JP6487058B2 - LiSbO3およびLiNbO3関連構造に基づく顔料 - Google Patents
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Description
LiSbO3およびLiNbO3型構造に基づく顔料は、報告されていない。これらの結晶構造型を有する材料は、圧電性、線形、および非線形の光学材料適用に関連して研究されている。以下の研究では、LiSbO3型およびLiNbO3型構造に基づく広範な新しい顔料タイプを開示する。これらの材料は、独自の色彩品質ならびに非常に高い化学安定性を有している。
本研究で開示される顔料は、LiSbO3型もしくはLiNbO3型構造に関連する結晶構造を有する化合物である。これらの構造は、以下の変形体:
M1M5Z3、
M1M2M4M5Z6、
M1M3 2M5Z6、
M1M2M3M6Z6、
M1 2M4M6Z6、
M1M5M6Z6、
または、これらの組み合わせ、
を有する化学式を有し、
カチオンM1は、+1の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM2は、+2の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM3は、+3の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM4は、+4の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM5は、+5の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM6は、+6の原子価を有する元素またはその混合物であり、
Mは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、またはTeから選択され、
アニオンZは、N、O、S、Se、Cl、F、水酸化物イオン、またはそれらの混合物から選択され、
構造型が保持されるように、空位が、MまたはZ部位に位置していてよい。ドーパントという用語は、構造を実質的に変化させることなく、理想的な化学両論性から離れたアニオンZの不足または過多を生じる置換を指すのに用いられる。20原子%未満のMドーパント添加を含む変形もあり、ドーパントは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、Te、またはこれらの混合物から選択される。
LiSbO3およびLiNbO3はいずれも独自の構造を有している。LiSbO3型構造は、空間群Pncnを有するか、または、規則正しい(ordered)LiSbO3型構造変形の場合は空間群Pnn2を有する、斜方晶系の結晶構造を有する。理想では、LiSbO3型構造は、ゆがんだ六方最密アレイ(図1a)を形成する酸素原子からなり、八面体の空隙の3分の2が、図1aおよび図1bに示すようにリチウム(黄色い球体)およびアンチモン(赤い球体)の両方で満たされている。LiSbO3型構造は、c軸に沿って走る、オフセットしたエッジ共有アンチモン(SbO6)八面体が連鎖したものを特徴としている(図1aおよび図1b)。根源となる(parent)LiSbO3型構造では、アンチモンは、これらの鎖を均等に占めているが、関連構造では、2つのカチオンの規則正しいアレイが、アンチモン部位に位置していてよく、空間群をPncnからPnn2にシフトさせる。
M1M5Z3、
M1M2M4M5Z6、
M1M3 2M5Z6、
M1M2M3M6Z6、
M1 2M4M6Z6、
M1M5M6Z6、
または、これらの組み合わせ、
を有する化学式を有し、
カチオンM1は、+1の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM2は、+2の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM3は、+3の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM4は、+4の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM5は、+5の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM6は、+6の原子価を有する元素またはその混合物であり、
Mは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、またはTeから選択され、
アニオンZは、N、O、S、Se、Cl、F、水酸化物イオン、またはそれらの混合物から選択され、
構造型が保持されるように、空位が、MまたはZ部位に位置していてよい。ドーパントという用語は、構造を実質的に変化させることなく、理想的な化学両論性から離れたアニオンZの不足または過多を生じる置換を指すのに用いられる。20原子%未満のMドーパント添加を含む変形もあり、ドーパントは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、Te、またはこれらの混合物から選択される。また、別の実施例では、式M1M5Z6について、M1は、少なくとも50原子%超のLiであってよく、M5は、少なくとも50原子%超のSbであってよい。さらに、別の実施例では、化学式は、0<x<1である(M1M5)2−x(M2M4)xZ6、0<x<1である(M1M5)2−x(M3M3)xZ6、またはこれらの組み合わせ、から選択され、M1は少なくとも50原子%超のリチウムであってよく、M2は少なくとも50原子%超のコバルトであってよい。
0<x<1である(M1M5)2−x(M2M4)xZ6、
0<x<1である(M1M5)2−x(M3M3)xZ6、
0<x<1である(M1M2M3)2−x(M6)xZ6、
0<x<1である(M1M1M4)2−x(M6)xZ6、
0<x<1である(M1M5)2−x(M6)xZ6、
または、これらの組み合わせ、
から選択される、LiSbO3型もしくはLiNbO3型構造を含んでもよく、
カチオンM1は、+1の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM2は、+2の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM3は、+3の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM4は、+4の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM5は、+5の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM6は、+6の原子価を有する元素またはその混合物であり、
Mは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、またはTeから選択され、
アニオンZは、N、O、S、Se、Cl、F、水酸化物イオン、またはそれらの混合物から選択され、
構造型が保持されるように、空位が、MまたはZ部位に位置していてよい。ドーパントという用語は、構造を実質的に変化させることなく、理想的な化学両論性から離れたアニオンZの不足または過多を生じる置換を指すのに用いられる。20原子%未満のMドーパント添加を含む変形もあり、ドーパントは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、Te、またはこれらの混合物から選択される。
