JP6566805B2 - 光パルス列同期装置、照明装置および検出装置 - Google Patents

Description

本発明は、２台のパルスレーザが出射する２つの光パルス列においてパルスのタイミングを高精度に一致させる光パルス列同期装置、照明装置および検出装置（例えば、非線形光学顕微鏡システム）に関する。

誘導ラマン散乱（ＳＲＳ：Ｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ Ｒａｍａｎ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）顕微鏡などは、非線形光学過程を利用した非線形光学顕微鏡として知られている。非線形光学顕微鏡では、２台のパルスレーザが出射する光パルス列のタイミングを一致またはタイミング差を一定に維持した状態で試料に集光する必要がある。このため、パルスのタイミングの時間的変動を高精度に検出し、パルスタイミング差がパルス幅の１／１０以下に維持するようにパルスレーザを調整する必要がある。

特許文献１は、２光子吸収信号を検出する光検出器の出力をパルスタイミング差として検出し、検出値が設定値になるようにパルス周期を調整する誘導ラマン散乱顕微鏡を提案している。特許文献２は、和周波発生光の出射位置を検出してパルスタイミング差を計測する方法を提案している。

特許第５５０１３６０号公報 特開平６−１７４５５５号公報

特許文献１の方法では、振動や温度変化による光強度の変動が起きると、同等の光パルス列同期のために光検出器の出力回路や光検出器の出力の設定値を変更した上で光パルス列のタイミングズレを検出する必要がある。

本発明は、光検出器の出力回路や光検出器の出力の設定値の変更を不要にすることが可能な光パルス列同期装置、照明装置および検出装置を提供することを例示的な目的とする。

本発明の光パルス列同期装置は、互いに波長が異なる第１及び第２の光パルス列を同期させる光パルス列同期装置であって、前記第１及び第２の光パルス列に基づいてパルス光を生成する非線形光学結晶と、前記パルス光を、波長が互いに異なる複数の光に分波する光分波手段と、前記複数の光の少なくとも１つに基づいて前記第１及び第２の光パルス列の少なくとも一方の出力タイミングを調整する調整手段と、を有することを特徴とする。

本発明によれば、光検出器の出力回路や光検出器の出力の設定値の変更を不要にすることが可能な光パルス列同期装置、照明装置および検出装置を提供することができる。

本発明の光パルス列同期装置の光路図である。（実施例１） 図１に示すパルス列同期装置において、４４４．２ｎｍと４４９．９ｎｍの和周波発生光が発生する場合の光パルスの時間と波長の関係を示す図である。（実施例１） 図１に示すダイクロイックミラーの透過率スペクトルである。（実施例１） 本発明の光パルス列同期装置の光路図である。（実施例２） 本発明の光パルス列同期装置の光路図である。（実施例３） （ａ）第３の実施例における分波した和周波発生光のうち一方のみを検出した場合の電気信号の時間プロファイルである。（ｂ） 第３の実施例における分波した和周波発生光の両方を検出した場合の電気信号の時間プロファイルである。（ｃ） 第３の実施例におけるパルスのタイミングが変動した際に分波した和周波発生光の両方を検出した場合の電気信号の時間プロファイルである。 本発明の非線形光学顕微鏡システムの光路図である。（実施例４）

以下、本発明の実施例を、添付図面に基づいて説明する。

図１は、本発明の実施例１に係る光パルス列同期装置の光路図である。光パルス列同期装置は、第１の光源手段が出射する第１の光パルス列と第１の光源手段とは異なる第２の光源手段が出射する第２の光パルス列を同期させる。

同図において、１は光パルス列（第１の光パルス列）３を出力するパルスレーザ（第１の光源手段）であり、本実施例では、モードロックＹｂファイバレーザ光源（ＹｂＦＬ）から構成される。光パルス列３の中心波長は１０３０ｎｍ、スペクトルは１０１５ｎｍから１０４５ｎｍに亘って分布している。繰り返し周波数は約４０ＭＨｚである。

