JP6703434B2

JP6703434B2 - 扁平粉末

Info

Publication number: JP6703434B2
Application number: JP2016080409A
Authority: JP
Inventors: 山本　隆久; 隆久山本; 哲嗣久世; 滉大三浦; 澤田　俊之; 俊之澤田
Original assignee: Sanyo Special Steel Co Ltd
Current assignee: Sanyo Special Steel Co Ltd
Priority date: 2016-04-13
Filing date: 2016-04-13
Publication date: 2020-06-03
Anticipated expiration: 2036-04-13
Also published as: JP2017190491A

Description

本発明は、扁平な多数の粒子からなる粉末に関する。詳細には、本発明は、扁平金属粉末及び扁平複合粉末に関する。

携帯電話、ノート型パーソナルコンピュータ及びタブレット型パーソナルコンピュータのような携帯用電子機器が、普及している。近年は、この電子機器の小型化及び高性能化が進んでいる。これに伴い、この電子機器の回路に用いられる磁性部材にも、小型化及び高性能化の要求が高まっている。

回路基板内の磁性部材には、フェライトからなるシートに配線が印刷された基盤が用いられている。フェライトは、酸化物であり、磁性材料である。フェライトの使用例として、積層インダクタ及び積層コンデンサが挙げられる。フェライトは、周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域において、電流を受けて磁力に変換するときの損失が少ない。しかしフェライトには、透磁率が小さいという欠点がある。

透磁率が小さいというフェライトの欠点を補う目的で、樹脂及びゴムのような絶縁物中に、透磁率の高い軟磁性金属粒子が分散した成形体が、磁性部材に用いられている。この金属粒子に絶縁物が被覆された粒子も、成形体に用いられている。これらの成形体は、磁性シートとして利用されうる。しかしながら、透磁率の高い軟磁性金属粒子では、低周波領域で磁気損失が発生する欠点がある。低周波領域で磁気損失が発生すれば、周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域において、さらに大幅な磁気損失が生じる。

磁性シートに用いられる粉末についての様々な検討が、なされている。特開２０１４−２０４０５１公報には、８４．０％以上９６．０％以下のＦｅ、３．０％以上８．５％以下のＳｉ、及び１．０％以上１３．０％以下のＡｌを含む軟磁性扁平粉末が開示されている。この粉末のアスペクト比は、１５以上である。この粉末は、下記の数式を満たす。
２・Ｓｉ％ − Ａｌ％ ≦ １５．０

特開２０１４−０７５５１１公報には、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系合金からなる軟磁性扁平粉末が開示されている。この粉末のアスペクト比は１００−１５０である。この粉末の平均厚みは、１μｍ以下である。

特開２００７−２６６０３１公報には、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金からなる磁芯部材が開示されている。この部材の性能指数（μ’×Ｑ）は、大きい。

特開２０１５−０５０３６１には、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系扁平粉末及びＦｅ−Ｓｉ系扁平粉末が開示されている。これらの粉末では、粒子が絶縁皮膜を有している。これらの粉末が用いられた磁性部材では、渦電流による磁気損失が少ない。同様の粉末が、特開２０１５−０５０３６０公報にも開示されている。

特開２０１４−２０４０５１公報特開２０１４−０７５５１１公報特開２００７−２６６０３１公報特開２０１５−０５０３６１公報特開２０１５−０５０３６０公報

特開２０１４−２０４０５１公報に開示された粉末では、高周波領域、具体的には周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚの領域においての磁気損失に関する検討が、なされていない。本発明者の知見によれば、この粉末では、周波数が１０ＭＨｚ未満の領域での磁気損失が高い傾向が認められた。従ってこの粉末では、高周波領域においてさらに大幅な磁気損失が生じる。

上記特開２０１４−０７５５１１公報に記載の扁平状軟磁性粉末を用いた磁性体では、高周波領域での磁気損失に関する検討が、なされていない。本発明者の知見によれば、この粉末では、周波数が１３．５６ＭＨｚ未満の領域での磁気損失が高い傾向が認められた。従ってこの粉末では、周波数が１３．５６ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域において、さらに大幅な磁気損失が生じる。

上記特開２００７−２６６０３１公報に記載の扁平状軟磁性粉末を用いた磁性体では、高周波領域での磁気損失に関する検討が、なされていない。本発明者の知見によれば、この磁性体では、周波数１３．５６ＭＨｚ未満の領域での磁気損失が高い傾向が認められた。従ってこの粉末では、周波数が１３．５６ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域において、さらに大幅な磁気損失が生じる。

