JP6347365B2 - レジスト膜付きマスクブランクおよびその製造方法ならびに転写用マスクの製造方法 - Google Patents
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Description
その理由としては、種々考えられるが、理由の一つとしては、レジスト膜の最表面から露光を行うと、レジスト膜の奥底に向かうにつれて露光光が減衰し、露光量が少なくなる。そうなると、レジスト膜と接する薄膜の近傍部分(レジスト膜の奥底部分、以降「パターンの根元」という)においては十分な露光が行われないことになる。その結果、パターンの根元に細りが生じたり、アンダーカットが生じたりする。
例えば特許文献1の[0008]に記載の内容であるが、例えばクロム(Cr)系の薄膜の上にレジスト膜が形成されている場合には、Crの影響により光酸発生剤から発生した酸が失活する。その結果、レジスト膜におけるCr系薄膜(以降、単に「Cr膜」と称する。)と接する部分は酸が少なくなり、ひいては光重合の度合いが小さくなる。そうなると、レジストパターンにおいて上記のような細りやアンダーカットが生じやすくなる。
上記の問題点を解消すべく、特許文献1においては、レジスト膜と接触する薄膜はクロムを含まないようにする処置が施されている。
図1(A)は細りやアンダーカットが起こった場合のレジストパターンを示す概略図であり、(A−1)は断面図であり(A−2)は平面図である。
逆に、図1(B)はレジストパターンの根元が最表面に比べて太くなった場合のレジストパターンを示す概略図であり、(B−1)は断面図であり(B−2)は平面図である。
しかしながら、図1(A)に示すように、レジスト膜に対して所望の形状の露光が行われた上で現像した場合、細りやアンダーカットが生じたレジストパターンを平面視すると、所望の形状のレジストパターンが得られる。仮に細りやアンダーカットが生じていたとしても、レジストパターンの下にある薄膜をエッチングする際にはレジストパターンがマスクとなるため、レジストパターンの凸部の主表面の形状が薄膜に転写されることになる。
本発明の第1の構成は、レジスト膜付きマスクブランクである。
本構成は、薄膜を有する基板と、薄膜の主表面に形成されたネガ型のレジスト膜とを備える。
そして、レジスト膜において、レジスト膜が薄膜と接する部分に光酸発生剤淡濃度領域が形成されている。
また、光酸発生剤淡濃度領域の厚さは、レジスト膜の厚さの5%〜40%の厚さである。
また、光酸発生剤淡濃度領域において薄膜と接する部分の光酸発生剤の濃度は、レジスト膜の他の領域における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値である。
なお、光酸発生剤淡濃度領域は、前述の厚さの領域の光酸発生剤の濃度が他の厚さの領域よりも低ければ良く、領域の全域にわたって酸発生剤の濃度が均一であるか否かは問わない。
本構成によれば、レジスト膜において、レジスト膜が薄膜と接する部分に光酸発生剤淡領域を設けることにより、図1(A−1)に示されるように細りやアンダーカットを意図的に形成する。
仮に、闇雲に細りやアンダーカットを生じさせるだけでは、レジストパターンに悪影響を及ぼす。そのため、光酸発生剤淡濃度領域の「厚さ」および「レジスト膜が薄膜と接する部分の光酸発生剤の濃度」を上記の範囲に設定している。この構成を採用することにより、薄膜に依存することなく、当初に所望したレジストパターンを平面視において良好に形成することが可能となる。
なお、上記の構成は、本発明者の知見すなわち「薄膜によっては薄膜近傍の光酸発生剤が半減する」「平面視においてレジストパターンが所望の形状であればよい」「細りやアンダーカットを意図的に形成する」という各知見の全てを得たからこそ成し得た構成であって、上記の知見のいずれかが無ければ想到不可能な構成である。
光酸発生剤淡濃度領域においては、レジスト膜から薄膜に向かう方向に光酸発生剤の濃度が漸減している。
本構成によれば、構成1の発明と同様、当初に所望したレジストパターンを平面視において良好に形成することが可能となる。その上で、レジストパターンの凸部の構造を安定させる関係上、レジスト膜12から薄膜11に向かった厚さ方向において光酸発生剤の濃度を漸減させるのが好ましい。光酸発生剤の濃度を漸減させると、レジストパターンの凸部にくびれを生じさせずに済み、構造をさらに安定化させることが可能となる。
