JP6720689B2 - 繊維強化プラスチック成形体及び繊維強化プラスチック成形体用基材 - Google Patents
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Description
具体的に、本発明は、以下の構成を有する。
[2]表面層は、ポリエーテルイミド及びポリフェニレンサルファイドから選択される少なくとも1種を含む[1]に記載の繊維強化プラスチック成形体。
[3]表面層の坪量は10〜350g/m2である[1]又は[2]に記載の繊維強化プラスチック成形体。
[4]コア層の密度は1.2〜1.8g/cm3である[1]〜[3]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[5]熱可塑性樹脂は、限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂である[1]〜[4]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[6]熱可塑性樹脂は、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及び難燃剤を含有するポリカーボネート樹脂から選択される少なくとも1種である[1]〜[5]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[7]コア層は、熱可塑性樹脂を、強化繊維と熱可塑性樹脂の合計質量に対して、40質量%以上含む[1]〜[6]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[8]強化繊維は、炭素繊維である[1]〜[7]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[9]厚みが1mm以下である[1]〜[8]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[10]厚みが0.2〜0.9mmである[1]〜[9]のいずれかに記載の繊維強化プラスチック成形体。
[11]コア層用不織布と、表面層用シートとを有し、コア層用不織布は、強化繊維と熱可塑性樹脂繊維とを含み、熱可塑性樹脂繊維は限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂繊維であるか、もしくは、コア層用不織布は難燃剤を含み、表面層用シートは、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種を含むことを特徴とする繊維強化プラスチック成形体用基材。
[12]表面層用シートは、ポリエーテルイミド及びポリフェニレンサルファイドから選択される少なくとも1種を含む[11]に記載の繊維強化プラスチック成形体用基材。
本発明の繊維強化プラスチック成形体は、コア層と、表面層を有する。ここで、コア層は、強化繊維と熱可塑性樹脂を含む。本発明で用いられる熱可塑性樹脂は限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂であるか、もしくは、コア層が難燃剤を含む。また、表面層は、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種を含む層である。
本発明の繊維強化プラスチック成形体の表面に塗装が施される場合は、表面層14上に塗装が施される。本発明の繊維強化プラスチック成形体1においては、このような表面層14を有するため、塗装適性を向上させることができる。また、本発明の繊維強化プラスチック成形体1は、表面層14を有するため、耐溶剤性や耐候性にも優れている。
表面層は、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種を含む。なお、表面層は、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種を50質量%以上含むことが好ましく、80質量%以上含むことがより好ましく、90質量%以上含むことがさらに好ましく、95質量%以上含むことがよりさらに好ましく、97質量%以上含むことが特に好ましい。表面層は、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種からなる層であってもよい。なお、表面層は、上記のいずれか1種のみから構成されてもよく、上記の樹脂の混合物から構成されてもよい。また、上記の樹脂以外の樹脂を用いてもよく、例えば、ポリスチレンやポリフェニレンエーテル等を例示することができる。これらの樹脂は上記樹脂と併用されてもよい。
コア層は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む。ここで、熱可塑性樹脂は限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂であるか、もしくは、コア層は難燃剤を含む。コア層が難燃剤を含む場合は、熱可塑性樹脂は難燃剤を含む熱可塑性樹脂であることが好ましい。
