JP6826026B2 - NOx浄化用触媒及びそれを用いたNOx浄化方法 - Google Patents
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Description
Zrを含む酸化物を70質量%以上含有し、TiO2、SiO2、WO3、及びこれらの複合酸化物を含有しない第二担体と、該第二担体に担持されたRh及びPtのうちの一方又は両方を90質量%以上含有する第二貴金属とを含有し、アルカリ金属及びアルカリ土類金属を含有しない第二触媒とを備え、
前記第二触媒の含有量が、前記第一触媒と前記第二触媒との合計量に対して20〜50質量%であることを特徴とするものである。
(A)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒と前記第二触媒との混合物に排ガスが接触するように配置されていること、
(B)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒に排ガスが接触した後に前記第二触媒に排ガスが接触するように配置されていること、
のうちのいずれか一方の条件を満たすことが好ましい。
Ceを含む酸化物を主成分として含有する第一担体と、この第一担体に担持されたRhを主成分として含有する第一貴金属と、前記第一担体に担持されたアルカリ金属及びアルカリ土類金属からなる群から選択される少なくとも1種のNOx吸蔵剤とを含有する第一触媒と、
Zrを含む酸化物を主成分として含有し、TiO2、SiO2、WO3、及びこれらの複合酸化物を含有しない第二担体と、この第二担体に担持されたRh及びPtのうちの一方又は両方を主成分として含有する第二貴金属とを含有し、アルカリ金属及びアルカリ土類金属を含有しない第二触媒とを備え、
前記第二触媒を、前記第一触媒と前記第二触媒との合計量に対して所定の割合で含有するものである。
本発明にかかる第一触媒は、Ceを含む酸化物を主成分として含有する第一担体と、この第一担体に担持されたRhを主成分として含有する第一貴金属と、前記第一担体に担持されたアルカリ金属及びアルカリ土類金属からなる群から選択される少なくとも1種のNOx吸蔵剤とを含有するものである。
本発明にかかる第二触媒は、Zrを含む酸化物を主成分として含有し、TiO2、SiO2、WO3、及びこれらの複合酸化物を含有しない第二担体と、この第二担体に担持されたRh及びPtのうちの一方又は両方を主成分として含有する第二貴金属とを含有し、アルカリ金属及びアルカリ土類金属を含有しないものである。
本発明のNOx浄化用触媒は、このような第一触媒と第二触媒とを、第二触媒の含有量が第一触媒と第二触媒との合計量に対して20〜50質量%となる割合で含有するものである。第二触媒の含有量が前記下限未満になると、NOx還元性能が低下し、前記上限を超えると、NOx吸蔵性能が低下する。また、前記第二触媒の含有量としては、NOx吸蔵・還元性能が更に向上するという観点から、30〜40質量%が好ましい。
(A)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒と前記第二触媒との混合物に排ガスが接触するように配置されていること、
(B)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒に排ガスが接触した後に前記第二触媒に排ガスが接触するように配置されていること、
のうちのいずれか一方の条件を満たすように配置されていることが好ましく、前記条件(B)を満たすように配置されていることがより好ましい。これにより、NOx吸蔵・還元性能が更に向上する。
次に、本発明のNOx浄化方法について説明する。本発明のNOx浄化方法は、前記本発明のNOx浄化用触媒に排ガスを接触させてNOxを除去する方法である。このようなNOx浄化方法は、前記本発明のNOx浄化用触媒を用い、前記本発明のNOx浄化用触媒に排ガスを接触させてNOxを除去すること以外は特に制限はなく、例えば、内燃機関からの排ガスが流通する排ガス管内に前記本発明のNOx浄化用触媒を配置して、前記本発明のNOx浄化用触媒に排ガスを接触させてNOxを除去してもよい。このようなNOx浄化方法においては、前記本発明のNOx浄化用触媒を用いているため、NOxを効率よく吸蔵・還元して、排ガスを浄化することができる。