上記特開２０１５−０５０３６１公報に開示された粉末では、絶縁皮膜の成分に関する詳細な検討がなされていない。この粉末が用いられた磁性部材では、高周波領域での磁気損失が高くなるおそれがある。さらにこの磁性部材では、効果を奏しうる周波数域が狭くなるおそれがある。同様の問題は、特開２０１５−０５０３６０公報に開示された粉末にも存在する。

本発明の目的は、周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域での、磁性部材の磁気損失の低減に寄与しうる扁平粉末の提供にある。

本発明に係る扁平金属粉末は、多数の扁平金属粒子からなる。この扁平金属粒子の材質は、０．０１質量％以上３．０質量％以下のＣと、０．１質量％以上５．０質量％以下のＳｉと、Ｃｒ及び／又はＭｏとを含み、かつ残部がＦｅ及び不可避的不純物である合金である。この合金におけるＣｒとＭｏとの合計量は、１０質量％以上３０質量％以下である。この合金の、下記数式（Ｉ）で導出される値Ａは、−６００以上８００以下である。
A = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ - 3 ・ AR （Ｉ）
この数式（Ｉ）において、Ｃｒ％は合金におけるＣｒの質量含有率を表し、Ｍｏ％は合金におけるＭｏの質量含有率を表し、ＡＲはこの粉末のアスペクト比を表す。

この合金が、Ｆｅ、Ｃｒ及びＭｏ以外の、体心立方格子を有する１又は２以上の金属元素ＭＢをさらに含んでもよい。好ましくは、この合金における金属元素ＭＢの含有率は、１．０質量％以上７．０質量％以下である。この合金の、下記数式（II）で導出される値Ｂは、−６００以上３５００以下である。
B = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ + 170 ・ MB％ - 3 ・ AR （II）
この数式（II）において、ＭＢ％は合金における金属元素ＭＢの質量含有率を表す。

好ましくは、扁平金属粉末の、タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１は、０．５以上１．０以下である。

好ましくは、扁平金属粉末の平均粒径は、２０μｍ以上１５０μｍ以下である。

他の観点によれば、本発明に係る磁性部材用の扁平複合粉末は、多数の扁平複合粒子からなる。それぞれの扁平複合粒子は、金属と、この金属を覆う皮膜とを有している。この金属の材質は、０．０１質量％以上３．０質量％以下のＣと、０．１質量％以上５．０質量％以下のＳｉと、Ｃｒ及び／又はＭｏとを含み、かつ残部がＦｅ及び不可避的不純物である合金である。この合金におけるＣｒとＭｏとの合計量は、１０質量％以上３０質量％以下である。この合金の、下記数式（Ｉ）で導出される値Ａは、−６００以上８００以下である。皮膜の材質は、チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類を含む混合物から得られる重合物である。
A = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ - 3 ・ AR （Ｉ）
この数式（Ｉ）において、Ｃｒ％は合金におけるＣｒの質量含有率を表し、Ｍｏ％は合金におけるＭｏの質量含有率を表し、ＡＲはこの粉末のアスペクト比を表す。

扁平複合粒子の金属の部分が、合金成分として、Ｆｅ、Ｃｒ及びＭｏ以外の、体心立方格子を有する１又は２以上の金属元素ＭＢをさらに含んでもよい。好ましくは、この合金における金属元素ＭＢの含有率は、１．０質量％以上７．０質量％以下である。この合金の、下記数式（II）で導出される値Ｂは、−６００以上３５００以下である。
B = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ + 170 ・ MB％ - 3 ・ AR （II）
この数式（II）において、ＭＢ％は合金における金属元素ＭＢの質量含有率を表す。

好ましくは、扁平複合粒子の真密度の、この扁平複合粒子の金属部分のみの真密度に対する比Ｒ２は、０．７０以上０．９５以下である。

本発明に係る扁平粉末が用いられた磁性部材は、周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域での磁気損失が小さい。

図１は、本発明の一実施形態に係る扁平金属粉末の粒子が示された断面図である。図２は、図１の粒子を含む磁性シートの一部が示された断面図である。図３は、本発明の一実施形態に係る扁平複合粉末の粒子が示された断面図である。

以下、適宜図面が参照されつつ、好ましい実施形態に基づいて本発明が詳細に説明される。

［第一実施形態］
［扁平金属粉末］
本発明に係る扁平金属粉末は、多数の扁平金属粒子の集合である。本発明において扁平金属粒子とは、扁平形状を有し、かつ単一金属又は合金からなる粒子のことを意味する。図１に、この扁平金属粒子２が示されている。図２に、この扁平金属粉末を含む磁性シート４が示されている。

