JP6706928B2 - 自動車外装・外板用樹脂組成物 - Google Patents
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Description
[1](A)非結晶性ポリエステル樹脂、(B)芳香族ポリカーボネート樹脂、(C)高耐熱芳香族ポリカーボネート樹脂からなる自動車外装・外板用樹脂組成物であって、(A)と(B)と(C)の合計量が100重量部であるのに対し、(A)が5〜82重量部であり、(B)と(C)の合計量が18〜95重量部であり、(B)/(C)の重量比が0/100〜75/25であり、(A)が、示差走査熱量計による熱分析で180〜300℃の範囲内に10J/g以上の結晶融解熱を有さず、ASTM D648に基づき測定した(B)の荷重たわみ温度(A法)が110℃以上145℃未満であり、(C)の荷重たわみ温度(A法)が145℃以上であることを特徴とする自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[2]さらに、荷重たわみ温度(B法)が130℃以上である前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[3]さらに、(A)非結晶性ポリエステル樹脂が、(a1)テレフタル酸70〜80モル%および(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸20〜30モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、(b1)エチレングリコール80〜100モル%および(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%からなるジオール(b)由来の単位とを含む樹脂である前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[4]さらに、(A)非結晶性ポリエステル樹脂が、(a1)テレフタル酸70〜80モル%および(a2)イソフタル酸20〜30モル%からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、(b1)エチレングリコール100モル%からなるジオール(b)由来の単位とを含む樹脂である前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[5](A)非結晶性ポリエステル樹脂が、(a1)テレフタル酸80〜100モル%および(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸0〜20モル%からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、(b1)エチレングリコール60〜80モル%および(b2)炭素数3〜10の脂肪族ジオールまたは炭素数6〜21の脂環式ジオールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%と、(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%からなる(b)ジオール由来の単位とを含む樹脂である前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[6](A)非結晶性ポリエステル樹脂が、(a1)テレフタル酸100モル%からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、(b1)エチレングリコール60〜80モル%、ならびに(b2)ネオペンチルグリコールまたはシクロヘキサンジメタノールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%と、(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%からなる(b)ジオール由来の単位とを含む樹脂である前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
[7]さらに(D)板状フィラー2.5〜50重量部を含む前記自動車外装・外板用樹脂組成物に関する。
(A)非結晶性ポリエステルが、示差走査熱量計(DSC)による熱分析で180〜300℃の範囲内に10J/g以上の結晶融解熱(ΔHc)を有さないことを特徴とする。
(A)の使用量の下限は、熱安定性や成形加工性の観点から、10重量部がさらに好ましく、20重量部がより好ましい。
(A)の使用量の上限は、耐衝撃性や耐熱性の観点から、50重量部がさらに好ましく、40重量部がより好ましい。
(B)芳香族ポリカーボネート樹脂の使用量は、耐熱性と成型加工性、耐衝撃性のバランスの観点から、0〜50重量部が好ましい。
