JP6704953B2 - 高い開路電位を特徴とする電気化学的システム - Google Patents
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Description
本出願は、2012年12月19日出願の米国特許出願第61/739,155号に対する優先権を主張し、2012年12月19日出願の米国特許出願第61/739,145号、2012年12月18日出願の米国特許出願第61/738,546号、2012年8月15日出願の米国特許出願第61/683,260号、および2012年7月27日出願の米国特許出願第61/676,473号の優先権を主張する、2013年3月12日出願の米国特許出願第13/795,878号の一部継続出願である、2013年7月23日出願の米国特許出願第13/948,497号の一部継続出願であり、これらの出願はそれぞれが、ありとあらゆる目的で参照により全体として本明細書に組み込まれる。
この開示は、電気化学的エネルギー貯蔵システム、電池、ならびにそれらを動作させるフロー電池システムおよび方法を含む、エネルギー貯蔵システムの分野に関する。
エネルギー貯蔵のための、安全で費用がかからず、使用しやすく、かつ信頼性のあるテクノロジーに対する長年にわたる必要性が存在する。大型のエネルギー貯蔵は、エネルギー供給の多様化、およびエネルギー網(energy grid)の最適化を可能にする。既存の再生可能エネルギーシステム(例えば太陽および風力に基づくシステム)は、エネルギー生産者が非化石燃料エネルギー源を調査するにつれて、拡大する名声(increasing prominence)を享受しているが、太陽光が利用できない場合、および風が吹いていない場合に、高品質エネルギー供給を保証するために貯蔵が必要である。
本発明は、新規な電解質、活性材料、電極、およびセル組成の設計を通じて、高い開路電圧(>1.4V)で動作する、水性の全液体活性材料(aqueous, all-liquid active materials)を備えたフロー電池電気化学的セルを提供することにより、これらの課題のいくつかに取り組む。高い開路電圧は、フロー電池活性材料のエネルギー密度の増大、電気化学的セル/スタックの、より高い電圧効率、および電気化学的セル/スタックサイズの減少を含め、いくつかのメカニズムを通じて、より低いコストで、システム性能の向上をもたらす。フロー電池の化学的性質の全液体態様(all-liquid aspect)は、高いセル電流密度および低い電気化学的スタックコストを生じるのに重要である。活性材料のエネルギー密度の増大は、システム容積の減少をもたらし、よって、例えば、貯蔵タンク、電解質ポンプ、および一般的なシステムサイト選定(general system siting)にかかわるコストを減らす。より高い電圧効率は、より高い往復エネルギー変換効率を生じ、セル/スタックサイズの減少は、より低いコストでのモジュール性の増大を生じる。
本開示は、添付の図面および実施例と共に読まれる、以下の説明を参照することで、より容易に理解されるであろう。説明、図面および実施例はすべて、本開示の一部を形成する。本開示は、本明細書に記載および/または図示される特定の製品、方法、条件またはパラメータに制限されないこと、ならびに、本明細書で使用される用語は、ほんの一例として特定の実施形態を説明する目的のものであり、主張する開示を制限することは意図していないことが、理解される。同様に、特に明記されない限り、可能な機構または作用様式または改善の理由に関するあらゆる説明は、例示的であるにすぎないことが意図されており、本発明は、そのような示唆される機構または作用様式または改善の理由の正確さまたは不正確さに束縛されるものではない。本文書全体にわたり、説明は、装置およびシステムを操作する方法と、それらの方法をもたらす装置およびシステムと、の両方に言及することが認識される。すなわち、開示がフロー電池を操作する1つもしくは複数の方法を説明および/または主張する場合、これらの説明および/または主張は、それらの方法を達成するための装置、機器、またはシステムも説明および/または主張していることが、認識される。
本明細書全体にわたり、単語には、当業者に理解されるような、通常の意味が与えられる。しかしながら、誤解を避けるために、特定の用語の意味を、具体的に定義または明瞭化する。
Mは、Al、Ca、Ce、Co、Cr、Fe、Mg、Mn、Mo、S、Sn、Ti、W、Zn、またはZrであり、
L1、L2およびL3はそれぞれ独立して、アスコルベート、カテコレート、シトレート、グリコレートまたはポリオール(エチレングリコール、プロピレングリコール、もしくはグリセロールから得られるリガンドを含む)、グルコネート、グリシネート、α-ヒドロキシアルカノエート(例えばα-ヒドロキシアセテート、もしくはグリコール酸から)、β-ヒドロキシアルカノエート、γ-ヒドロキシアルカノエート、マレート(malate)、マレアート、フタラート、ピロガレート(pyrogallate)、サルコシネート(sarcosinate)、サリチレート、またはラクテートであり、