２は第２の光パルス列（第２の光パルス列）８を出力するパルスレーザ（第２の光源手段）であり、本実施例では、モードロックエルビウムドープトファイバレーザの射出光の第二高調波発生光を利用する。光パルス列８は、波長７９０ｎｍ、スペクトル幅０．４ｎｍ、パルス幅４ピコ秒、繰り返し周波数は約８０ＭＨｚである。このため、第１の光パルス列３の繰り返し周波数と、第２の光パルス列８の繰り返し周波数の比率は約１：２となっている。

パルスレーザ１は、後述するように、発振タイミングを調節する機能を備え、パルスレーザ１の繰り返し周波数を調整することによって光パルス列３、８の出力タイミングを調整して両者を同期させることができる。本実施例では、パルスレーザ１が出力するパルス光の繰り返し周波数を調整し、パルスレーザ２と同期させ、２つのパルスレーザの繰り返し周波数の比率が１：２となるようにする。但し、パルスレーザ１、２の繰り返し周波数は４０ＭＨｚと８０ＭＨｚには限定されず、２つのパルスレーザの繰り返し周波数の比率も１：２には限定されない。また、パルスレーザ１と２の少なくとも一方が発振タイミングを調整する機能を備えていれば足りる。

４は折り返しミラーであり、光パルス列３を偏向する。５は光分波手段であり、本実施例では、ビームスプリッタである。ビームスプリッタ５で光パルス列３を光パルス列６と７に分波し、光パルス列７を光パルス同期部１００１に導く。

９は光分波手段であり、本実施例では、ビームスプリッタである。ビームスプリッタ９で光パルス列８を光パルス列１０と１１に分波し、光パルス列１１を光パルス同期部１００１に導く。

１２は折り曲げミラーであり、光パルス列７を偏向する。１３はチャープ付与手段であり、本実施例では、分散補償器である。分散補償器１３を用いて、光パルス列７の時間幅を伸ばし、時間幅２０ピコ秒の光パルス列１４を出力する。分散補償器によるチャープの付与方法は、パルスの時間幅を調節できる方法であれば限定されず、例えば、回折格子対を用いてもよいし、溶融石英製光ファイバを透過させることによるチャープの付与方法でもよい。また、チャープ付与手段１３は、第１、第２の光源手段の少なくとも一方に設けられていてもよい。

１５は光パルス列１１と１４を合波させる光合波手段であり、本実施例では、ダイクロイックミラーである。ダイクロイックミラー１５で合波した光を、レンズ１６に導く。１７は非線形光学結晶であり、本実施例では、ＢＢＯ結晶である。レンズ１６で光パルス列１４と１１を非線形光学結晶１７に集光させ、パルス光である和周波発生光１８を発生させる。１９はレンズであり、和周波発生光１８をコリメートする。２０は光学フィルタであり、非線形光学結晶１７を通過した（パルス光以外の光である）光パルス列１４と１１を除去し、和周波発生光１８を透過させる。非線型光学結晶１７は、ＢＢＯ結晶に限定されず、ＬＢＯ結晶等の非線型光学効果を生じさせるものであれば使用することができる。

次に、図２を用いて、光パルス列１４と１１と和周波発生光１８との関係について説明する。図２において、横軸は波長（ｎｍ）、縦軸は時間である。

光パルス列１１の波長は７９０ｎｍであり、時間幅は４ピコ秒である。光パルス列１４のスペクトルは１０１５ｎｍから１０４５ｎｍに分布し、時間幅は２０ピコ秒にチャープしている。図２（ａ）および（ｂ）のスペクトログラムにおいて、光パルス列１１のパルスを黒色楕円で、光パルス列１４のパルスをハッチング楕円でそれぞれ示す。光パルス列１４のパルスは時刻ｔ_１からｔ_２に亘って分布している。

