JP6848645B2 - 集電積層体 - Google Patents
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Description
前記樹脂フィルムは、融点が200℃以上であり、収縮開始温度が90℃以上前記融点未満であり、且つ
前記部分的な接合が、接合領域と、非接合領域とを有するパターン状の接合である、
集電積層体。
本発明の集電積層体は、
金属層と、金属層の一方の面に部分的に接合された樹脂フィルムとを備え、電池の集電体層として用いられる集電積層体であって、
樹脂フィルムは、融点が200℃以上であり、収縮開始温度が90℃以上前記融点未満であり、且つ
部分的な接合が、接合領域と、非接合領域とを有するパターン状の接合である。
金属層を構成する材料は、電池の集電体層に使用される金属材料から、適宜に選択されてよい。
本実施形態の集電積層体における樹脂フィルムは、以下の事項を考慮に入れて選択されてよい。
熱収縮率(%)={(熱収縮前の樹脂フィルムの長さ−熱収縮後の樹脂フィルムの長さ)/熱収縮前の樹脂フィルムの長さ}×100
本実施形態の集電積層体における金属層と樹脂フィルムとは、部分的に接合されている。部分的な接合とは、具体的には、接合領域と非接合領域とを有するパターン状の接合である。
本実施形態の集電積層体は、電池が熱暴走に至る前の温度領域、例えば、90℃以上200℃未満において、熱収縮して、金属異物を介する正負極間の短絡を解消することができる。従って、本実施形態の集電積層体の収縮開始温度は、90℃以上、100℃以上、110℃以上、120℃以上、130℃以上、又は140℃以上であってよく、例えば、200℃未満、180℃以下、170℃以下、160℃以下、又は150℃以下であってよい。
熱収縮率(%)={(熱収縮前の集電積層体の長さ−熱収縮後の集電積層体の長さ)/熱収縮前の集電積層体の長さ}×100
本実施形態の集電積層体は、例えば、金属層と樹脂フィルムとを、接合領域と非接合領域とを有するパターン状に接合することにより、製造されてよい。
本実施形態の集電積層体は、公知の電池の集電体層として適用されてよい。例えば、積層電池の最外層を構成する集電体層のうちの少なくとも1つに代えて、金属層が内側を向くように積層されて使用されてよい。電池は、電解液を用いる湿電池であってよく、又は電解液を用いない全固体電池であってよい。特に、高出力の二次電池への適用が好適である。
以下の実施例及び比較例では、樹脂フィルムとして、厚み40μmの高収縮性PETフィルムを用いた。この樹脂フィルムを、50mm×50mmの正方形に切り出したものを試料とした。
(1)負極合剤スラリーの調製
負極活物質として活性炭、電解質として硫化物系固体電解質、及びバインダーとしてポリフッ化ビニリデンを水中に投入し、撹拌混合することにより、負極合剤スラリーを調製した。
電解質として硫化物系固体電解質、及びバインダーとしてアクリロニトリル−ブタジエンゴムを水中に投入し、撹拌混合することにより、固体電解質合剤スラリーを調製した。
正極活物質としてLiNi1/3Co1/3Mn1/3O5、電解質として硫化物系固体電解質、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン、及び導電助剤として気相法カーボンナノチューブを水中に投入し、撹拌混合することにより、正極合剤スラリーを調製した。
[比較例1]
(1)集電積層体の作製
上記樹脂フィルムの片面上に、厚み1μmのAlを蒸着することにより、集電積層体を作製した。
上記で得られた集電積層体を試料とし、且つ恒温槽の温度を90℃に設定した他は、上記の<樹脂フィルムの熱収縮性の評価>と同様の手法により、90℃における集電積層体の収縮率を調べた。結果は図5に示した。
負極集電体層としてのCu箔の両面上に、上記の負極合剤スラリーを塗布及び乾燥して、負極活物質層を形成した。次いで、Cu箔の両面に形成された負極活物質層それぞれの面上に、上記の固体電解質合剤スラリーを塗布及び乾燥し、固体活物質層を形成して、負極積層体を得た。
上記で得られた積層電池に対して、電圧4.18V(SOC=80%相当)まで定電流定電圧(CCCV)充電した後、0.3C,1C,3C,5C,7C,8C相当の電流値における高率放電を行った。このとき、放電開始から5秒目の出力を測定した。得られた結果を図6に示した。
(1)集電積層体の作製