この扁平金属粒子２の材質は、合金である。この合金は、０．０１質量％以上３．０質量％以下のＣと、０．１質量％以上５．０質量％以下のＳｉと、Ｃｒ及び／又はＭｏとを含む。好ましくは、この合金の残部は、Ｆｅ及び不可避的不純物である。この合金におけるＣｒとＭｏとの合計量は、１０質量％以上３０質量％以下である。この合金は、軟磁性材料である。

磁性部材の性能を表す指標として、透磁率μ、実部透磁率μ’及び虚部透磁率μ”がある。実部透磁率μ’は、電磁波遮蔽特性の優劣を表す。虚部透磁率μ”は、電磁波吸収特性の優劣を表す。透磁率μは、下記数式によって導出される。
μ ＝ μ’ ＋ｊμ”
この数式において、ｊは虚数を表す。ｊの二乗は、−１である。透磁率μ、実部透磁率μ’及び虚部透磁率μ”のそれぞれは、真空透磁率との比である比透磁率を表す。高周波での磁気損失ｔａｎδは、下記数式によって導出される。
tanδ ＝ μ” ／ μ’
この数式から明らかな通り、μ’が小さい場合及びμ”が大きい場合に、磁気損失ｔａｎδが大きい。渦電流損失及び磁気共鳴により、μ’の低下及びμ”の上昇が生じうる。

金属系の磁性材料は、フェライトに比べ、飽和磁束密度が高く、磁気特性に優れる。扁平加工により、表皮深さ（発生した渦電流が流れることが可能な深さの尺度）よりも薄くされた金属粒子２では、渦電流損失が抑制される。この金属粒子２を含むシート４は、高周波領域での磁気特性に優れる。

金属の磁気共鳴は、フェライトに比べ、低周波側で発生する。この観点からは、金属は、高周波領域での損失低減に不向きである。本発明者は、前述の合金を材質とする金属粒子２が磁性シート４に適することを見いだした。本発明者は、高周波領域において磁性損失が抑制される磁性シート４を得た。

この合金においてＣの含有率は、０．０１質量％以上３．０質量％以下である。含有率がこの範囲内である粉末を含むシート４では、高周波領域での磁気損失が少ない。この観点から、この含有率は０．１質量％以上がより好ましく、０．３質量％以上が特に好ましい。この含有率は２．５質量％以下がより好ましく、２．２質量％以下が特に好ましい。

この合金においてＳｉの含有率は、０．１質量％以上５．０質量％以下である。含有率がこの範囲内である粉末を含むシート４では、高周波領域での磁気損失が少ない。この観点から、この含有率は０．５質量％以上がより好ましく、１．０質量％以上が特に好ましい。この含有率は４．５質量％以下がより好ましく、４．０質量％以下が特に好ましい。

Ｆｅの結晶構造は、体心立方格子である。Ｃ及びＳｉと共にＦｅを含む合金では、結晶格子の３軸の内の１つの軸が、他の２つの軸よりも長い。この結晶は、磁気異方性を有している。この結晶は、シート４の磁気共鳴を高周波領域にシフトさせる。Ｆｅを含むシート４では、高周波領域での磁気損失が小さい。

Ｃｒの結晶構造は、体心立方格子である。Ｃ及びＳｉと共にＣｒを含む合金では、結晶格子の３軸の内の１つの軸が、他の２つの軸よりも長い。この結晶は、磁気異方性を有している。この結晶は、シート４の磁気共鳴を高周波領域にシフトさせる。Ｃｒを含むシート４では、高周波領域での磁気損失が小さい。

Ｍｏの結晶構造は、体心立方格子である。Ｃ及びＳｉと共にＭｏを含む合金では、結晶格子の３軸の内の１つの軸が、他の２つの軸よりも長い。この結晶は、磁気異方性を有している。この結晶は、シート４の磁気共鳴を高周波領域にシフトさせる。Ｍｏを含むシート４では、高周波領域での磁気損失が小さい。

高周波領域での損失抑制の観点から、合金におけるＣｒとＭｏとの合計量は、１０質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が特に好ましい。合計量は３０質量％以下が好ましく、２７質量％以下がより好ましく、２５質量％以下が特に好ましい。Ｃｒの含有率は、２質量％以上２５質量％以下が好ましい。Ｍｏの含有率は、２質量％以上２５質量％以下が好ましい。合金が、ＣｒとＭｏとの両方を含むことが好ましい。

