CN115191048A - 蓄电元件 - Google Patents

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Abstract

本发明的一个方面的蓄电元件具备负极和正极，上述负极具有纯铝或铝合金制的负极基材、直接或间接层叠于该负极基材且包含导电剂的导电层以及包含在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质的负极活性物质层，上述正极与上述负极对置，具有正极基材和直接或间接层叠于该正极基材的正极活性物质层，上述负极活性物质层以包含与上述负极基材接触的区域和与上述导电层接触的区域的方式层叠于上述负极基材和上述导电层。

Description

蓄电元件
技术领域
本发明涉及蓄电元件。
背景技术
以锂离子非水电解液二次电池为代表的蓄电元件由于其高能量密度而广泛用于个人计算机、通信终端等电子设备、汽车等。上述蓄电元件一般构成为：具备具有一对由隔离件而电隔离的电极的电极体和夹在电极之间的非水电解液，在两电极之间进行离子的授受，由此进行充放电。另外，作为除非水电解液二次电池以外的蓄电元件，也广泛使用锂离子电容器、双电层电容器等电容器。
作为这样的蓄电元件的负极电极材料，提出了使用在铝箔表面施加有碳涂层的材料(参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2012－174577号公报
发明内容
在使用铝箔作为负极电极材料的蓄电元件中，即使随金属锂析出而在负极流过过量电量的电流，也能够通过发生锂－铝合金化反应来抑制金属锂枝晶的析出。然而，在于铝箔表面实施了碳涂层等导电层的铝箔作为负极电极材料的蓄电元件中，在进行超过通常的使用状态下的充电状态的充电(过充电)的情况下，有金属锂枝晶的析出反应与锂－铝合金化反应相比更为优先发生的风险。这是因为，导电层的有无对锂离子向负极基材上的供给速度有影响，而对锂离子向负极活性物质的供给速度没有影响。在产生金属锂枝晶的情况下，有蓄电元件的温度急剧上升的风险。因此，期望进一步提高过充电状态下的蓄电元件的安全性。
本发明是基于如上情况而进行的，其目的在于提供可以进一步提高过充电时的安全性的蓄电元件。
为了解决上述问题而进行的本发明的一个方面是一种蓄电元件，其具备负极和正极，上述负极具有纯铝或铝合金制的负极基材、直接或间接层叠于该负极基材且包含导电剂的导电层以及包含在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质的负极活性物质层，上述正极与上述负极对置，具有正极基材和直接或间接层叠于该正极基材的正极活性物质层，上述负极活性物质层以包含与上述负极基材接触的区域和与上述导电层接触的区域的方式层叠于上述负极基材和上述导电层。
根据本发明，可以提供能够进一步提高过充电时的安全性的蓄电元件。
附图说明
图1是表示本发明的一个实施方式的蓄电元件的外观的示意图。
图2是概略地表示本发明的一个实施方式的蓄电元件的电极体的示意性立体图。
图3是概略地表示本发明的一个实施方式的蓄电元件的电极体的一部分的局部截面图。
图4是概略地表示本发明的其他实施方式的蓄电元件的电极体的一部分的局部截面图。
图5是表示将多个本发明的一个实施方式的蓄电元件集合而构成的蓄电装置的概略图。
具体实施方式
本发明的一个实施方式的蓄电元件具备负极和正极，上述负极具有纯铝或铝合金制的负极基材、直接或间接层叠于该负极基材且包含导电剂的导电层以及包含在0.05Vvs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质的负极活性物质层，上述正极与上述负极对置，具有正极基材和直接或间接层叠于该正极基材的正极活性物质层，上述负极活性物质层以包含与上述负极基材接触的区域和与上述导电层接触的区域的方式层叠于上述负极基材和上述导电层。
根据该蓄电元件，可以进一步提高过充电时的安全性。该理由尚未明确，推测以下理由。在该蓄电元件中，负极活性物质层以包含与负极基材接触的区域和与导电层接触的区域的方式层叠于上述负极基材和上述导电层。另外，该蓄电元件具备纯铝或铝合金制的负极基材，负极活性物质层在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子，即含有在以高电流密度充电时可能析出金属锂的负极活性物质，因此，如果该蓄电元件的充电状态变大，则在负极活性物质层与负极基材接触的区域，负极电位比发生锂－铝合金化反应的电位更容易下降。因此，在该蓄电元件被过充电的情况下，在负极活性物质层与负极基材接触的区域容易进行上述锂－铝合金化反应，抑制金属锂析出，因此可以进一步提高蓄电元件的过充电时的安全性。