本発明の第3の構成は、レジスト膜付きマスクブランクの製造方法である。
本製造方法は、薄膜を有する基板を準備する基板準備工程と、
薄膜の主表面にネガ型のレジスト膜を形成するレジスト膜形成工程と、
が含まれている。
そして、レジスト膜形成工程において使用されるレジスト液には溶媒Aと溶媒Bとが含まれており、当該溶媒Bは当該溶媒Aよりも沸点が高くかつ比誘電率が低く、当該溶媒Aと当該溶媒Bとの体積混合比は40:60〜95:5である。
その上で、レジスト膜形成工程において、薄膜の主表面にレジスト液を塗布した後に乾燥を行うことにより、レジスト膜において、レジスト膜が薄膜と接する部分に光酸発生剤淡濃度領域を形成する。
また、光酸発生剤淡濃度領域の厚さは、レジスト膜の厚さの5%〜40%の厚さである。
また、光酸発生剤淡濃度領域において薄膜と接する部分の光酸発生剤の濃度は、レジスト膜の他の領域における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値である。
なお、光酸発生剤淡濃度領域は、前述の厚さの領域の光酸発生剤の濃度が他の厚さの領域よりも低ければ良く、領域の全域にわたって酸発生剤の濃度が均一であるか否かは問わない。
本構成によれば、構成1で述べたのと同様の効果を奏する。それに加え、レジスト液の溶媒の種類を上記のものに設定することにより、レジスト膜内において光酸発生剤を所望の形で偏在させることが可能となり、光酸発生剤淡濃度領域を形成することが可能となる。
本発明の第4の構成は、第1または第2の構成に記載のレジスト膜付きマスクブランクを用い、マスクブランクのうち少なくとも薄膜に対して凹凸パターンを形成するパターン形成工程と、
を有する、転写用マスクの製造方法である。
本構成によれば、構成1で述べたのと同様の効果を奏する。
本実施形態においては、次の順序で説明を行う。
1.レジスト膜付きマスクブランク
1−A)薄膜付基板
1−B)レジスト膜
1−B−a)淡濃度領域(光酸発生剤淡濃度領域)
2.レジスト膜付きマスクブランクの製造方法
2−A)薄膜付基板(マスクブランク)準備工程
2−B)レジスト膜形成工程(淡濃度領域形成工程)
なお、以下に記載が無い構成については、公知の構成(例えば本出願人による特開2013−257593号公報)を適宜採用しても構わない。本明細書には、例えば薄膜の構成等特記のない事項に関し、特開2013−257593号公報の内容が記載されているものとする。
本実施形態におけるレジスト膜付きマスクブランク1について、図2を用いて説明する。図2は、本実施形態におけるレジスト膜付きマスクブランク1の断面概略図である。図2に示すように本実施形態におけるレジスト膜付きマスクブランク1は、基板10の主表面に薄膜11が形成され、薄膜11の上にレジスト膜12が形成されている。以下、各構成について説明する。
本実施形態における基板10としては、ガラス基板を用いることができる。透過型マスクの場合、基板10は、ウェハ上にパターンを形成するときの露光光に対して高い透過率を有するガラス材のものが選択される。反射型マスクの場合、露光光のエネルギーに伴う基板10の熱膨張が最小限にできる低熱膨張ガラスが選択される。
具体的には、透過型マスク(例えば、バイナリマスク、位相シフトマスク及びグレートーンマスク)の場合、基板10の材質としては、合成石英ガラス、ソーダライムガラス、アルミノシリケートガラス、ボロシリケートガラス、無アルカリガラスなどが挙げられる。詳しい例として、波長193nmのArFエキシマレーザーや波長254nmのKrFエキシマレーザーを露光光として用いる転写型マスクの基板10には、波長300nm以下の光に対して高い透過率を有する合成石英ガラスを好ましく用いることができる。
また、反射型マスクであるEUVマスクの場合、基板10には、露光時の熱による被転写パターンの歪みを抑えるために、約0±1.0×10−7/℃の範囲内、より好ましくは約0±0.3×10−7/℃の範囲内の低熱膨張係数を有するガラス材料であるSiO2−TiO2系ガラスを好ましく用いることができる。
