204を用いることができる。セパレータ204は多孔質セパレータを用いる。セパレータ204の材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、またはポリ弗化ピニリデン(PVdF)を含む多孔質フィルム、合成樹脂製不織布等を用いることができる。中でも、ポリエチレンか、あるいはポリプロピレン、または両者からなる多孔質フィルムは、二次電池の安全性を向上できるため好ましい。
次のような条件でSiOの粉砕、混練および複合体の形成、Arガス中での焼成を行い、負極活物質を得た。
所定のサイズに裁断した後、100℃で12時間、真空乾燥し、試験電極とした。対極および参照極を金属Li、電解液をLiPF6(1M)のEC・DEC(体積比EC:DEC=1:2)溶液とした電池をアルゴン雰囲気中で作製し充放電試験を行った。充放電試験の条件は、参照極と試験電極間の電位差0.01Vまで1mA/cm2の電流密度で充電、さらに0.01Vで16時間の定電圧充電を行い、放電は1mA/cm2の電流密度で1.5Vまで行った。さらに、参照極と試験電極間の電位差0.01Vまで1mA/cm2の電流密度で充電、1mA/cm2の電流密度で1.5Vまで放電するサイクルを100回行い、1サイクル目に対する100サイクル目の放電容量の維持率、並びに充放電効率を測定した。
微粉砕処理により得られた一酸化ケイ素粉末、6μmの黒鉛粉末を、次のような方法でハードカーボンと複合化した。フルフリルアルコール1.0gとエタノール7gと水0.05gの混合液にSiO粉末を2.8g、黒鉛粉末を0.7g、平均直径180nmの炭素繊維0.06gを加え混練機にて混練処理しスラリー状とした。混錬後のスラリーにフルフリルアルコールの重合触媒となる希塩酸を0.05g加え室温で放置し乾燥、固化して炭素複合体を得た。
実施例1により得た負極活物質10gをエタノール/水/硫酸=1/0.5/0.05(wt/wt/wt)7g中に分散した後、スクロース2gを投入し80℃で2時間かけて乾燥固化後、Ar雰囲気下、1100℃/3時間の焼成処理を行った。それらを室温まで冷却後、粉砕し30μm径のふるいをかけて負極活物質を得た。
実施例1の負極活物質を用いて負極を作製するに当たり、結着剤としてけん化度88%、平均重合度1000のポリビニルアルコールを用いた以外は、実施例1と同様の方法で作製・評価を行った。
微粉砕処理により得られた一酸化ケイ素粉末、3μmの黒鉛粉末を、次のような方法で炭素質物と複合化した。レゾール樹脂3.0gとエタノール5gの混合液にSiO粉末を2.8g、黒鉛粉末を0.1g、平均直径180nmの炭素繊維0.01gを加え混練機にて混練処理しスラリー状とした。混錬後80℃でエタノールを蒸散後、150℃のオーブンに投入し2時間硬化反応させて炭素複合体を得た。
実施例1の負極活物質を用いて負極を作製するに当たり、結着剤としてけん化度72%、平均重合度1000のポリビニルアルコールを用いた以外は、実施例1と同様の方法で作製・評価を行った。
負極活物質として平均粒径約10μmの人造黒鉛MCMBを97.5質量%、結着剤としてけん化度72%、平均重合度1000のポリビニルアルコール2.5質量%を熱水にて固形分濃度50質量%となるようスラリー化し、このスラリーを厚さ12μmの銅箔上に塗布して、100℃で2時間乾燥させることで負極を作製した。圧延した後、上記と同様に充放電試験を行い、充放電特性を評価した。
表1に挙げた結果から本発明の負極は良好なサイクル特性を有することが理解される。すなわち、比較例1では、充放電が進むに従い負極合剤層を形成する相互の構成物の結着力の低下などの不具合で導電パスが遮断され、そのためサイクル特性が低下した。
101…集電体
102…負極合剤層
200…非水電解質二次電池
201…捲回電極群
202…袋状外装材
203…負極
203a…負極集電体
203b…負極活物質層
204…セパレータ
205…正極
205a…正極集電体
205b…正極活物質層
206…負極端子
207…正極端子
300…電池パック
301…単電池
302…負極端子
303…正極端子
304…粘着テープ
305…組電池
306…プリント配線基板
307…サーミスタ
308…保護回路
309…通電用端子
310…極側リード
311…正極側コネクタ
312…負極側リード
313…負極側コネクタ
314、315…配線
316a…プラス側配線
316b…マイナス側配線
317…配線
318…保護シート
319…収納容器
320…蓋
Claims (7)
- 少なくとも、炭素質物と、前記炭素質物中に分散された金属および前記金属よりなる酸化物とからなる複合体よりなる活物質と、
導電剤と、
前記活物質と前記導電剤とを結着する結着剤とからなる電極合剤層と、
前記電極合剤層が積層された集電体を有し、
前記活物質の表面における炭素成分の割合が40〜90モル%であり、
前記結着剤がけん化度87〜99.9モル%のポリビニルアルコール樹脂のみからなる、非水電解質二次電池用負極。 - 前記炭素成分は、前記炭素質物由来である請求項1記載の非水電解質二次電池用負極。
- 前記金属および前記金属よりなる酸化物が、Si、Sn、Al、In、Ga、Pb、Ti、Ni、Mg、W、Mo、およびFeからなる群より選択される元素、合金、およびその酸化物の少なくとも1種である請求項1記載の非水電解質二次電池用負極。
- 請求項1乃至3いずれか1項記載の非水電解質二次電池用負極を用いてなる非水電解質二次電池。
- 外装材と、
前記外装材内に収納された正極と、
前記外装材内に収納されたセパレータと、
前記外装材内に正極と空間的に離間して、前記セパレータを介在して収納された前記請求項1乃至3いずれか1に記載の負極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、を具備する非水電解質二次電池。 - 請求項4又は5に記載の非水電解質二次電池を1以上備える電池パック。
- 前記請求項6に記載の電池パックを1以上備える車両。
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