优选在上述负极和上述正极对置的方向观察时上述导电层的边缘从上述正极活性物质层的边缘向外边缘侧突出。在负极活性物质层中形成于导电层上的区域中，隔着导电层的部分抑制发生负极基材中的锂－铝合金化反应。另外，在通常的使用状态下，锂离子在正极活性物质层与负极活性物质层对置的区域移动。通过在上述负极和上述正极对置的方向观察时使上述导电层的边缘从上述正极活性物质层的边缘向外边缘侧突出，从而可以在与正极活性物质层对置的负极活性物质层的区域上层叠导电层，因此，在通常的使用状态下，抑制锂离子到达负极基材，抑制发生负极基材的锂－铝合金化反应。由于锂－铝合金化反应容易在以高电流密度充电时发生，所以例如在5C以上的条件下进行充电时特别有效。
优选：进一步具备与外部导通的负极外部端子和正极外部端子，上述负极基材具有与上述负极外部端子连接的负极连接部，且上述负极活性物质层的与上述负极基材接触的区域位于上述负极基材的上述负极连接部侧。根据该蓄电元件，在与上述负极外部端子连接的负极连接部侧，通过进行负极基材的锂－铝合金化反应，负极基材的电阻显著上升。在与上述负极外部端子连接的负极连接部侧，通过使负极基材的电阻显著上升，对过充电时产生进一步的充电电流的抑制效果提高，可以进一步提高过充电时的安全性。
优选上述负极活性物质为难石墨化碳或易石墨化碳。与天然石墨或人造石墨等其他碳材料相比，难石墨化碳或易石墨化碳在比发生锂－铝合金化反应的电位高的电位下的放电容量更大。通过使上述负极活性物质为难石墨化碳或易石墨化碳，从而在负极基材中使用纯铝或铝合金的情况下，可以提高该蓄电元件的容量密度。
以下，参照附图，对本发明的一个实施方式的蓄电元件进行详细说明。
＜蓄电元件＞
以下，作为该蓄电元件的一个例子，对作为非水电解质二次电池的蓄电元件进行说明。该蓄电元件具备层叠有负极和正极的电极体、与上述负极基材接合的负极集电体、包含锂离子的非水电解液、以及收纳上述电极体、上述负极集电体和上述非水电解液的壳体。电极体例如形成将隔着隔离件而层叠的正极和负极卷绕而得的卷绕型电极体或由将具备正极、负极和隔离件的多个片体重叠的层叠体形成的层叠型电极体。
〈蓄电元件的具体构成〉
接下来，作为本发明的第一实施方式的蓄电元件的具体构成的一个例子，对非水电解质二次电池进行说明。图1是表示作为蓄电元件的一个例子的方形非水电解质二次电池的外观的示意图。如图1所示，蓄电元件1具备扁平的长方体状的壳体3、收纳在壳体3中的电极体2、以及设置于壳体3的负极外部端子5和正极外部端子4。壳体3具有有底的方形筒状的壳体主体31和能够将壳体主体31的细长的矩形状的开口部封闭的细长的矩形板状的壳体盖体32。
蓄电元件1具备收纳于壳体3的电极体2以及分别与电极体2的两端部电连接的正极集电体60和负极集电体70。从负极集电体70的固定部71延伸的脚部72与电极体2的负极基材22接合。另外，从正极集电体60的固定部61延伸的脚部62与电极体2的正极基材21接合。由此，负极外部端子5介由负极集电体70与电极体2电连接，正极外部端子4介由正极集电体60与电极体2电连接。更具体而言，负极集电体70的脚部72与负极基材22以及正极集电体60的脚部62与正极基材21通过焊接等接合方法接合并固定。
在壳体盖体32设置有与外部导通的负极外部端子5和正极外部端子4。负极外部端子5和正极外部端子4例如由铝、铝合金等铝系金属材料形成。板状的上部绝缘部件41设置在正极外部端子4与壳体盖体32之间，板状的上部绝缘部件51设置在负极外部端子5与壳体盖体32之间，由此使负极外部端子5和正极外部端子4与壳体盖体32电绝缘。另外，板状的下部绝缘部件42设置在壳体盖体32与正极集电体60之间，板状的下部绝缘部件52设置在壳体盖体32与负极集电体70之间，由此使正极集电体60和负极集电体70与壳体盖体32电绝缘。上部绝缘部件41、上部绝缘部件51、下部绝缘部件42和下部绝缘部件52均由具有电绝缘性的树脂等材料制作。
(壳体)
壳体3具有壳体主体31和壳体盖体32。壳体主体31是用于收纳电极体2、正极集电体60和负极集电体70的上表面开口的长方体状的外壳。另外，壳体3通过将一个电极体2等收纳于内部后将壳体盖体32与壳体主体31进行焊接等，可以密封内部。应予说明，壳体盖体32和壳体主体31的材质没有特别限定，但是例如优选为不锈钢、纯铝、铝合金等能够焊接的金属。
(电极体)
图2是概略地表示该蓄电元件1中的电极体2的示意图。如图2所示，电极体2是将具备负极12、正极11和隔离件25的片体以卷芯8为中心卷绕成扁平状的卷绕型电极体。电极体2通过将具备正极活性物质层24的正极11与具备负极活性物质层23的负极12隔着隔离件25卷绕成扁平状来形成。即，在电极体2中，在带状的负极12的外周侧形成带状的隔离件25，在该隔离件25的外周侧形成带状的正极11，在该正极11的外周侧形成带状的隔离件25。