薄膜11の具体的な構成を列挙するならば、以下の(1)〜(5)が挙げられる。
バイナリマスクブランクを作製する場合、露光波長の光に対して透光性を有する基板10上に、遮光膜111を有する薄膜11が形成される。
この遮光膜111は、クロム、タンタル、ルテニウム、タングステン、チタン、ハフニウム、モリブデン、ニッケル、バナジウム、ジルコニウム、ニオブ、パラジウム、ロジウム等の遷移金属単体あるいはその化合物を含む材料からなる。例えば、クロムや、クロムに酸素、窒素、炭素などの元素から選ばれる1種以上の元素を添加したクロム化合物で構成した遮光膜111が挙げられる。また、例えば、タンタルに、酸素、窒素、ホウ素などの元素から選ばれる1種以上の元素を添加したタンタル化合物で構成した遮光膜111が挙げられる。
また、薄膜11は、遮光膜111の構造が、遮光層と主表面反射防止層の2層構造や、さらに遮光層と基板10との間に裏面反射防止層を加えた3層構造としたものなどがある。また、遮光膜111の膜厚方向における組成が連続的又は段階的に異なる組成傾斜膜としてもよい。
また、遮光膜111上にエッチングマスク膜を有する薄膜11の構成としてもよい。このエッチングマスク膜は、遷移金属シリサイドを含む遮光膜111のエッチングに対してエッチング選択性を有する(エッチング耐性を有する)特にクロムや、クロムに酸素、窒素、炭素などの元素を添加したクロム化合物からなる材料で構成することが好ましい。このとき、エッチングマスク膜に反射防止機能を持たせることにより、遮光膜111上にエッチングマスク膜を残した状態で転写用マスクを作製してもよい。
また、バイナリマスクの薄膜11の他の例としては、遷移金属及びケイ素(遷移金属シリサイド、特にモリブデンシリサイドを含む)の化合物を含む材料からなる遮光膜111を有する構成も挙げることができる。
この遮光膜111は、遷移金属及びケイ素の化合物を含む材料からなり、これらの遷移金属及びケイ素と、酸素及び/又は窒素を主たる構成要素とする材料が挙げられる。また、遮光膜111は、遷移金属と、酸素、窒素及び/又はホウ素を主たる構成要素とする材料が挙げられる。遷移金属には、モリブデン、タンタル、タングステン、チタン、ハフニウム、ニッケル、バナジウム、ジルコニウム、ニオブ、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、クロム等が適用可能である。
特に、遮光膜111をモリブデンシリサイドの化合物で形成する場合であって、遮光層(MoSi等)と主表面反射防止層(MoSiON等)の2層構造や、さらに遮光層と基板10との間に裏面反射防止層(MoSiON等)を加えた3層構造がある。
また、遮光膜111の膜厚方向における組成が連続的又は段階的に異なる組成傾斜膜としてもよい。
ハーフトーン型位相シフトマスクを作製する場合、転写時に使用する露光光の波長に対して透光性を有する基板10上に遷移金属及びケイ素(遷移金属シリサイド、特にモリブデンシリサイドを含む)の化合物を含む材料からなる光半透過膜110を有する薄膜11が形成される。
薄膜11に含まれる光半透過膜110は、実質的に露光に寄与しない強度の光(例えば、露光波長に対して1%〜30%)を透過させるものであって、所定の位相差(例えば180度)を有するものである。なお、ハーフトーン型位相シフトマスクは、この光半透過膜110をパターニングした光半透過部と、光半透過膜110が形成されていない実質的に露光に寄与する強度の光を透過させる光透過部とによって、光半透過部を透過して光の位相が光透過部を透過した光の位相に対して実質的に反転した関係になるようにすることによって、光半透過部と光透過部との境界部近傍を通過し回折現象によって互いに相手の領域に回り込んだ光が互いに打ち消しあうようにし、境界部における光強度をほぼゼロとし境界部のコントラスト即ち解像度を向上させるものである。
この光半透過膜110は、例えば遷移金属及びケイ素(遷移金属シリサイドを含む)の化合物を含む材料からなり、これらの遷移金属及びケイ素と、酸素及び/又は窒素を主たる構成要素とする材料が挙げられる。遷移金属には、モリブデン、タンタル、タングステン、チタン、ハフニウム、ニッケル、バナジウム、ジルコニウム、ニオブ、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、クロム等が適用可能である。
