JP6743326B1 - 精製クロロシラン類の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
一方、シリコンウェハの原料となる上記多結晶シリコンは、シリコンウェハサイズが大口径化するに当たって、更なる高純度及び高抵抗が要求される。そのため、原料であるクロロシランは、更に高度に精製されることが必要であり、上記硼素化合物及び/又はリン化合物についても高度の除去率が要求される。
従って、本発明の精製方法は、工業的なクロロシラン類の精製技術として極めて有用である。
また、アルキルフェノールの蒸留留出液中への混入を極力避けるために、その沸点が留出液の沸点よりも十分に高いものを使用することが好ましい。
上記アルキルフェノールの中でも、一般式(1)中のRで表される基がメチル基であり、nが1の化合物を使用した場合は、クロロシラン類との分離効率が非常によく、特に好適に使用され、2−メチルフェノールであるのが最も好ましい。
また、蒸留方法としては、回分式、連続式のいずれでも実施可能である。
例えば、前記冶金級シリコンを塩素化して得られる粗クロロシランの場合、複数の蒸留塔を使用し、1本目の蒸留塔でトリクロロシラン及びそれより沸点の低いクロロシラン類を蒸留した後、搭底液を2本目の蒸留塔で蒸留して、四塩化ケイ素を蒸留する方法が一般的である。この場合、アルキルフェノールと塩素及び必要に応じて存在させる酸素とは、1本目の蒸留塔での蒸留の際に添加すれば、搭底液と共に2本目の蒸留塔に供給されるため、2本目の蒸留塔においては、アルキルフェノールと塩素と酸素を新たに追加することなく、蒸留を行うことができる。そして、2本目の蒸留塔の搭底からは、ヘキサクロロジシラン等の高沸点クロロシラン類及びシラン類のポリマーや硼素及び/又はリンとアルキルフェノールを含んだ錯体が抜き出される。
冶金級シリコンより得られたジクロロシラン、トリクロロシラン、及び四塩化ケイ素の混合物(粗クロロシラン類)50kg(モル数で31モル、硼素化合物含有量:硼素元素換算で1ppma、リン化合物含有量:リン元素換算で8ppma)を撹拌機付き撹拌槽に入れ、撹拌槽の温度を40℃、圧力を80kPaGに保持した後、2−メチルフェノール1.5g(対粗クロロシラン類モル比で45ppm)を添加して、その後、塩素ガスを20cc/分の流量で10分間吹き込み(対粗クロロシラン類モル比で29ppm)、撹拌混合した後、ステンレス製の30段相当の蒸留塔で蒸留を行い、留出液としてジクロロシランを含有するトリクロロシラン8.37kg及び搭底液41.63kgを得た。
実施例1において塩素ガスを吹き込むことなく蒸留した以外は実施例1と同様に実施し、留出液としてジクロロシランを含有するトリクロロシラン8.37kg及び搭底液41.63kgを得た。留出液を分析したところ、220ppbaの硼素及び330ppbaのリンが検出された。また、搭底液を分析したところ、硼素化合物の含有量は硼素元素換算で1.3ppma、リン化合物の含有量はリン元素換算で11ppmaであった。
実施例1において、塩素を20cc/分の流量で10分間、空気を10cc/分の流量で5分間吹き込んだ(酸素換算の添加量が対粗クロロシラン類モル比で15ppm)後に撹拌してその後蒸留した以外は実施例1と同様に実施し、留出液を分析したところ、硼素化合物及びリン化合物の含有量は、硼素又はリン元素換算で共に1ppba以下で、この留出液を用いてシーメンス法により多結晶シリコンを製造した結果、比抵抗が4200Ωcmの多結晶シリコンが得られた。
実施例1において2−メチルフェノールに代えて表1に示すアルキルフェノールを用いた以外は実施例1と同様に粗クロロシラン類と混合/撹拌した後に、トリクロロシランの蒸留を行い、留出液中の硼素化合物含有量及びリン化合物含有量を硼素濃度及びリン濃度として測定した。さらに、各留出液を用いて、シーメンス法により多結晶シリコンを製造してその比抵抗を測定した。結果を表1に示した。
冶金級シリコンを原料とするジクロロシラン、トリクロロシラン、及び四塩化ケイ素の混合物の製造を冶金級シリコンの品質を変えて行い、各種濃度の硼素及びリンを含有する粗クロロシラン類を製造しそれらの粗クロロシラン類を使用して、2−メチルフェノール添加量と塩素ガス添加量と酸素ガス添加量と、混合液の撹拌槽の温度および圧力とを表2に示す条件とした以外は実施例1と同様に粗クロロシラン類と混合/撹拌した後に、トリクロロシランの蒸留を行い、留出液中の硼素化合物含有量及びリン化合物含有量を硼素濃度及びリン濃度として測定した。さらに、各留出液を用いて、シーメンス法により多結晶シリコンを製造してその比抵抗を測定した。その結果を表2及び表3に示した。
Claims (9)
- 硼素化合物及び/又はリン化合物を含有する粗クロロシラン類を、アルキルフェノールの存在下で塩素と接触させた後に蒸留することを特徴とする、精製クロロシラン類の製造方法。
- 粗クロロシラン類を前記アルキルフェノールの存在下で塩素と接触させる際乃至その後の蒸留を開始するまでの間に、該粗クロロシラン類を、さらに酸素と接触させる、請求項1記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- アルキルフェノールが2−メチルフェノールである、請求項1〜3のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- アルキルフェノールの存在量が、粗クロロシラン類1モルに対して1〜3000ppmモルである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- 塩素の接触量が、粗クロロシラン類1モルに対して1〜2000ppmモルである、請求項1〜5のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- 酸素の接触量が、粗クロロシラン類1モルに対して0.1〜1000ppmモルである、請求項2〜6のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- 粗クロロシラン類をアルキルフェノールの存在下で塩素と接触させる際の温度が10〜90℃の範囲である、請求項1〜7のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
- 粗クロロシラン類をアルキルフェノールの存在下で塩素と接触させる際の圧力条件が10〜250kPaGの範囲である、請求項1〜8のいずれか一項に記載の精製クロロシラン類の製造方法。
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