在这样构成的电极体2中，更具体而言，负极12与正极11隔着隔离件25在卷绕轴方向上相互错开地卷绕。而且，负极基材22具有在卷绕轴方向的一端部未形成负极活性物质层23的负极基材22的露出区域。负极基材22的该露出区域成为与上述负极外部端子5连接的负极连接部。另外，正极基材21具有在卷绕轴方向的另一端部未形成正极活性物质层24的正极基材21的露出区域。正极基材21的该露出区域成为与上述正极外部端子4连接的正极连接部。
图3是概略地表示该蓄电元件1的电极体2的一部分的局部截面图。如图3所示，电极体2具备负极12和与该负极12对置的正极11。在电极体2中，负极12与正极11隔着隔离件25配置。负极12具有负极基材22、导电层9和负极活性物质层23，负极活性物质层23层叠在负极基材22的两面侧。上述负极活性物质层23以包含与上述负极基材22接触的区域和与上述导电层9接触的区域的方式层叠于上述负极基材22和上述导电层9。另外，正极11具有正极基材21和直接或间接层叠于该正极基材21的正极活性物质层24。在本实施方式中，正极11具有正极基材21和正极活性物质层24，正极活性物质层24层叠在正极基材21的两面。
如上所述，优选：负极基材22具有与负极外部端子5连接的负极连接部，负极活性物质层23与负极基材22接触的区域位于负极基材22的负极连接部侧。通过上述负极活性物质层的与上述负极基材接触的区域位于与上述负极外部端子连接的负极连接部侧，从而对过充电时产生进一步的充电电流的抑制效果提高，可以进一步提高过充电时的安全性。
另外，该蓄电元件1优选在负极12和正极11对置的方向观察时导电层的边缘从正极活性物质层24的边缘向外边缘侧突出。图4是概略地表示其他实施方式的电极体7的一部分的局部截面图。在负极活性物质层中形成于导电层上的区域中，隔着导电层的部分抑制发生负极基材的锂－铝合金化反应。另外，在通常的使用状态下，锂离子在正极活性物质层与负极活性物质层对置的区域移动。通过在上述负极12和上述正极11对置的方向观察时上述导电层19的边缘从上述正极活性物质层24的边缘向外边缘侧突出，从而与正极活性物质层24对置的负极活性物质层23的区域层叠导电层，因此，在通常的使用状态下，抑制锂离子到达负极基材，抑制发生负极基材的锂－铝合金化反应。由于锂－铝合金化反应容易在以高电流密度充电时发生，所以例如在5C以上的条件下进行充电时特别有效。因此，在作为要求高电流密度下的充电性能的混合动力电动汽车用电源或怠速停止车用发动机启动用电源使用的蓄电元件中，在负极12和正极11对置的方向观察时，特别优选导电层的边缘从正极活性物质层24的边缘向外边缘侧突出。
[负极]
负极12具有负极基材22、直接或间接层叠于该负极基材22且包含导电剂的导电层9以及负极活性物质层23。
(负极基材)
负极基材22具有导电性。具有“导电性”是指依据JIS－H－0505(1975年)测定的体积电阻率为1×107Ω·cm以下，“非导电性”是指上述体积电阻率超过1×107Ω·cm。
负极基材22为纯铝或铝合金制。通过上述负极基材22为纯铝或铝合金制，对过放电的耐久性良好，重量轻且加工性优异。
“纯铝”是指铝的纯度为99.00质量％以上的铝，例如可以举出JIS－H4000(2014)中规定的1000号段的铝。另外，“铝合金”是指包含最多的含有成分为铝且铝的纯度小于99.00质量％的金属，例如可以举出上述JIS中规定的除1000号段以外的铝。上述JIS中规定的除1000号段以外的铝例如可以举出上述JIS中规定的2000号段的铝、3000号段的铝、4000号段的铝、5000号段的铝、6000号段的铝、7000号段的铝等。
作为负极基材22的铝纯度，优选为85％质量以上，更优选为90质量％以上，进一步优选为95％质量以上。作为负极基材22，例如可以使用JIS－H4000(2014)中规定的1000号段的纯铝、3000番的铝－锰系合金、5000号段的铝－镁系合金等。
作为负极基材22的形态，可以举出箔、蒸镀膜等，从成本方面出发，优选为箔。
作为负极基材22的平均厚度的上限，例如可以为30μm，但是优选为20μm，更优选为15μm。通过将负极基材22的平均厚度设为上述上限以下，可以进一步提高能量密度。另一方面，作为该平均厚度的下限，例如可以为1μm，也可以为5μm。应予说明，“基材的平均厚度”是指将冲裁所规定面积的基材时的冲裁质量除以基材的真密度和冲裁面积而得的值。对于后述的“正极基材”的平均厚度，也同样定义。
[导电层]
