JP6523687B2 - 収納型リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
請求項2に記載の発明は、前記収納手段が、前記長尺のフィルム型電池を、該フィルム型電池の少なくとも一部が長尺方向で接触して重ね合わせられるように収納する収納手段であることを特徴とする。
また、上述のようなゲル状電解質層が用いられた膜電極接合体を有してなるので、特に、フィルム型電池の収納時に該フィルム型電池に変曲が生じた際の、電極板−セパレータ間の追従性を確保できることから、電池特性の維持・向上が可能となる。
また、負極活物質にシリコン系活物質を用いることで、高容量の収納型リチウムイオン二次電池が実現できる。
また、負極活物質にシリコン系活物質を用いた収納型リチウムイオン二次電池の使用後に電池容量が低下した場合でも、フィルム型電池を収納する際の重ね合わせに伴う当該フィルム型電池の弾性変形(可撓性)により、負極活物質の各粒子間における導電性が回復することで容量も回復させることが可能となり、寿命特性も向上する。
さらに、収納手段を上記構成とすることで、フィルム型電池の収納量が増加するので、さらに高容量の収納型リチウムイオン二次電池が実現できる。
本発明によれば、収納手段が巻き取り回動機構から構成されることで、フィルム型電池の巻き出し(延出)及び巻き取りを優れた取り扱い性で実施することが可能になり、収納型リチウムイオン二次電池の形状をフレキシブルに変更するのが容易になる。
本発明によれば、収納手段が折り畳み機構から構成されることで、上記同様、フィルム型電池の畳み出し(延出)及び畳み込みを優れた取り扱い性で実施することが可能になり、収納型リチウムイオン二次電池の形状をフレキシブルに変更するのが容易になる。
本発明によれば、セパレータが、絶縁性有機粒子又は絶縁性無機粒子の何れかを含むことで、フィルム型電池の収納時に該フィルム型電池に変曲が生じた際の、電極板−セパレータ間の追従性がより良好となり、さらなる電池特性の維持・向上が可能となる。
すなわち、本発明によれば、フィルム型電池が収納手段から順次延出可能である構成とすることで、収納型リチウムイオン二次電池の形状を、設置場所のスペースによる制限や使用形態に応じてフレキシブルに変更しながら、優れた取り扱い性及びスペース効率で設置することが可能になるとともに、簡便な構成で容易に高容量化を図ることが可能となる。
さらに、負極活物質にシリコン系活物質を用いて高容量の収納型リチウムイオン二次電池を構成した場合において、電池の使用後に容量が低下した場合であっても、フィルム型電池を収納する際の重ね合わせに伴う当該フィルム型電池の弾性変形(可撓性)により、負極活物質の各粒子間における導電性が回復するので容量も回復するとともに、寿命特性も向上する。
従って、設置時の取り扱い性に優れるとともに高容量であり、且つ、使用シーンに応じてフィルム型電池を延出させることでフレキシブルな形態での設置が可能で利便性が高く、さらに、電池容量が低下した場合でも簡便な操作で容量を回復させることが可能な収納型リチウムイオン二次電池が実現できる。
以下に、本発明の第1の実施形態である収納型リチウムイオン二次電池1について、主に図1(a)、(b)及び図2(a)、(b)を参照しながら詳しく説明する。
本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1は、長尺のフィルム型電池2を、該フィルム型電池2が長尺方向で重ねられるように収納する収納手段(巻き取り回動機構3)を備えてなり、フィルム型電池2が、該フィルム型電池2の長尺方向で、一端部2A側を先頭に収納手段から順次延出可能とされ、概略構成されている。
本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1に備えられる長尺のフィルム型電池2としては、特に限定されるものではないが、例えば、以下に説明する層構造とされた膜電極接合体20が、フィルム状の外装体21によって包装されたものを採用することができる。