(B)の使用量の下限は、耐衝撃性と成形加工性の観点から、5重量部がさらに好ましく、10重量部がより好ましい。
(B)の使用量の上限は、耐熱性の観点から、40重量部がさらに好ましく、30重量部がより好ましい。
(C)の使用量の下限は、耐熱性を損なわないために、20重量部がさらに好ましく、30重量部がより好ましく、40重量部が特に好ましい。
(C)の使用量の上限は、耐衝撃性と成形加工性の観点から、80重量部がさらに好ましく、70重量部がより好ましく、60重量部が特に好ましい。
(B)と(C)の合計量の下限は40重量部が好ましく、55重量部がより好ましく、また、上限は85重量部が好ましく、75重量部がより好ましい。
(B)/(C)の重量比の下限は、15/85が好ましく、25/75がより好ましく、35/65がさらに好ましく、また、上限は、75/25が好ましく、65/35がより好ましい。
(D)板状フィラーの使用量としては、2.5〜50重量部が好ましい。
(D)の使用量の下限は、熱線膨張係数を低く抑え、剛性、耐熱性を高めるために、4.5重量部がより好ましく、5.5重量部がさらに好ましく、6.5重量部以上がさらに好ましい。
(D)の使用量の上限は、耐衝撃性を低下させず、表面外観を良好とするために、34重量部がより好ましく、29重量部以下がさらに好ましく、24重量部以下がさらに好ましく、15重量部以下が特に好ましい。
(E)エラストマーの使用量は、耐衝撃性と耐熱性、熱線膨張のバランスを良好とするために、0.5〜10重量部が好ましい。
(E)の使用量の下限は、耐衝撃性の観点から、1重量部がより好ましく、3重量部がさらに好ましい。
(E)の使用量の上限は、耐熱性と熱線膨張性を悪化させないために、7重量部がより好ましく、5.5重量部がさらに好ましい。
(F)リン化合物は、0〜2重量部が好ましい。
(F)の使用量の下限は、0.002重量部がより好ましく、0.01重量部がさらに好ましく、0.1重量部が特に好ましい。
(F)の使用量の上限は、成形体の外観不良を抑制するために、2重量部が好ましく、1重量部がより好ましく、0.5重量部がさらに好ましい。
本発明で用いる(A)非結晶性ポリエステル樹脂は、示差走査熱量計(DSC)による熱分析で10℃/minの昇温速度条件で測定したときに、180〜300℃の範囲内に10J/g以上の結晶融解熱を有するピークが検知されないことを要件とする。DSCによる熱分析では、さらに、5J/g以上の結晶融解熱ピークが検知されないものが好ましく、2J/g以上の結晶融解熱ピークが検知されないものであることがより好ましい。
なお、変性とは、(a)ジカルボン酸および/または(b)ジオールが別の基で置換されていることをいう。
(a1)テレフタル酸10〜95モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸5〜90モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール80〜100モル%および
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなるジオール(b)由来の単位とを含むものが好ましく、
(a1)テレフタル酸50〜90モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸10〜50モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール80〜100モル%および
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなるジオール(b)由来の単位とを含むものがより好ましく、
(a1)テレフタル酸70〜80モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸20〜30モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール80〜100モル%および
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなるジオール(b)由来の単位とを含むものがさらに好ましく、
(a1)テレフタル酸70〜80モル%および
(a2)イソフタル酸20〜30モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール100モル%
からなるジオール(b)由来の単位とを含むものが特に好ましい。
(a1)テレフタル酸80〜100モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸0〜20モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール10〜95モル%