x、y、およびzは独立して、0、1、2、または3であり、1≦x+y+z≦3であり、
mは、+1、0、−1、−2、−3、−4、または−5である。関連実施形態および独立した実施形態は、(a)x=3、y=z=0である;(b)x=2、y=1、z=0である;(c)x=1、y=1、z=1である;(d)x=2、y=1、z=0である;(e)x=2、y=z=0である;または(f)x=1、y=z=0であるものを定めている。個々の好適な実施形態では、Mは、Al、Cr、Fe、またはTiであり、x+y+z=3である。
他の特定の実施形態では、第1のレドックス活性材料、第2のレドックス活性材料、または第1および第2双方のレドックス活性材料は、例えば、クロム、鉄、マンガン、モリブデン、もしくはルテニウム、好ましくはクロム、鉄、もしくはマンガンヘキサシアニド、例えばフェリシアニドもしくはフェロシアニドを含む、ヘキサシアニド金属リガンド配位錯体を含む。
は、所与の電流密度での、正および負の電極それぞれの過電位であり、iRは、組み合わせられた全セル抵抗と関連する電圧損失である。「開路電位」またはOCVは、式2に従って容易に理解されることができ:
OCV=E+−E− (2)
式中、E+およびE−は、正および負の電極それぞれで生じるレドックス反応の「半電池電位」である。半電池電位は、周知のネルンスト式3によりさらに説明されることができ:
E=Eo−RT/nF ln(Xred/Xox) (3)
式中、Eoは、目的のレドックスカップル(例えば正または負の電極)の標準還元電位であり、Rは、一般気体定数であり、Tは温度であり、nは、目的のレドックスカップルで移動する電子の数であり、Fはファラデー定数であり、Xred/Xoxは、電極における還元種と酸化種との割合である。
エネルギー密度=(26.8A−h/mol)×OCV×[e−] (4)
式中、OCVは、前記で定めたとおり、50%の充電状態での開路電位であり、(26.8A−h/mol)は、ファラデー定数であり、[e−]は、99%の充電状態で活性材料に蓄積された電子の濃度である。活性材料が正および負の電解質の双方について、原子種または分子種を主に含む場合、[e−]は、次のように計算され得:
[e−]=[活性材料]×n/2 (5)
式中、[活性材料]は、負または正の電解質の活性材料の濃度(mol/LもしくはM)の、どちらか小さいほうであり、nは、活性材料の1つの分子当たりに移動する電子の数である。関連する用語「電荷密度」は、各電解質が含有し得る電荷の総量を指す。所与の電解質について以下であり:
電荷密度=(26.8A−h/mol)×[活性材料]×n (6)
式中、[活性材料]およびnは、前記で定めたとおりである。
RTEFF=VEFF,RT×IEFF (7)
E(RHE)=E(NHE)−0.059×pH=0.0V−0.059×pH (9)
式中、E(NHE)は、標準状態(1M H+、1atm H2)での式8の反応の電位として定義された、標準の水素電極(NHE=0.0V)の電位である。よって、0V vs. RHEの電位は、pH0では0V vs. NHEの電圧、およびpH7では−0.413V vs. NHEの電圧に対応する。
VEFF,RT=V放電/V充電×100% (10)
本開示は、開示されるシステムおよび方法のさまざまな技術的特徴を提供する。これらの特徴のいずれか1つが、任意の1つまたは複数の他の特徴と組み合わせられ得ることを、理解されたい。例えば、ユーザーは、有機活性材料(例えばキノン)を含む電解質を特徴とするシステムを操作することができ、その電極は、約3のpHを有する。このようなシステムは、約35μmの厚さを有する膜分離器も特徴とし得る。本開示は以下の特徴の任意の特定の1つまたは複数の組み合わせに制限されないことを、さらに理解されたい。
実施形態1:フロー電池において、
第1のレドックス活性材料を含む第1の水性電解質と、
第2のレドックス活性材料を含む第2の水性電解質と、
第1の水性電解質と接触している第1の電極と、
第2の水性電解質と接触している第2の電極と、
第1の水性電解質と第2の水性電解質との間に配された分離器と、
を含み、
フロー電池は、少なくとも約1.4Vの開路電位を有し、少なくとも50mA/cm2の電流密度で動作することができるか、または動作しており、
第1および第2のレドックス活性材料の双方は、充電および放電状態の双方において、可溶性のままである、フロー電池。
実施形態2:実施形態1に記載のフロー電池において、
第1の電極および第2の電極のうちの少なくとも一方は、炭素電極である、フロー電池。
実施形態3:実施形態1または2に記載のフロー電池において、
電池は、炭素電極が、フロー電池の動作中に実質的に金属を含まないままであるように、構成される、フロー電池。
実施形態4:実施形態1〜3のいずれかに記載のフロー電池において、
レドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、実質的に金属を持たない有機化合物である、フロー電池。
実施形態5:実施形態1〜4のいずれかに記載のフロー電池において、
レドックス活性材料は、芳香族化合物を含む、フロー電池。
実施形態6:実施形態1〜3のいずれかに記載のフロー電池において、
レドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、金属リガンド配位化合物である、フロー電池。
実施形態7:実施形態1〜6のいずれかに記載のフロー電池において、
少なくとも30ワット時/リットル(Wh/L)のエネルギー密度を有する、フロー電池。
実施形態8:実施形態1〜7のいずれかに記載のフロー電池において、
第1の電解質または第2の電解質のうちの少なくとも一方は、約8〜約13の範囲のpHを有する水性電解質である、フロー電池。
実施形態9:実施形態8に記載のフロー電池において、
pHは、約10〜約12の範囲である、フロー電池。
実施形態10:実施形態1〜6のいずれかに記載のフロー電池において、
pHは、約10.5〜約11.5の範囲である、フロー電池。
実施形態11:実施形態1〜10のいずれかに記載のフロー電池において、
少なくとも約70%の電圧効率で動作することができる、フロー電池。
実施形態12:実施形態1〜11のいずれかに記載のフロー電池において、
分離器は、アイオノマーを含む、フロー電池。
実施形態13:実施形態1〜12のいずれかに記載のフロー電池において、
流体を運ぶために第2のチャンバに流体接続された第2の電解質タンク、および別の流体を運ぶために第1のチャンバに流体接続された第1の電解質タンクをさらに含む、フロー電池。
実施形態14:実施形態1〜13のいずれかに記載のフロー電池において、
第2の電解質タンクと第2のチャンバとの間、または、第1の電解質タンクと第1のチャンバとの間、またはそれら両方で、流体を輸送するポンプをさらに含む、フロー電池。
実施形態15:実施形態1〜14のいずれかに記載のフロー電池を動作させる方法において、
電気エネルギーの投入により電池を充電するか、または、電気エネルギーを取り除くことにより電池を放電することを含む、方法。
実施形態16:実施形態1〜12のいずれかに記載のフロー電池を動作させる方法において、
(a)第1のレドックス活性材料を還元し、第2のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(b)第1のレドックス活性材料を酸化させ、第2のレドックス活性材料を還元するように、
電子の流れを伴って、第1および第2の電極にわたって電位差を加えることを含む、方法。
実施形態17:電子の流れを伴って、実施形態1〜12のいずれかに記載のフロー電池を充電する方法において、
(a)第1のレドックス活性材料を還元するか、または、
(b)第2のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(c)(a)および(b)の双方を行うように、
負および正の電極にわたって電位差を加えることを含む、方法。
実施形態18:電子の流れを伴って、実施形態1〜12のいずれかに記載のフロー電池を放電する方法において、
(a)第1のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(b)第2のレドックス活性材料を還元するか、または、
(c)(a)および(b)の双方を行うように、
負および正の電極にわたって電気負荷を加えることを含む、方法。
実施形態19:実施形態1〜12のいずれかに記載のフロー電池を含むシステムにおいて、
(a)第1の水性電解質を収容する第1のチャンバ、および第2の水性電解質を収容する第2のチャンバと、
(b)各電解質チャンバと流体連通する少なくとも1つの電解質循環ループであって、電解質を収容および輸送するための貯蔵タンクおよびパイプを含む、少なくとも1つの電解質循環ループと、
(c)制御ハードウェアおよびソフトウェアと、
(d)電力調節ユニットと、をさらに含む、システム。
実施形態20:実施形態19に記載のシステムにおいて、
システムは、再生可能エネルギー源の統合、ピーク負荷の変化、送電網の安定化、ベースロード電力生成/消費、エネルギー裁定取引、伝送および流通資産据え置き、弱い送電網支持、周波数調整、またはこれらの組み合わせをもたらすように構成された、電力系統に接続される、システム。
実施形態21:実施形態19に記載のシステムにおいて、
システムは、離れた陣営、前線基地、自家発電の電気通信、または遠隔センサ、のために安定した電力を供給するように構成される、システム。
以下の実施例は、本開示内に記載される概念の一部を例示するために提供される。各実施例は、組成物、調製および使用方法の特定の個々の実施形態を提供すると考えられるが、どの実施例も、本明細書に記載する、より一般的な実施形態を制限するものと考えるべきではない。
