JP6545462B2 - カソード液を含有するタングステンポリオキソメタレートを含む間接酸化還元燃料電池 - Google Patents
カソード液を含有するタングステンポリオキソメタレートを含む間接酸化還元燃料電池 Download PDFInfo
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Description
Xa[ZbMcOd]
(式中、
Xは水素、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アンモニウムおよびこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
ZはB、P、S、As、Si、Ge、Ni、Rh、Sn、Al、Cu、I、Br、F、Fe、Co、Cr、Zn、H2、Te、Mn、Seおよびこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
MはWおよび場合によりMo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイド系から選択される他の金属を1つまたは複数含み、
aは[ZbMcOd]a-アニオンの電荷平衡に必要なXの数であり、
bは0から5であり、
cは5から30であり、
dは1から180である。)
によって表わされる。
Xa[ZbWvM1 wM2 xM3 yM4 zOd]
(式中、X、Z、a、bおよびdは本発明において帰せられる意味および値を有し、M1、M2、M3およびM4は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイ系金属から選択される他の金属のうち1つまたは複数から選択され;v+w+x+y+z=cであり、その値は既に帰せられているとおりであり、vは少なくとも1である)
を含む。
Xa[ZbWvM1 wM2 xM3 yOd]
(式中、X、Z、a、bおよびdは本発明において帰せられる意味および値を有し、M1、M2およびM3は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイ系金属から選択される他の金属のうち1つまたは複数から選択され;v+w+x+y=cであり、その値は既に帰せられているとおりであり、vは少なくとも1である)
を含む。
Xa[ZbWvM1 wM2 xOd]
(式中、X、Z、a、bおよびdは本発明において帰せられる意味および値を有し、M1およびM2は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイ系金属から選択される他の金属のうち1つまたは複数から選択され;v+w+x=cであり、その値は既に帰せられているとおりであり、vは少なくとも1である)
を含む。
Xa[ZbWvM1 wOd]
(式中、X、Z、a、bおよびdは本発明において帰せられる意味および値を有し、M1は、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイ系金属から選択される他の金属のうち1つまたは複数から選択され;v+w=cであり、その値は既に帰せられているとおりであり、vは少なくとも1である)
を含む。
a)イオン選択性ポリマー電解質膜に隣接して配置されたアノードにおいてH+イオンを形成する工程と、
b)酸化状態の酸化還元対を有する本発明のカソード液を、イオン選択性ポリマー電解質膜の反対側に隣接して配置されたカソードに供給する工程と、
c)触媒が、H+イオンの膜の通過と同時にカソードと接触すると、還元されて電荷を平衡させることを可能にする工程と
を含むプロトン交換膜燃料電池の動作方法が提供される。
d)カソード液をカソードから再酸化域に送り、触媒を再酸化させる工程
を含んでよい。
e)カソード液を再酸化域からカソード液リザーバに送る工程
を含む。
O2+4Spred+4H+→2H2O+4Spox
Xa[ZbMcOd]
(式中、
Xは水素、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アンモニウムおよびこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
ZはB、P、S、As、Si、Ge、Ni、Rh、Sn、Al、Cu、I、Br、F、Fe、Co、Cr、Zn、H2、Te、Mn、Seおよびこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
MはMo、W、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、ならびに第1、第2および第3の遷移金属系およびランタノイド系から選択される他の金属、ならびにこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択される金属であり、
aは[ZbMcOd]a-アニオンの電荷平衡に必要なXの数であり、
bは0から20であり、
cは1から40であり、
dは1から180である。)
によって表わされる。