実施例1
4.45gの酸化コバルト(Co3O4)と、4.43gの二酸化チタン(TiO2)と、18.43gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、72.70gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1176.67℃(2,150°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、赤みがかったバイオレットであり、これは、色彩が淡い赤みがかったバイオレットである顔料粒径(pigmentary particle size)へとミルで加工することができる。室温での淡い赤みがかったバイオレットから、348.89℃(660°F)での灰色へ、可逆性の色変化が生じる。
9.01gの酸化コバルト(Co3O4)と、8.96gの二酸化チタン(TiO2)と、16.59gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、65.44gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1176.67℃(2,150°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、明るいバイオレットであり、これは、色彩が淡いバイオレットである顔料粒径へとミルで加工することができる。室温での淡いバイオレットから、348.89℃(660°F)での灰色へ、可逆性の色変化が生じる。
13.69gの酸化コバルト(Co3O4)と、13.62gの二酸化チタン(TiO2)と、14.70gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、57.99gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1176.67℃(2,150°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、明るいバイオレットであり、これは、色彩がバイオレットである顔料粒径へとミルで加工することができる。室温でのバイオレットから、348.89℃(660°F)での灰色へ、可逆性の色変化が生じる。
18.49gの酸化コバルト(Co3O4)と、18.39gの二酸化チタン(TiO2)と、12.76gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、50.35gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1176.67℃(2,150°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、明るい紫色であり、これは、色彩が淡い紫色である顔料粒径へとミルで加工することができる。室温での淡い紫色から、348.89℃(660°F)での灰色へ、可逆性の色変化が生じる。この物質は、ガラスフリットおよびゾルゲルベースのコーティングにおいても安定している。
23.42gの酸化コバルト(Co3O4)と、23.29gの二酸化チタン(TiO2)と、10.78gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、42.51gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1176.67℃(2,150°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、紫色を有し、これは、色彩がくすんだ紫色である顔料粒径へとミルで加工することができる。室温でのくすんだ紫色から、348.89℃(660°F)での灰色へ、可逆性の色変化が生じる。
15.90gの酸化コバルト(Co3O4)と、29.84gの酸化第二スズ(SnO2)と、10.97gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、43.29gの三酸化アンチモン(Sb2O3)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1093.33℃(2,000°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、赤みがかったバイオレットであり、これは、淡い赤みがかったバイオレットの色彩である顔料粒径へとミルで加工することができる。
2.37gの酸化コバルト(Co3O4)と、2.36gの二酸化チタン(TiO2)と、20.72gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、74.55gの五酸化ニオブ(Nb2O5)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、982.22℃(1,800°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、紫色であり、これは、色彩がパステルパープルである顔料粒径へとミルで加工することができる。
3.24gの酸化コバルト(Co3O4)と、3.22gの二酸化チタン(TiO2)と、13.40gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、80.14gの五酸化タンタル(Ta2O5)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1048.89℃(1,920°F)で4時間、空気中でか焼された。その結果得られた材料は、バイオレット色を有し、これは、色彩が淡いバイオレットである顔料粒径へとミルで加工することができる。
6.47gの炭酸コバルト(CoCO3)と、4gの二酸化チタン(TiO2)と、16.65gの炭酸リチウム(Li2CO3)と、72.89gの五酸化アンチモン(Sb2O5)と、の混合物が、ワーリングブレンダーを用いて均質化され、1098.89℃(2,010°F)で4時間、流動アルゴン下でか焼された。その結果得られた材料は、紫色を有し、これは、色彩が淡い紫色である顔料粒径へとミルで加工することができる。
(1) LiSbO3型またはLiNbO3型構造を有する化合物を含む顔料において、
Mが0.1〜20原子%のレベルのドーパントである、M1M5Z3、
M1M2M4M5Z6、
M1M3 2M5Z6、
M1M2M3M6Z6、
M1 2M4M6Z6、
M1M5M6Z6、
または、これらの組み合わせ、
から選択される化学式を有し、
カチオンM1は、+1の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM2は、+2の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM3は、+3の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM4は、+4の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM5は、+5の原子価を有する元素またはその混合物であり、
カチオンM6は、+6の原子価を有する元素またはその混合物であり、