実施例1.1‐材料
ヘキサシアノ鉄(II)酸ナトリウム十水和物99%、Na4Fe(CN)6・10H2O;ヘキサシアノ鉄(II)酸カリウム三水和物98+%、K4Fe(CN)6・3H2O;ヘキサシアノ鉄(III)酸カリウムACS99.0%最小;K3Fe(CN)6;エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、乳酸(80〜85%水溶液);グリシン、グリコール酸(67%水溶液);マレイン酸;リンゴ酸;フタル酸;サリチル酸;グルコン酸;クエン酸;サルコシン;硫酸鉄(III);塩化鉄(III);オキシ硫酸チタン(titanium oxysulfate);硫酸マンガン(II);硫酸クロム(III)が、前記で指定のない限り、Alfa Aesar(マサチューセッツ州ワードヒル(Ward Hill))から、ACSグレード以上として購入され、追加精製なしで使用された。アンモニウムビスラクテートビスヒドロキシチタン(IV)(Ammonium bislactatobishydroxytitanium (IV))が、Sigma Aldrich(ミズーリ州セントルイス)から50%水溶液として購入され、さらなる精製なしで使用された。ヘキサシアノクロム(III)酸カリウム、K3[Cr(CN)6]およびヘキサシアノマンガン(III)酸カリウム、K3[Mn(CN)6]が、Sigma-Aldrich(ミズーリ州セントルイス)から購入され、追加の精製なしに使用された。
5cm2の活性面積のために設計され、酸の流れのために改変された、セルのハードウェアが、Fuel Cell Technologies(ニューメキシコ州アルバカーキ)から入手された。名目上は3mm厚さの炭素フェルトが、Alfa Aesar(マサチューセッツ州ワードヒル)から入手され、MGL 370カーボン紙が、Fuel Cell Earth(マサチューセッツ州ストーナム)から入手された。フェルトは、Vulcan XC-72炭素(Cabot Corp.、マサチューセッツ州ボストン)およびNAFION(商標)(Ion-Power、デラウェア州ニューカッスル)の懸濁液で浸漬被覆され、使用前に空気乾燥され、カーボン紙は、受領したときのまま使用された。NAFION(商標)HP、XLまたはNR-212カチオン交換膜は、H+形態でIon-Powerから入手され、受領したときのまま使用された。VITON(商標)ガスケットは、McMaster Carr(ニュージャージー州ロビンスヴィル(Robinsville))から入手され、セルの正および負のコンパートメントから電解質が出入りするためにフェルトの上下に〜1cm2の面積を残して、5cm2の活性面積を許容するように切断された。セルは、フェルトもしくは紙の測定された厚さの〜25%の圧縮をもたらしたガスケットを用いて、組み立てられた。膜および電極は、組み立て前には、事前処理されなかった。電解質貯蔵部は、PVDF管および圧縮用付属品を備えたSchedule 80 PVCパイプから形成された。Masterflex(商標)L/S蠕動ポンプ(Cole Parmer、イリノイ州バーノンヒルズ)が、Tygon(商標)管と共に使用された。電解質は、電気化学的試験前に、油入りバブラーの出口を通ってUHPアルゴンを注入された(sparged)。Arbin Instruments BT2000(テキサス州カレッジステーション)が、電気化学的性能を試験するのに使用され、Hioki 3561 Battery HiTESTER(ニュージャージー州クランブリー)が、セルにわたるAC抵抗を測定するのに使用された。
フロー電池半電池電位の実験測定方法
レドックス活性エネルギー貯蔵材料の半電池電位が、当業者に周知の標準的3電極電気化学技術により測定された。簡潔に言うと、目的のレドックス活性材料のサンプルが、1mM〜3Mの範囲の活性材料濃度で、適切なpHで、目的の支持電解質の溶液中に溶解された。この溶液は、少なくとも20分間、アルゴンを注入されることにより脱酸素化され、3つの電極が、溶液と接触して設置された。典型的な実験は、研磨されたガラス状炭素ディスク作用電極(例えば、3.0mm直径のディスク)、Ag/AgCl基準電極、および白金線もしくは金網(gauze)対電極を用いることを含んだ。このような電極は、インディアナ州ウェストラフィエットのBioanalytical Systems Incなどの供給業者から作製または入手され得る。電極は、使用前に、製造業者の説明書に従って、きれいにされ、磨かれて、試験された。3つの電極は、ポテンシオスタット(例えば、760c、BASi、インディアナ州ウェストラフィエット)に接続され、サイクリックボルタモグラムが、5mV/s〜500mV/sまでさまざまなスキャン速度で、目的の電圧領域において入手された。カップルが実質的に化学的に可逆であり、そのため、明確に定義された前および逆ピーク(forward and reverse peaks)を示した場合、半電池電位は、ボルタモグラムから半波電位により近似された。前および逆ピークの平均電位は、半電池電位としても示される、そのカップルのE1/2を提供した。
