JP6790107B2 - 微細パターン形成用組成物およびそれを用いた微細パターン形成方法 - Google Patents
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Description
さらには、本発明によれば、その微細パターン形成方法により形成された微細なパターンを含む、優れた特性を有する素子が提供される。
ビニル樹脂と、
以下の式(I)で表されるアミン化合物と、
L1、L2およびL3は、それぞれ独立に、−CR2−(Rは、それぞれ独立に、水素または炭素数1〜6のアルキルである)、−(C=O)−、または−O−からなる群から選択される、同一または異なる結合単位が2個または3個結合した二価基であり、L1、L2およびL3は、それぞれ少なくとも1つの−CR2−を含んでなる)
溶剤と
を含んでなることを特徴とするものである。
基板上にレジストパターンを形成させる工程、
本発明による組成物を前記レジストパターン上に塗布し、組成物層を形成させる工程、
前記レジストパターンおよび前記組成物層をミキシングベークし、前記組成物層中に不溶化層を形成させる工程、
前記不溶化層以外の前記組成物層を除去する工程
を含んでなることを特徴とするものである。
本発明による組成物は、ビニル樹脂と特定のアミン化合物と溶剤とを含んでなる。さらには、必要に応じてその他の成分を含んでなる。これらの各成分について以下に説明する。
本発明の微細パターン形成用組成物において用いられるビニル樹脂は、共重合体モノマー成分の一つとしてビニルイミダゾールを用いたビニル共重合樹脂である。ビニル樹脂は、水溶性であることが好ましい。本発明において、水溶性ビニル樹脂とは、25℃の水100gに対して2g以上、好ましくは5g以上、さらに好ましくは10g以上、の樹脂が溶解可能である場合をいう。
本発明による組成物は、下記一般式(I)で表される特定のアミン化合物を含んでなる。
L1、L2およびL3は、それぞれ独立に、−CR2−(Rは、それぞれ独立に、水素または炭素数1〜6のアルキルである)、−(C=O)−、または−O−からなる群から選択される、同一または異なる結合単位が2個または3個結合した二価基であり、
L1、L2およびL3は、それぞれ少なくとも1つの−CR2−を含んでなる。
本発明による微細パターン形成用組成物に用いられる溶剤は、前記のビニル樹脂、アミン化合物および必要に応じて用いられるその他の添加剤を溶解するためのものである。このような溶媒は、レジストパターンを溶解させないことが必要である。好ましくは、水または水を含有する溶剤が挙げられる。溶媒として用いられる水は、特に制限されるものではないが、蒸留、イオン交換処理、フィルター処理、各種吸着処理等により有機不純物、金属イオンを除去したもの、例えば純水が好ましい。
また、本発明の微細パターン形成用組成物には、塗布性を向上させるために、界面活性剤を用いることができる。界面活性剤としては任意のものを用いることができる。本発明に用いることができる界面活性剤の例としては、
(A)陰イオン界面活性剤、(B)陽イオン界面活性剤、または(C)非イオン界面活性剤を挙げることができ、より具体的には(A)アルキルスルホネート、アルキルベンゼンスルホン酸、およびアルキルベンゼンスルホネート、(B)ラウリルピリジニウムクロライド、およびラウリルメチルアンモニウムクロライド、ならびに(C)ポリオキシエチレンオクチルエーテル、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、およびポリオキシエチレンアセチレニックグリコールエーテルが好ましい。これらの界面活性剤は、例えば、非イオン界面活性剤の例としては、日本乳化剤社製の非イオンアルキルエーテル系界面活性剤等が市販されている。
本発明による微細パターン形成用組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、その他の任意の添加剤を用いることができる。そのような添加剤のひとつとしては、可塑剤、例えばエチレングリコール、グリセリン、トリエチルグリコールなど、が挙げられる。また、レベリング剤などを用いることもできる。
以下、本発明による微細パターン形成方法を、図を参照しつつ、説明する。
図1(a)左図は、基板1上にレジストパターン2が形成された状態を示す。用いられる基板は、特に限定されないが、例えば半導体基板(例えば、シリコンウエハなど)、LCD、PDPなどのガラス基板などが挙げられる。基板には、導電膜、配線、半導体などが形成されていてもよい。また、レジストパターンの形成は、例えば、基板上に、フォトレジストをスピンコートなど従来公知の方法により塗布し、プリベーク(例えば、ベーク温度:70〜140℃で1分程度)後、g線、i線などの紫外線、KrFエキシマレーザ、ArFエキシマレーザ光などの遠紫外線、X線、電子線などで露光し、必要に応じポストエクスポージャーベーク(PEB)(例えば、ベーク温度:50〜140℃)を行った後、現像し、必要であれば現像後ベークを行う(例えば、ベーク温度:60〜120℃)ことにより形成される。本発明による組成物を適用するレジストパターンは、KrFエキシマレーザ用のレジストであって、プリベーク後の膜厚が1μm以上10μm以下であるものが好ましく、膜厚が1μm以上5μm以下、であるものがより好ましい。