コア層は、強化繊維を有する。強化繊維は、ガラス繊維、炭素繊維及びアラミド繊維から選ばれる少なくとも1種であることが好ましく、炭素繊維又はガラス繊維であることがより好ましく、炭素繊維であることがさらに好ましい。これらの強化繊維は、1種のみを使用してもよく、複数種を使用してもよい。また、PBO(ポリパラフェニレンベンズオキサゾール)繊維等の耐熱性に優れた有機繊維を含有していてもよい。
なお、本明細書において、質量平均繊維長は、100本の繊維について測定した繊維長の平均値である。
なお、本明細書において、平均繊維径は、100本の繊維の繊維径を測定した繊維径の平均値である。
強化繊維としては炭素繊維を用いることが好ましい。強化繊維に含まれる炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル(PAN)系、石油・石炭ピッチ系、レーヨン系、リグニン系等の炭素繊維を用いることができる。これらの炭素繊維は、1種類を単独で用いてもよいし、2種類以上を組み合わせ用いてもよい。また、これら炭素繊維の中でも、工業規模における生産性及び機械特性の観点から、ポリアクリロニトリル(PAN)系の炭素繊維を用いることが好ましい。
熱可塑性樹脂は、限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂であるか、もしくは、コア層が難燃剤を含む。コア層が難燃剤を含む場合、難燃剤の脱落を防止するために難燃剤を含む熱可塑性樹脂であることが好ましい。また、熱可塑性樹脂として、限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂と、難燃剤を含む熱可塑性樹脂を併用してもよい。
難燃剤としては、例えば、ハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤、シリコーン系難燃剤を配合することができる。
ハロゲン系難燃剤の好ましい具体例としては、臭素化ポリカーボネート、臭素化エポキシ樹脂、臭素化フェノキシ樹脂、臭素化ポリフェニレンエーテル樹脂、臭素化ポリスチレン樹脂、臭素化ビスフェノールA、グリシジル臭素化ビスフェノールA、ペンタブロモベンジルポリアクリレート、ブロム化イミド等が挙げられ、中でも、臭素化ポリカーボネート、臭素化ポリスチレン樹脂、グリシジル臭素化ビスフェノールA、ペンタブロモベンジルポリアクリレートが、耐衝撃性の低下を抑制しやすい傾向にあり、より好ましい。
リン系難燃剤としては、例えば、エチルホスフィン酸金属塩、ジエチルホスフィン酸金属塩、ポリリン酸メラミン、リン酸エステル、ホスファゼン等が挙げられ、中でも、ジエチルホスフィン酸金属塩、ポリリン酸メラミン、ホスファゼンが熱安定性に優れる点から好ましい。また、成形時のガスやモールドデポジットの発生、難燃剤のブリードアウトを抑制するために、リン系難燃剤と相溶性に優れる熱可塑性樹脂を配合してもよい。このような熱可塑性樹脂としては、好ましくは、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂である。
アンチモン化合物としては、三酸化アンチモン(Sb2O3)、五酸化アンチモン(Sb2O5)、アンチモン酸ナトリウム等が挙げられる。特に、ハロゲン系難燃剤を用いる場合、該難燃剤との相乗効果から、三酸化アンチモンを併用することが好ましい。難燃助剤を用いる場合は、難燃助剤も難燃剤と共に熱可塑性樹脂に含有させることが好ましい。
コア層には、さらにバインダー成分を含有させてもよい。バインダー成分は、コア層の全質量に対して0.1〜10質量%となるように含有されることが好ましく、0.3〜10質量%であることがより好ましく、0.4〜9質量%であることがさらに好ましく、0.5〜8質量%であることが特に好ましい。バインダー成分の含有率を上記範囲内とすることにより、製造工程中の強度を高めることができ、ハンドリング性を向上させることができる。なお、バインダー成分の量は多くなると表面強度・層間強度共に強くなるが、逆に加熱成形時の臭気の問題が発生しやすくなる。しかし、上記の範囲においては臭気の問題はほとんど発生せず、また繰り返しの断裁工程を経ても層間剥離などを発生しない繊維強化プラスチック成形体用基材を得ることができる。
本発明では、熱可塑性樹脂繊維と強化繊維は、一定の長さにカットされたチョップドストランドであることが好ましい。また、バインダー繊維もチョップドストランドであることが好ましい。このような形態とすることにより、コア層用不織布中で、各種繊維を均一に混合することができる。また、繊維の断面形状は円形に限定されず、楕円形等、異形断面のものも使用できる。