フロー電池における水素発生電流を測定する方法
フロー電池における水素発生電流は、以下の追加的な分析技術により、実質的にシールされるように(すなわち、漏れなしで)、前述のとおりフロー電池を動作させることにより、決定され得る。負の電解質チャンバは、流動する電解質の上に既知の上部空間を設けるように、設定される。この上部空間は、H2ガス基準で較正された、Pfeiffer Vacuum Omnistar Gas Analysis Systemなどの質量分析計によって、定期的にサンプリングされる。この分析システムは、負の電解質の上部空間を定期的にサンプリングし、生成された水素は、電池において適用された電流密度、上部空間および電解質の体積、ならびに、システムの水素についてのヘンリー定数と相関され得る。例えば、0.000187モル(0.01Ahの電子に等しい)のH2が生成され、1Ahの電流が通過した場合、その電流の1%は、水素発生に起因するものであり得る。
約8〜約13のpHの水性電解質、第1および第2のレドックス活性材料、ならびに−0.3V vs. RHEより負の第1の半電池電位を含むフロー電池を動作させるための実験手順および結果
実施例4.1:フロー電池開路電位(OCV)の測定方法。レドックスフロー電池セルは、E+=1.18V vs. RHE、およびE−=−0.45V vs. RHE(OCV=1.63V)で、チタントリス−カテコレート(titanium tris-catecholate)(Ti4+/3+(cat)3 2−/3−)金属リガンド配位化合物を含む第1の半電池、およびフェリ/フェロ‐シアニド(Fe3+/2+(CN)6 3−/4−)金属リガンド配位化合物を含む第2の半電池を、負および正の電解質の活性材料として、それぞれ用いて、実施例1.2に記載した方法に従って組み立てられた。活性材料は、0.5M、pH11のNa2SO4支持電解質(負の電解質、もしくは負の分解物(negolyte))中、または支持電解質なし(正の電解質、もしくは正の分解物(posolyte))で、0.5Mの濃度で調製され、5cm2炭素フェルト電極およびNa形態のNAFION(商標)カチオン選択性膜(50μm厚さ)を用いて組み立てられたフロー電池セルを通って、100mL/分で流された。〜150mA/cm2の電流密度で電池を充電および放電し、図27の、結果として得られたセル電位を監視することにより、いくつかの充電/放電サイクルが集められる前に、セルは、最初は、0から50%の充電状態に充電された。開回路では、50%のSOCで平衡セル電位について予測されたとおり、1.63Vのセル電位が、観察された。第1および第2の半電池の半電池電位が、それぞれ、−0.45V vs. RHEおよび1.18V vs. RHEとして測定された。充電/放電のサイクルは、正常に動作した、再現可能な電圧/電流対時間のトレースを明らかにした。69%のRT電圧効率が、150mA/cm2で、このシステムについて測定された。NR212、XLおよびHP膜で作られたセルの膜および接触抵抗コンポーネントについて、Hioki電池テスターにより測定された典型的な抵抗は、それぞれ、0.77、0.60、0.5Ω−cm2であった。
(1) フロー電池において、
第1のレドックス活性材料を含む第1の水性電解質と、
第2のレドックス活性材料を含む第2の水性電解質と、
前記第1の水性電解質と接触している第1の電極と、
前記第2の水性電解質と接触している第2の電極と、
前記第1の水性電解質と前記第2の水性電解質との間に配された分離器と、
を含み、
前記フロー電池は、少なくとも約1.4Vの開路電位を有し、少なくとも50mA/cm2の電流密度で動作することができるか、または動作しており、
前記第1および第2のレドックス活性材料の双方は、充電および放電状態の双方において、可溶性のままである、フロー電池。
(2) 実施態様1に記載のフロー電池において、
前記第1の電極および前記第2の電極のうちの少なくとも一方は、炭素電極である、フロー電池。
(3) 実施態様1または2に記載のフロー電池において、
前記フロー電池は、前記第1および第2の炭素電極が、前記フロー電池の動作中に実質的に金属を含まないままであるように、構成される、フロー電池。
(4) 実施態様1に記載のフロー電池において、
前記レドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、実質的に金属を持たない有機化合物である、フロー電池。
(5) 実施態様1に記載のフロー電池において、
前記レドックス活性材料は、芳香族化合物を含む、フロー電池。
前記レドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、金属リガンド配位化合物である、フロー電池。