また、光半透過膜110上に遮光膜111を有する形態の場合、上記光半透過膜110の材料が遷移金属及びケイ素を含むので、遮光膜111の材料としては、光半透過膜110に対してエッチング選択性を有する(エッチング耐性を有する)特にクロムや、クロムに酸素、窒素、炭素などの元素を添加したクロム化合物で構成することが好ましい。
多階調マスクの薄膜11は、1以上の半透過膜と遮光膜111との積層構造である。
半透過膜の材料については、ハーフトーン型位相シフトマスクブランクの光半透過膜110と同様の元素のほか、クロム、タンタル、チタン、アルミニウムなどの金属単体や合金あるいはそれらの化合物を含む材料も含まれる。
各元素の組成比や膜厚は、露光光に対して所定の透過率となるように調整される。遮光膜111の材料についてもバイナリマスクブランクの遮光膜111が適用可能であるが、半透過膜との積層構造で、所定の遮光性能(光学濃度)となるように、遮光膜111の材料の組成や膜厚は調整される。
反射型マスクの薄膜11は、基板10上に露光光を反射する多層反射膜が形成され、多層反射膜上に露光光を吸収する吸収体膜がパターン状に形成された構造を有する。露光機(パターン転写装置)に搭載された反射型マスクに入射した光(EUV光)は、吸収体膜のある部分では吸収され、吸収体膜のない部分では多層反射膜により反射された光像が反射光学系を通して半導体基板上に転写される。
多層反射膜は、高屈折率層と低屈折率層とを交互に積層して形成される。多層反射膜の例としては、Mo膜とSi膜を交互に40周期程度積層したMo/Si周期積層膜、Ru/Si周期多層膜、Mo/Be周期多層膜、Mo化合物/Si化合物周期多層膜、Si/Nb周期多層膜、Si/Mo/Ru周期多層膜、Si/Mo/Ru/Mo周期多層膜、Si/Ru/Mo/Ru周期多層膜などがある。露光波長により、材質を適宜選択することができる。
また、吸収体膜は、露光光である例えばEUV光を吸収する機能を有するもので、例えばタンタル(Ta)単体又はTaを主成分とする材料を好ましく用いることができる。このような吸収体膜の結晶状態は、平滑性、平坦性の点から、アモルファス状又は微結晶の構造を有しているものが好ましい。
次に、図2に示すように、マスクブランク5の薄膜11の上に、レジスト膜12を形成する。
レジスト膜12においてレジスト膜12が薄膜11と接する部分に層状の光酸発生剤淡濃度領域12a(以降、単に「淡濃度領域12a」と言う。)が形成されている。
・淡濃度領域12aにおいて薄膜11と接する部分の光酸発生剤の濃度は、レジスト膜12の他の領域における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値である。
この「レジスト膜12の他の領域」とは上記の通りであり、当該他の領域全体における光酸発生剤の濃度の10%〜40%を低下させた値が、淡濃度領域12aにおいて薄膜11と接する部分の光酸発生剤の濃度である。この範囲に当該濃度を設定することにより、過度な細りやアンダーカットが生じずしかも平面視したときに良好なレジストパターンを形成することが可能となる。
なお、レジスト膜12において淡濃度領域12a以外の領域においては光酸発生剤が均一に分散されている場合が多いため、上記の規定は、以下のように言い換えることもできる。
・淡濃度領域12aにおいて薄膜11と接する部分の光酸発生剤の濃度は、レジスト膜12の他の領域と淡濃度領域12aとが接する部分における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値である。
本実施形態におけるネガレジストとしては公知のものを用いても構わない。例えば、特開2014−106299号公報に記載のネガ型の化学増幅型レジストを使用しても構わない。
架橋剤としては、アルコキシメチルグリコールウリル類、アルコキシメチルメラミン類を挙げることができ、具体的には、テトラメトキシメチルグリコールウリル、1,3−ビスメトキシメチル−4,5−ビスメトキシエチレンウレア、ビスメトキシメチルウレア、ヘキサメトキシメチルメラミン、ヘキサエトキシメチルメラミン等を挙げることができる。