図２（ａ）では、光パルス列１１のパルスは時刻ｔ＝ｔ_１の位置にあり、図２（ｂ）では、ｔ＝ｔ_２にある。和周波発生光１８の波長λ_ＳＦＧは数式（１）で表される。

ここで、λ_１１は光パルス列１１のパルス光の波長、λ_１４は光パルス列１４のパルス光の光パルス列１１のパルス光と時間的に重なった部分の波長である。数式（１）に基づいて計算すると、図２（ａ）では、光パルス列１１のパルスは時刻ｔ＝ｔ_１の位置にあり、和周波発生光１８の波長λ_ＳＦＧは４４４．２ｎｍである。また、図２（ｂ）では、光パルス列１１のパルスは時刻ｔ＝ｔ_２の位置にあり、和周波発生光１８の波長λ_ＳＦＧは４４９．９ｎｍとなる。パルスのタイミングズレに応じて和周波発生光１８の波長が変化するため、和周波発生光１８の波長から、相対的なパルスのタイミングズレを判別することができる。このため、和周波発生光１８の波長を４４４．２ｎｍ以上かつ４４９．９ｎｍ以下の一定の値に維持するようにパルスレーザ１の繰り返し周波数を調整すれば、パルス光を同期させることが可能である。

図１の２１は、波長が互いに異なる複数の光に分波する光分波手段であり、本実施例では、ダイクロイックミラーである。ダイクロイックミラー２１は、透過率と反射率が反転する波長が４４４．２ｎｍ以上かつ４４９．９ｎｍ以下となるものを用いている。ダイクロイックミラー２１を透過した和周波発生光２２を光電子増倍管２４で検出し、ダイクロイックミラー２１を反射した和周波発生光２３を光電子増倍管２５で検出する。光電子増倍管２４、２５は、入射光を増幅して電気信号に変換する光検出手段である。但し、和周波発生光を検出する検出器は、光電子増倍管に限定されず、半導体光検出器でもよい。ダイクロイックミラー２１として、例えば、オプトライン社のＦＦ４４４＿５２０＿５９０−Ｄｉ０１を用いることができる。

図３は、ダイクロイックミラー２１の透過率スペクトルの例を示すグラフであり、横軸は波長（ｎｍ）、縦軸は透過率である。ダイクロイックミラー２１の透過率スペクトルは、数式（２）の関数形を仮定している。

％Ｔ＝０．５＋０．５・ｅｒｆ（λ−４４７） （２）
ここで、％Ｔは透過率、λは波長、ｅｒｆは誤差関数である。

ダイクロイックミラー２１の透過率は、波長４４４．２ｎｍから４４９．９ｎｍに亘って単調に増加しており、波長４４７ｎｍで透過率が５０％を横切り、透過率と反射率の比が１：１となる。

図２（ａ）と（ｂ）において、光パルス列１１のパルス光がｔ＝ｔ_１に近づく場合は、和周波発生光１８の波長が長くなり、ダイクロイックミラー２１の透過率が上昇するため、光電子増倍管２４は光電子増倍管２５よりも強い光を検出する。逆に、光パルス列１１のパルス光がｔ＝ｔ_２に近づく場合には、光電子増倍管２４は光電子増倍管２５よりも弱い光を検出する。

電気回路２６では、光電子増倍管２４の電気信号出力と、光電子増倍管２５の電気信号出力の差動検出を行い、差動検出した信号の結果に応じてフィードバック信号２７を出力する差動検出手段である。２８はパルスレーザ１内に設置された共振器長調整手段（パルス周期調整手段）であり、本実施例では、位相変調器である。位相変調器２８は、ダイクロイックミラー２１によって分波された光の少なくとも１つ（より詳細には、電気回路２６の検出結果）に基づいて、パルスレーザ１の繰り返し周波数を調整し、パルスレーザ１と２を同期させる。本実施例では、パルスレーザ１の内部に共振器長調整手段を設置したが、この共振器長調整手段は、パルスレーザ１と２のどちらの内部に設置してもよい。共振器長調整手段は、位相変調器の他、ミラーを取り付けたステージによって構成してもよい。位相変調器への電圧印加やステージ駆動によりパルスレーザ１の共振器長を調整する。共振器長の調整により、第１の光パルス列３の第１の周期が変更され、パルスタイミングを調整することができる。