本発明は、コア層用不織布と、表面層用シートとを有する繊維強化プラスチック成形体用基材に関するものでもある。コア層用不織布は、強化繊維と熱可塑性樹脂繊維とを含み、熱可塑性樹脂繊維は限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂繊維であるか、もしくは、コア層用不織布は難燃剤を含む。また、表面層用シートは、ポリオレフィン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンサルファイド及びナイロンから選択される少なくとも1種を含む。
表面層用シートが不織布の場合は、不織布は上記樹脂繊維から構成される。また、表面層用シートがフィルムの場合は、上記樹脂を溶融してフィルム状にしたフィルムを用いることができる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエーテルイミドフィルムとしては、三菱樹脂株式会社製のスペリオ等を例示することができる。
本発明の繊維強化プラスチック成形体用基材の製造工程は、強化繊維と、熱可塑性樹脂繊維を混合し、湿式抄紙法又は乾式抄紙法によってコア層用不織布を形成する工程を含む。湿式抄紙法は、熱可塑性樹脂繊維、強化繊維のチョップドストランドを溶媒中に分散させ、その後溶媒を除去してウエブを形成する方法である。また、乾式抄紙法は、強化繊維と熱可塑性樹脂繊維を気体中で混合し、次いでネット上に捕捉してマットを得る方法である。このような方法は、エアレイドと呼ばれることもある。
本発明の繊維強化プラスチック成形体は、上述した繊維強化プラスチック成形体用基材を加熱加圧成形することにより成形される。繊維強化プラスチック成形体用基材は、目的とする形状や成形法に合わせて任意の形状に加工することができる。
また、アウトサート成形部材15は、繊維強化プラスチック成形体1のコア層10と表面層14の両方に接するように付設されていてもよい。例えば、図3に示されているように、繊維強化プラスチック成形体1のコア層10側の面から繊維強化プラスチック成形体1の側面を覆うように付設することができる。
本発明の繊維強化プラスチック成形体の用途としては、例えば、「OA機器、携帯電話、スマートフォン、携帯情報端末、タブレットPC、デジタルビデオカメラなどの携帯電子機器、エアコンその他家電製品などの筐体、及び筐体に貼り付けるリブ等の補強材、「支柱、パネル、補強材」などの土木、建材用部品、「各種フレーム、各種車輪用軸受、各種ビーム、ドア、トランクリッド、サイドパネル、アッパーバックパネル、フロントボディー、アンダーボディー、各種ピラー、各種フレーム、各種ビーム、各種サポート、などの外板またはボディー部品及びその補強材」、「インストルメントパネル、シートフレームなどの内装部品」、または「ガソリンタンク、各種配管、各種バルブなどの燃料系、排気系、または吸気系部品」、「エンジン冷却水ジョイント、エアコン用サーモスタットベース、ヘッドランプサポート、ペダルハウジング」、などの自動車、二輪車用部品、「ウィングレット、スポイラー」などの航空機用部品、「鉄道車両用の座席用部材、外板パネル、外板パネルに貼り付ける補強材、天井パネル、エアコン等の噴出し口」などの鉄道車両用部品、「樹脂(熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂)からなる成形体の補強材、樹脂と強化繊維からなる成形体の補強材、植物由来のシート(クラフト紙、段ボール、耐油紙、絶縁紙、導電紙、剥離紙、含浸紙、グラシン紙、セルロースナノファイバーシートなど)の補強材」などの部材、等に好適に使用される。
このように、本発明の繊維強化プラスチック成形体は、強度が高く、また優れた難燃性を有するため安全性が高いので、電気、電子機器用の筐体、自動車用の構造部品、航空機用の部品、土木、建材用のパネル、その他多種多様な用途に好ましく用いられる。
(コア層用不織布の作製)
繊維長12mmの炭素繊維(台湾プラスチック社製、CS815)をスラリー濃度0.5%となるように水中に投入し、分散剤としてエマノーン(登録商標)3199V(花王株式会社製)を、炭素繊維100質量部に対して1質量部となるよう添加した。尚、エマノーン3199Vはあらかじめ0.5%濃度の水溶液となるように水に溶解して添加した。その後、古紙離解用パルパーを用いて30秒間攪拌して初期分散を行った後、スラリー濃度0.15%となるように水で希釈した(炭素繊維スラリー)。
太さ2.2dtex、繊維長15mmのポリエーテルイミド繊維と、繊維状PVAバインダー(クラレ社製 、VPB−105−2)を、質量比98:2となるように水中に投入し、スラリーを作製した。得られたスラリーをコア層用不織布と同様の方法で抄紙し、表1の坪量の幅50cmの表面層用シートを抄造した
得られたコア層用不織布を4枚積層し、さらにその上に表面層用シートを1枚積層し、繊維強化プラスチック成形体用基材とした。この繊維強化プラスチック成形体用基材をホットコールドプレス機に挿入し、プレス圧10MPa、加熱温度300℃で5分間プレスし、70℃に冷却して繊維強化プラスチック成形体を得た。