なお、架橋剤の分量としては、ネガレジストにおいてポリマー100質量部に対して0.5〜5質量部を含有させるのが好ましい。この範囲ならば、ネガレジストとしての機能を十分に発揮させられる一方、非露光部まで硬化させることによる解像度の減少を食い止められる。
光酸発生剤としては、例えば特開2013−164588号公報に記載の化合物、ジアゾニウム塩、スルホニウム塩、ヨードニウム塩等のオニウム塩、有機ハロゲン化合物、o−ニトロベンジル型保護基を有する光酸発生剤、イミノスルホネート化合物、ジスルホン化合物、ジアゾケトスルホン酸、ジアゾジスルホン化合物、オキシムスルホネート化合物等を挙げることができる。
なお、光酸発生剤の分量としては、ポリマー100質量部に対して2〜20質量部(好ましくは5〜15質量部)を含有させるのが好ましい。この範囲ならば、ネガレジストとしての機能を十分に発揮させられる一方、非露光部まで硬化させることによる解像度の現象を食い止められる。
塩基性化合物としては、第一級、第二級、第三級の脂肪族アミン類、混成アミン類、芳香族アミン類、複素環アミン類、カルボキシル基を有する含窒素化合物、スルホニル基を有する含窒素化合物、水酸基を有する含窒素化合物、ヒドロキシフェニル基を有する含窒素化合物、アルコール性含窒素化合物、アミド類、イミド類、カーバメート類、アンモニウム塩類等を挙げることができる。
特に好ましく配合される塩基性化合物としては、トリス(2−(メトキシメトキシ)エチル)アミン、トリス(2−(メトキシメトキシ)エチル)アミン N−オキシド、モルホリン誘導体、イミダゾール誘導体などが挙げられる。
なお、塩基性化合物の分量としては、ポリマー100質量部に対して0.01〜5質量部(好ましくは0.05〜3質量部)を含有させるのが好ましい。この範囲ならば、ネガレジストとしての機能を十分に発揮させられる一方、非露光部まで硬化させることによる解像度の現象を食い止められる。
溶剤としては、高分子化合物、酸発生剤、その他の添加剤等が溶解可能な有機溶剤であって、例えば、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、2−ヘプタノン等のケトン類、プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGME、別名1−メトキシ−2−プロパノール)、プロピレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル類、3−メトキシプロピオン酸メチル、3−エトキシプロピオン酸エチル、β−メトキシイソ酪酸メチル、酪酸エチル、酪酸プロピル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA、別名1−メトキシ−2−アセトキシプロパン)、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、酢酸エチル、酢酸イソアミル、乳酸エチル、酢酸ブチル、酢酸tert−ブチル、プロピオン酸tert−ブチル、プロピレングリコールモノtert−ブチルエーテルアセテート、酢酸シクロヘキシル等のエステル類、3−メトキシブタノール、3−メチル−3−メトキシブタノール、1−メトキシ−2−プロパノール、ジアセトンアルコール等のアルコール類、そのほか、N−メチルピロリドン、N,N−ジメチルホルムアミド、γ−ブチロラクトン、N,N−ジメチルアセトアミド、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、トルエン、キシレン等を挙げることができる。
また、後述の実施例に示すように、溶媒Aと溶媒Bの体積比には好適な範囲があることが本発明者の調べにより判明している。
結局、好適例としての溶媒Aと溶媒Bの体積比をまとめると、溶媒A:溶媒B=(40:60すなわち)4:6〜(95:5すなわち)19:1であることが好ましい。