(b2)炭素数3〜10の脂肪族ジオールまたは炭素数6〜21の脂環式ジオールからなる群より選ばれる1種以上のジオール5〜90モル%と、
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位とを含むものが好ましく、
(a1)テレフタル酸80〜100モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸0〜20モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール50〜90モル%
(b2)炭素数3〜10の脂肪族ジオールまたは炭素数6〜21の脂環式ジオールからなる群より選ばれる1種以上のジオール10〜50モル%と、
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位とを含むものがより好ましく、
(a1)テレフタル酸80〜100モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸0〜20モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール60〜80モル%
(b2)炭素数3〜10の脂肪族ジオールまたは炭素数6〜21の脂環式ジオールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%と、
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位とを含むものがさらに好ましく、
(a1)テレフタル酸100モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール60〜80モル%
(b2)ネオペンチルグリコールまたはシクロヘキサンジメタノールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位とを含むものが特に好ましい。
IV値の測定方法としては、テトラクロロエタン/フェノール=50/50(重量比)の混合溶剤中、25℃、(A)の濃度0.5g/dlの溶液として、ウーベローデ粘度計を用いて得られる。
(A)中のゲルマニウム金属含有量は、溶融混練する際に、エステル交換反応を引き起こし、物性低下や外観不良を招く場合があるので、5〜500ppmが好ましく、10〜400ppmがより好ましい。
(A)中のチタン金属含有量は、溶融混練する際に、エステル交換反応を引き起こし、物性低下や外観不良を招く場合があるので、100ppm以下が好ましく、20ppm以下がより好ましく、1.5ppm以下がさらに好ましい。
(A)中のアルミニウム金属含有量は、溶融混練した際に、エステル交換反応を引き起こし、物性低下や外観不良を招く場合があるので、100ppm以下が好ましく、50ppm以下がより好ましく、20ppm以下がさらに好ましい。
(A)中のアンチモン金属含有量は、溶融混練した際に、エステル交換反応を引き起こし、物性低下や外観不良を招く場合があるので、100ppm以下が好ましく、50ppm以下がより好ましく、6ppm以下がさらに好ましい。
本発明の樹脂組成物は、靭性、耐衝撃性、機械特性の観点から、(B)芳香族ポリカーボネート樹脂を含んでもよい。(B)芳香族ポリカーボネート樹脂は、通常2価フェノールとホスゲン、あるいは2価フェノールと炭酸ジエステルとの反応、もしくは2価フェノールのジハロホルメートの反応により得られる樹脂のことである。中でも、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(ビスフェノールA)からなるポリカーボネートが、耐衝撃性が発現しやすく好ましい。2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン由来単位とカーボネート結合のみを実質的に含むポリカーボネートを用いることが特に好ましい。
(B)の荷重たわみ温度(A法)は、耐衝撃性と耐熱性のバランスの観点から、110℃以上145℃未満であり、110℃以上140℃以下が好ましい。
(B)の重量平均分子量は、耐衝撃性、耐薬品性、成形加工性等の観点から、20,000〜200,000が好ましい。
(B)の重量平均分子量(以下、GPC分子量ともいう)の下限は、耐衝撃性と耐薬品性の観点から、40,000が好ましく、45,000がより好ましい。
(B)の重量平均分子量の上限は、成形加工性の観点から、150,000が好ましく、100,000がより好ましく、80,000がより好ましく、60,000が特に好ましい。
本発明に用いる(C)高耐熱芳香族ポリカーボネート樹脂は、130℃以上となるメラミン樹脂塗料や酸エポキシ樹脂塗料の焼付温度あるいは170℃以上となる電着塗装温度に耐えうる耐熱性を樹脂組成物に付与する。