繊維強化プラスチック成形体のコア層の坪量及び表面層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
表面層用シートをポリエーテルイミドフィルム(三菱樹脂株式会社製「スペリオ」)に変更し、繊維強化プラスチック成形体のコア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
実施例3の表面層用シートに使用したポリエーテルイミド(PEI)繊維をポリフェニレンスルフィド(PPS)繊維(東洋紡社製 「プロコン」繊維径2.2dtex、繊維長5mm)に変更し、繊維強化プラスチック成形体の各層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例3と同様にして、繊維強化プラスチック成形体を得た。
(難燃剤含有ポリカーボネート繊維の作製)
ポリカーボネート樹脂(A成分)(三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製、商品名:ユーピロンS−3000(粘度平均分子量:21,000))と、アクリロニトリル・スチレン系共重合体(B成分)(テクノポリマー(株)製、商品名:290FF(220°C、49N荷重におけるメルトフローレート(MFR):50g/10分))と、ポリカーボネートオリゴマー(C成分)(三菱ガス化学(株)製、商品名:AL071(平均重合度:7))と、燐系難燃剤(D成分)(燐酸エステル、大八化学(株)製、商品名:PX−200化学式:[OC6H3(CH3)2]2P(O)OC6H4OP(O)[OC6H3(CH3)2]2)を質量比率 100/5.5/12/16となるように混合した。混合物は、30mmφの2軸押し出し機にて溶融混合し、ペレット化した樹脂組成物を得た。
得られたペレットを紡糸温度300℃にて、紡糸ノズル(孔径0.6mm)を用いて溶融押出し、紡糸ノズル付近の温度を250℃に冷却し、繊度100dtexの紡糸フィラメントを得た。得られたフィラメントを、ギロチンカッターで15mm長に切断し、難燃剤含有ポリカーボネート繊維を得た。
コア層用不織布のPEI繊維を上記の難燃剤含有ポリカーボネートに変更し、坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例1と同様にして幅50cmのコア層用不織布を作製した。表面層用シートのPEI繊維をPP繊維(ダイワボウ社製、PZ)に変更し、表面層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した。そして、加熱温度を210℃に変更した以外は実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
コア層用不織布のPEI繊維をPPS(限界酸素指数34)繊維に変更し、坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例1と同様にして幅50cmのコア層用不織布を作成した。そして、表面層用シートのPEI繊維をPPS繊維に変更し、表面層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
繊維強化プラスチック成形体のコア層及び表面層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整し、プレス圧を5MPaに変更した以外は、実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
コア層用不織布の炭素繊維をEガラス繊維(繊維長13mm、繊維径10μm、オーウエンスコーニング社製 CS13JAGP195)に変更し、配合比を表1に示すとおりとした。そして、繊維強化プラスチック成形体の各層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
コア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整し、表層のPEI繊維をナイロン6繊維(東レ社製「アミラン」に変更し、坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
コア層用不織布の作製工程において、ポリエーテルイミド繊維に代えて、実施例7と同様にして得られた難燃剤含有ポリカーボネート繊維とポリエーテルイミド繊維の混合繊維(質量比:50/50)を用い、繊維強化プラスチック成形体のコア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例2と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