本実施例で説明した差動検出を行う際に、和周波発生光１８を検出するまでの光パワーのロスや、光電子増倍管２４、２５の装置関数を考慮し、ダイクロイックミラー２１で分波する光のパワー比は、必ずしも１：１である必要はない。

和周波発生光１８の波長からパルス光のタイミングズレを検出することができるため、光パルス列１１のパルス光がｔ＝ｔ_１とｔ＝ｔ_２のどちらに近づくように変動しているか検出することができる。このため、フィードバックを掛ける方向も判別することができる。また、温度変化や振動によってパルスレーザ１およびパルスレーザ２の強度が揺らいだとしても、和周波発生光１８の波長は変わらず、２光子吸収信号のようなオフセットの変動もないため、光検出器の出力回路や光検出器の出力の設定値の変更が不要である。

次に、光電子増倍管２４と光電子増倍管２５が等しい量の光を検出するようにフィードバック信号を掛けた状態で、光パルス列１１が、パルス幅の１／１０のタイミング揺らぎを持つ場合の検出感度について述べる。

時間幅４ピコ秒の光パルス列１１と時間幅２０ピコ秒の光パルス列１４を用い、光パルス列１１には０．４ピコ秒のタイミング揺らぎが生じている場合を考える。この場合、２０ピコ秒の光パルス列１４のパルス光のうち、光パルス列１１、１４のパルスが時間的に重なった全体の１／５の部分から和周波発生光が発生する。

図３より、ダイクロイックミラー２１は、波長４４７ｎｍで透過率と反射率が１：１となる。この波長での透過率スペクトルの接線を図３に破線で示すと、接線は数式（３）で表す一次式になる。

ｙ＝０．５６４ｘ−２５２ （３）
接線の傾きをαとすると、α＝０．５６４［１／ｎｍ］となる。

０．４ピコ秒のタイミング揺らぎが生じた場合、和周波発生光１８の波長の揺らぎは０．１１４ｎｍである。和周波発生光１８の波長が０．１１４ｎｍ揺らいだ際に、ダイクロイックミラー２１の透過率変化は０．１１４×α＝６．４３％である。この透過率変化は、光電子増倍管２４および光電子増倍管２５として、市販の光電子増倍管を用いれば、十分に検出可能な強度変化である。

以上の方法で、パルス幅の１／１０のタイミング揺らぎを検出することができ、このフィードバック信号によって、時間分解能の良い光パルス列同期装置を提供することが可能である。

本実施例では、仮想のダイクロイックミラーの光学スペクトル特性を用いた場合を説明したが、より透過率変化が急峻なαの大きいダイクロイックミラーを用いると、パルス幅の１／１０のタイミング揺らぎを検出する感度をより向上させることもできる。

本実施例では、和周波発生光１８を発生させているが差周波発生光を発生させてもよい。その場合、光学フィルタ２０の光学特性は、差周波発生光を透過させ、差周波発生光以外を遮蔽するものを用いる。

差周波発生光の波長λ_ＤＦＧは、数式（４）で表される。

ここで、λ_１１は光パルス列１１のパルス光の波長、λ_１４は光パルス列１４のパルス光の光パルス列１１のパルス光と時間的に重なった部分の波長である。数式（４）に基づいて計算すると、図２（ａ）では、光パルス列１１のパルスは時刻ｔ＝ｔ_１の位置にあり、λ_ＤＦＧは３５６４ｎｍである。また、図２（ｂ）では、光パルス列１１のパルスは時刻ｔ＝ｔ_２の位置にあり、λ_ＤＦＧは３２３７ｎｍとなる。

差周波発生光を用いると、ダイクロイックミラー２１の光学特性は、３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で透過率と反射率の比が１：１となるものを用いる。また、光電子増倍管２４および光電子増倍管２５の代わりに、３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で検出感度を持つ光検出器を用いる。