図2(a)に示すように、本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1に備えられるフィルム型電池2は、正極板22と負極板23との間にセパレータ24及びゲル状電解質層25が介挿された膜電極接合体20を有してなる。図2(a)、(b)に示すように、膜電極接合体20は、フィルム型電池2の他端部2B側における正極板22の端部から端子用タブ22Aが幅方向で突出するように設けられ、同様に、他端部2B側における負極板23の端部から端子用タブ23Aが突出するように設けられている。
正極活物質層における導電助剤としては、例えばアセチレンブラック、カーボンナノファイバー等が用いられ、結着剤としては、例えばポリフッ化ビニリデン等が用いられる。
結着材としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン等を用いることができ、導電助剤としては、例えば、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ等を用いることができる。
絶縁性粒子としては、電気的な絶縁性を有していればよく、無機物からなる絶縁性粒子(絶縁性無機粒子)、あるいは、有機物からなる絶縁性粒子(絶縁性有機粒子)を例示できる。
あるいは、セパレータ24は、例えば、絶縁性粒子とバインダーとを、金型を備えた押出機中に投入して混合し、シート状に成形した後、延伸して多孔質化することで形成することが出来る。
本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1に備えられる巻き取り回動機構(収納手段)3は、例えば、図1(a)、(b)に例示するようなリール状のものが用いられる。
図1(a)、(b)に示すように、巻き取り回動機構3は、回動することでフィルム型電池2を巻き取るリール部31と、このリール部31を回動可能に支持する回動軸32と、この回動軸32に取り付けられ、ばねの付勢力によって回動軸32を回動する図視略の巻き取りばねと、回動軸32を支持する支持部材33とから構成されている。
リール部31は、後述の駆動軸32を中心として回動することでフィルム型電池2を巻き取るものであり、図示例においては、その軸方向の両端に、巻き取られたフィルム型電池2を安定保持するためのフランジ部31bが設けられている。
リール部31は、後述する巻き取りばねの付勢力により、フィルム型電池2を巻き取り可能な方向に回動する構成とされている。
回動軸32は、詳細な図示を省略するが、その軸面に、後述の巻き取りばねの一端側が固定されることにより、巻き取りばねの付勢力によるフィルム型電池2の巻き戻し作用をリール部31に付与する。
巻き取りばねは、リール部31からフィルム型電池2を巻き出す際には、フィルム型電池2を巻き戻す方向に付勢力を作用させながらも、設置作業者による巻き出し作業に支障が無い程度の付勢力に調整される。
さらに、巻き取りばねには、巻き出したフィルム型電池2が再び巻き取り回動機構3に引き込まれることが無いように、図視略のストッパーが設けられている。
支持部材33には、図視略の巻き取りばねの他端部が固定されることで、巻き取りばねが付勢力を発揮できるように構成される。
本実施形態では、収納手段が上述のような巻き取り回動機構3から構成されることで、フィルム型電池2の巻き出し(延出)及び巻き取りを優れた取り扱い性で行うことが可能になるので、収納型リチウムイオン二次電池1の形状をフレキシブルに変更するのが容易になる。
より具体的に説明すると、一般に、負極活物質にシリコン系活物質を用いた高容量のリチウムイオン二次電池においては、充放電時のリチウムイオンの吸蔵及び放出の際に、シリコン系活物質の微粒子が大きく膨張収縮して各微粒子の間が歪んだ状態となり、負極活物質内における導電性が低下し、電池容量が低下する場合がある。これに対し、本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1においては、二次電池の使用後に電池容量が低下した場合であっても、フィルム型電池2の収納動作を行うことで、重ね合わせに伴うフィルム型電池2の弾性変形(可撓性)によって負極活物質の微粒子間における導電性が回復する。これにより、フィルム型電池2の容量も回復するとともに、寿命特性も向上する。