コア層用不織布の作製工程において、ポリエーテルイミド繊維に代えて、実施例7と同様にして得られた難燃剤含有ポリカーボネート繊維とポリエーテルイミド繊維の混合繊維(質量比:50/50)を用い、繊維強化プラスチック成形体のコア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例5と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た
表面層用シートを設けず、コア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した以外は、実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
表面層用シートの熱可塑性樹脂繊維をポリカーボネート繊維(繊維径30μm、繊維長15mm、ダイワボウ社製)に変更し、繊維強化プラスチック成形体の表面層及びコア層の坪量が表1に示すとおりとなるように原料スラリーの供給速度を調整した。また、加熱温度を245℃とした以外は実施例1と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
表面層の坪量が360g/cm3となるポリカーボネートフィルム(帝人社製「パンライト(商標)PC−1151)に変更した以外は、比較例2と同様にして繊維強化プラスチック成形体を得た。
(難燃性評価)
実施例及び比較例で得られた繊維強化プラスチック成形体の燃焼試験を、「機器及び部品に使用されるプラスチック材料の燃焼試験の安全性に関するUL規格、UL94 第6版 2013年3月28日付」に記載された、50W(20mm)垂直燃焼試験に準拠して行い、難燃性評価をV−0、V−1、V−2と分類し、これらのいずれにも該当しない物をV−不適合に分類した。V−0が難燃性が最も高く、V−1、V−2、V−不適合の順に難燃性が低下する。本発明では、難燃性評価がV−1以上のものを合格レベルとした。
実施例及び比較例で得られた繊維強化プラスチック成形体の表面層に塗装を施し、塗装適性について外観を評価した。繊維強化プラスチック成形体の外観について、塗膜の状態を目視にて観察し、以下の評価基準にて評価した。
○:表面の膨れやピンホールが発生していない。
△:わずかにピンホールが発生したが、実用上問題はない。
×:表面の膨れやピンホールが発生した。
一方、表面層を設けなかった比較例1、及び表面層に耐薬品性に劣るポリカーボネートを用いた比較例2においてはいずれも塗装後の外観が劣る結果となった。また、ポリカーボネートを厚くした比較例3においては、更に難燃性も劣る結果となった。
10 コア層
14 表面層
15 アウトサート成形部材
16 コア層とアウトサート成形部材との界面
17 表面層とアウトサート成形部材との界面
20 アウトサート成形部材を付設した繊維強化プラスチック成形体
Claims (8)
- コア層と、表面層と、前記表面層のコア層が設けられている面側とは反対側に塗装層とを有する繊維強化プラスチック成形体であって、
前記コア層は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含み(但し、前記コア層は難燃剤を含まず)、
前記熱可塑性樹脂は限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂であり、
前記表面層は、ポリエーテルイミド及びポリフェニレンサルファイドから選択される少なくとも1種を含み、
表面層の坪量は60〜200g/m 2 であり、
前記繊維強化プラスチック成形体の全体の密度は1.2g/cm 3 以上であることを特徴とする繊維強化プラスチック成形体。 - 前記表面層の膜厚は、前記コア層の膜厚の1/2以下である請求項1記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 前記コア層の密度は1.2〜1.8g/cm3である請求項1又は2に記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 前記熱可塑性樹脂は、限界酸素指数が30以上の熱可塑性樹脂である請求項1〜3のいずれか1項に記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 前記コア層は、前記熱可塑性樹脂を、前記強化繊維と前記熱可塑性樹脂の合計質量に対して、40質量%以上含む請求項1〜4のいずれか1項に記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 前記強化繊維は、炭素繊維である請求項1〜5のいずれか1項に記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 厚みが1mm以下である請求項1〜6のいずれか1項に記載の繊維強化プラスチック成形体。
- 厚みが0.2〜0.9mmである請求項1〜7のいずれか1項に記載の繊維強化プラスチック成形体。
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