パルスが時刻ｔ＝ｔ_１の位置からｔ＝ｔ_２の位置に動く際に生じる和周波発生光の波長幅は、４４４．２ｎｍ以上４４９．９ｎｍ以下の５．７ｎｍである。差周波発生光を用いる場合は、３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の３２７ｎｍの幅があり、和周波発生光を用いる場合よりも幅が広い。このため、微小なタイミングズレに対して出力される光の波長の変動量が大きくなり、変動を検出しやすいというメリットがある。

実施例２の光パルス列同期装置は、非線形光学結晶６８に第１及び第２の光パルス列を導光する導光手段、非線形光学結晶６８から光分波手段としてのダイクロイックミラー７２に第１及び第２の光パルス列を導光する導光手段のそれぞれにファイバ素子を用いる。図４は、本発明の実施例２に係る光パルス列同期装置の光路図である。実施例１との共通部分には、図１と同一の符号を付し、説明を省略する。以下、本実施例と実施例１との相違点を中心に説明する。

本実施例では、光パルス列７、１１を光パルス同期部２００１に導く。６０はファイバコリメータであり、光パルス列７を光ファイバ６１に導く。６２は分散補償器であり、実施例１と同様に光パルス列７の時間幅を２０ピコ秒に伸ばし、光ファイバ６３に出力する。６４はファイバコリメータであり、光パルス列１１を光ファイバ６５に導く。光ファイバ６３と光ファイバ６５はビームコンバイナ６６に接続され、光ファイバ６７に出力される。

６８は非線形光学結晶であり、本実施例では、導波路型ＰＰＬＮである。導波路型ＰＰＬＮ６８の出力は光ファイバ６９に導かれ、光学フィルタ７０に入力される。光学フィルタ７０は導波路型ＰＰＬＮ６８で発生した和周波発生光を光ファイバ７１に導き、それ以外の光を遮断する。光ファイバ７１はダイクロイックミラー７２に接続されている。ダイクロイックミラー７２は、ダイクロイックミラー２１と同等のスペクトル特性を有し、和周波発生光の波長に応じてダイクロイックミラーを透過および反射した和周波発生光を光ファイバ７３および７４に導く。

光ファイバ７３は光電子増倍管７５に接続され、光ファイバ７４は光電子増倍管７６に接続されている。光電子増倍管７５、７６の出力を、実施例１と同様に、電気回路２６で差動検出し、フィードバック信号２７で位相変調器２８を制御する。本実施例では、オールファイバで光パルス同期部２００１を構成するため、アライメントの簡便化と装置サイズのコンパクト性に優れている。

実施例１と同様に、和周波発生光の代わりに差周波発生光を使用してもよい。この場合、実施例１と同様に、光学フィルタ７０は差周波発生光を透過させ、差周波発生光以外の光を遮蔽する。ダイクロイックミラー７２の光学特性は、３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で透過率と反射率の比が１：１となるものを用いる。光電子増倍管７４、光電子増倍管７５の代わりに３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で検出感度を持つ光検出器を用いる。

実施例１、２では、２台の光電子増倍管を用いて差動検出を行うが、実施例３は、１台の光電子増倍管を用いて差動検出を行う。図５は、本発明の実施例３に係る光パルス列同期装置の光路図である。実施例１との共通部分には、図１と同一の符号を付し、説明を省略する。以下、本実施例と実施例１との違いを中心に説明する。

本実施例では、光パルス列７、１１を光パルス同期部３００１に導く。非線形光学結晶１７から発生した和周波発生光１８を、ダイクロイックミラー２１に導く。和周波発生光は、光パルス列１１のパルス光と光パルス列１４のパルス光が同時に非線形光学結晶１７に照射された際にのみ生じるので、本実施例では和周波発生光１８は４０ＭＨｚの繰り返し周波数のパルス光となっている。