本実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1の使用形態の一例について、図5を参照して説明する。図5は、図1に示す収納型リチウムイオン二次電池1を、自動車内の隙間に取り付けた状態を示す概略図である。
このような、変形した空間Aに収納型リチウムイオン二次電池1を設置する場合には、図5中に示すように、フィルム型電池2を収納した巻き取り回動機構3を位置A1に設置したうえで、フィルム型電池2を所定の長さで巻き取り回動機構3から巻き出し、位置A2に収容可能な長さとして、この位置A2に設置する。これにより、収納型リチウムイオン二次電池1を設置する際のハンドリング(取り扱い性)が向上するとともに、高いスペース効率での設置が可能となる。
本実施形態においては、上述したように、リール部31を備えた巻き取り回動機構(収納手段)3でフィルム型電池2を巻き取る構成を採用しているが、本発明に係る収納型リチウムイオン二次電池は、このような構成に限定されるものではない。例えば、詳細な図示を省略するが、フィルム型電池の長尺方向における一端側をコア部とし、この部分を中心にフィルム型電池を巻き取ることで、自己巻き取り形態の収納手段とする構成を採用することも可能である。このような構成においては、ばね等による巻き取り付勢手段を有さず、筐体を持たないことから、上述した収納型リチウムイオン二次電池1に比べて取り扱い安定性の点では及ばないものの、より小型で安価に構成できるという利点がある。
以下に、本発明の第2の実施形態である収納型リチウムイオン二次電池10について、主に図3を参照しながら詳しく説明する。なお、以下の説明においては、上述した第1の実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1と共通する構成については同じ符号を付与するとともに、その詳しい説明を省略する。
以下に、本発明の第3の実施形態である収納型リチウムイオン二次電池100について、主に図4を参照しながら詳しく説明する(図1、2も参照)。なお、以下の説明においては、上述した第1の実施形態の収納型リチウムイオン二次電池1と共通する構成については同じ符号を付与するとともに、その詳しい説明を省略する。
本発明に係る収納型リチウムイオン二次電池1、10、100によれば、上述したように、フィルム型電池2が収納手段から順次延出可能である構成とすることで、収納型リチウムイオン二次電池1、10、100の全体形状、具体的にはフィルム型電池2の形状を、設置場所のスペースによる制限や使用形態に応じてフレキシブルに変更しながら、優れた取り扱い性及びスペース効率で設置することが可能になるとともに、簡便な構成で容易に高容量化を図ることが可能となる。
さらに、負極活物質にシリコン系活物質を用いて高容量の収納型リチウムイオン二次電池1、10、100を構成した場合において、電池の使用後に容量が低下した場合であっても、フィルム型電池2を収納する際の重ね合わせに伴うフィルム型電池2の弾性変形(可撓性)により、負極活物質の微粒子間における導電性が回復するので容量も回復するとともに、寿命特性も向上する。
従って、設置時の取り扱い性に優れるとともに高容量であり、且つ、使用シーンに応じてフィルム型電池2を延出させることでフレキシブルな形態での設置が可能で利便性が高く、さらに、電池容量が低下した場合でも簡便な操作で容量を回復させることが可能な収納型リチウムイオン二次電池1、10、100が実現できる。
本発明に係る収納型リチウムイオン二次電池1、10、100によれば、収納手段を備えることに加え、この収納手段によってフィルム型電池2を収納可能とすることによって電池内構造の適正な再構築が可能となることから、フレキシブルな形態での設置が可能なサイズや形状が実現できるものとなる。
実施例1〜7においては、以下に示す条件及び手順で、図1(a)、(b)に示すような、リール状の巻き取り回動機構に長尺のフィルム型電池が捲回されてなる、収納型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を実施した。
本実施例においては、まず、以下の手順で、60mm(幅)×1000mm(長さ)×1mm(厚さ)のサイズとされた、図2(a)、(b)に示すような長尺状のフィルム型リチウムイオン二次電池(フィルム型電池)を作製した。