(C)の荷重たわみ温度(A法)は、耐熱性の観点から、145℃以上が好ましく、155℃以上がより好ましく、170℃以上がさらに好ましい。
また、(C)の荷重たわみ温度(A法)は、成型加工性の観点から、250℃以下が好ましく、220℃以下がより好ましく、200℃以下がさらに好ましい。
(C)の重量平均分子量は、20,000〜200,000が好ましい。さらに、耐衝撃性と耐薬品性の観点から、40,000以上がより好ましく、50,000以上がさらに好ましく、55,000以上が特に好ましい。また、成形加工性の観点から、100,000以下がより好ましく、80,000以下がさらに好ましく、70,000以下が特に好ましい。
本発明の樹脂組成物は、樹脂組成物から得られる成形体の熱線膨張係数を抑制し、かつその成形体の面内異方性を小さくするために、(D)板状フィラーを含んでもよい。
(D)板状フィラーは、ケイ素元素を含むアルカリ性の無機物であり、ケイ酸塩鉱物が好ましく、本発明ではマイカ、タルクまたはカオリンから選択される少なくとも1種を特に好ましく用いることができる。
(D)板状フィラーの形状は、平板状または鱗片状が好ましい。
(D)板状フィラーは、レーザー回折法で求めた体積平均粒子径(MV)が0.5〜45μmであるものを好ましく用いることができ、またそのMVと厚さとの比、すなわちアスペクト比が5〜200のものを好ましく用いることができる。熱線膨張係数を抑制し、耐熱性を良好とするためには、MVは好ましくは1μm以上、より好ましくは2μm以上、さらには5μm以上であり、耐衝撃性を大きく悪化させないために、好ましくは45μm以下、より好ましくは35μm以下、さらには25μm以下とすることができる。線膨張係数の抑制効果と耐熱性・耐衝撃性のバランスを良好とするために、アスペクト比は、より好ましくは10以上、さらに好ましくは50以上であり、より好ましくは150以下、さらに好ましくは100以下、さらに好ましくは80以下である。線膨張係数抑制効果と耐衝撃性のバランスから、マイカが好ましく用いられる。
本発明の樹脂組成物は、耐衝撃性、特に低温の耐衝撃性の改良を目的に、(E)エラストマーを含んでもよい。(E)としては、(E1)グラフト共重合体、(E2)エチレン系共重合体を挙げることができる。(E1)グラフト共重合体と(E2)エチレン系共重合体は併用することができる。
本発明に用いることができる(E1)グラフト共重合体は、ゴム状重合体の存在下に、単量体をグラフト重合させて得られる。
ゴム状重合体のガラス転移温度は、低温での耐衝撃性の観点から、−10℃以下が好ましく、−30℃以下がより好ましく、−50℃以下が特に好ましい。
ゴム状重合体は、架橋されていることが好ましい。
(E1)中のゴム状重合体の量は、(E1)を100重量%として、40〜95重量%が好ましい。耐衝撃性の観点と、成形時のガスの発生などを抑制の観点から、50重量%以上がより好ましく、65重量%以上がさらに好ましい。
前記量は、(E1)の分散粒子径をサブミクロンサイズ以下に制御し、後述する基本粒子単位での分散状態を確保することで、耐衝撃性を安定に発現させるために、90重量%以下がより好ましく、85重量%以下がさらに好ましい。
本発明に用いることができる(E2)エチレン系共重合体は、(E1)グラフト共重合体と同様に、特に低温環境での耐衝撃性を改良するのに加えて、成形加工時の流動性を良好とするための成分である。
JIS K7121に基づき測定した(E2)の融点は、樹脂組成物の製造時における取り扱いの容易さや、成形体のべたつき感を抑えるために、80℃以上が好ましく、90℃以上がより好ましく、成形加工性の観点から、130℃以下が好ましく、100℃以下がより好ましい。
なお、JISとは日本工業規格である。
本発明における(F)リン化合物は、その効果として耐湿熱性や成形時の熱安定性を良好にする成分であるが、酸性リン酸、前記式1で表される酸性リン酸エステル、またはこれらのアルカリ金属、アルカリ土類金属、アルミニウム、もしくは亜鉛などとの塩、オキサホスホリン化合物、亜リン酸エステル、ホスホン酸誘導体、ホスフィン酸誘導体などを用いることができる。
酸性リン酸の塩の例としてはピロリン酸二水素ナトリウム、リン酸二水素ナトリウム、リン酸二水素カルシウムなどが挙げられる。
前記酸性リン酸エステルあるいはその塩の例としては、下記式3〜5で表される化合物を挙げることができる。
オキサホスホリン化合物の例としては、下記式6で表される化合物やその誘導体などを挙げることができる。
前記亜リン酸エステルの例としては、下記式7で表される化合物などを挙げることができる。
前記ホスホン酸誘導体の例としては、n−オクタデシルホスホン酸、ベンジルホスホン酸などのアルミニウム塩や亜鉛塩などを挙げることができる。