和周波発生光１８をダイクロイックミラー２１で和周波発生光２２と２３に分波する。ミラー８０と８１はステージ８２に設置される。ステージ８２は、ダイクロイックミラー２１によって分波された２つの光の間に遅延を付与する遅延付与手段として機能する。８３は、ダイクロイックミラー２１によって分波された２つの光を同軸に合波する光合波手段であり、本実施例では、ダイクロイックミラーである。ダイクロイックミラー８３の光学特性はダイクロイックミラー２１と同じであり、ダイクロイックミラー２１を透過した和周波発生光２２は、ダイクロイックミラー８３も透過する。また、ダイクロイックミラー２１を反射した和周波発生光２３は、ダイクロイックミラー８３も反射する。ダイクロイックミラー８３で合波した光は、光電子増倍管８４で検出される。

ステージ８２の位置を調整し、ダイクロイックミラー２１を反射した和周波発生光２３がダイクロイックミラー８３に到達するまでの光学距離を調整する。このステージ８２を、数式（５）を満たすように調節する。

ここで、Ｔ_ＳＦＧは、和周波発生光１８の繰り返し周期、Ｔ_ＳＦＧ／２はその半分であり、本実施例では２５ナノ秒である。またｔ_２３とｔ_２２は、和周波発生光２３と２２がそれぞれダイクロイックミラー２１からダイクロイックミラー８３に到達するまでにかかった時間である。

数式（５）の右辺は、ダイクロイックミラー２１で分波した和周波発生光２２と２３がダイクロイックミラー８３で合波されるまでの相対時間差を意味している。

図６（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、光電子増倍管８４が出力する電気信号の波形を示す図である。

図６（ａ）は、光電子増倍管８４が和周波発生光２２のみを検出した際の電気信号の波形を黒色塗りつぶしで示し、和周波発生光１８の繰り返し周期であるＴ_ＳＦＧの時間間隔で生じるパルス状の電気信号を示している。

図６（ｂ）は、光電子増倍管８４が和周波発生光２２に加え、同じ平均パワーの和周波発生光２３も検出した際の電気信号の波形を示している。和周波発生光２３による電気信号は網掛で示している。和周波発生光２２、２３の光電子増倍管８４への到達時刻にはＴ_ＳＦＧ／２の遅延が加えられているため、光電子増倍管８４が出力する電気信号のパルスの繰り返し周波数は８０ＭＨｚになり、４０ＭＨｚの繰り返し周波数成分は０に近づく。

図６（ｃ）では、光パルス列１１と１４のタイミングが変動した場合の、本実施例での光電子増倍管８４の電気信号の出力を示す。非線形光学結晶１７に照射される光パルス列１１、１４のタイミングが変動すると、ダイクロイックミラー２１で分波する和周波発生光２２、２３の平均パワーが変動する。このため、図６（ｃ）では和周波発生光２２による電気信号のパルスの高さと、和周波発生光２３による電気信号のパルスの高さの違いΔが生じることによって、光電子増倍管８４の電気信号の出力は４０ＭＨｚ成分を持つようになる。

８５は電気回路であり、光電子増倍管８４からの電気信号の４０ＭＨｚ成分に応じたフィードバック信号２７を出力する。電気回路８５は、所定の周波数成分（ここでは、４０ＭＨｚ成分）を検出する（ロックイン検出）。８６はパルスレーザ１の繰り返し周波数から生成される４０ＭＨｚの電気信号であり、本実施例では、電気回路８５でのロックイン検出のための参照信号として用いる。ロックイン検出を行うため、４０ＭＨｚの変調成分の検出に加えて、図６（ｃ）のΔの符号も判別できる。この４０ＭＨｚの変調成分が０に近づくようにフィードバック信号２７を出力し、実施例１と同様にフィードバック信号２７で位相変調器２８を制御する。

本実施例は、単一の光電子増倍管で光パルス同期部３００１を構成するため、低コスト性と装置の小型化を実現できる。また、変調検出を行うため、低周波数でのノイズを除いた検出を行うことができ、検出感度を向上させることができる。

実施例１と同様に、和周波発生光の代わりに差周波発生光を使用してもよい。この場合、実施例１と同様に、光学フィルタ２０は差周波発生光を透過させ、差周波発生光以外の光を遮蔽する。ダイクロイックミラー２１とダイクロイックミラー８３の光学特性は、３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で透過率と反射率の比が１：１となるものを用いる。光電子増倍管８４の代わりに３２３７ｎｍ以上３５６４ｎｍ以下の波長範囲で検出感度を持つ光検出器を用いる。