まず、電解質塩を含む非水電解質として、LiPF6(キシダ化学製、リチウム塩濃度1mol/l、ジメチルカーボネート:エチレンカーボネート(2:1、体積比)混合溶媒)を94質量部用いた。高分子マトリクスとして、PVDF−HFP(ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体、アルドリッチ製)を6質量部用いた。そして、非水電解質と高分子マトリクスを80℃で加温しながら、ディスパー(プライミクス(株)製 TKホモディスパー2.5型)で1時間攪拌し、ゲル状電解質の粘度を1000Pa・Sとした。
まず、ニッケル・コバルト・マンガン三元系正極材料(戸田工業(株) NME−1051)89質量部と、PVDF(ポリフッ化ビニリデン、(株)クレハ KFポリマーL♯1120)6質量部と、カーボンブラック(電気化学工業 デンカブラック)5質量部と、N−メチルピロリドン(NMP)100質量部とをディスパーで1時間混合し、長尺で厚みが20μとされたアルミニウム箔に両面塗布した後、さらに減圧乾燥(100℃、−0.1MPa、10時間)してロールプレスした。ここでの理論容量は2mAh/cm2である。そして、長尺方向での両端部を未塗工部とし、一端部の未塗工部に、アルミ製の端子用タブを超音波溶接した。
まず、一酸化ケイ素((株)大阪チタニウムテクノロジー)75質量部、PI(ポリイミド:(株)IST Pyer−ML RC−5019)15質量部、カーボンブラック(電気化学工業 デンカブラック)5質量部、カーボンナノファイバー(昭和電工(株) VGCF−S)5質量部、N−メチルピロリドン(NMP)120質量部を前記ディスパーで1時間混合し、長尺で厚みが20μmとされた銅箔に両面塗布し、減圧乾燥(200℃、−0.1MPa、10時間)してロールプレスした。ここでの理論容量は2.25mAh/cm2である。そして、長尺方向での両端部を未塗工部とし、一端部の未塗工部に、ニッケル製の端子用タブを超音波溶接した。
次に、図1(a)、(b)中に示すようなリール状の回動機構からなる巻き取り回動機構を、アルミニウム材料を用いて作製した。この巻き取り回動機構は、回動可能なリール部と、このリール部を回動可能に支持する回動軸と、この回動軸に取り付けられ、ばねの付勢力によって回動軸を回動する渦巻きばねからなる巻き取りばねと、回動軸を支持する支持部材とから作製した。
そして、上記手順で得られたフィルム型電池を巻き取り回動機構に巻き取ることで、本実施例の収納型リチウムイオン二次電池を作製した。
実施例8〜10においては、上記の実施例1〜7において用いたセパレータに代えて、以下に示すような樹脂粒子、及び、酸化金属粒子からなるセパレータを用いた点を除き、上記同様の手順で、図1(a)、(b)に示すような、リール状の巻き取り回動機構に長尺のフィルム型電池が捲回されてなる、収納型リチウムイオン二次電池を作製し、評価を実施した。
まず、ポリビニルアルコール(セキスイ・スペシャリティー・ケミカルズ・アメリカ社製、「SELVOL 523」、87〜89%加水分解)4重量部を脱イオン水に溶解させ、ポリビニルアルコール10質量%水溶液を調製した。
次に、架橋ポリメタクリル酸メチル粒子(積水化成品社製「MB30X−5」、平均粒子径5μm)17重量部、脱イオン水60重量部、及び、ポリビニルアルコール10質量%水溶液3重量部を混合することにより、スラリーAを得た。
そして、スラリーAとスラリーBを混合し、磁気撹拌子を用いて10分間、穏やかに撹拌して混合し、セパレータ組成物を得た。ここまでの操作は25℃の常温下で行った。
まず、積層体のセパレータと、加温したゲル状電解質を、アルミラミネートの袋からなる外装体に入れ、熱シールによって真空シールした。その後、外装体を開封し、セパレータを目視観察したところ、ゲル電解質が含浸されていた。これにより、実施例8〜10で作製した積層体のセパレータが、多孔質構造を有していることが確認できた。
上記手順で得られた収納型リチウムイオン二次電池について、まず、フィルム型電池を所定寸法で引き出し、その取り扱い性を確認した。