(7) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
少なくとも30ワット時/リットル(Wh/L)のエネルギー密度を有する、フロー電池。
(8) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
前記第1の電解質または前記第2の電解質のうちの少なくとも一方は、約1〜約13の範囲のpHを有する水性電解質である、フロー電池。
(9) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
前記第1の電解質、前記第2の電解質、または第1および第2の電解質の双方は、約8〜約13の範囲のpHを有する水性電解質である、フロー電池。
(10) 実施態様9に記載のフロー電池において、
前記pHは、約10〜約12の範囲である、フロー電池。
前記pHは、約10.5〜約11.5の範囲である、フロー電池。
(12) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
前記フロー電池は、少なくとも約70%の電圧効率で動作することができる、フロー電池。
(13) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
前記分離器は、アイオノマーを含む、フロー電池。
(14) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
第2のチャンバと流体連通する第2の電解質タンク、および第1のチャンバと流体連通する第1の電解質タンクをさらに含む、フロー電池。
(15) 実施態様1または6に記載のフロー電池において、
前記第2の電解質タンクと前記第2のチャンバとの間、前記第1の電解質タンクと前記第1のチャンバとの間、またはそれらの両方で、流体を輸送するポンプをさらに含む、フロー電池。
電気エネルギーの投入により前記電池を充電するか、または、電気エネルギーを取り除くことにより前記電池を放電することを含む、方法。
(17) 実施態様1または6に記載のフロー電池を動作させる方法において、
(a)前記第1のレドックス活性材料を還元し、前記第2のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(b)前記第1のレドックス活性材料を酸化させて、前記第2のレドックス活性材料を還元するように、
電子の流れを伴って、前記第1および第2の電極にわたって電位差を加えることを含む、方法。
(18) 電子の流れを伴って、実施態様1または6に記載のフロー電池を充電する方法において、
(a)前記第1のレドックス活性材料を還元するか、または、
(b)前記第2のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(c)(a)および(b)の双方を行うように、
前記負および正の電極にわたって電位差を加えることを含む、方法。
(19) 電子の流れを伴って、実施態様1または6に記載のフロー電池を放電する方法において、
(a)前記第1のレドックス活性材料を酸化させるか、または、
(b)前記第2のレドックス活性材料を還元するか、または、
(c)(a)および(b)の双方を行うように、
前記負および正の電極にわたって電気負荷を加えることを含む、方法。
(20) 実施態様1または6に記載のフロー電池を含むシステムにおいて、
(a)前記第1の水性電解質を収容する第1のチャンバ、および前記第2の水性電解質を収容する第2のチャンバと、
(b)各電解質チャンバと流体連通する少なくとも1つの電解質循環ループであって、前記電解質を収容および輸送するための貯蔵タンクおよびパイプを含む、少なくとも1つの電解質循環ループと、
(c)制御ハードウェアおよびソフトウェアと、
(d)電力調節ユニットと、
をさらに含む、システム。
前記システムは、再生可能エネルギー源の統合、ピーク負荷の変化、送電網の安定化、ベースロード電力生成/消費、エネルギー裁定取引、伝送および流通資産据え置き、弱い送電網支持、周波数調整、またはこれらの組み合わせをもたらすように構成された、電力系統に接続される、システム。
(22) 実施態様20に記載のシステムにおいて、
前記システムは、離れた陣営、前線基地、自家発電の電気通信、または遠隔センサ、のために安定した電力を供給するように構成される、システム。
Claims (16)
- フロー電池において、
第1のレドックス活性材料を含む第1の水性電解質と、
第2のレドックス活性材料を含む第2の水性電解質と、
前記第1の水性電解質と接触している第1の電極と、
前記第2の水性電解質と接触している第2の電極と、
前記第1の水性電解質と前記第2の水性電解質との間に配された分離器と、
を含み、
前記フロー電池は、少なくとも1.4Vの開路電位を有し、少なくとも50mA/cm2の電流密度で動作することができ、