実施例４は、実施例１の光パルス列同期装置を用いた非線形光学顕微鏡システムについて説明する。但し、実施例２または３の光パルス列同期装置を用いてもよい。上述の光パルス列同期装置と、第１の光パルス列を生成する第１の光源手段と、第２の光パルス列を生成する第２の光源手段は、照明装置を形成する。非線形光学顕微鏡システムは、この照明装置と、第１及び第２の光パルス列が試料に照射されることにより強度変調された光を検出する受光手段と、を有する検出装置の一例である。非線形光学効果は、一般には、物質に光を照射した場合に生じる現象のうち、入射電界の大きさに比例しない（線形でない）現象をいい、誘導ラマン散乱（ＳＲＳ）、誘導ブリルアン散乱、光カー効果などを含む。但し、検出装置における強度変調された光は、蛍光なども含む。

図７は、ＳＲＳを試料の内部で生じさせ、試料の測定位置を走査しながらＳＲＳの強度を計測し、ＳＲＳの強度の画像を得る非線形光学顕微鏡システムの構成を示す光路図である。ＳＲＳは、二種類の光パルス列を同時に試料に照射した際に生じる非線形光学効果であるため、光パルス列を同期させる装置が必要であり、本実施例では光パルス同期部１００１を用いる。

４０は光パルス列（第１の光パルス列）６のパルス光から一部の波長帯域を抽出する光学フィルタであり、本実施例では、可変スペクトルフィルタである。可変スペクトルフィルタ４０は、一部の波長帯域を抽出し、抽出した光パルス列４１を出力する。４２はコンピュータであり、コンピュータ４２から可変スペクトルフィルタ制御信号４３を出力して可変スペクトルフィルタ４０に入力し、抽出する波長を調整する。

光パルス列４１の平均パワーをＹｂファイバアンプ４４で増強させ、光パルス列４５を出力させる。４６は折り曲げミラーであり、光パルス列１０を導き、ダイクロイックミラー４７で光パルス列（第２の光パルス列）１０と光パルス列４５を同軸に合波させる。

ＳＲＳを生じさせる二種類の光パルス列のうち、波長が短い方をポンプ光、波長が長い方をストークス光と呼ぶ。本実施例では、光パルス列１０は波長７９０ｎｍのポンプ光であり、光パルス列４５はストークス光である。可変スペクトルフィルタ４０を用いることにより、ストークス光の波長は１０１５ｎｍから１０４５ｎｍの間で可変である。

ポンプ光の光周波数とストークス光の光周波数の差が試料に含まれる分子の分子振動の周波数と一致するとＳＲＳが起き、ポンプ光の強度が低下し、ストークス光の強度が増加する。本実施例では、繰り返し周波数が１００ＭＨｚのパルスレーザ２を用いてポンプ光を出力し、繰り返し周波数が５０ＭＨｚのパルスレーザ１を用いてストークス光を出力し、ポンプ光とストークス光を同期させる。

ＳＲＳはポンプ光とストークス光が同時に照射された際に生じる。ＳＲＳが生じると、１００ＭＨｚのポンプ光の２つのパルスのうちの１つに対してＳＲＳが生じるため、ポンプ光に５０ＭＨｚの周波数を持つ強度の低下が生じる。この５０ＭＨｚのポンプ光の強度の低下をＳＲＳの強度として検出する。

４８はスキャナミラーであり、本実施例では、二軸に走査可能であり、ポンプ光とストークス光を偏向させることができる。ポンプ光とストークス光を対物レンズ４９で集光して試料５０に照射し、試料を透過したポンプ光をコンデンサレンズ５１で集める。５２は光学フィルタであり、ポンプ光の波長である７９０ｎｍを透過させ、ストークス光を遮断させる。