比較例1においては、巻き取り回動機構からなる収納手段を用いず、フィルム型電池を平板状で用いた点、並びに、巻き取り及び巻き出し操作を行わなかった点を除き、実施例1と同様の手順でリチウムイオン二次電池を作製し、同様に評価した。
比較例2においては、巻き取り回動機構からなる収納手段を用いず、フィルム型電池ではなく、電極層(膜電極接合体)を複数積層して形成した点、並びに、巻き取り及び巻き出し操作を行わなかった点を除き、実施例1と同様の手順でリチウムイオン二次電池を作製し、同様に評価した。
比較例3においては、フィルム型電池ではなく、電極層(膜電極接合体)を捲回させて缶状に形成した点、並びに、巻き取り及び巻き出し操作を行わなかった点を除き、実施例1と同様の手順でリチウムイオン二次電池を作製し、同様に評価した。
参考例においては、電解質として、ゲル状電解質に代えて液状の電解液を用いた点を除き、実施例1と同様の手順でリチウムイオン二次電池を作製し、同様に評価した。
巻き取り回動機構からなる収納手段を備えた、本発明に係る構成を有する実施例1〜10の収納型リチウムイオン二次電池においては、薄型のフィルム型電池をスムーズに延出させることができ、取り扱い性に優れていることが確認できた。これにより、本発明に係る収納型リチウムイオン二次電池が、フィルム型電池を巻き出した使用形態としてもよいし、全てのフィルム型電池を巻き取ったリール状として使用してもよく、何れの場合においても、スペース効率に優れ、取り扱い性よく設置することが可能であることを確認できた。
これにより、フィルム型電池の巻き取りや巻き出しの操作を行うことで、負極活物質にシリコン系活物質を用いて高容量の収納型リチウムイオン二次電池を構成した場合に、使用後の容量低下が生じたとしても、容量の回復や寿命特性を向上させることが可能であると考えられる。
2…フィルム型電池、
2A…一端部、
2B…他端部、
20…膜電極接合体、
21…外装体、
22…正極板、
22A…端子用タブ、
23…負極板、
23A…端子用タブ、
24…セパレータ、
25…ゲル状電解質層、
3…巻き取り回動機構(収納手段)、
31…リール部、
31a…捲回面、
31b…フランジ部、
32…回動軸、
32a…両端、
33…支持部材、
33a…孔部、
4…折り畳み機構(収納手段)、
41…支持部材、
41a…開口部、
42…収納空間
Claims (5)
- 長尺のフィルム型電池を、該フィルム型電池が長尺方向で重ねられるように収納する収納手段を備えてなり、
前記フィルム型電池が、該フィルム型電池の長尺方向で、前記収納手段から順次延出可能とされており、
前記フィルム型電池は、正極板と負極板との間にセパレータ及びゲル状電解質層が介挿された膜電極接合体を有してなり、
前記負極板に用いられる負極活物質がシリコン系活物質からなり、
前記収納手段は、前記フィルム型電池の収納動作を行うことで、前記負極活物質を活性化するものであり、
前記収納手段は、前記フィルム型電池の長尺の両端のうちの一方が前記収納手段に収納された状態で、前記フィルム型電池の長尺の両端のうちの他方が前記収納手段の外部から該収納手段の内部に収納されるものであることを特徴とする収納型リチウムイオン二次電池。 - 前記収納手段は、前記長尺のフィルム型電池を、該フィルム型電池の少なくとも一部が長尺方向で接触して重ね合わせられるように収納する収納手段であることを特徴とする請求項1に記載の収納型リチウムイオン二次電池。
- 前記収納手段は、前記フィルム型電池を長尺方向で捲回する巻き取り回動機構からなることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の収納型リチウムイオン二次電池。
- 前記収納手段は、前記フィルム型電池を長尺方向で略つづら状に折り畳んで収納する折り畳み機構からなることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の収納型リチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータが、絶縁性有機粒子又は絶縁性無機粒子の少なくとも何れかを含むことを特徴とする請求項1〜請求項4の何れか一項に記載の収納型リチウムイオン二次電池。
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