JP6753069B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
正極は、集電体及び正極活物質層を有する。また、正極は集電体と正極活物質層との間に中間層を有していてもよい。
集電体は、導電性を有する。集電体の材質としては、アルミニウム、銅、鉄、ニッケル等の金属又はそれらの合金が用いられる。これらの中でも、導電性の高さとコストとのバランスからアルミニウム、アルミニウム合金、銅及び銅合金が好ましく、アルミニウム及びアルミニウム合金がより好ましい。また、集電体の形成形態としては、箔、蒸着膜等が挙げられ、コストの面から箔が好ましい。つまり、正極の集電体としてはアルミニウム箔が好ましい。なお、アルミニウム又はアルミニウム合金としては、JIS−H−4000(2014年)に規定されるA1085P、A3003P等が例示できる。
中間層は、集電体の表面の被覆層であり、炭素粒子等の導電性粒子を含むことで集電体と正極活物質層との接触抵抗を低減する。中間層の構成は特に限定されず、例えば樹脂バインダー、導電性粒子、及び非導電性無機粒子を含有する組成物により形成できる。なお、「導電性」とは、JIS−H−0505(1975年)に準拠して測定される体積抵抗率が107Ω・cm以下であることを意味し、「非導電性」とは、上記体積抵抗率が107Ω・cm超であることを意味する。
正極活物質層は、正極活物質を含むいわゆる正極合材から形成される。また、正極活物質層を形成する正極合材は、必要に応じて導電剤、結着剤(バインダー)、増粘剤、フィラー等の任意成分を含む。
上記導電剤としては、電池性能に悪影響を与えない導電性材料であれば特に限定されない。このような導電剤としては、天然又は人造の黒鉛、ファーネスブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブラック、金属、導電性セラミックスなどが挙げられる。導電剤の形状としては、粉状、繊維状等が挙げられる。
負極は、集電体及び負極活物質層を有する。また、負極は、正極と同様、集電体と負極活物質層との間に中間層を有していてもよい。この中間層は正極の中間層と同様の構成とすることができる。
集電体は、正極の集電体と同様の構成とすることができるが、材質としては、銅又は銅合金が好ましい。つまり、負極の集電体としては銅箔が好ましい。銅箔としては、圧延銅箔、電解銅箔等が例示される。
負極活物質層は、負極活物質を含むいわゆる負極合材から形成される。また、負極活物質層を形成する負極合材は、必要に応じて導電剤、結着剤(バインダー)、増粘剤、フィラー等の任意成分を含む。導電剤、結着剤、増粘剤、フィラー等の任意成分は、正極活物質層と同様のものを用いることができる。
セパレータの材質としては、例えば織布、不織布、多孔質樹脂フィルム等が用いられる。これらの中でも多孔質樹脂フィルムが好ましい。多孔質樹脂フィルムの主成分としては、強度の観点から例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンが好ましい。また、これらの樹脂とアラミドやポリイミド等の樹脂とを複合した多孔質樹脂フィルムを用いてもよい。
非水電解質としては、非水電解質二次電池に通常用いられる公知の電解液が使用でき、例えばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)等の環状カーボネート、又はジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等の鎖状カーボネートを含有する溶媒に、リチウムヘキサフルオロホスフェート(LiPF6)等を溶解した溶液を用いることができる。
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、上記態様の他、種々の変更、改良を施した態様で実施することができる。
アルミニウム箔の表面に、正極活物質としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、導電剤としてのアセチレンブラック、及び結着剤としてのPVDFを94:3:3の質量比で含む正極ペーストを塗布し、乾燥した。次に、正極活物質層部分を所定の大きさ(45mm×30mm)に切り出し、長辺の端から5mmの正極活物質層を剥離した後、ロールプレスした。その後、上記剥離部分にアルミ製の端子を取り付けることで正極板を作製した。正極板片面の活物質層塗布質量は30.2mg/cm2、活物質層の多孔度は40%とした。なお、正極板は真空乾燥した後、電池作製に使用した。