前記第1および第2のレドックス活性材料の双方は、充電および放電状態の双方において、可溶性のままであり、
前記第1および第2のレドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、金属と少なくとも1つのリガンドとを含む金属リガンド配位化合物であり、前記リガンドは、二座、三座、または多座配位リガンドであり、前記二座、三座、または多座配位リガンドは、それぞれ、二個、三個、または多数個の原子を介して金属に結合することができ、
前記第1の水性電解質および前記第2の水性電解質のうちの少なくとも一方は、8〜13の範囲のpHを有する、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質および前記第2の水性電解質の両方が、8〜13の範囲のpHを有する、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記金属は、Al、Ca、Ce、Co、Cr、Fe、Mg、Mn、Mo、S、Sn、Ti、W、Zn、またはZr、およびそれらの組合せからなる群から選択される、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質および前記第2の水性電解質のうちの少なくとも一方は、10〜12の範囲のpHを有する、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質と前記第2の水性電解質のpHの差は、1〜10pH単位である、フロー電池。 - 請求項5に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質と前記第2の水性電解質のpHの差は、5〜10pH単位である、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質と前記第2の水性電解質のpHの差は、0.1〜2pH単位である、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質または前記第2の水性電解質での前記金属リガンド配位化合物の濃度は、0.25M〜5Mの範囲にわたる、フロー電池。 - 請求項8に記載のフロー電池において、
前記第1の水性電解質または前記第2の水性電解質での前記金属リガンド配位化合物の濃度は、0.5M〜2Mの範囲にわたる、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記リガンドは、有機分子を含む、フロー電池。 - 請求項10に記載のフロー電池において、
前記リガンドは、ビピリジン、ビピラジン、エチレンジアミン、ジオール、テルピリジン、ジエチレントリアミン、トリアザシクロノナン、またはトリスアミノメタンを含む、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記金属リガンド配位化合物は、レドックス活性金属イオンを含む、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池において、
前記第1および第2のレドックス活性材料のうちの少なくとも一方は、式M(L1) x (L2) y (L3) z m の金属リガンド配位化合物であり、
L1、L2、およびL3は、それぞれ独立に、アスコルベート、カテコレート、シトレート、グリコレート、ポリオール、グルコネート、グリシネート、α-ヒドロキシアルカノエート、β-ヒドロキシアルカノエート、γ-ヒドロキシアルカノエート、マレート(malate)、マレアート、フタラート、ピロガレート(pyrogallate)、サルコシネート(sarcosinate)、サリチレート、またはラクテートであり、
x、y、およびzは、独立して、0、1、2、または3であり、x+y+z=3であり、
mは+1、0、−1、−2、−3、−4、または−5であり、MはAl、Cr、Fe、またはTiである、フロー電池。 - 請求項9に記載のフロー電池において、
前記金属リガンド配位化合物は、3つの異なるリガンドを含む、フロー電池。 - 請求項1に記載のフロー電池を動作させる方法において、
電気エネルギーの投入により前記フロー電池を充電するか、または、電気エネルギーを取り除くことにより前記フロー電池を放電することを含む、方法。 - 請求項1に記載のフロー電池を含むシステムにおいて、
(a)前記第1の水性電解質を収容する第1のチャンバ、および前記第2の水性電解質を収容する第2のチャンバと、
(b)各電解質チャンバと流体連通する少なくとも1つの電解質循環ループであって、前記第1の水性電解質および前記第2の水性電解質を収容および輸送するための貯蔵タンクおよびパイプを含む、少なくとも1つの電解質循環ループと、
(c)制御ハードウェアおよびソフトウェアと、
(d)電力調節ユニットと、
をさらに含む、システム。
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