また、溶媒Aと溶媒Bとの間の比誘電率差が大きい場合には溶媒Aの割合を多めにする必要がある。溶媒Aの蒸散の状態によっては、レジスト膜12の表面側に光酸発生剤が多くなりすぎたり、光酸発生剤が膜厚方向の特定位置に集中して析出する恐れが生じたりするためである。要は、沸点と比誘電率の関係からの溶媒Aと溶媒Bの割合をうまく調整することにより、本発明に係るレジスト膜12における光酸発生剤の分布状態を確立することができる。
また、溶剤Bに関しては、他の溶剤よりも高沸点でかつ低比誘電率であることが好ましい。
まず、溶媒Aは溶媒Bよりも沸点が低いため、ベークの際に揮発しやすいことから、溶媒Aはレジスト膜12の最表面側に移動する。相対的に、溶媒Bはレジスト膜12と薄膜11とが接する側に移動する。この状態でベークが終了すると、レジスト膜12の最表面側には比誘電率が高い溶媒Aが乾燥したものが配置される。その一方、レジスト膜12の薄膜11近傍には比誘電率が低い溶媒Bが乾燥したものが配置される。仮に、極性を有する光酸発生剤を使用する場合、比誘電率が高い溶媒Aの方に移動しているはずである。その結果、レジスト膜12の最表面側だと光酸発生剤の濃度が高く、逆にレジスト膜12の薄膜11近傍だと光酸発生剤の濃度が低くなっている。
この状態で電子線照射による露光(描画)を行うと、レジスト膜12の薄膜11近傍においてはあまり露光が進まず、最終的にレジストパターンを形成したときに細りやアンダーカットを生じさせることが可能となる。
ただ、薄膜11がCr系化合物である場合、薄膜11近傍においては光酸発生剤の濃度が半減してしまう。その対策として、光酸発生剤が溶媒Aの方に移動しづらくするようにし、ひいては薄膜11近傍へと光酸発生剤を増援として送り込みやすくする。例えば、極性を有さない光酸発生剤を使用するという手法も考えられる。
なお、本実施形態における溶剤の使用量は、全ポリマー100質量部に対して1,000〜10,000質量部が好ましく、特に2,000〜9,700質量部が好適である。このような濃度に調整することにより、回転塗布法を用い、膜厚が10〜300nmのレジスト膜12を安定して平坦度よく得ることができる。
以上の場合の構成を包含するものをまとめて淡濃度領域12aと称する。ただ、以降は、淡濃度領域12aが漸減領域となる場合の例について挙げる。
次に、本実施形態におけるレジスト膜付きマスクブランク1の製造方法について、図3を用いて説明する。図3は、本実施形態におけるレジスト膜付きマスクブランク1の製造方法を示す断面概略図である。なお、以下の工程の内容は、<1.レジスト膜付きマスクブランク1>にて説明した内容と重複する部分もある。そのため、以下に記載が無い内容については、<1.レジスト膜付きマスクブランク1>にて説明した通りである。
まず、基板10を準備する。次に、基板10の主表面に対し、薄膜11を形成する。具体的な構成や準備の手法は、公知の手法を用いても構わない。なお、本実施形態においては、石英ガラスからなる基板10の上に光半透過膜110および遮光膜111を設けたものをマスクブランク5として用いた場合について述べる。
本工程においては、薄膜11の主表面に対し、化学増幅型レジスト(ネガレジスト)によりレジスト膜12を形成する。その際に、淡濃度領域12aを形成する。具体的な手法としては、以下の通りである。まず、レジスト液の溶剤の項目で挙げた溶媒Aおよび溶媒Bを準備し、これらを上記の範囲の体積比で混合し、光酸発生剤を添加したレジスト液を薄膜11の主表面に塗布し、その後、ベークを行う。これにより、光酸発生剤の濃度が下方に向かって漸減した淡濃度領域12aが形成される。
『溶媒Aと溶媒Bとを含むレジスト組成物であって、
当該溶媒Bは当該溶媒Aよりも沸点が高くかつ比誘電率が低く、当該溶媒Aと当該溶媒Bとの体積混合比は40:60〜95:5であるレジスト組成物。』
なお、上記のレジスト膜付きマスクブランク1から転写用マスクを作製してもよい。上記のレジスト膜付きマスクブランク1に対し、所定のパターンの形状に対応する露光を行った後、現像によりレジストパターンを形成するパターン形成工程を行い、最終的には所定の凹凸パターンを有する薄膜11を作製する。なお、ここでいうパターン形成工程は、レジストパターンを形成することを指しても構わないし、そこからさらに進んで、薄膜11および基板10そのものに対して凹凸パターンを形成することを指しても構わない。この場合においても、転写用マスクの作製に必要な洗浄・乾燥工程等を適宜行っても構わない。