Mは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、またはTeから選択され、
アニオンZは、N、O、S、Se、Cl、F、水酸化物イオン、またはこれらの混合物から選択され、
構造型が保持されるように、空位が、MまたはZ部位に位置することができ、
ドーパント添加は、20原子%未満であり、
前記ドーパントは、H、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、Te、またはこれらの混合物からなる群から選択されている、顔料。
(2) 実施態様1に記載の顔料において、
0<x<1である(M1M5)2−x(M2M4)xZ6、
0<x<1である(M1M5)2−x(M3M3)xZ6、
0<x<1である(M1M2M3)2−x(M6)xZ6、
0<x<1である(M1M1M4)2−x(M6)xZ6、
0<x<1である(M1M5)2−x(M6)xZ6、
または、これらの組み合わせ、
から選択される化学式を有する、顔料。
(3) 実施態様2に記載の顔料において、
M1は、+1の原子価を有し、Li、Na、K、Cu、またはこれらの混合物から選択され、
M2は、+2の原子価を有し、Mg、Ca、Sr、Ba、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sn、またはこれらの混合物から選択され、
M3は、+3の原子価を有し、B、Al、Ga、In、V、Cr、Fe、Mn、Co、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、またはこれらの混合物から選択され、
M4は、+4の原子価を有し、Ti、Zr、Hf、Mn、Si、Ge、Sn、またはこれらの混合物から選択され、
M5は、+5の原子価を有し、Sb、V、Nb、Ta、P、またはこれらの混合物から選択され、
M6は、+6の原子価を有し、Mo、W、Te、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
(4) 実施態様3に記載の顔料において、
M3は、+3の原子価を有し、Al、Ga、In、Cr、Mn、Fe、Co、またはこれらの混合物から選択され、
M5は、+5の原子価を有し、Sb、Nb、Ta、またはこれらの混合物から選択され、
M6は、テルルであり、
Zは、酸素である、顔料。
(5) 実施態様4に記載の顔料において、
M3は、+3の原子価を有し、Al、Ga、In、Fe、またはこれらの混合物から選択され、
M4は、+4の原子価を有し、Ti、Sn、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
化学式:
M1M5Z6を有し、ドーパント添加が0.1〜約20原子%であり、
前記ドーパント、またはドーパントの組み合わせは、M1もしくはM5を含まず、
M1は、+1の原子価を有し、Li、Na、K、Cu、またはこれらの混合物から選択され、
M5は、+5の原子価を有し、Sb、Nb、Ta、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
(7) 実施態様6に記載の顔料において、
前記ドーパントは、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、La、Ce、Pr、Nd、Ti、Zr、Hf、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、またはこれらの混合物から選択され、
Zは、酸素である、顔料。
(8) 実施態様7に記載の顔料において、
M1は、少なくとも50原子%超のLiであり、
M5は、少なくとも50原子%超のSbである、顔料。
(9) 実施態様8に記載の顔料において、
前記ドーパントは、Al、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Si、Sn、Ti、Zr、P、Bi、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
(10) 実施態様1に記載の顔料において、
前記化学式は、
0<x<1である(M1M5)2−x(M2M4)xZ6、
0<x<1である(M1M5)2−x(M3M3)xZ6、
または、これらの組み合わせから選択され、
M1は、+1の原子価を有し、Li、Na、K、Cu、またはこれらの混合物から選択され、
M2は、+2の原子価を有し、Mg、Ca、Sr、Ba、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sn、またはこれらの混合物から選択され、
M3は、+3の原子価を有し、Cr、Mn、Al、Ga、In、Fe、またはこれらの混合物から選択され、
M4は、+4の原子価を有し、Ti、Sn、またはこれらの混合物から選択され、
M5は、+5の原子価を有し、Sb、Nb、Ta、またはこれらの混合物から選択され、
M6は、テルルであり、
Zは、酸素である、顔料。
M1は、少なくとも50原子%超のリチウムである、顔料。
(12) 実施態様10に記載の顔料において、
M2は、少なくとも50原子%超のコバルトである、顔料。
(13) 実施態様10に記載の顔料において、
前記ドーパントは、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、La、Ce、Pr、Nd、Ti、Zr、Hf、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
(14) 実施態様10に記載の顔料において、
前記ドーパントは、Al、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Si、Sn、Ti、Zr、P、Bi、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
(15) 実施態様10に記載の顔料において、
ドーパントが存在しない、顔料。
Claims (3)
- LiSbO 3 型またはLiNbO 3 型構造を有する化合物を含む顔料において
以下の化学式を有し、
(M1M5)2−x(M2M4)xZ6、
0<x<1であり、
M1は、+1の原子価を有し、Liであり、
M2は、+2の原子価を有し、Coであり、
M 4は、+4の原子価を有し、TiまたはSnであり、
M5は、+5の原子価を有し、Sb、Nb、またはTaであり、
Zは、酸素である、顔料。 - 請求項1に記載の顔料において、
ドーパントが添加されており、前記ドーパントは、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、La、Ce、Pr、Nd、Ti、Zr、Hf、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Ni、Cu、Ag、Zn、B、Al、Ga、In、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。 - 請求項2に記載の顔料において、
前記ドーパントは、Al、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Si、Sn、Ti、Zr、P、Bi、またはこれらの混合物から選択されている、顔料。
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