上述导电层9是负极基材22的表面的被覆层，通过包含碳粒子等导电性粒子来减少负极基材22与负极活性物质层23的接触电阻。另外，纯铝或铝合金制的负极基材22的负极合剂的涂布性差，但是通过具有导电层，可以提高负极合剂的涂布性。因此，通过具有上述导电层9，可以提高蓄电元件的性能。导电层9的构成没有特别限定，例如可以通过包含粘合剂和导电剂的组合物来形成。
作为导电层9中含有的导电剂，只要具有导电性，就没有特别限定。作为导电剂，可以举出炉法黑、乙炔黑、科琴黑等炭黑、天然或人造的石墨、金属、导电性陶瓷等。作为导电剂，其中，优选为炭黑。导电剂的形状通常为颗粒状。
作为导电层9中的导电剂的含量的下限，例如优选为20质量％，更优选为40质量％。通过导电层9中的导电剂的含量为上述下限以上，可以在通常使用时表现良好的导电性。作为导电层9中的导电剂的含量的上限，例如优选为90质量％，更优选为70质量％。通过导电层9中的导电剂的含量的上限为上述范围，可以兼顾减少负极基材22与负极活性物质层23的接触电阻的效果以及提高负极合剂的涂布性的效果。
(粘合剂)
作为导电层9中的粘合剂，可以举出氟树脂(聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)等)、聚乙烯、聚丙烯、聚酰亚胺等热塑性树脂；乙烯-丙烯-二烯橡胶(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、氟橡胶等弹性体；纤维素系树脂，壳聚糖系树脂等多糖类高分子；丙烯酸系树脂等。其中，优选为纤维素系树脂、壳聚糖系树脂、丙烯酸系树脂。这些粘合剂相对于非水电解质(非水电解液)不易溶胀，可以有效地抑制通常使用时的负极基材的锂－铝合金化反应。纤维素系树脂和壳聚糖系树脂可以是进行羟基烷基化、羧基烷基化、硫酸酯化等而得的纤维素衍生物或壳聚糖衍生物。例如，作为纤维素衍生物，可以举出羧甲基纤维素、羟乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素等。这些可以是盐。作为丙烯酸系树脂，可以举出聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚衣康酸、聚(甲基)丙烯酰吗啉、聚N，N－二甲基(甲基)丙烯酰胺、聚N，N－二甲基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、聚N，N－二甲基氨基丙基(甲基)丙烯酸酰胺、聚甘油(甲基)丙烯酸酯等。
作为导电层9中的粘合剂的含量的下限，优选为10质量％，更优选为30质量％。作为该含量的上限，优选为80质量％，更优选为60质量％。通过将导电层9中的粘合剂的含量设为上述范围，可以良好地表现充分的粘结性，并且可以有效地抑制通常使用时的负极基材的锂－铝合金化反应。
作为导电层9的平均厚度，没有特别限定，但是作为下限，优选为0.1μm，更优选为0.3μm。作为该平均厚度的上限，优选为3μm，更优选为2μm。通过将导电层9的平均厚度设为上述下限以上，可以兼顾抑制通常使用时的负极基材的锂－铝合金化反应的效果以及提高负极合剂的涂布性的效果。通过将导电层9的平均厚度设为上述上限以下，可以制成锂离子容易透过导电层且不易抑制过充电时的负极基材上的锂－铝合金化反应的负极。导电层9的平均厚度是指随机测定20点以上的上述导电层9的厚度并进行平均而得的值。
[负极活性物质层]
负极活性物质层23沿着负极基材22的至少一个面隔着导电层9配置。负极活性物质层23由包含负极活性物质的所谓的负极合剂形成。
上述负极活性物质层23根据需要包含导电剂、粘合剂(粘结剂)、增稠剂、填料等任意成分。
作为上述负极活性物质，通常使用能够吸留和放出锂离子的材质。本实施方式的蓄电元件1含有在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质。通过负极活性物质层23含有在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质，从而在蓄电元件的充电状态变大的情况下，有金属锂析出的可能性。本实施方式的蓄电元件1在负极活性物质层与负极基材接触的区域容易进行上述锂－铝合金化反应，抑制金属锂析出，因此可以进一步提高蓄电元件的过充电时的安全性。