前記ホスフィン酸誘導体の例としては、ジフェニルホスフィン酸、ジエチルホスフィン酸などのアルミニウム塩や亜鉛塩などを挙げることができる。
本発明では、カーボン系導電性フィラーや金属繊維などの配合による方法と、静電プライマー塗装による方法を組み合わせることもできる。ここで、静電塗装とは、金属部材および本発明の樹脂組成物から得られる成形体にプラスまたはマイナスの一方の電圧をかけておき、塗料ミストを吹き付ける際にミスト側に逆極性の電圧をかけることで塗料ミストを逆電荷に帯電させ、発生する静電気的な引力の作用を利用して、金属部材および本発明の成形体に塗料ミストを吸着させ、効率よく均一に塗膜を形成する塗装方法である。
本発明の樹脂組成物は、(メタ)アクリル樹脂、アクリロニトリル−スチレン共重合体樹脂(AS)、ポリスチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、フッ素樹脂などの(G)非晶性熱可塑性樹脂を含むことが出来る。(G)非晶性熱可塑性樹脂は、耐熱分解性、耐熱性の観点から、ガラス転移温度が150℃以上であることが好ましく、例えば、ポリエーテルイミド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリスルホン樹脂・ポリフェニルスルホン樹脂・ポリエーテルスルホン樹脂などのポリスルホン系樹脂、フタルマレイミド共重合(メタ)アクリル樹脂、(フェニル)イミド化(メタ)アクリル樹脂、およびポリアリレート樹脂が挙げられる。また、他ポリマーとのポリマーアロイやポリマーブレンドのような混合品を用いることもできる。
本発明の樹脂組成物には、必要に応じて、(H)その他添加剤を配合することができる。(H)その他添加剤としては、公知の光安定剤、酸化防止剤、熱安定剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、離型剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、顔料・染料、無機充填剤、長繊維充填剤、pH調整剤、流動性改良剤などが挙げられる。
本発明の樹脂組成物の製造は任意の方法で行なうことができる。たとえば、ブレンダー、スーパーミキサーなどを用いての混合、単軸または多軸のスクリュー押出機などで、(A)および(C)、必要であれば(B)、さらには所望の目的に応じて(D)、(E)、(F)、(G)、(H)を適宜選択して混練することにより製造される。
本発明の樹脂組成物の成形は任意の方法で行うことができる。たとえば、射出成形、射出圧縮成形、押出成形、ブロー成形、圧縮成形などで成形することができる。射出成形、射出圧縮成形による成型方法が、効率良くリブやクリップ座などの複雑形状を有する成形体を生産でき、好ましい。大型の成形体を良好な外観で取得するために、ホットランナー金型・タイミングゲートを用いて射出成形、射出圧縮成形することが好ましい。
下記測定条件や実施例などにおける「部」および「%」は、それぞれ「重量部」および「重量%」を表す。
まず、使用した材料、及び測定方法につき以下説明する。
(A)非結晶性ポリエステル樹脂
A−1:テレフタル酸単位、エチレングリコール(EG)単位、およびシクロヘキサンジメタノール(CHDM)単位とを含むシクロヘキサンジメタノール変性ポリエチレンテレフタレート樹脂(非結晶性ポリエステル樹脂):IV値0.65、結晶融解熱0J/g(DSCによる熱分析で10℃/minの昇温速度条件で測定したとき180〜300℃の範囲の結晶融解熱。以下の(A)も同じ)、EG単位/CHDM単位=69/31(mol/mol)、ゲルマニウム元素を100ppm以下含み、アンチモン元素の含有量が検出限界以下である。
A−2:テレフタル酸単位、エチレングリコール(EG)単位、およびネオペンチルグリコール(NPG)単位とを含むネオペンチルグリコール変性ポリエチレンテレフタレート樹脂(非結晶性ポリエステル樹脂)、IV値:0.78、結晶融解熱0J/g、EG単位/NPG単位=67/33(mol/mol)、ゲルマニウム元素を100ppm以下含み、アンチモン(Sb)元素の含有量が検出限界以下である。
A−3:テレフタル酸(TPA)単位、イソフタル酸(IPA)単位、およびエチレングリコール単位とを含むイソフタル酸変性ポリエチレンテレフタレート樹脂(非結晶性ポリエステル樹脂)、IV値:0.64、結晶融解熱0J/g、TPA単位/IPA単位=77/23(mol/mol)、ゲルマニウム元素を100ppm以下含み、アンチモン元素の含有量が検出限界以下である。
A−4:ポリエチレンテレフタレート樹脂、IV値:0.70、結晶融解熱37J/gゲルマニウム元素を100ppm以下含み、アンチモン元素の含有量が検出限界以下である。