また、銅箔の表面に、負極活物質として、炭素で被覆したSiO(平均粒径5μm)と、鱗片状黒鉛とを80:20の質量比で含み、この負極活物質と結着剤としてのポリイミドとの質量比が90:10の負極ペーストを塗布し、乾燥した。負極活物質層部分を所定の大きさ(45mm×30mm)に切り出し、長辺の端から5mmの負極活物質層を剥離した後、ロールプレスした。その後、上記剥離部分にニッケル製の端子を取り付けることで負極板を作製した。負極板片面の活物質層の塗布質量は4.58mg/cm2、活物質層の多孔度は34%とした。なお、負極板は真空乾燥した後、電池作製に使用した。
セパレータは、ポリエチレン製多孔膜(旭化成社の「H6022」)を用い、正極と負極とがセパレータ1枚を介して対向するように、電極挿入部を有する袋状にあらかじめ加工したものを用いた。
外装体には、ポリエチレンテレフタレート/アルミニウム箔/金属接着性ポリプロピレンフィルムからなる金属樹脂複合フィルムを用い、正極端子及び負極端子の開放端部が外部露出するように電極をセパレータに収納し、金属樹脂複合フィルムの内面同士が向かい合った融着代を、注液孔となる部分を除いて気密封止した。注液孔を介して、4−フルオロエチレンカーボネート(FEC)とEMCとを10:90の質量比で混合した溶媒にLiPF6を1Mで溶解させた電解液を充填したのち、注液口を減圧熱封孔した。この非水電解質二次電池の負極活物質の質量Nに対する正極活物質の質量Pの比P/Nは6.89であった。なお、正極と負極との対向面積は12cm2とした。
正極活物質層及び負極活物質層の塗布質量を表1のように変更することにより、比P/Nを表1に示す値とした以外は、実施例1と同様の条件で実施例2、3及び比較例1、2の非水電解質二次電池を製作した。
正極板片面の活物質層塗布質量を20.9mg/cm2としたこと以外は、実施例1と同様の条件で正極板を作製した。負極活物質として黒鉛のみを含み、黒鉛、SBR及びCMCの質量比が96.7:2.1:1.2の負極ペーストを用い、負極板片面の活物質層の塗布質量を9.97mg/cm2、多孔度を29%としたこと以外は実施例1と同様の条件で負極板を作成した。この正極板及び負極板を用いて、実施例1と同様の条件で比較例3の非水電解質二次電池を製作した。
正極板片面の活物質層塗布質量を6.10mg/cm2とし、負極板片面の活物質層塗布質量を3.43mg/cm2としたこと以外は、比較例3と同様の条件で比較例4の非水電解質二次電池を製作した。
実施例1〜3及び比較例1〜4の非水電解質二次電池について、まず、25℃の環境で、電流値0.1CmA、上限電圧4.2Vの定電流定電圧(CC−CV)で16時間充電し、その後電流値0.2CmAで実施例1〜3及び比較例1、2については下限電圧2.0V、比較例3、4については下限電圧2.75Vで定電流放電を行なった。その後、25℃の環境で、電流値0.2CmA、上限電圧4.2Vの定電流定電圧で8時間充電し、1サイクル目と同じ条件で放電を行なった。なお、1CmAは、実施例1では41mA、実施例2及び比較例2では35mA、実施例3では40mA、比較例1では29mA、比較例3では36mA、比較例4では10mAである。この2サイクル目の放電容量を対向面積で除することで、正極と負極との単位対向面積当たりの放電容量を求めた。結果を表1に示す。
Claims (2)
- 正極活物質を有する正極と、
負極活物質を有する負極と
を備える非水電解質二次電池であって、
上記正極活物質が、Li x Ni α Mn β Co (1−α−β) O 2 で表される複合酸化物を含み、
上記負極活物質が、Si酸化物を含み、
正極と負極との単位対向面積当たりの放電容量が2.9mAh/cm2以上であり、
上記負極活物質の質量Nに対する上記正極活物質の質量Pの比P/Nが、6.80以上7.90以下である非水電解質二次電池。 - 上記負極活物質におけるSi酸化物の含有量が30質量%以上100質量%以下、OのSiに対する原子数の比が0超2未満である請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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