作为上述负极活性物质，例如可以举出碳材料。作为上述碳材料，例如可以举出天然石墨、人造石墨等石墨、非石墨碳。作为上述非石墨碳，例如可以举出难石墨化碳(硬碳)、易石墨化碳(软碳)、非晶质碳(非晶碳)等。“难石墨化碳”是指在充放电前或放电状态下通过X射线衍射法测定的(002)面的平均晶格间隔(d002)为0.36nm以上(例如0.36nm～0.42nm)的碳材料的非石墨碳。难石墨化碳在非石墨碳中不易生成具有三维层叠规则性的石墨结构(例如即使在常压下加热到3300K附近的超高温也不易转化为石墨)。作为上述难石墨化碳，可以举出酚醛树脂烧制体、呋喃树脂烧制体，糠醇树脂烧制体、煤焦油烧制体、焦炭烧制体、植物烧制体等。另外，“易石墨化碳”是指上述平均晶格间隔(d002)为0.34nm以上且小于0.36nm的碳材料。易石墨化碳在非石墨碳中容易生成具有三维层叠规则性的石墨结构(例如在常压下通过3300K附近的高温处理而容易转化为石墨)。作为上述易石墨化碳，可以举出焦炭、热解碳等。“石墨”是指上述平均晶格间隔(d002)为0.33nm以上且小于0.34nm的碳材料。从可以得到稳定的物性的材料的观点出发，优选为人造石墨。这里，“放电状态”是指使用包含碳材料作为负极活性物质的负极作为工作电极且使用金属Li作为对电极的单极电池中，开路电压为0.7V以上的状态。由于开路状态下的金属Li对电极的电位与Li的氧化还原电位几乎相等，所以上述单极电池中的开路电压与包含碳材料的负极相对于Li的氧化还原电位的电位几乎相等。即，上述单极电池中的开路电压为0.7V以上意味着伴随着充放电而能够吸留放出的锂离子从作为负极活性物质的碳材料被充分放出。
作为上述负极活性物质，优选为难石墨化碳或易石墨化碳。与天然石墨或人造石墨等其他碳材料相比，难石墨化碳或易石墨化碳在比发生锂－铝合金化反应的电位高的电位下的放电容量较大。通过使上述负极活性物质为难石墨化碳或易石墨化碳，可以提高蓄电元件1的容量密度。
作为上述碳材料的含量相对于上述负极活性物质的总质量的下限，优选为60质量％，更优选为80质量％。通过将碳材料的含量设为上述下限以上，可以进一步提高蓄电元件1的容量密度。另一方面，作为上述碳材料的含量相对于上述负极活性物质的总质量的上限，例如可以为100质量％。
(其他负极活性物质)
负极活性物质层23可以包含除碳材料以外的其他负极活性物质。作为除上述碳材料以外还可以包含的其他负极活性物质，只要是在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质，就没有特别限定。作为在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的材料，例如，可以举出Si、Sn等金属或半金属、Si氧化物、Sn氧化物等金属氧化物或半金属氧化物。“能够吸留锂离子”是指在蓄电元件的通常的使用状态下能够吸留锂离子，不包括仅在超过通常的使用状态对蓄电元件进行充电(过充电)的情况下吸留锂离子的情况。
(其他任意成分)
尽管上述碳材料也具有导电性，但是负极活性物质层也可以包含导电剂。作为导电剂，可以举出碳材料、金属、导电性陶瓷等。作为碳材料，可以举出石墨、非石墨化碳、石墨烯系碳等。作为非石墨化碳，可以举出碳纳米纤维、沥青系碳纤维、炭黑等。作为炭黑，可以举出炉法黑、乙炔黑、科琴黑等。作为石墨烯系碳，可以举出石墨烯、碳纳米管(CNT)、富勒烯等。作为导电材料的形状，可以举出粉状、纤维状等。作为导电剂，可以单独使用这些材料中的一种，也可以混合使用两种以上。另外，也可以将这些材料复合化使用。例如，可以使用将炭黑与CNT复合化的材料。其中，从电子传导性和涂布性的观点出发，优选为炭黑，其中优选为乙炔黑。在负极活性物质层中使用导电剂的情况下，导电剂在负极活性物质层整体中所占的比例可以为约8.0质量％以下，通常优选为约5.0质量％以下(例如1.0质量％以下)。
作为粘合剂，例如，可以举出氟树脂(聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)等)、聚乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、聚酰亚胺等热塑性树脂；乙烯-丙烯-二烯橡胶(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯－丁二烯橡胶(SBR)、氟橡胶等的弹性体；多糖类高分子等。
负极活性物质层中的粘合剂的含量优选为1质量％～10质量％，更优选为3质量％～9质量％。通过将粘合剂的含量设为上述范围，可以稳定保持负极活性物质粒子。
作为增稠剂，例如，可以举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素等多糖类高分子。在增稠剂具有与锂等反应的官能团的情况下，可以预先通过甲基化等使该官能团失活。