(試料の作製)
2−A)薄膜付基板(マスクブランク5)準備工程
主表面の寸法が約152mm×約152mmで、厚さが約6.25mmの合成石英ガラスからなる透光性を有する基板10(以下、透光性基板10ともいう)を準備した。
合成石英ガラスからなる基板10上に、枚葉式スパッタ装置を用いて、スパッタターゲットにモリブデン(Mo)とシリコン(Si)との混合ターゲット(モル%比 Mo:Si=10:90)を用い、アルゴン(Ar)、窒素(N2)およびヘリウム(He)の混合ガス(流量比 Ar:N2:He=5:49:46,圧力=0.3Pa)をスパッタリングガスとして反応性スパッタリング(DCスパッタリング:DC電力3.0kW)により、MoSiN膜(下層)を膜厚69nmで成膜した。
次いで、上記MoSiN膜が形成された基板10に対して、加熱炉を用いて、大気中で加熱温度を450℃、加熱時間を1時間として、加熱処理を行った。なお、このMoSiN膜は、ArFエキシマレーザーにおいて、透過率は6.16%、位相差が184.4度となっていた。
枚葉式DCスパッタ装置で、クロム(Cr)ターゲットを用い、アルゴン(Ar)、二酸化炭素(CO2)、窒素(N2)およびヘリウム(He)の混合ガス(流量比 Ar:CO2:N2:He=20:35:10:30,圧力=0.2Pa)をスパッタリングガスとして反応性スパッタリング(DCスパッタリング:DC電力1.7kW)により、CrOCN膜を膜厚30nmで成膜した(第一遮光膜111a)。
その上に、同じクロム(Cr)ターゲットを用い、アルゴン(Ar)および窒素(N2)の混合ガス(流量比 Ar:N2=25:75,圧力=0.1Pa)をスパッタリングガスとし、反応性スパッタリング(DCスパッタリング:DC電力1.7kW)により、CrN膜を4nmの厚さで成膜した(第二遮光膜111b)。
その上に、同じクロム(Cr)ターゲットを用い、アルゴン(Ar)、二酸化炭素(CO2)、窒素(N2)およびヘリウム(He)の混合ガス(流量比 Ar:CO2:N2:He=20:35:5:30,圧力=0.2Pa)をスパッタリングガスとして反応性スパッタリング(DCスパッタリング:DC電力1.7kW)により、をクロムリッチなCrOCN膜を膜厚14nmで成膜した(第三遮光膜111c)。
以上の手順により、位相シフト膜側からCrOCNからなる最下層、CrNからなる下層、CrOCNからなる上層の3層構造からなるクロム系材料の遮光膜111を合計膜厚48nmで形成した。
以上の手順により、薄膜付基板を得た。なお、光半透過膜110と遮光膜111とを合わせたときの光学濃度を3.0(λ=193nm)とした。また、露光光の波長(λ=193nm)に対する遮光膜111の表面反射率は20%であった。
本実施例および本比較例に用いるレジスト液として、まず、PGME(溶媒A)とPGMEA(溶媒B)とを使用して、6種類の混合溶媒(実施例1〜4、比較例1〜2)を調整した。次いで、ポリスチレン系樹脂誘導体(感光性樹脂)、架橋剤、及び、4−メチルフェニルジフェニルスルホニウムノナフルオロブタンスルホナート(光酸発生剤)(和光純薬社製 WPAG−469)を、上記の混合溶媒に溶解させ、レジスト液を調整した。なお、光酸発生剤と感光性樹脂の質量比は、光酸発生剤:感光性樹脂=10:100とした。
各実施例および各比較例におけるレジスト液の調整内容は以下の表2に記載する。
以上の手法を用いて、本実施例におけるレジスト膜付きマスクブランク1を作製した。
また、淡濃度領域12aの厚さも同様にTOF−SIMSにより求めた。詳しく言うと、光酸発生剤の濃度の漸減が開始する部分から薄膜11に至るまでの厚さを淡濃度領域12aの厚さとした。
その後、レジスト膜12にエリオニクス社製の電子線描画装置を用いてパターンを描画した。なお、パターンとしては例えば、レジストパターンの凸部(ライン)の幅(ハーフピッチ)が65nm、ラインとスペースの比が1:1となるように露光した。描画後に130℃で600秒間加熱した。
続いて現像を行った。現像は、5mL/秒で現像液(THAM:テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド)を基板10に供給して行った。