なお、不溶化層以外の部分の除去には、水に限らず、水と水に可溶性の有機溶剤との混合液、あるいはTMAH(水酸化テトラメチルアンモニウム)などのアルカリ水溶液等の液体を用いることもできる。なお、除去の条件によって、不溶化層の厚さが変化することがある。例えば、液体との接触時間を長くすることで、不溶化層の厚さは薄くなることがある。以上の処理により、トレンチパターンやドットパターンが実効的に微細化され、微細パターンを得ることができる。
8インチシリコンウエハに、スピンコーター(東京エレクトロン社製MK−VIII)にて、HMDS(ヘキサメチルジシラザン)処理し、さらにポジ型フォトレジストAZ TX1311(メルクパフォーマンスマテリアルズ合同会社製、以下、メルク社と略記する)を同一のスピンコーターにて塗布し、150℃、130秒間ホットプレートにてプリベークを行い、厚さ約3.0μmのレジスト膜を形成させた。次いで露光装置(キャノン社製FPA−3000 EX5、NA=0.55、σ=0.55、Focus Offset=−1.4μm)を用いてKrFレーザー(248nm)で露光し、ホットプレートにて110℃、160秒間のポストエクスポージャーベークを行った。これをTMAH2.38%現像液を用い、23℃の条件下で1分間スプレーパドルで現像した。得られたレジストパターンは、ドットパターンで、パターン幅1μm、スペース幅0.3μm、アスペクト比が10.0であった。
1リットルのガラス容器を用い、ビニル樹脂としてビニルピロリドンモノマーとビニルイミダゾールモノマーとの共重合体16.5g(モル比1:1)とを、純水78.5gに溶解させ、水溶液を得た。これに、アミン化合物として1,4−ジアザビシクロ[2.2.2]オクタン4.9gおよび非イオンアルキルエーテル系界面活性剤(日本乳化剤社製、商標名ニューコールTA−420)0.1gを添加し、1時間程度攪拌した後に、0.05ミクロンのフィルターを通してろ過して、実施例1の組成物を得た。
実施例1のアミン化合物1,4−ジアザビシクロ[2.2.2]オクタン4.9gに代え、以下の表1に示される量のアミン化合物を用いた他は、実施例1と同様にして、実施例2〜4および比較例1〜8の組成物を得た。
表中、ビニル樹脂に対する添加比は、添加されたアミン化合物の質量をビニルピロリドンモノマーとビニルイミダゾールモノマーとの共重合体の質量(16.5g)で割った値を示す。
レジストパターン形成例で得られた、8インチのパターンウエハ上に実施例1〜4および比較例1〜8で得られた組成物を、それぞれスピンコーターを用いて、回転速度1500rpm、滴下量10ccの条件で塗布した。これを85℃、90秒間ホットプレートにてベークを行った。得られたパターンの断面を、走査電子顕微鏡(断面SEM)で観察し、評価した。この結果、全ての組成物において、ボイドがなくパターンは緻密に充填されていることがわかった。
レジストパターン形成例で得られた8インチのパターンウエハ上に、実施例1〜4および比較例1〜8の組成物のいずれか1つをスピンコーターを用いて、回転速度1500rpm滴下量10ccの条件で塗布した。これを130℃90秒間ホットプレートにてミキシングベークを行った。そして、60秒間純水の流水に接触させるにより、レジストパターン表面にシュリンク層を形成させた。このシュリンク層形成後のパターンのトップの線幅とボトムの線幅を断面SEMにより測定し、トップの線幅/ボトムの線幅の比率(以下、トップ/ボトム比率と略記する)により評価した。評価基準は以下の通りである。
A:トップ/ボトム比率が0.8より大きい
B:トップ/ボトム比率が0.6より大きく、0.8以下
C:トップ/ボトム比率が0.6以下
得られた結果は表3に示す通りであった。
なお、レジストパターンのみの場合と、実施例1、比較例2を用いた場合の断面SEMは、図2の通りである。表中の膜減率は、レジストパターンのみの場合のレジスト膜厚から、シュリンク層形成後の膜厚を引いた値を、レジストパターンのみの場合のレジスト膜厚で割ったものを示す。
上述と同様に、シュリンク層を形成させた。シュリンク層形成前のレジストパターンと、シュリンク層形成後のパターンを断面SEMにより観察し、シュリンク層形成の前後におけるレジストパターンのスペース幅を測定した。なお、スペース幅はボトムにおける値である。以下の式の寸法縮小率により評価し、評価基準は以下である。
寸法縮小率=[(シュリンク層形成前のスペース幅)−(シュリンク層形成後のスペース幅)]/(シュリンク層形成前のスペース幅)
A:寸法縮小率が15.0より大きい