填料没有特别限定。作为填料的主要成分，可以举出聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃、二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化钙、氧化锶、氧化钡、氧化镁，铝硅酸盐等无机氧化物、氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝等氢氧化物、碳酸钙等碳酸盐、氟化钙、氟化钡、硫酸钡等难溶性的离子晶体、氮化铝、氮化硅等氮化物、滑石、蒙脱石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、莫来石、尖晶石、橄榄石、绢云母、膨润土、云母等来自矿物资源的物质或它们的人造物等。在负极活性物质层中使用填料的情况下，填料在负极活性物质层整体中所占的比例可以为约8.0质量％以下，通常优选为约5.0质量％以下(例如1.0质量％以下)。
[正极]
正极11具有正极基材21和正极活性物质层24。正极活性物质层24含有正极活性物质，并且沿着该正极基材21的至少一个面直接或介由未图示的导电层层叠。
上述正极基材21具有导电性。作为正极基材21的材质，可以使用铝、钛、钽、不锈钢等金属或它们的合金。其中，从耐电位性、高导电性和成本的平衡出发，优选为铝和铝合金。另外，作为正极基材21的形态，可以举出箔、蒸镀膜等，从成本方面出发，优选为箔。即，作为正极基材21，优选为铝箔。应予说明，作为铝或铝合金，可以例示JIS－H4000(2014)中规定的A1085、A3003等。
正极基材的平均厚度优选为3μm～50μm，更优选为5μm～40μm，进一步优选为8μm～30μm，特别优选为10μm～25μm。通过将正极基材的平均厚度设为上述范围，可以提高正极基材的强度，并且提高非水电解质蓄电元件的单位体积的能量密度。
正极活性物质层24由包含正极活性物质的所谓的正极合剂形成。另外，正极活性物质层24根据需要包含导电剂、粘合剂、增稠剂、填料等任意成分。
作为上述正极活性物质，例如，可以适当地从公知的正极活性物质中选择。作为锂离子非水电解质二次电池用的正极活性物质，通常使用能够吸留和放出锂离子的材料。作为正极活性物质，例如，可以举出具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、聚阴离子化合物、硫属化合物、硫等。作为具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，例如，可以举出Li[LixNi1－x]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγCo(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5，0＜γ＜1)、Li[LixCo(1－x)]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγMn(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5，0＜γ＜1)、Li[LixNiγMnβCo(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5，0＜γ，0＜β，0.5＜γ+β＜1)、Li[LixNiγCoβAl(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5，0＜γ，0＜β，0.5＜γ+β＜1)等。作为具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，可以举出LixMn2O4、LixNiγMn(2－γ)O4等。作为聚阴离子化合物，可以举出LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4、Li3V2(PO4)3、Li2MnSiO4、Li2CoPO4F等。作为硫属化合物，可以举出二硫化钛、二硫化钼、二氧化钼等。这些材料中的原子或聚阴离子可以被由其他元素构成的原子或阴离子种取代一部分。这些材料的表面可以被其他材料被覆。在正极活性物质层中，可以单独使用这些材料中的一种，也可以混合使用两种以上。在正极活性物质层中，可以单独使用这些化合物中的一种，也可以混合使用两种以上。
与聚阴离子化合物等相比，上述锂过渡金属复合氧化物更容易伴随着产生金属锂枝晶的情况而产生急剧的温度上升，因此在使用锂过渡金属复合氧化物作为正极活性物质的情况下，从提高过充电时的安全性的观点出发，更优选应用本实施方式的构成。
正极活性物质层中的正极活性物质的含量没有特别限定，但是作为其下限，优选为50质量％，更优选为80质量％，进一步优选为90质量％。另一方面，作为该含量的上限，优选为99质量％，更优选为98质量％。
作为上述导电剂，只要是导电性材料就没有特别限定。作为这样的导电剂，可以选自上述负极中例示的材料。在使用导电剂的情况下，导电剂在正极活性物质层整体中所占的比例可以为约1.0质量％～20质量％，通常优选为约2.0质量％～15质量％(例如3.0质量％～6.0质量％)。
