JP6346178B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
正極芯体上に正極合剤層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極合剤層が形成された負極板と、
前記正極板及び前記負極板がセパレータを挟んで互いに絶縁された状態で偏平状に巻回された偏平状の巻回電極体と、
非水電解質と、
外装体と、を有し、
前記偏平状の巻回電極体の一方の端部には巻回された正極芯体露出部が形成され、
前記偏平状の巻回電極体の他方の端部には巻回された負極芯体露出部が形成され、
前記巻回された正極芯体露出部は収束されて正極集電体が接続され、
前記巻回された負極芯体露出部は収束されて負極集電体が接続され、
前記正極集電体及び前記負極集電体の少なくとも一方に電気的に接続された圧力感応式の電流遮断機構が設けられており、
前記正極合剤層内には炭酸リチウムが含有されており、
前記偏平状の巻回電極体は巻回軸が水平方向となるように外装体内に挿入され、
前記偏平状の巻回電極体の巻き終り部の前記正極板、前記負極板及び前記セパレータはいずれも天面側を向いている、
非水電解質二次電池が提供される。
最初に、実施形態及び比較例に共通する非水電解質二次電池の構成を図1〜図3を用いて説明する。この非水電解質二次電池10は、図3に示したように、正極板11と負極板12とがセパレータ13を介して互いに絶縁された状態で巻回された偏平状の巻回電極体14(実施形態)、14A(比較例)を有している。この偏平状の巻回電極体14、14Aの最外面側は、セパレータ13で被覆されているが、負極板12が正極板11よりも外周側となるようになされている。
正極活物質としては、LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物を用いた。このリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物と、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)と、炭酸リチウムとを、それぞれ質量比で87:9:3:1となるように秤量し、分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)と混合して正極合剤スラリーを調製した。
負極板は次のようにして作製したものを用いた。黒鉛粉末98質量部、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)1質量部、結着剤としてのスチレン−ブタジエンゴム(SBR)1質量部を水に分散させ負極合剤スラリーを調製した。この負極合剤スラリーを厚さ10μmの銅箔からなる負極集電体の両面にダイ負極芯体の長手方向に沿う一方の端部(両面ともに同一方向の端部)にはスラリーを塗布せず、その芯体を露出させて、負極芯体露出部16を形成した。次いで、乾燥し、ロールプレスによって所定厚さとなるように圧縮し、得られた極板を予め定めた所定寸法に切り出し、実施形態及び比較例に共通して使用する負極板12を作製した。
非水電解液としては、溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比(25℃、1気圧)で3:7の割合で混合した混合溶媒に電解質塩としてLiPF6を1mol/Lとなるように添加し、さらに全非水電解質質量に対してビニレンカーボネートVCを0.3質量%添加したものを用いた。
上述ようにして作製された負極板12及び正極板11を、最外面側が負極板12となるようにして、それぞれセパレータ13を介して互いに絶縁された状態で巻回した後、偏平状に成形して偏平状の巻回電極体14、14Aを作製した。実施形態の偏平状の巻回電極体14の斜視図は図4Aに示したとおりであり、図4AのIVB−IVB線に沿った模式断面図は図4Bに示したとおりとなる。また、比較例の偏平状の巻回電極体14Aの斜視図は図5Aに示したとおりであり、図5AのVB−VB線に沿った模式断面図は図5Bに示したとおりである。ただし、図4B及び図5Bにおいては、最外面側の負極板及びセパレータは、図示省略してある。
このようにして作製された実施形態の偏平状の巻回電極体14及び比較例の巻回電極体14Aを用いて、それぞれ図1及び図2に示した構成の非水電解質二次電池を作製し、過充電試験を行った。充電は、電池電圧が4.2Vに達するまで1Itの定電流で定電流充電を行い、電池電圧が4.2Vに達した後は、4.2Vの定電圧で72時間定電圧充電を継続した。
その他の発明1に係る非水電解質二次電池は、
正極芯体上に正極合剤層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極合剤層が形成された負極板と、
前記正極板及び前記負極板がセパレータを挟んで互いに絶縁された状態で巻回された巻回電極体と、
非水電解質と、
前記正極板及び前記負極板の少なくとも一方に電気的に接続された圧力感応式の電流遮断機構と、
外装体と、を有し、
前記正極合剤層内には炭酸リチウムが含有されており、
前記非水電解質にリチウムビス(オキサラト)ホウ酸塩(Li[B(C2O4)2])が含有されたものを用いる。
次に、実験例1〜6のそれぞれの非水電解質二次電池における正極板及び非水電解液の具体的製造方法ないし組成について説明する。なお、正極板及び非水電解液以外の構成は、上記実施形態と同様であるため説明を省略する。
(実験例1〜3及び6用)
リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物(LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2)と、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、それぞれ質量比で88:9:3となるように秤量し、分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)と混合して正極合剤スラリーを調製した。この正極合剤スラリーを用いて、上記実施形態と同様の方法で正極板を作製した。
実験例4及び5用の正極板としては、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物(LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2)と、炭素粉末と、PVdFとを、それぞれ質量比で88:9:3となるように秤量し、さらにこれらの合計量(正極合剤の全質量)に対して炭酸リチウムを0.93質量%となるように添加し、NMPと混合して調製した正極合剤スラリーを用いた以外は、実験例1〜3及び6の場合と同様にして作製したものを用いた。
(実験例1〜3用)
溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比(25℃、1気圧)で3:7の割合で混合した混合溶媒に電解質塩としてLiPF6を1mol/Lとなるように添加したものを用い、さらにこれらの全質量に対してビニレンカーボネートVCを0.3質量%添加したものを基本非水電解液として用意した。実験例1〜3用の非水電解液としては、この基本非水電解液中に、正極合剤の全質量に対して、LiBOBを1.8質量%(実験例1)、2.2質量%(実験例2)及び2.6質量%添加したものを、それぞれ用いた。
実験例4〜6用の非水電解液としては、上記の基本非水電解液中に、正極合剤の全質量に対して、LiBOBを0.99質量%(実験例4)、0.89質量%(実験例5)及び0.99質量%(実験例6)となるように添加したものを用いた。実験例6の非水電解液においては、さらに、過充電抑制剤としてのシクロヘキシルベンゼン(CHB)を正極合剤の全質量に対して2.98質量%となるように添加した。
実験例1〜3の角形非水電解質二次電池を用い、25℃において、次の充放電条件で予備実験を行った。25℃の室温下において、25Aの充電電流で充電深度50%になるまで充電した状態で、40A、80A、120A、160A、200A及び240Aの電流で10秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして放電時におけるI−V特性から出力を算出した。なお、放電によりずれた充電深度は25Aの定電流で充電することにより元の充電深度に戻した。なお、充放電は1気圧、25℃条件で行った。その後、270A以下の電流を60秒以内の時間充電又は放電するパルス充放電を、充電容量と放電容量の合計が5000Ah以上となるまで行った。
サイクル後出力維持率(%)=(サイクル後出力/初期出力)×100
実験例4〜6の角形非水電解質二次電池を用い、次の充放電条件で第1及び第2の過充電試験を行った。第1の過充電試験は、25℃において、電池電圧が4.2Vに達するまで1Itの定電流で充電を行い、電池電圧が4.2Vに達した後は、4.2Vの定電圧で72時間充電を継続した。この時流れた電気量(充電容量)を実験例4の結果を100%とした相対値で表した。第2の過充電試験は、実験例4及び5の角形非水電解質二次電池についてのみ、25℃で1Itの定電流で電池電圧が30Vに達するまで定電流充電を行い、発煙ないし発熱の有無を調べた。結果をまとめて表2に示した。
その他の発明2に係る非水電解質二次電池は、
正極芯体上に正極合剤層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極合剤層が形成された負極板と、
前記正極板及び前記負極板がセパレータを挟んで互いに絶縁された状態で巻回された巻回電極体と、
非水電解質と、
前記正極板及び前記負極板の少なくとも一方に電気的に接続された圧力感応式の電流遮断機構と、
外装体と、
を有し、
前記正極合剤層内には炭酸リチウムが含有されており、
前記非水電解質にジフルオロリン酸リチウムが含有されたものを用いる。
については特に限定されない。
次に、実験例7〜9のそれぞれの非水電解質二次電池における正極板及び非水電解液の具体的製造方法ないし組成について説明する。なお、正極板及び非水電解液以外の構成は、上記実施形態と同様であるため説明を省略する。
(実験例7〜9用)
上記実験例1〜3、6と同様の方法で正極板を作製した。
(実験例7用)
実験例7用の非水電解液としては、溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比(25℃、1気圧)で3:7の割合で混合した混合溶媒に電解質塩としてLiPF6を1mol/Lとなるように添加し、さらに全非水電解質質量に対してビニレンカーボネートVCを0.3質量%添加したものを用いた。
実験例8及び9用の非水電解液としては、実験例7の非水電解液中にさらにジフルオロリン酸リチウムを正極合剤の全質量に対して0.62質量%(実験例8)、1.24質量%(実験例9)、となるように添加したものを用いた。
実験例7〜9の角形非水電解質二次電池を用い、次の充放電条件で予備実験を行った。25℃の室温下において、25Aの充電電流で充電深度50%になるまで充電した状態で、40A、80A、120A、160A、200A及び240Aの電流で10秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして放電時におけるI−V特性から出力を算出した。なお、放電によりずれた充電深度は25Aの定電流で充電することにより元の充電深度に戻した。なお、充放電は1気圧、25℃条件で行った。結果を、非水電解液中のジフルオロリン酸リチウム含有量とともに表3に示した。