その後、高速回転で60秒間の乾燥回転を行い、自然乾燥させた。なお、レジストパターンの除去以降の工程は行わなかった。
その一方、光酸発生剤の濃度の減少が50%程度に達していた比較例1では、アンダーカットが深くなりすぎてしまい、パターン倒れが生じていた。
また、光酸発生剤の濃度の減少が3%未満と過度に少ない比較例2では、LERが5.5nm以上と高めになり、解像性が悪くなった。
以上の結果、本実施例のように、薄膜11付近に向けて10〜40%、光酸発生剤の濃度が漸減する場合には、解像性が改善されることが分かった。
また、淡濃度領域12aの厚さが、レジスト膜12の厚さの5%〜40%(特に10%〜35%)の厚さだった場合には、解像性が改善されることが分かった。その一方、淡濃度領域12aの厚さが上記範囲を外れる場合、解像性が悪くなった。
本変形例では、光酸発生剤の濃度が異なる2種類のレジスト組成液を作製し、光酸発生剤の含有比が異なる2層のレジスト層を有するレジスト付きマスクブランクを作製した。
なお、薄膜付基板の構成は前述の実施例と同様である。
次に、上層側レジスト液を下層側レジスト層の表面に塗布し、厚さ70nmの上層側レジスト層を形成し、その後600秒間130℃でベーク処理を行った。このようにしてトータル100nmのレジスト層を形成した。
その後、実施例と同様にレジストパターン形成を行ったところ、LERが4.8nmであった。このことから、レジスト膜を複数層構造にして、薄膜側のレジスト層のPAG濃度を表面側(上層側)よりも低くすることにより、解像性が改善されることが分かった。
5………マスクブランク
10……基板
11……薄膜
110…光半透過膜
111…遮光膜
111a…第一遮光膜
111b…第二遮光膜
111c…第三遮光膜
12……レジスト膜
12a…淡濃度領域
Claims (4)
- 薄膜を有する基板と、前記薄膜の表面に形成されたネガ型のレジスト膜とを備えるレジスト膜付きマスクブランクであって、
前記レジスト膜において、前記レジスト膜が前記薄膜と接する部分に光酸発生剤淡濃度領域が形成されており、
前記光酸発生剤淡濃度領域は、前記レジスト膜の他の領域よりも光酸発生剤の濃度が低く、
前記光酸発生剤淡濃度領域の厚さは、前記レジスト膜の厚さの5%〜40%の厚さであり、
前記光酸発生剤淡濃度領域において前記薄膜と接する部分の光酸発生剤の濃度は、前記レジスト膜の他の領域における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値であることを特徴とするレジスト膜付きマスクブランク。 - 前記光酸発生剤淡濃度領域においては、前記レジスト膜から前記薄膜に向かう方向に光酸発生剤の濃度が漸減する部分を有することを特徴とする請求項1に記載のレジスト膜付きマスクブランク。
- レジスト膜付きマスクブランクの製造方法であって、
薄膜を有する基板を準備する基板準備工程と、
前記薄膜の主表面にネガ型のレジスト膜を形成するレジスト膜形成工程と、
を有し、
前記レジスト膜形成工程において使用されるレジスト液には溶媒Aと溶媒Bとが含まれており、当該溶媒Bは当該溶媒Aよりも沸点が高くかつ比誘電率が低く、当該溶媒Aと当該溶媒Bとの体積混合比は40:60〜95:5であり、
前記レジスト膜形成工程において、前記薄膜の主表面に前記レジスト液を塗布した後に乾燥を行うことにより、前記レジスト膜において、前記レジスト膜が前記薄膜と接する部分に光酸発生剤淡濃度領域を形成することを特徴とするレジスト膜付きマスクブランクの製造方法。
なお、前記光酸発生剤淡濃度領域においては、前記レジスト膜から前記薄膜に向かう方向に光酸発生剤の濃度が漸減し、
前記光酸発生剤淡濃度領域の厚さは、前記レジスト膜の厚さの5%〜40%の厚さであり、
前記光酸発生剤淡濃度領域において前記薄膜と接する部分の光酸発生剤の濃度は、前記レジスト膜の他の領域における光酸発生剤の濃度を10%〜40%低下させた値である。 - 請求項1または2に記載のレジスト膜付きマスクブランクを用い、マスクブランクのうち少なくとも薄膜に対して凹凸パターンを形成するパターン形成工程と、
を有する、転写用マスクの製造方法。
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