作为上述粘合剂，可以从上述负极中例示的材料中选择。在使用粘合剂的情况下，粘合剂在正极活性物质层整体中所占的比例可以为约0.50质量％～15质量％，通常优选为约1.0质量％～10质量％(例如1.5质量％～3.0质量％)。
作为上述增稠剂，可以举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素等多糖类高分子。另外，在增稠剂具有与锂反应的官能团的情况下，优选预先通过甲基化等使该官能团失活。在使用增稠剂的情况下，增稠剂在正极活性物质层整体中所占的比例可以为约8质量％以下，通常优选为约5.0质量％以下(例如1.0质量％以下)。
作为上述填料，可以选自上述负极中例示的材料。在使用填料的情况下，填料在正极活性物质层整体中所占的比例可以为约8.0质量％以下，通常优选为约5.0质量％以下(例如1.0质量％以下)。
上述导电层是正极基材21的表面的被覆层，通过包含碳粒子等导电性粒子来减少正极基材21与正极活性物质层24的接触电阻。与负极12同样，导电层的构成没有特别限定，例如可以通过含有树脂粘合剂和导电性粒子的组合物来形成。
[非水电解质]
作为上述非水电解质，可以使用一般非水电解质二次电池(蓄电元件)中通常使用的公知的非水电解质。上述非水电解质包含非水溶剂和溶解于该非水溶剂的电解质盐。应予说明，上述非水电解质可以是固体电解质等。
作为上述非水溶剂，可以使用通常作为一般蓄电元件用非水电解质的非水溶剂使用的公知的非水溶剂。作为上述非水溶剂，可以举出环状碳酸酯、链状碳酸酯、酯、醚、酰胺、砜、内酯、腈等。其中，优选至少使用环状碳酸酯或链状碳酸酯，更优选并用环状碳酸酯和链状碳酸酯。在并用环状碳酸酯和链状碳酸酯的情况下，作为环状碳酸酯与链状碳酸酯的体积比(环状碳酸酯：链状碳酸酯)，没有特别限定，但是例如优选为5：95～50：50。
作为上述环状碳酸酯，可以举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氯代碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、碳酸苯乙烯酯、碳酸邻苯二酚酯、1－苯基亚乙烯基碳酸酯、1，2－二苯基亚乙烯基碳酸酯等，其中，优选EC。
作为上述链状碳酸酯，可以举出碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二苯酯等，其中，优选EMC。
作为上述电解质盐，可以使用通常作为一般蓄电元件用非水电解质的电解质盐使用的公知的电解质盐。作为上述电解质盐，可以举出锂盐、钠盐、钾盐、镁盐、
Figure BDA0003700278270000141
盐等，优选锂盐。
作为上述锂盐，可以举出LiPF6、LiPO2F2、LiBF4、LiClO4、LiN(SO2F)2等无机锂盐、LiSO3CF3、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)(SO2C4F9)、LiC(SO2CF3)3、LiC(SO2C2F5)3等具有氢被氟取代而得的烃基的锂盐等。其中，优选无机锂盐，更优选LiPF6。
作为上述非水电解质中的上述电解质盐的浓度的下限，优选为0.1mol/dm3，更优选为0.3mol/dm3，进一步优选为0.5mol/dm3，特别优选为0.7mol/dm3。另一方面，作为该上限，没有特别限定，但是优选为2.5mol/dm3，更优选为2.0mol/dm3，进一步优选为1.5mol/dm3。
可以在上述非水电解质中添加其他添加剂。另外，作为上述非水电解质，也可以使用常温熔融盐、离子液体等。
[隔离件]
作为上述隔离件25，例如可以使用纺布、无纺布、多孔树脂膜等。其中，从强度的观点出发，优选多孔树脂膜，从非水电解质的保液性的观点出发，优选无纺布。作为隔离件25的主要成分，从强度的观点出发，例如优选聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃，从耐氧化分解性的观点出发，例如优选聚酰亚胺、芳香族酰胺等。另外，也可以将这些树脂复合。
应予说明，可以在隔离件25与正极11之间设置无机层。该无机层是也称为耐热层等的多孔层。另外，也可以使用在多孔树脂膜的一个面或两个面形成有无机层的隔离件。上述无机层通常由无机粒子和粘合剂构成，也可以含有其他成分。
[蓄电元件的制造方法]