上記の実施形態、その他の発明1、その他の発明2においては、圧力感応式の電流遮断機構を備えた非水電解質二次電池について示した。本願に記載の上記の発明において、圧力感応式の電流遮断機構の代わりに、圧力感応式の強制短絡機構を備えた非水電解質二次電池とすることが考えられる。
12…負極板 12a…負極合剤層 13…セパレータ
14、14A…偏平状の巻回電極体 15…正極芯体露出部 15a…溶接痕
16…負極芯体露出部 17…正極集電体 18…正極端子
19…負極集電体 20…負極端子 21、22…絶縁部材
23…封口体 24…絶縁シート 25…角形外装体
26…電解液注液口 27…電流遮断機構 28…ガス排出弁
29…正極用導電部材 30…正極用中間部材 31…負極用導電部材
32…負極用中間部材 33、34…溶接跡
50…強制短絡機構 51…弁部 52…導電部材
Claims (9)
- 正極芯体上に正極合剤層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極合剤層が形成された負極板と、
前記正極板及び前記負極板がセパレータを挟んで互いに絶縁された状態で偏平状に巻回された偏平状の巻回電極体と、
非水電解質と、
外装体と、を有し、
前記偏平状の巻回電極体の一方の端部には巻回された正極芯体露出部が形成され、
前記偏平状の巻回電極体の他方の端部には巻回された負極芯体露出部が形成され、
前記巻回された正極芯体露出部は収束されて正極集電体が接続され、
前記巻回された負極芯体露出部は収束されて負極集電体が接続され、
前記正極集電体及び前記負極集電体の少なくとも一方に電気的に接続された圧力感応式の電流遮断機構が設けられており、
前記正極合剤層内には炭酸リチウムが含有されており、
前記偏平状の巻回電極体は巻回軸が水平方向となるように前記外装体内に挿入され、
前記偏平状の巻回電極体の巻き終り部の前記正極板、前記負極板及び前記セパレータはいずれも天面側を向いており、
前記偏平状の巻回電極体の最外周に位置する前記セパレータの巻き終り部に巻き止めテープが貼り付けられており、
前記巻き止めテープは、基材と、前記基材表面に形成された粘着層を有し、
前記粘着層は、非水電解質に触れることにより粘着性が低下する材質である
非水電解質二次電池。 - 前記正極合剤層中の炭酸リチウム濃度は前記正極合剤層の質量に対して0.1質量%以上5質量%以下である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記外装体は角形である、請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池。
- リチウムビス(オキサラト)ホウ酸塩(Li[B(C2O4)2])が含有された非水電解質を用いて作製された請求項1〜3の何れかに記載の非水電解質二次電池。
- リチウムビス(オキサラト)ホウ酸塩(Li[B(C2O4)2])を含有する非水電解質を有する請求項1〜3の何れかに記載の非水電解質二次電池。
- ジフルオロリン酸リチウムを含有する非水電解質を有する請求項1〜5の何れかに記載の非水電解質二次電池。
- 正極芯体上に正極合剤層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極合剤層が形成された負極板と、
前記正極板及び前記負極板がセパレータを挟んで互いに絶縁された状態で偏平状に巻回された偏平状の巻回電極体と、
非水電解質と、
開口を有する外装体と、
前記開口を封口する封口体と、
前記負極板に電気的に接続され、前記封口体に設けられた貫通孔を貫通する負極端子と、を有し、
前記外装体と前記封口体は溶接接続されており、
前記偏平状の巻回電極体の一方の端部には巻回された正極芯体露出部が形成され、
前記偏平状の巻回電極体の他方の端部には巻回された負極芯体露出部が形成され、
前記巻回された正極芯体露出部は収束されて正極集電体が接続され、
前記巻回された負極芯体露出部は収束されて負極集電体が接続され、
圧力感応式の短絡機構が設けられており、
前記正極合剤層内には炭酸リチウムが含有されており、
前記偏平状の巻回電極体は巻回軸が水平方向となるように前記外装体内に挿入され、
前記偏平状の巻回電極体の巻き終り部の前記正極板、前記負極板及び前記セパレータはいずれも天面側を向いており、
前記圧力感応式の短絡機構は、前記封口体に設けられた弁体と、前記弁体の外側に配置された導電部材を含み、
前記弁体は前記正極板に電気的に接続され、
前記導電部材は前記負極板に電気的に接続され、
前記導電部材は絶縁部材を介して前記封口体上に配置され、
前記弁体の変形により前記弁体と前記導電部材が電気的に接続され、前記正極板と前記負極板が短絡する
非水電解質二次電池。 - 前記正極合剤層中の炭酸リチウム濃度は前記正極合剤層の質量に対して0.1質量%以上5質量%以下である、請求項7に記載の非水電解質二次電池。
- 前記偏平状の巻回電極体の最外周に位置する前記セパレータの巻き終り部に巻き止めテープが貼り付けられており、
前記巻き止めテープは、基材と、前記基材表面に形成された粘着層を有し、
前記粘着層は、非水電解質に触れることにより粘着性が低下する材質である
請求項7又は8に記載の非水電解質二次電池。
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