B:寸法縮小率が10.0より大きく、15.0以下
C:寸法縮小率が10.0以下
得られた評価は、表3の通りであった。
上述と同様に、シュリンク層を形成させた後、表面欠陥検査計(KLAテンコール社製、KLA−2360)で、欠陥数を測定した。パターン間にブリッジが形成、パターン崩壊、パターンが形状不良である、等の場合を欠陥とした。評価基準は以下である。
A:欠陥数が0個以上50個未満
B:欠陥数が50個以上100個未満
C:欠陥数が100個以上
得られた結果は表3の通りであった。
2.レジストパターン
3.組成物層
4.不溶化層
5.シュリンク層
6.レジスト中の分子
7.本発明による組成物の分子
Claims (15)
- ビニル樹脂と、
以下の式(I)で表されるアミン化合物と、
L1、L2およびL3は、それぞれ独立に、−CR2−(Rは、それぞれ独立に、水素または炭素数1〜6のアルキルである)である結合単位が2個または3個結合した二価基である)
溶剤と
を含んでなる半導体製造プロセスにおいて、レジストパターン間の分離サイズまたはパターン開口サイズを縮小させることができる微細パターン形成用組成物であって、
前記ビニル樹脂の含有量が、前記微細パターン形成用組成物100質量部当たり、10〜40質量部である、微細パターン形成用組成物。 - L1、L2およびL3がそれぞれ結合単位が2個結合した二価基である、請求項1に記載の組成物。
- 前記ビニル樹脂が水溶性ビニル樹脂である、請求項1または2に記載の組成物。
- 前記ビニル樹脂が、ビニルピロリドンモノマーおよびビニルイミダゾールモノマーから誘導されるものである、請求項1〜3のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記ビニル樹脂が以下の式(II)で表される重合体である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の組成物。
R1、R2およびR3は、それぞれ独立に、水素またはメチルであり、R4は、アルキルオキシカルボニル、ヒドロキシアルキルオキシカルボニル、アルキルカルボニルオキシまたはヒドロキシアルキルカルボニルオキシ(ここでアルキルは炭素数1〜6の直鎖状もしくは分岐状アルキルである)であり、
x、yおよびzは、それぞれ5〜1000の整数であり、かつ
それぞれの繰り返し単位は、ランダムに結合していても、規則的に結合していても、ブロックで結合していてもよい) - 前記組成物において、前記アミン化合物の質量の、前記ビニル樹脂の質量に対する比が、0.1以上0.4以下である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記組成物において、前記アミン化合物の質量の、前記ビニル樹脂の質量に対する比が、0.2以上0.3以下である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記組成物において、前記ビニル樹脂の重量平均分子量が5,000〜500,000である、請求項1〜7のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記ビニル樹脂の含有量が前記組成物100質量部当たり10〜20質量部である、請求項1〜8のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記溶剤が水を含んでなる、請求項1〜9のいずれか一項に記載の組成物。
- 前記組成物が、さらに界面活性剤を含んでなる、請求項1〜10のいずれか一項に記載の組成物。
- 基板上にレジストパターンを形成させる工程、
請求項1〜11のいずれか一項に記載の組成物を前記レジストパターン上に塗布し、組成物層を形成させる工程、
前記レジストパターンおよび前記組成物層をミキシングベークし、前記組成物層中に不溶化層を形成させる工程、および
前記不溶化層以外の前記組成物層を除去する工程
を含んでなる微細パターンの製造方法。 - 前記レジストパターンの膜厚が1μm以上10μm以下である、請求項12に記載の方法。
- 基板上にレジストパターンを形成させる工程、
請求項1〜11のいずれか一項に記載の組成物を前記レジストパターン上に塗布し、組成物層を形成させる工程、
前記レジストパターンおよび前記組成物層をミキシングベークし、前記組成物層中に不溶化層を形成させる工程、
前記不溶化層以外の前記組成物層を除去し、微細パターンを形成させる工程、
前記微細パターンをマスクとして、基板にイオン注入する工程、
前記イオン注入後に、前記微細パターンを除去する工程、
を含んでなるデバイスの製造方法。 - 前記組成物層に、水、水に可溶性の有機溶剤と水との混合液、またはアルカリ水溶液と、接触させることによって、前記不溶化層以外の前記組成物層を除去する、請求項14に記載の製造方法。
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