この合金の、下記数式（Ｉ）で導出される値Ａは、−６００以上である。
A = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ - 3 ・ AR （Ｉ）
この数式（Ｉ）において、Ｃｒ％は合金におけるＣｒの質量含有率を表し、Ｍｏ％は合金におけるＭｏの質量含有率を表し、ＡＲは粉末のアスペクト比を表す。値Ａが−６００以上である粉末を含むシート４は、周波数が１０ＭＨｚから１０ＧＨｚである高周波領域での磁気損失が小さい。値Ａは−５００以上がより好ましく、−４００以上が特に好ましい。値Ａは８００以下が好ましい。

合金が、Ｆｅ、Ｃｒ及びＭｏ以外の、体心立方格子を有する１又は２以上の金属元素ＭＢをさらに含んでもよい。この合金からなる金属粒子２を含むシート４は、高周波領域での磁気損失が極めて小さい。合金における金属元素ＭＢの含有率は、１．０質量％以上７．０質量％以下が好ましい。この含有率は１．５質量％以上がより好ましく、２．０質量％以上が特に好ましい。この含有率は４．５質量％以下がより好ましく、４．０質量％以下が特に好ましい。金属元素ＭＢの具体例として、Ｖ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ等が例示される。

合金が金属元素ＭＢを含む場合、下記数式（II）で導出される値Ｂは、−６００以上３５００以下が好ましい。
B = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ + 170 ・ MB％ - 3 ・ AR （II）
この数式（II）において、ＭＢ％は合金における金属元素ＭＢの質量含有率を表す。値Ｂが−６００以上３５００以下である粉末を含むシート４は、高周波領域での磁気損失が小さい。値Ｂは−５００以上がより好ましく、−４００以上が特に好ましい。値Ｂは３０００以下がより好ましく、２５００以下が特に好ましい。

扁平金属粉末のアスペクト比ＡＲは、１０以上３００以下が好ましい。アスペクト比ＡＲが１０以上である金属粉末を含むシート４は、高周波領域での実部透磁率μ’が大きい。この観点から、アスペクト比ＡＲは３０以上がより好ましく、５０以上が特に好ましい。アスペクト比ＡＲが３００以下である金属粉末を含むシート４では、扁平金属粒子２同士が接触しにくく、従って渦電流による磁気損失が生じにくい。この観点から、アスペクト比は２５０以下がより好ましく、２００以下が特に好ましい。

アスペクト比ＡＲの算出では、扁平金属粒子２が走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察され、平面視においてその輪郭内に画かれうる最長線分の長さＬが求められる。無作為に抽出された５０個の金属粒子２について長さＬが求められ、これらの相加平均値Ｌａｖが算出される。次に、金属粒子２が樹脂に埋め込まれて研磨され、この研磨面が光学顕微鏡で観察される。この金属粒子２の厚さ方向が特定され、最大厚みｔｍ及び最小厚みｔｎが計測される。最大厚みｔｍ及び最小厚みｔｎの平均値（（ｔｍ＋ｔｎ）／２）が、算出される。無作為に抽出された５０個の金属粒子２の平均値（（ｔｍ＋ｔｎ）／２）に基づき、これらの相加平均値ｔａｖが算出される。平均値Ｌａｖが平均値ｔａｖで除されることにより、扁平金属粒子２のアスペクト比ＡＲが得られる。

扁平金属粉末の、タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１は、０．５以上が好ましい。比Ｒ１が０．５以上である粉末は、樹脂等との混練性に優れる。この粉末を含むシート４では、金属粒子２同士の接触に起因する過電流が抑制される。このシート４の磁気損失は、小さい。この観点から、比Ｒ１は０．６以上がより好ましく、０．７以上が特に好ましい。理想的な比Ｒ１は、１．０である。タップ密度は、「ＪＩＳＺ２５１２」の規定に準拠して測定される。かさ密度は、「ＪＩＳＺ２５０４」の規定に準拠して測定される。