ゲルマニウム(Ge)元素、およびアンチモン(Sb)元素の含有量は蛍光X線測定により求めたもので、アンチモン(Sb)元素の測定限界は1ppmである。
B−1:ビスフェノールAポリカーボネート樹脂、GPC分子量49,700、荷重たわみ温度(A法) 130℃
C−1:ビスフェノールA−ビスフェノールTMC共重合ポリカーボネート樹脂、GPC分子量58,400、荷重たわみ温度(A法) 172℃、ビスフェノールA単位/ビスフェノールTMC単位=40/60(mol/mol)
D−1:天然白マイカ湿式/乾式併用粉砕品、体積平均粒子径:5.4μm、アスペクト比未知
D−2:天然白マイカ湿式粉砕品、体積平均粒子径:20μm、アスペクト比70
体積平均粒子径は日機装株式会社製 マイクロトラック「MT−3000」で測定したもの、アスペクト比は走査型電子顕微鏡(SEM)観察で求めたもの。
E−1:ゴム状重合体としてポリブタジエンをベースに、メチルメタクリレート・ブチルアクリレートをグラフト重合したグラフト共重合体、体積平均粒子径200nm。
E−2:エチレン/エチルアクリレート共重合体、密度0.94、脆化温度<−75℃
H−1:フェノール系酸化防止剤、ペンタエリスリトール−テトラキス[3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオナート]
H−2:リン系酸化防止剤、ペンタエリスリトール ビス(ジフェニル)ホスフェート
H−3:モンタン酸エステル系離型剤
H−4:エポキシ系熱安定剤、ビスフェノールAエポキシ樹脂
H−5:顔料、カーボンブラック
(固有粘度(IV値))
テトラクロロエタン/フェノール=50/50(重量比)の混合溶媒を用い、芳香族ポリエステル(A)濃度0.5g/dlの溶液に調整し、25℃にて測定して得た対数粘度から算出した。
ポリマー試料を約20mg/10mlのクロロホルム溶液とし、その溶液をゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)分析することにより重量平均分子量を決定した。GPCシステム(Waters社製)を使用し、カラムはポリスチレンゲルカラム「Shodex K−806」、及びK805(昭和電工(株)製)を用い、クロロホルムを溶出液として30℃で展開し、ポリスチレン換算で解析した。
ISO 1133に従い、280℃にて、21.18N荷重で測定した。測定には110℃で5時間以上乾燥したペレットを用いた。
射出成形機「FAS−150B」(ファナック株式会社製)を用い、シリンダー温度280℃、金型温度は80℃にて、3mm厚みのスパイラル金型を用いて成形を行い、流動長を評価した。測定には130℃で5時間以上乾燥したペレットを用いた。
ASTM D648に基づき、A法(1.8MPa荷重)で、エッジワイズにて測定した。
ASTM D648に基づき、B法(0.45MPa荷重)で、エッジワイズにて測定した。
JIS K 7195に準じ、ただし成形体はASTM D638 95 Type−I試験片を用い、オーバーハング量100mm位置の変位量を計測した。140℃および150℃で評価を実施した。
製射出成形機「FN−1000」(日精樹脂工業株式会社)を用い、シリンダー温度280℃、金型温度80℃で2分滞留させて成形した120mm×120mm×3mmの平板の成形品の外観を肉眼で観察して、以下の基準に従い評価した。
◎:表面のフラッシュや荒れが全く認められないもの
○:表面のフラッシュや荒れが全面積の10%以下で観察されるもの
△:表面のフラッシュや荒れが全面積の10%を超え25%以下で観察されるもの
×:表面のフラッシュや荒れが全面積の25%を超えて観察されるもの
樹脂流れ方向(MD)・同直交方向(TD)それぞれについて、ISO 11359:1999(E)に従い、熱力学分析(TMA)により、温度範囲−30〜80℃で線膨張係数を測定した。試験片を7mmx4mmx厚み4mmとした。この際、試験方向(MDまたはTD)が7mmとなるように向きを合わせ、切削した。
ISO 178に従い、試験速度5mm/min、23℃にて、曲げ強度および曲げ弾性率を測定した。
6cmx6cmx3mm厚みの平板40枚以上を準備し、自動車本体用塗料を塗装する際の最大熱負荷を想定し、150℃x60分の熱処理有り・無しの試験片を各20枚以上準備した。それぞれについて、ASTM D2794(プラスチック用)に準じ、落錘4.5kgとし、−30℃環境中で測定して最大非破壊高さを求め、重力加速度(9.807m/s2)×落錘重量×最大非破壊高さにより、エネルギー値(単位:J)に換算、これを耐衝撃強度とした。
ISO 1183−1に従い、液浸法にて求めた。
(樹脂組成物)