Xは水素から、またハロゲン、水酸基、アミノ、プロトン化アミノ、イミノ、ニトロ、シアノ、アシル、アシルオキシ、硫酸塩、スルホニル、スルフィニル、アルキルアミノ、プロトン化アルキルアミノ、第4級アルキルアンモニウム、カルボキシ、カルボン酸、エステル、エーテル、アミド、スルホン酸塩、スルホン酸、スルホンアミド、ホスホン酸、ホスホン酸塩、リン酸塩、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルコキシカルボニル、アルキルスルフィニル、アリールスルフィニル、アルキルチオ、アリールチオ、アルキル、アルコキシ、オキシエステル、オキシアミド、アリール、縮合アリール、アリールアミノ、アリールオキシ、ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリール、縮合ヘテロアリール、(C2〜C5)アルケニル、(C2〜C5)アルキニル、アジド、フェニルスルホニルオキシ、アミノ酸またはこれらの組み合わせを含む官能基から選択され、
R1〜8は、独立に、水素、ハロゲン、水酸基、アミノ、プロトン化アミノ、イミノ、ニトロ、シアノ、アシル、アシルオキシ、硫酸塩、スルホニル、スルフィニル、アルキルアミノ、プロトン化アルキルアミノ、第4級アルキルアンモニウム、カルボキシ、カルボン酸、エステル、エーテル、アミド、スルホン酸塩、スルホン酸、スルホンアミド、ホスホン酸、ホスホン酸塩、リン酸塩、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルコキシカルボニル、アルキルスルフィニル、アリールスルフィニル、アルキルチオ、アリールチオ、アルキル、アルコキシ、オキシエステル、オキシアミド、アリール、縮合アリール、アリールアミノ、アリールオキシ、ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリール、縮合ヘテロアリール、(C2〜C5)アルケニル、(C2〜C5)アルキニル、アジド、フェニルスルホニルオキシ、アミノ酸またはこれらの組み合わせから選択され、
R1とXおよび/またはR5とXは共に、場合により置換環状構造を形成してもよく、
R1とR2および/またはR2とR3および/またはR3とR4および/またはR4とR8および/またはR8とR7および/またはR7とR6および/またはR6とR5は共に、場合により置換環状構造を形成してもよく、式中、
(L)は構造における2つの隣接する芳香環の間を連結する結合または基の場合による存在を示し、存在するときは場合によりR4およびR8のうち1つまたは両方と置換される環状構造を形成してよく、その場合、構造における少なくとも1つの置換基は電荷修飾性置換基である。)
を含む。
Claims (23)
- イオン選択性ポリマー電解質膜で分離されたアノード及びカソード;アノード領域への燃料供給手段;カソード領域への酸化剤供給手段;アノードとカソードの間の電気回路提供手段;動作中にカソードで少なくとも部分的に還元され、カソードでのそのような還元後に酸化剤との反応によって少なくとも部分的に再酸化される酸化還元対として機能するポリオキソメタレートを含む、カソードと流体連通して流れる不揮発性カソード溶液、を含み、
前記ポリオキソメタレートが式:
Xa[ZbMcOd]
(式中、
Xは水素、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アンモニウム及びこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
ZはAlであり、場合によりB、P、S、As、Si、Ge、Ni、Rh、Sn、Cu、I、Br、F、Fe、Co、Cr、Zn、H2、Te、Mn、Seの中から選択される1以上の元素を含むか、又は、
ZはSiであり、場合によりB、P、S、As、Ge、Ni、Rh、Sn、Al、Cu、I、Br、F、Fe、Co、Cr、Zn、H2、Te、Mn、Seの中から選択される1以上の元素を含み、
MはW及び場合によりMo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系から選択される他の金属を含み、
aは[ZbMcOd]a-アニオンの電荷平衡に必要なXの数であり、
bは0から5であり(但しbは0より大きい)、
cは5から30であり、
dは1から180である。)
によって表わされる酸化還元燃料電池。 - a.bが1から2である;
b.cが10から18である;及び/又は
c.dが30から70である請求項1に記載の酸化還元燃料電池。 - a.cが12である;及び/又は
b.dが34から62である請求項2に記載の酸化還元燃料電池。 - dが34から40である請求項3に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記ポリオキソメタレートが式:
Xa[ZbWvM1 wM2 xM3 yM4 zOd]
(式中、X、Z、a、b及びdは請求項1から4のいずれかにおいて帰せられる意味及び値を有し、M1、M2、M3 及びM4は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系金属から選択される他の金属のうち1つから選択され;v+w+x+y+z=cであり、その値は請求項1から4のいずれかにおいて帰せられるとおりであり、vは少なくとも1である)
によって表わされる請求項1から4のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - 前記ポリオキソメタレートが式:
Xa[ZbWvM1 wM2 xM3 yOd]