扁平金属粉末の平均粒径は、２０μｍ以上１５０μｍ以下が好ましい。平均粒径がこの範囲内である粉末は、樹脂等との混練性に優れる。この粉末を含むシート４では、金属粒子２同士の接触に起因する過電流が抑制される。このシート４の磁気損失は、小さい。この観点から、平均粒径は比Ｒ１は４０μｍ以上がより好ましく、５０μｍ以上が特に好ましい。平均粒径は１３０μｍ以下がより好ましく、１１０μｍ以下が特に好ましい。平均粒径は、粉体の全体積を１００％として累積カーブが求められたとき、その累積カーブが５０％となる点の粒子径である。粒子径は、日機装社のレーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置「マイクロトラックＭＴ３０００」により測定される。この装置のセル内に、粉末が純水と共に流し込まれ、粒子の光散乱情報に基づいて、平均粒径が検出される。

扁平金属粉末の製造では、まず母粉末が得られる。母粉末は、ガスアトマイズ、水アトマイズ、機械的粉砕、化学的プロセス等によって得られうる。ガスアトマイズ及び水アトマイズが好ましい。この母粉末が、メディア撹拌型ミル（アトライタ）に投入され、粉砕される。この粉砕のときに粒子が扁平化し、扁平金属粉末が得られる。扁平化後の粒子に、歪取り焼鈍が施されてもよい。

この扁平金属粉末が、混合機によって、樹脂又はゴムと混合される。混合により、組成物が得られる。組成物が、潤滑剤、バインダー等の加工助剤を含んでもよい。この組成物から、押出等の既知の成形方法により、磁性シート４が成形される。図２に示されるように、このシート４では、樹脂又はゴムのマトリクス６中に多数の扁平金属粒子２が分散している。これらの金属粒子２は、シート４の長手方向（押出方向）に配向している。

本発明に係る扁平金属粉末を含む磁性部材は、シート４には限られない。リング、立方体、直方体、円筒等の種々の形状を、磁性部材は有しうる。

［第二実施形態］
［扁平複合粉末］
本発明に係る扁平複合粉末は、多数の扁平複合粒子の集合である。本発明において扁平複合粒子とは、扁平金属粒子の表面に絶縁皮膜が形成された粒子のことを意味する。図３に、１つの扁平複合粒子８が示されている。この複合粒子８は、金属１０（扁平金属粒子）と、この金属１０に積層された皮膜１２とを有している。皮膜１２は、金属１０に接合されている。皮膜１２は、金属１０の全体を覆っている。皮膜１２が、金属１０を部分的に覆ってもよい。複合粒子８が、金属１０と皮膜１２との間に他の皮膜を有してもよい。複合粒子８が、皮膜１２を覆う他の皮膜を有してもよい。

扁平複合粉末は、第一実施形態の扁平金属粉末と同様、シート等の磁性部材に用いられる。この磁性部材では、樹脂、ゴム等のマトリクス６（図２参照）に、扁平複合粒子８が分散する。

金属１０は、合金からなる。この金属１０の材質は、第一実施形態の扁平金属粒子２の材質と同一である。多数の金属１０からなる粉末の性状は、第一実施形態の扁平金属粉末の性状と同一である。

皮膜１２は、有機物からなる。この皮膜１２は、金属１０に比べると絶縁性である。皮膜１２は、磁性部材において金属１０同士の接触を阻止する。この磁性部材では、過電流が生じにくい。この磁性部材では、実部透磁率μ”の上昇が抑制される。

皮膜１２の典型的な材質は、チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類を含む混合物から得られる重合物である。チタンアルコキシド類は、１分子中にあるチタン原子に少なくとも１つのアルコキシド基が結合している化合物である。ケイ素アルコキシド類は、１分子中にあるケイ素原子に少なくとも１つのアルコキシド基が結合している化合物である。本発明では、アルコキシド基とは、有機基が負の電荷を持つ酸素と結合した化合物のことである。有機基とは、有機化合物からなる基のことである。チタンアルコキシド類という概念には、チタンアルコキシドのモノマー、このモノマーが複数重合されて形成されたオリゴマー、及びチタンアルコキシドが生成する前の段階の化合物（以下、前駆体とも称される。）が含まれる。ケイ素アルコキシド類という概念には、ケイ素アルコキシドのモノマー、このモノマーが複数重合されて形成されたオリゴマー、及びケイ素アルコキシドが生成する前の段階の化合物（以下、前駆体とも称される。）が含まれる。皮膜１２が、チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類に加えてさらに別の成分を含む混合物の重合物から形成されてもよい。

チタンアルコキシドの具体例として、チタンテトラメトキシド、チタンテトラエトキシド、チタンテトライソプロポキシド、チタンテトラブトキシド、チタンテトラ−２−エチルヘキソキシド及びイソプロピルトリドデシルベンゼンスフォニルチタネートが挙げられる。