(A)非結晶性ポリエステル樹脂、(B)芳香族ポリカーボネート樹脂、(C)高耐熱芳香族ポリカーボネート樹脂、(D)板状フィラー、(E)エラストマー、(H)その他の添加剤を、表1に示す割合で予備混合し、それぞれ290℃で二軸押出機「TEX−44SS」(株式会社日本製鋼所製)を用いて溶融混練し、ペレットを製造した。この際、(D)板状フィラーはサイドフィーダーより供給した。得られたペレットを用いて、シリンダー温度290℃、金型温度100℃に設定した射出成形機「FN−1000」(日精樹脂工業株式会社製)で試験片を作製し、前記方法により、表1に示す物性を評価した。また、同様に射出成形機「FN−1000」(日精樹脂工業株式会社製)で200mm×150mm×3mm厚みの平板を作製し、60mm×60mm四方に切り出した上で、前記方法により耐衝撃強度を評価した。また前記方法により、メルトフローレートおよびスパイラル流動長を求めた。評価結果を表2に示した。
したがって、実施例1〜9で得られる成形体は、自動車本体の金属部位との塗装外観と耐候変色の一貫性を保つことが可能な樹脂成形体であることが分かる。
Claims (7)
- (A)非結晶性ポリエステル樹脂であってテレフタル酸単位およびエチレングリコール単位を主たる構成成分とする非結晶性ポリエステル樹脂、(B)芳香族ポリカーボネート樹脂、(C)高耐熱芳香族ポリカーボネート樹脂
からなる自動車外装・外板用樹脂組成物であって、
(A)と(B)と(C)の合計量が100重量部であるのに対し、
(A)が5〜50重量部であり、
(B)と(C)の合計量が50〜95重量部であり、
(B)/(C)の重量比が0/100〜75/25であり、
(A)が、示差走査熱量計による熱分析で180〜300℃の範囲内に10J/g以上の結晶融解熱を有さず、
ASTM D648に基づき測定した(B)の荷重たわみ温度(A法)が110℃以上145℃未満であり、
(C)の荷重たわみ温度(A法)が145℃以上である
ことを特徴とする自動車外装・外板用樹脂組成物。 - 荷重たわみ温度(B法)が130℃以上である、請求項1記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。
- (A)非結晶性ポリエステル樹脂が、
(a1)テレフタル酸70〜80モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸20〜30モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール80〜100モル%および
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなるジオール(b)由来の単位を含む樹脂である請求項1または2に記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。 - (A)非結晶性ポリエステル樹脂が、
(a1)テレフタル酸70〜80モル%および
(a2)イソフタル酸20〜30モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール100モル%
からなるジオール(b)由来の単位を含む樹脂である請求項1または2に記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。 - (A)非結晶性ポリエステル樹脂が、
(a1)テレフタル酸80〜100モル%および
(a2)テレフタル酸以外のジカルボン酸0〜20モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール60〜80モル%および
(b2)炭素数3〜10の脂肪族ジオールまたは炭素数6〜21の脂環式ジオールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%と、
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位を含む樹脂である請求項1または2に記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。 - (A)非結晶性ポリエステル樹脂が、
(a1)テレフタル酸100モル%
からなる(a)ジカルボン酸由来の単位と、
(b1)エチレングリコール60〜80モル%、ならびに
(b2)ネオペンチルグリコールまたはシクロヘキサンジメタノールからなる群より選ばれる1種以上のジオール20〜40モル%と、
(b3)その他共重合可能なジオール0〜20モル%
からなる(b)ジオール由来の単位を含む樹脂である請求項1または2に記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。 - さらに(D)板状フィラー2.5〜50重量部を含む請求項1〜6のいずれかに記載の自動車外装・外板用樹脂組成物。
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