本发明的一个实施方式的蓄电元件的制造方法例如具备将层叠有负极和正极的电极体以及包含锂离子的非水电解液收纳于壳体，上述负极具有上述负极基材、直接或间接层叠于该负极基材且包含导电剂的导电层以及负极活性物质层。上述负极活性物质层可以通过将负极合剂糊料涂覆于上述负极基材和导电层的表面并干燥来形成。上述负极合剂糊料通常除负极活性物质以外包含粘合剂和分散介质，还包含其他任意成分。作为上述分散介质，通常使用有机溶剂。作为该有机溶剂，例如可以举出N－甲基－2－吡咯烷酮(NMP)、丙酮、乙醇等极性溶剂、二甲苯、甲苯、环己烷等非极性溶剂，优选极性溶剂，更优选NMP。负极合剂糊料可以通过混合上述各成分来得到。如上所述，负极活性物质层包含在0.05Vvs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质。另外，上述负极基材为纯铝或铝合金。
作为其他工序，该蓄电元件的制造方法例如具备隔着隔离件层叠上述负极和上述正极。通过隔着隔离件层叠上述负极和上述正极，从而形成电极体。
将上述电极体、非水电解液等收纳于壳体的方法可以通过公知的方法来进行。
根据该蓄电元件，可以提高过充电时的安全性和蓄电元件的性能。
[其他实施方式]
本发明的蓄电元件不限定于上述实施方式，可以在不脱离本发明要旨的范围内进行各种变形。例如，可以在一个实施方式的构成中追加其他实施方式的构成，另外，可以将一个实施方式的构成的一部分替换为其他实施方式的构成或公知技术。进而，可以删除一个实施方式的构成的一部分。另外，可以在一个实施方式的构成中附加公知技术。
对于本发明的蓄电元件的形状，没有特别限定，除上述方形电池以外，例如可以举出圆筒型电池、扁平型电池、硬币型电池、按钮型电池等。
在上述实施方式中，以蓄电元件为非水电解液二次电池的方式为中心进行了说明，但是也可以是其他蓄电元件。作为其他蓄电元件，可以举出电容器(双电层电容器、锂离子电容器)等。作为非水电解液二次电池，可以举出锂离子非水电解液二次电池。
本发明也可以实现为具备多个上述蓄电元件的蓄电装置。另外，可以通过使用一个或多个本发明的蓄电元件(单元)来构成蓄电单元，进而可以使用该蓄电单元构成蓄电装置。上述蓄电装置可以用作电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、插电式混合动力汽车(PHEV)等汽车用电源。进而，上述蓄电装置可以用于发动机启动用电源装置、辅机用电源装置、无停电电源装置(UPS)等各种电源装置。
图5表示将集合有电连接的两个以上的蓄电元件1的蓄电单元80进一步集合而得的蓄电装置90的一个例子。蓄电装置90可以具备将两个以上的蓄电元件1电连接的母线(未图示)、将两个以上的蓄电单元80电连接的母线(未图示)。蓄电单元80或蓄电装置90可以具备对一个以上蓄电元件的状态进行监视的状态监视装置(未图示)。
工业上的可利用性
除混合动力电动汽车用电源或怠速停止车用发动机启动用电源以外，本发明的蓄电元件优选被用作以作为个人计算机、通信终端等电子设备、汽车等的电源使用的非水电解液二次电池为代表的蓄电元件。
符号说明
1 蓄电元件
2、7 电极体
3 壳体
4 正极外部端子
5 负极外部端子
8 卷芯
9、19 导电层
11 正极
12 负极
21 正极基材
22 负极基材
23 负极活性物质层
24 正极活性物质层
25 隔离件
31 壳体主体
32 壳体盖体
41 上部绝缘部件
42 下部绝缘部件
51 上部绝缘部件
52 下部绝缘部件
60 正极集电体
61 固定部
62 脚部
70 负极集电体
71 固定部
72 脚部
80 蓄电单元
90 蓄电装置。

Claims (4)

1.一种蓄电元件，具备负极和正极；
所述负极具有纯铝或铝合金制的负极基材、直接或间接层叠于该负极基材且包含导电剂的导电层、以及包含在0.05V vs.Li/Li+以下的电位能够吸留锂离子的负极活性物质的负极活性物质层，
所述正极与所述负极对置，具有正极基材和直接或间接层叠于该正极基材的正极活性物质层，
所述负极活性物质层以包含与所述负极基材接触的区域和与所述导电层接触的区域的方式层叠于所述负极基材和所述导电层。
2.根据权利要求1所述的蓄电元件，其中，在所述负极和所述正极对置的方向观察，所述导电层的边缘比所述正极活性物质层的边缘向外边缘侧突出。
3.根据权利要求1或2所述的蓄电元件，其进一步具备与外部导通的负极外部端子和正极外部端子，
所述负极基材具有与所述负极外部端子连接的负极连接部，
所述负极活性物质层的与所述负极基材接触的区域位于所述负极基材的所述负极连接部侧。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的蓄电元件，其中，所述负极活性物质为难石墨化碳或易石墨化碳。
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