ケイ素アルコキシドの具体例として、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン及びＮ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシランが挙げられる。

皮膜１２は、種々のコーティング方法で作製されうる。コーティング方法として、混合法、ゾル・ゲル法、スプレードライヤー法及び転動流動層法が挙げられる。

チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類は、溶剤で希釈されて用いられ得る。チタンアルコキシド類又はケイ素アルコキシド類を溶解又は分散させうる種々の溶剤が、用いられ得る。溶剤の具体例として、アセトン、メチルエチルケトン、アセトニトリル、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、ベンゼン、トルエン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、クロロホルム、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、酢酸エチル、プロピオン酸エチル及びテトラヒドロフランが挙げられる。

チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類の混合物は、チタンアルコキシド類、ケイ素アルコキシド類、アルミニウムアルコキシド類、ジルコニウムアルコキシド類等のアルコキシド類単体と比較して、適切な反応速度で金属１０の表面で重合する。この混合物から形成された皮膜１２では、クラックが少ない。しかも、この皮膜１２は薄い。この皮膜１２は、磁性部材の電磁波遮蔽特性及び電磁波吸収特性の向上に寄与しうる。

好ましいチタンアルコキシド類は、チタンアルコキシドのオリゴマーである。このオリゴマーは、チタンアルコキシドのモノマーに比べ、適切な速度で重合反応を起こす。従って、この皮膜１２ではクラックの発生がより抑えられ、しかもより薄い皮膜１２が得られる。この皮膜１２は、磁性部材の電磁波遮蔽特性及び電磁波吸収特性の向上に寄与しうる。

チタンアルコキシドのオリゴマーは、チタンアルコキシドのモノマーから形成されうる。このオリゴマーは、複数のモノマーの重合によって得られる。オリゴマーをなすモノマーの数は、皮膜１２の形成時における混合物の反応速度に影響する。適切な反応速度の観点から、このモノマーの数は４以上が好ましく、５０以下が好ましい。

この皮膜１２は、チタン酸化物及びケイ素酸化物を含む。ケイ素は、電磁波遮蔽特性及び電磁波吸収特性に寄与する。このケイ素は、金属粒子２と皮膜１２との密着性を高める。従って、扁平複合粉末が樹脂、ゴム等と混合されて組成物が得られるとき、又は、この組成物から磁性部材が成形されるときにおいて、皮膜１２の金属粒子２からの剥離が防止される。

皮膜１２に含まれる、ケイ素の質量に対するチタンの質量の比は、２．０以上６．０以下が好ましい。この比が上記範囲内である皮膜１２は、金属１０との密着性に優れる。この皮膜１２は、金属１０から剥離しにくい。従って、剥離に起因する絶縁抵抗の低下が生じにくい。この皮膜１２を有する複合粒子８は、電磁波遮蔽特性及び電磁波吸収特性に優れる。密着性の観点から、この比は３．５以上が特に好ましい。密着性の観点から、この比は５．５以下が特に好ましい。

皮膜１２による金属１０の被覆率は、２０％以上が好ましい。被覆率が２０％以上である複合粒子８は、電磁波遮蔽特性及び電磁波吸収特性に優れる。この観点から、被覆率は３０％以上がより好ましく、５０％以上が特に好ましい。理想的には、被覆率は１００％である。図３に示された複合粒子８では、被覆率は１００％である。

この被覆率の算出には、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて撮影された複合粒子８の断面画像が用いられる。詳細には、ＴＥＭにて観察される多数の複合粒子８の中から、金属１０と皮膜１２との境界の確認が可能な状態の画像が撮影される。この画像において、金属１０が皮膜１２で被覆されている長さ（以下、被覆長さとも称される。）及び複合粒子８の表面の長さが計測される。被覆長さが複合粒子８の表面の長さで除されて、被覆率が算出される。無作為に抽出された１０の画像において被覆率が算出され、平均値が求められる。

図３において、両矢印Ｔで示されているのは、皮膜１２の厚さである。厚さＴは、磁性部材の電磁場吸収特性及び電磁波遮蔽特性に影響を与える。厚さＴは、１ｎｍ以上２００ｎｍ以下が好ましい。厚さＴが１ｎｍ以上である複合粒子８を含む磁性部材の絶縁抵抗は、大きい。この磁性部材では、実部透磁率μ’が大きく、かつ高周波領域の虚部透磁率μ”も大きい。この観点から、厚さＴは５ｎｍ以上が特に好ましい。この厚さＴが２００ｎｍ以下である扁平複合粉末を含む磁性部材は、金属１０を多量に含有しうる。この磁性部材では、実部透磁率μ’が大きく、かつ高周波領域の虚部透磁率μ”も大きい。この観点から、厚さＴは１８０ｎｍ以下が特に好ましい。