(式中、X、Z、a、b及びdは請求項1から4のいずれかにおいて帰せられる意味及び値を有し、M1、M2 及びM3は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系金属から選択される他の金属のうち1つから選択され;v+w+x+y=cであり、その値は請求項1から4のいずれかにおいて帰せられるとおりであり、vは少なくとも1である)
によって表わされる請求項1から4のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - 前記ポリオキソメタレートが式:
Xa[ZbWvM1 wM2 xOd]
(式中、X、Z、a、b及びdは請求項1から4のいずれかにおいて帰せられる意味及び値を有し、M1 及びM2は、独立に、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系金属から選択される他の金属のうち1つから選択され;v+w+x=cであり、その値は請求項1から4のいずれかにおいて帰せられるとおりであり、vは少なくとも1である)
によって表わされる請求項1から4のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - 前記ポリオキソメタレートが式:
Xa[ZbWvM1 wOd]
(式中、X、Z、a、b及びdは請求項1から4のいずれかにおいて帰せられる意味及び値を有し、M1は、Mo、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系金属から選択される他の金属のうち1つから選択され;v+w=cであり、その値は請求項1から4のいずれかにおいて帰せられるとおりであり、vは少なくとも1である)
によって表わされる、請求項1から4のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - a.ZがAlの場合には、前記1以上の元素はB、P、S、As、Si、Ge、Co、MnまたはSeの中から選択される1以上の元素を含み、場合により前記1以上の元素はP、S、SiまたはCoの中から選択される1以上の元素を含み;
b.ZがSiの場合には、前記1以上の元素はB、P、S、As、Ge、Al、Co、MnまたはSeの中から選択される1以上の元素を含み、場合により前記1以上の元素はP、S、AlまたはCoの中から選択される1以上の元素を含み;
c.MがMoを含まない;
d.MがVおよびW以外の金属を含まない;
e.1から6のバナジウム中心が前記ポリオキソメタレート中に存在する;
f.MがW、Vおよび/またはMoの組み合わせから成る;
g.MがWから成る;又は
h.Mcが
i.少なくとも2個のW原子;
ii.少なくとも4個のW原子;または
iii.少なくとも6個のW原子を含む
請求項1から8のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - a.前記ポリオキソメタレートが式Xa[Z1W9V3O40]を有する;
b.前記ポリオキソメタレートが式Xa[Z1W11V1O40]を有する;
c.前記ポリオキソメタレートがH6[AlW11V1O40]を含む;及び/又は
d.前記ポリオキソメタレートがK2H5[SiW9V3O40]を含む
請求項1から4のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - Xが
a.水素イオン及び場合によりアルカリ金属イオン及び/又はアルカリ土類金属イオン;
b.アルカリ金属イオン及び水素イオン;及び/又は
c.H+、Na+、K+ 又はLi+のうち1つ又は複数を含む請求項1から10のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - 前記カソード溶液が少なくとも1つの補助的酸化還元種を含む請求項1から11のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記補助的酸化還元種が、結紮遷移金属錯体、トリフェニルアミン型材料、付加的ポリオキソメタレート種、及びこれらの組み合わせから選択される請求項12に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記結紮遷移金属錯体中の遷移金属(複数可)が、酸化状態IIからVのマンガン、IからIVの鉄、IからIIIの銅、IからIIIのコバルト、IからIIIのニッケル、IIからVIIのクロム、IIからIVのチタン、IVからVIのタングステン、IIからVのバナジウム及びIIからVIのモリブデンから選択される請求項13に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記付加的ポリオキソメタレート化合物が式:
Xa[ZbMcOd]
(式中、
Xは水素、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アンモニウム及びこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
ZはB、P、S、As、Si、Ge、Ni、Rh、Sn、Al、Cu、I、Br、F、Fe、Co、Cr、Zn、H2、Te、Mn、Se及びこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択され、
MはMo、W、V、Nb、Ta、Mn、Fe、Co、Cr、Ni、Zn、Rh、Ru、Tl、Al、Ga、In、並びに第1、第2及び第3の遷移金属系及びランタノイド系から選択される他の金属、並びにこれらのうち2つ以上の組み合わせから選択される金属であり、