CeO2粉末(阿南化成株式会社製、比表面積:107m2/g)をイオン交換水に分散させ、これに、Rh担持量が担体100質量部に対してRhとして0.5質量部となるように、硝酸ロジウム水溶液を添加して2時間撹拌した後、溶媒を蒸発させた。得られた固形分を120℃で12時間乾燥させた後、550℃で3時間焼成し、CeO2担体粉末にRhが担持されたRh/CeO2触媒粉末を得た。このRh/CeO2触媒粉末に、担体100質量部に対してBaとして11質量部となるように、酢酸バリウム水溶液を含浸させた後、溶媒を蒸発させた。得られた固形分を120℃で12時間乾燥させた後、550℃で3時間焼成し、CeO2担体粉末にRh及びBaが担持されたRh/Ba/CeO2触媒粉末Aを得た。
硝酸ロジウム水溶液の代わりにジニトロジアンミン白金硝酸溶液を、Pt担持量が担体100質量部に対してPtとして0.5質量部となるように添加した以外は調製例1と同様にしてCeO2担体粉末にPt及びBaが担持されたPt/Ba/CeO2触媒粉末Bを得た。
ZrO2粉末(第一稀元素化学工業株式会社製、比表面積:87m2/g)をイオン交換水に分散させ、これに、Rh担持量が担体100質量部に対してRhとして0.5質量部となるように、硝酸ロジウム水溶液を添加して2時間撹拌した後、溶媒を蒸発させた。得られた固形分を120℃で12時間乾燥させた後、550℃で3時間焼成し、ZrO2担体粉末にRhが担持されたRh/ZrO2触媒粉末Cを得た。
硝酸ロジウム水溶液の代わりにジニトロジアンミン白金硝酸溶液を、Pt担持量が担体100質量部に対してPtとして0.5質量部となるように添加した以外は調製例3と同様にしてZrO2担体粉末にPtが担持されたPt/ZrO2触媒粉末Dを得た。
調製例3で得られたRh/ZrO2触媒粉末Cをイオン交換水に分散させ、これに、TiO2担持量がRh/ZrO2触媒粉末C100質量部に対してTiO2として20質量部となるように、チタニアゲルを添加して2時間撹拌した後、溶媒を蒸発させた。得られた固形分を120℃で12時間乾燥させた後、550℃で3時間焼成し、ZrO2−TiO2担体粉末にRhが担持されたRh/ZrO2−TiO2触媒粉末Eを得た。
チタニアゲルの代わりにシリカゲルを、SiO2担持量がRh/ZrO2触媒粉末C100質量部に対してSiO2として20質量部となるように添加した以外は調製例5と同様にしてZrO2−SiO2担体粉末にRhが担持されたRh/ZrO2−SiO2触媒粉末Fを得た。
チタニアゲルの代わりにメタタングステン酸アンモニウム水溶液を、WO3担持量がRh/ZrO2触媒粉末C100質量部に対してWO3として20質量部となるように添加した以外は調製例5と同様にしてZrO2−WO3担体粉末にRhが担持されたRh/ZrO2−WO3触媒粉末Gを得た。
調製例1で得られたRh/Ba/CeO2触媒粉末A(46.2mg)と調製例3で得られたRh/ZrO2触媒粉末C(19.8mg)とを秤量し、乳鉢を用いて乾式物理混合した。得られた混合触媒粉末66.0mgを10mmφに圧粉成型した後、粉砕し、粒径が70〜150μmの混合触媒ペレットを得た。この混合触媒ペレット(66.0mg)を石英キャピラリー(内径4mm×長さ200mm)に充填し、NOx浄化用触媒を得た。
調製例1で得られたRh/Ba/CeO2触媒粉末A(46.2mg)を10mmφに圧粉成型した後、粉砕し、粒径が70〜150μmの触媒ペレットAを得た。また、調製例3で得られたRh/ZrO2触媒粉末C(19.8mg)を10mmφに圧粉成型した後、粉砕し、粒径が70〜150μmの触媒ペレットCを得た。前記触媒ペレットA(46.2mg)をガス流れの上流側、前記触媒ペレットC(19.8mg)をガス流れの下流側となるように分離して石英キャピラリー(内径4mm×長さ200mm)に充填し、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/ZrO2触媒粉末Cの代わりに調製例4で得られたPt/ZrO2触媒粉末D(19.8mg)を用いた以外は実施例2と同様にして触媒ペレットDを調製し、さらに、ガス流れの上流側が触媒ペレットAであり、ガス流れの下流側が触媒ペレットDであるNOx浄化用触媒を調製した。