厚さＴは、複合粒子８の断面が透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて撮影された画像において測定される。撮影のとき、複合粒子８に、収束イオンビーム（ＦＩＢ）加工による処理がなされる。無作為に抽出された１０の複合粒子８の厚さが測定され、平均される。

扁平複合粉末の真密度の、多数の金属１０の粉末のみの真密度に対する比Ｒ２は、０．７０以上０．９５以下が好ましい。比Ｒ２が０．７０以上である扁平複合粉末を含む磁性部材は、金属１０を多量に含有しうる。この磁性部材では、実部透磁率μ’が大きく、かつ高周波領域の虚部透磁率μ”も大きい。この観点から、比Ｒ２は０．７５以上が特に好ましい。比Ｒ２が０．９５以下である扁平複合粉末を含む磁性部材では、絶縁抵抗が大きい。この磁性部材では、実部透磁率μ’が大きく、かつ高周波領域の虚部透磁率μ”も大きい。この観点から、比Ｒ２は０．９０以下が特に好ましい。

以下、実施例によって本発明の効果が明らかにされるが、この実施例の記載に基づいて本発明が限定的に解釈されるべきではない。

［実験１］
表１に示された成分を有する母粉末を準備した。この母粉末（１０ｋｇ）をアトライタに投入し、粉砕及び扁平化を行って、扁平金属粉末を得た。この扁平金属粉末のアスペクト比ＡＲ、数式（Ｉ）によって導出される値Ａ、かさ密度、タップ密度、タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１及び平均粒径が、下記の表１に示されている。

この扁平金属粉末を、小型ミキサーを用いて１００℃の温度下でエポキシ樹脂と混練し、粉末が均一に分散した樹脂組成物を得た。エポキシ樹脂と扁平金属粉末との体積比は、５対２とされた。この樹脂組成物を、圧力が４ＭＰａであり温度が２００℃である条件で５分間熱プレス処理し、厚みが０．１ｍｍである磁性シートを得た。

作製した磁性シートについて、温度２５℃で磁気損失の指数である損失係数tanδを各周波数ごとに測定しtanδ＝０．１となる周波数ＦＲを調査した。この結果が、下記の表１に示されている。なお、このtanδの測定には、アジレント・テクノロジー（ＡｇｉｌｅｎｔＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製の商品名「ベクトル・ネットワーク・アナライザーＮ５２４５Ａ」を用いた。

表１では、各粉末の総合評価が、Ｓ２、Ｓ１、Ａ、Ｂ及びＦのいずれかにランキングされている。

［実験２］
表２に示された成分に表３に示された元素を加え、母粉末を準備した。この母粉末（１０ｋｇ）をアトライタに投入し、粉砕及び扁平化を行って、扁平金属粉末を得た。この扁平金属粉末のアスペクト比ＡＲ、数式（Ｉ）によって導出される値Ａ、数式（II）によって導出される値Ｂ、かさ密度、タップ密度、タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１及び平均粒径が、下記の表３に示されている。

作製した磁性シートについて、温度２５℃で磁気損失の指数である損失係数tanδを各周波数ごとに測定しtanδ＝０．１となる周波数ＦＲを調査した。この結果が、下記の表３に示されている。なお、このtanδの測定には、アジレント・テクノロジー（ＡｇｉｌｅｎｔＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製の商品名「ベクトル・ネットワーク・アナライザーＮ５２４５Ａ」を用いた。

表３では、各粉末の総合評価が、Ｓ２、Ｓ１、Ａ、Ｂ及びＦのいずれかにランキングされている。

［実験３］
表４に示された成分を有する母粉末を準備した。この母粉末（１０ｋｇ）をアトライタに投入し、粉砕及び扁平化を行って、扁平金属粉末を得た。この扁平金属粉末のアスペクト比ＡＲ、数式（Ｉ）によって導出される値Ａ、及び数式（II）によって導出される値Ｂが、下記の表４に示されている。

この扁平金属粉末の粒子の表面に、表５に示された組成を有する皮膜を形成し、扁平複合粉末を得た。この扁平複合粉末の、数式（II）によって導出される値Ｂ、かさ密度、タップ密度、タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１、平均粒径及び密度比Ｒ２が、下記の表６に示されている。