ポンプ光を光検出器５３で検出し、光検出器５３の電気信号出力を電気回路５４に入力する。電気回路５４は電気信号の５０ＭＨｚ成分を取り出すロックイン検出を行う。５５はパルスレーザ１の繰り返し周波数から生成される５０ＭＨｚの電気信号であり、本実施例では電気回路５４でのロックイン検出のための参照信号として用いる。コンピュータ４２では、電気回路５４で検出された５０ＭＨｚ成分をスキャナミラー４８の偏向に応じて並べて表示し、ＳＲＳの強度による画像を生成し表示する。

本実施例によれば、同期させた光パルス列を用いたＳＲＳの強度を検出する非線形光学顕微鏡システムを提供することができる。

本発明は、２台のパルスレーザが出射する２つの光パルス列においてパルスのタイミングを一致させる用途に適用することができる。

３、６、７…光パルス列（第１の光パルス列）、８、１０、１１…パルス光（第２の光パルス列）、１７…非線形光学結晶、１８…和周波発生光（パルス光）、２１…ダイクロイックミラー（光分波手段）、２８…位相変調器（調整手段）

Claims (15)

1. 互いに波長が異なる第１及び第２の光パルス列を同期させる光パルス列同期装置であって、
   前記第１及び第２の光パルス列に基づいてパルス光を生成する非線形光学結晶と、
   前記パルス光を、波長が互いに異なる複数の光に分波する光分波手段と、
   前記複数の光の少なくとも１つに基づいて前記第１及び第２の光パルス列の少なくとも一方の出力タイミングを調整する調整手段と、
   を有することを特徴とする光パルス列同期装置。
2. 前記パルス光は和周波発生光であることを特徴とする請求項１に記載の光パルス列同期装置。
3. 前記パルス光は差周波発生光であることを特徴とする請求項１に記載の光パルス列同期装置。
4. 前記非線形光学結晶から出力される光から前記パルス光以外の光を除去する光学フィルタを更に有することを特徴とする請求項１乃至３のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
5. 前記第１及び第２の光パルス列の少なくとも一方にチャープを付与するチャープ付与手段を有し、
   前記非線形光学結晶は、前記チャープ付与手段によってチャープが付与された前記第１及び第２の光パルス列を受光して前記パルス光を生成することを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
6. 前記第１及び第２の光パルス列の少なくとも一方はチャープが付与されていることを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
7. 前記光分波手段によって分波された２つの光の差動検出を行う差動検出手段を有し、
   前記調整手段は、該差動検出手段の検出結果に基づいて前記出力タイミングを調整することを特徴とする請求項１乃至６のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
8. 前記第１及び第２の光パルス列を前記非線形光学結晶に導光する光ファイバを有することを特徴とする請求項１乃至７のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
9. 前記第１及び第２の光パルス列を前記非線形光学結晶から前記光分波手段に導光する光ファイバを有することを特徴とする請求項１乃至８のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
10. 前記光分波手段によって分波された２つの光の間に遅延を付与する遅延付与手段と、
    前記光合波手段から出力される光を検出する光検出器と、
    前記光検出器の出力から周波数成分を検出する電気回路と、
    を有することを特徴とする請求項１に記載の光パルス列同期装置。
11. 前記遅延付与手段による前記遅延は、前記パルス光の周期の半分であることを特徴とする請求項１０に記載の光パルス列同期装置。
12. 前記調整手段は、前記第１及び第２の光パルス列の少なくとも一方の共振器長を調整することを特徴とする請求項１乃至１１のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
13. 請求項１乃至１２のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置と、
    前記第１の光パルス列を生成する第１の光源手段と、
    前記第２の光パルス列を生成する第２の光源手段と、
    を有することを特徴とする照明装置。
14. 請求項１３に記載の照明装置と、
    前記第１及び第２の光パルス列が試料に照射されることにより強度変調された光を検出する受光手段と、
    を有することを特徴とする検出装置。
15. 前記受光手段は、前記第１及び第２の光パルス列が試料に照射されることにより生じる誘導ラマン散乱により強度変調された光を検出することを特徴とする請求項１４に記載の検出装置。