調製例1で得られたRh/Ba/CeO2触媒粉末A(66.0mg)を10mmφに圧粉成型した後、粉砕し、粒径が70〜150μmの触媒ペレットAを得た。この触媒ペレットA(66.0mg)を石英キャピラリー(内径4mm×長さ200mm)に充填し、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/Ba/CeO2触媒粉末Aの代わりに調製例2で得られたPt/Ba/CeO2触媒粉末B(66.0mg)を用いた以外は比較例1と同様にしてNOx浄化用触媒を得た。
Rh/Ba/CeO2触媒粉末Aの代わりに調製例2で得られたPt/Ba/CeO2触媒粉末B(46.2mg)を用いた以外は実施例1と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/Ba/CeO2触媒粉末Aの量を59.4mgに、Rh/ZrO2触媒粉末Cの量を6.6mgに変更した以外は実施例1と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/ZrO2触媒粉末Cの代わりに調製例4で得られたPt/ZrO2触媒粉末D(19.8mg)を用いた以外は比較例3と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/ZrO2触媒粉末Cの代わりに調製例5で得られたRh/ZrO2−TiO2触媒粉末E(19.8mg)を用いた以外は実施例1と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/ZrO2触媒粉末Cの代わりに調製例6で得られたRh/ZrO2−SiO2触媒粉末F(19.8mg)を用いた以外は実施例1と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
Rh/ZrO2触媒粉末Cの代わりに調製例7で得られたRh/ZrO2−WO3触媒粉末G(19.8mg)を用いた以外は実施例1と同様にして混合触媒ペレットを調製し、さらに、NOx浄化用触媒を得た。
得られた各NOx浄化用触媒に、温度400℃でNO(0.07%)+O2(7%)の混合ガス(残り:He)を流量100ml/分で供給してNOxを十分に吸蔵させた。前記混合ガスの供給を開始してからNOxの吸蔵量が飽和するまでの間のNOx供給量及びNOx吸蔵量を質量分析計を用いて測定した。
Claims (5)
- Ceを含む酸化物を70質量%以上含有する第一担体と、該第一担体に担持されたRhを90質量%以上含有する第一貴金属と、前記第一担体に担持されたアルカリ金属及びアルカリ土類金属からなる群から選択される少なくとも1種のNOx吸蔵剤とを含有する第一触媒と、
Zrを含む酸化物を70質量%以上含有し、TiO2、SiO2、WO3、及びこれらの複合酸化物を含有しない第二担体と、該第二担体に担持されたRh及びPtのうちの一方又は両方を90質量%以上含有する第二貴金属とを含有し、アルカリ金属及びアルカリ土類金属を含有しない第二触媒とを備え、
前記第二触媒の含有量が、前記第一触媒と前記第二触媒との合計量に対して20〜50質量%であることを特徴とするNOx浄化用触媒。 - 前記第一触媒において、前記第一担体がCeO2担体であり、前記第一貴金属がRhであり、前記NOx吸蔵剤がBaであることを特徴とする請求項1に記載のNOx浄化用触媒。
- 前記第二触媒において、前記第二担体がZrO2担体であり、前記第二貴金属がPtであることを特徴とする請求項1又は2に記載のNOx浄化用触媒。
- 下記条件(A)及び(B):
(A)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒と前記第二触媒との混合物に排ガスが接触するように配置されていること、
(B)前記第一及び第二触媒が、前記第一触媒に排ガスが接触した後に前記第二触媒に排ガスが接触するように配置されていること、
のうちのいずれか一方の条件を満たすことを特徴とする請求項1〜3のうちのいずれか一項に記載のNOx浄化用触媒。 - 請求項1〜3のうちのいずれか一項に記載のNOx浄化用触媒に排ガスを接触させてNOxを除去することを特徴とするNOx浄化方法。
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