この扁平複合粉末を、小型ミキサーを用いて１００℃の温度下でエポキシ樹脂と混練し、粉末が均一に分散した樹脂組成物を得た。エポキシ樹脂と扁平金属粉末との体積比は、５対２とされた。この樹脂組成物を、圧力が４ＭＰａであり温度が２００℃である条件で５分間熱プレス処理し、厚みが０．１ｍｍである磁性シートを得た。

表６では、各粉末の総合評価が、Ｓ２、Ｓ１、Ａ、Ｂ及びＦのいずれかにランキングされている。

実験１−３の結果より、本発明の優位性は明かである。

本発明に係る扁平粉末は、種々の磁性部材に適用されうる。

２・・・扁平金属粒子
４・・・磁性シート
６・・・マトリクス
８・・・扁平複合粒子
１０・・・金属
１２・・・皮膜

Claims

多数の扁平金属粒子からなり、
上記扁平金属粒子の材質が、０．０１質量％以上３．０質量％以下のＣと、０．１質量％以上５．０質量％以下のＳｉと、Ｃｒ及び／又はＭｏとを含み、かつ残部がＦｅ及び不可避的不純物である合金であり、
上記合金におけるＣｒとＭｏとの合計量が１０質量％以上３０質量％以下であり、
上記合金の、下記数式（Ｉ）で導出される値Ａが、−６００以上８００以下である扁平金属粉末。
A = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ - 3 ・ AR （Ｉ）
（この数式（Ｉ）において、Ｃｒ％は上記合金におけるＣｒの質量含有率を表し、Ｍｏ％は上記合金におけるＭｏの質量含有率を表し、ＡＲは上記粉末のアスペクト比を表す。）
上記合金が、Ｆｅ、Ｃｒ及びＭｏ以外の、体心立方格子を有する１又は２以上の金属元素ＭＢをさらに含んでおり、
上記合金における上記金属元素ＭＢの含有率が、１．０質量％以上７．０質量％以下であり、
上記合金の、下記数式（II）で導出される値Ｂが、−６００以上３５００以下である請求項１に記載の扁平金属粉末。
B = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ + 170 ・ MB％ - 3 ・ AR （II）
（この数式（II）において、ＭＢ％は上記合金における金属元素ＭＢの質量含有率を表す。）
タップ密度に対するかさ密度の比Ｒ１が０．５以上１．０以下である請求項１又は２に記載の扁平金属粉末。
平均粒径が２０μｍ以上１５０μｍ以下である請求項１から３のいずれかに記載の扁平金属粉末。
多数の扁平複合粒子からなり、
それぞれの扁平複合粒子が、金属と、この金属を覆う皮膜とを有しており、
上記金属の材質が、０．０１質量％以上３．０質量％以下のＣと、０．１質量％以上５．０質量％以下のＳｉと、Ｃｒ及び／又はＭｏとを含み、かつ残部がＦｅ及び不可避的不純物である合金であり、
上記合金におけるＣｒとＭｏとの合計量が１０質量％以上３０質量％以下であり、
上記合金の、下記数式（Ｉ）で導出される値Ａが、−６００以上８００以下であり、
上記皮膜の材質が、チタンアルコキシド類及びケイ素アルコキシド類を含む混合物から得られる重合物である、磁性部材用の扁平複合粉末。
A = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ - 3 ・ AR （Ｉ）
（この数式（Ｉ）において、Ｃｒ％は上記合金におけるＣｒの質量含有率を表し、Ｍｏ％は上記合金におけるＭｏの質量含有率を表し、ＡＲは上記粉末のアスペクト比を表す。）
上記合金が、Ｆｅ、Ｃｒ及びＭｏ以外の、体心立方格子を有する１又は２以上の金属元素ＭＢをさらに含んでおり、
上記合金における上記金属元素ＭＢの含有率が、１．０質量％以上７．０質量％以下であり、
上記合金の、下記数式（II）で導出される値Ｂが、−６００以上３５００以下である請求項５に記載の扁平複合粉末。
B = 50 ・ Cr％ + 80 ・ Mo％ + 170 ・ MB％ - 3 ・ AR （II）
（この数式（II）において、ＭＢ％は上記合金における金属元素ＭＢの質量含有率を表す。）
上記扁平複合粉末の真密度の、この扁平複合粉末の原料である多数の金属の粉末の真密度に対する比Ｒ２が、０．７０以上０．９５以下である請求項５又は６に記載の扁平複合粉末。