aは[ZbMcOd]a-アニオンの電荷平衡に必要なXの数であり、
bは0から20であり(但しbは0より大きい)、
cは1から40であり、
dは1から180である。)
によって表わされる請求項13に記載の酸化還元燃料電池。 - 請求項1から11において定義されるポリオキソメタレートがポリオキソメタレートの合計量の5mol%から15mol%の範囲の濃度で存在する請求項15に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記付加的ポリオキソメタレートが
a.H6-xNaxPMo9V3O40(式中、Xは0から3である);及び/又は
b.H6-xNaxPMo8V4O40(式中、Xは0から4である)
を含む請求項15又は請求項16に記載の酸化還元燃料電池。 - 請求項1から11において定義されるポリオキソメタレートと組み合わせて使用するトリフェニルアミン型材料が式(I):
Xは水素から、またハロゲン、水酸基、アミノ、プロトン化アミノ、イミノ、ニトロ、シアノ、アシル、アシルオキシ、硫酸塩、スルホニル、スルフィニル、アルキルアミノ、プロトン化アルキルアミノ、第4級アルキルアンモニウム、カルボキシ、カルボン酸、エステル、エーテル、アミド、スルホン酸塩、スルホン酸、スルホンアミド、ホスホン酸、ホスホン酸塩、リン酸塩、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルコキシカルボニル、アルキルスルフィニル、アリールスルフィニル、アルキルチオ、アリールチオ、アルキル、アルコキシ、オキシエステル、オキシアミド、アリール、縮合アリール、アリールアミノ、アリールオキシ、ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリール、縮合ヘテロアリール、(C2〜C5)アルケニル、(C2〜C5)アルキニル、アジド、フェニルスルホニルオキシ、アミノ酸又はこれらの組み合わせを含む官能基から選択され、
R1〜8は、独立に、水素、ハロゲン、水酸基、アミノ、プロトン化アミノ、イミノ、ニトロ、シアノ、アシル、アシルオキシ、硫酸塩、スルホニル、スルフィニル、アルキルアミノ、プロトン化アルキルアミノ、第4級アルキルアンモニウム、カルボキシ、カルボン酸、エステル、エーテル、アミド、スルホン酸塩、スルホン酸、スルホンアミド、ホスホン酸、ホスホン酸塩、リン酸塩、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルコキシカルボニル、アルキルスルフィニル、アリールスルフィニル、アルキルチオ、アリールチオ、アルキル、アルコキシ、オキシエステル、オキシアミド、アリール、縮合アリール、アリールアミノ、アリールオキシ、ヘテロシクロアルキル、ヘテロアリール、縮合ヘテロアリール、(C2〜C5)アルケニル、(C2 〜C 5)アルキニル、アジド、フェニルスルホニルオキシ、アミノ酸又はこれらの組み合わせから選択され、
R1とX及び/又はR5とXは共に、場合により置換環状構造を形成してもよく、R1とR2 及び/又はR2とR3 及び/又はR3とR4 及び/又はR4とR8 及び/又はR8とR7 及び/又はR7とR6 及び/又はR6とR5は共に、場合により置換環状構造を形成してもよく、
式中、(L)は構造における2つの隣接する芳香環の間を連結する結合又は基の場合による存在を示し、存在するときは場合によりR4 及びR8のうち1つ又は両方と置換される環状構造を形成してよく、その場合、構造における少なくとも1つの置換基は電荷修飾性置換基である。)を含む請求項13に記載の酸化還元燃料電池。 - 前記カソード溶液がいかなる補助的酸化還元種をも実質的に含まない請求項1から11のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。
- 前記カソード溶液中のポリオキソメタレート濃度が
a.0.01Mから0.6Mの範囲;
b.0.1Mから0.6Mの範囲;及び/又は
c.0.15Mから0.4Mの範囲
である請求項1から19のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池。 - 請求項1から11のいずれかにおいて定義されるポリオキソメタレートを含む、請求項1から20のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池に使用するカソード溶液。
- 電力を産出するための、請求項1から20のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池の使用。
- a)イオン選択性ポリマー電解質膜に隣接して配置されたアノードにおいてH+イオンを形成する工程と、
b)酸化状態の酸化還元対を有する本発明のカソード液を、イオン選択性ポリマー電解質膜の反対側に隣接して配置されたカソードに供給する工程と、
c)酸化還元対が、H+イオンの膜の通過と同時にカソードと接触すると、還元されて電荷を平衡させることを可能にする工程と、
d)場合により、カソード液をカソードから再酸化域に送り、酸化還元対を再酸化させる工程と、
e)場合により、カソード液を再酸化域からカソード液リザーバに送る工程と
を含む請求項1から20のいずれか1項に記載の酸化還元燃料電池の動作方法。
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