上記樹脂フィルムの片面上に、厚み1μmのエポキシ系接着剤層を介して、厚みが6μm(比較例2)、9μm(比較例3)、又は15μm(比較例4)のAl箔を積層することにより、集電積層体を作製した。
上記で得られた集電積層体のそれぞれについて、比較例1と同様の手法により、90℃における集電積層体の収縮率を調べた。結果は図5に示した。
正極用集電積層体として上記で得られた集電積層体をそれぞれ使用した他は、比較例1と同様にして積層電池を作製し、その5秒目出力の測定を測定した。結果は図6に示した。
図5の結果から、従来法による集電積層体では、Al層の厚みが6μm以上になると、90℃においては、樹脂フィルムの熱収縮に追随するAl層収縮の効果が発現しないことが分かった。
Al層の厚みが薄くなるにつれて、5秒目出力が低下していくことが分かった。また、5秒目出力低下の程度を、Al層の厚みが15μmである比較例4の場合に対して、5%以内に抑制するためには、Al層の厚みを9μm以上に設定する必要のあることが分かった。
[熱収縮性]
集電積層体の90℃における収縮率が20%以上であったとき:OK
集電積層体の90℃における収縮率が20%未満であったとき:NG
[電池性能]
積層電池の5秒目出力の低下率が、比較例4における5秒目出力に対して、5%以下であったとき:OK
積層電池の5秒目出力の低下率が、比較例4における5秒目出力に対して、5%を超えたとき:NG
[実施例1及び2]
(1)集電積層体の作製
厚み9μmのAl箔の片面上に、接着剤を厚み1μmにてパターン状に塗布した。この接着剤塗布後のAl箔の接着剤層上に、上記の樹脂フィルムを積層して接着することにより、集電積層体を得た。このとき、接着剤の塗布パターンは、図7(a)に示した各サイズが表2に記載のとおりの正方格子状とした。
上記で得られた集電積層体について、比較例1と同様の手法により90℃における収縮率を評価した。評価結果は表2に示した。
(1)積層電池の作製
正極用集電積層体として、実施例1で得た集電積層体を用いた他は、比較例1と同様にして、積層電池を作製した。
図8に示した方法により、充電及び釘刺し試験を行った。上記で得られた積層電池200を、直径22mmの貫通孔50を有する一対のSUS製の穴あきベーク板51で挟んだ。一対の穴あきベーク板51の両外側を、更に、直径22mmの貫通孔を有する一対のSUS製の穴あき拘束治具52で挟み、15MPaの拘束圧を印加した。
釘の材質:SK材
釘の先端部直径:8mmφ
釘の先端角の角度:60°
釘の押し込み速度:25mm/秒
熱電対挿入位置:釘の中心から8mm外縁側に寄った位置
試験環境:25℃、大気中
正極用集電積層体として、比較例3で得た集電積層体を用いた他は、比較例1と同様にして、積層電池を作製し、評価した、結果は図9に示した。
図9(a)を参照すると、比較例3では、釘刺し試験後の積層電池温度は、最高到達温度が125℃であり、約100℃の温度上昇が見られた。これに対して、実施例3では、釘刺し試験後の積層電池温度の最高到達温度は90℃であり、温度上昇は約65℃に留まった。これらのことから、本実施形態の集電積層体は、釘刺し試験における温度上昇を抑制する効果を有することが検証された。
2 負極活物質層
3 固体電解質層
4 正極活物質層
5 正極集電体層
10 金属層
20 樹脂フィルム
30 接合領域
40 非接合領域
50 貫通孔
51 穴あきベーク板
52 穴あき拘束治具
100 集電積層体
200 積層電池
Claims (1)
- 金属層と、前記金属層の一方の面に部分的に接合された樹脂フィルムとを備え、電池の集電体層として用いられる集電積層体であって、
前記樹脂フィルムは、融点が200℃以上であり、収縮開始温度が90℃以上前記融点未満であり、且つ
前記部分的な接合が、接合領域と、非接合領域とを有するパターン状の接合である、
集電積層体。
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JP2017084335A JP6848645B2 (ja) | 2017-04-21 | 2017-04-21 | 集電積層体 |
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JP2017084335A JP6848645B2 (ja) | 2017-04-21 | 2017-04-21 | 集電積層体 |
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