JP5951404B2 - 非水電解質二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
長尺状の正極板と長尺状の負極板とを長尺状のセパレータを介して巻回した偏平状の巻回電極体と、
前記偏平状の巻回電極体及び非水電解液を収納する角形外装体とを有し、
前記正極板は長手方向に沿って正極芯体露出部が形成され、
前記負極板は長手方向に沿って負極芯体露出部が形成され、
オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩を含有する非水電解液を用いて作製された非水電解質二次電池であって、
前記負極芯体露出部の面積は700cm2以上であり、
前記正極芯体露出部の面積は500cm2以上であり
前記負極芯体露出部の面積は前記正極芯体露出部の面積よりも大きいことを特徴とする。
前記負極芯体露出部の面積は、前記負極板の両面に形成された負極活物質合剤層の面積に対して5〜30%であり、
前記正極芯体露出部の面積は、前記正極板の両面に形成された正極活物質合剤層の面積に対して5〜20%であることが好ましい。
前記偏平状の巻回電極体は、一方の端部に巻回された正極芯体露出部を有し、他方の端部に巻回された負極芯体露出部を有し、
前記正極芯体露出部の両外面には正極集電体が溶接接続され、
前記負極芯体露出部の両外面には負極集電体が溶接接続されているものとすることが好ましい。
最初に、実施形態の角形の非水電解質二次電池を図1〜図4を用いて説明する。この角形の非水電解質二次電池10は、図4に示したように、正極板11と負極板12とがセパレータ13を介して互いに絶縁された状態で巻回された偏平状の巻回電極体14を有している。この巻回電極体14の最外面側は、セパレータ13で被覆されているが、負極板12が正極板11よりも外周側となるようになされている。
次に、実施形態の角形の非水電解質二次電池10で用いた正極活物質合剤層11a及び負極活物質合剤層12aの具体的組成及び非水電解液の具体的組成について説明する。正極活物質としては、LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物を用いた。このリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物と、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、それぞれ質量比で88:9:3となるように秤量し、分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)と混合して正極活物質合剤スラリーを調製した。この正極活物質合剤スラリーを、例えば厚さ15μmのアルミニウム箔からなる正極芯体の両面にダイコーターによって塗布し、正極活物質合剤層を正極芯体の両面に形成し、次いで、乾燥させて有機溶媒となるNMPを除去し、ロールプレスによって所定厚さとなるように圧縮した。得られた極板を極板の幅方向の一方端に長さ方向全体にわたって一定幅で正極活物質合剤層が両面に形成されていない正極芯体露出部15が形成されるようにスリットし、図3Aに示した構成の正極板11を得た。
また、
(2×Wcp×Lp)/(2×Wap×Lp)=Wcp/(Wp−Wcp)
=5〜20%
とされている。すなわち、正極芯体露出部15の面積(両面)は、正極板11の両面に形成された正極活物質合剤層11aの面積に対して5〜20%となるようにされている。
負極板は次のようにして作製した。黒鉛粉末98質量部、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)1質量部、結着剤としてのスチレン−ブタジエンゴム(SBR)1質量部を水に分散させ負極活物質合剤スラリーを調整した。この負極活物質合剤スラリーを厚さ10μmの銅箔からなる負極集電体の両面にダイコーターによって塗布し、乾燥して負極集電体の両面に負極活物質合剤層を形成し、次いで、圧縮ローラーを用いて所定厚さに圧縮した。その後、得られた極板を極板の幅方向の一方端に長さ方向全体にわたって一定幅で負極活物質合剤層が両面に形成されていない負極芯体露出部16が形成されるようにスリットし、図3Bに示した構成の負極板12を得た。
また、
(2×Wcn×Ln)/(2×Wan×Ln)=Wcn/(Wn−Wcn)
=5〜30%
とされている。すなわち、負極芯体露出部16の面積(両面)は、負極板12の両面に形成された負正極活物質合剤層12aの面積に対して5〜30%となるようにされている。
2×Wcn×Ln > 2×Wcp×Lp
の関係が成り立つようにされている。
非水電解液としては、溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比(25℃、1気圧)で3:7の割合で混合した混合溶媒に電解質塩としてLiPF6を1mol/Lとなるように添加し、さらにオキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩としてのLiBOBを0.1mol/Lとなるように添加したものを用いた。なお、添加されたLiBOBは、初期の充電時に負極板の表面で反応して保護被膜を形成する。そのため、実施形態の角形の非水電解質二次電池10内では、非水電解液中に添加されたLiBOBの全てがLiBOBの形で存在しているわけではない。
上述のようにして作製された負極板12及び正極板11を、最外面側が負極板12となるようにして、それぞれセパレータ13を介して互いに絶縁された状態で巻回した後、偏平状に成形して偏平状の巻回電極体14を作製した。この偏平状の巻回電極体14は、正極板11及び負極板12の巻回数がそれぞれ43回、44回となっており、すなわち、正極板11及び負極板12の総積層枚数はそれぞれ86枚、88枚であり、設計容量が20Ahのものである。また、正極芯体露出部15及び負極芯体露出部16の総積層枚数はそれぞれ86枚、88枚である。なお、偏平状の巻回電極体14の負極芯体露出部16の面積(両面)は700cm2であり、同じく正極芯体露出部15の面積(両面)は500cm2である。この偏平状の巻回電極体14を用いて、非水電解液が注入されていない角形の非水電解質二次電池を作製した。その後、角形外装体25内を真空脱気した後、上述のようにして作製された非水電解液を封口体23に設けられた電解液注液口26から所定量注液し、電解液注液口26をブラインドリベットにより封止し、図1及び図2に記載した構成を備える実施形態の角形の非水電解質二次電池10を作製した。なお、非水電解液を注液した後、電解液注液口26を封止する前に予備充電を行うことが好ましい。
第1変形例の負極板12Aは、実施形態の負極板12よりも面積を大きくし、図5に示すように幅方向(短辺方向)の両端にそれぞれ一定幅の負極芯体露出部16、16bを形成したものである。なお、負極芯体露出部16bは負極板12の両面に形成されている。これにより、負極板12Aの負極活物質合剤層12aが形成されている部分の面積を実施形態の負極板12の負極活物質合剤層12aが形成されている部分の面積と同一になるようにしながら、新たに形成された負極芯体露出部16bの部分だけ負極板11の面積を大きくすることができる。なお、正極板11は、図3Aに示した実施形態の正極板11と同一サイズでかつ同一構成のものを使用する。
また、上記の実施形態の非水電解質二次電池10では、複数枚が積層された正極芯体露出部15及び負極芯体露出部16をそれぞれ2分し、その間に正極用導電部材29ないし負極用導電部材31を有する正極用中間部材30ないし負極用中間部材32を配置した例を示した。しかしながら、本発明は複数枚が積層された正極芯体露出部15ないし負極芯体露出部16を2分しなくてもよい。
においては、正極板11及び負極板12のそれぞれについて単位面積当たりの正極活物質合剤層11a及び負極活物質合剤層12aの量を実施形態よりも多くするとともに、正極板11及び負極板12の巻回数をそれぞれ35回、36回とし、すなわち、正極板11及び負極板12の総積層枚数をそれぞれ70枚、72枚とし、設計容量を25Ahとしている。また、正極芯体露出部15及び負極芯体露出部16の総積層枚数はそれぞれ70枚、72枚である。正極板11側では積層された複数枚の正極芯体露出部15の最外側の両側の表面にはそれぞれ正極集電体17が配置されており、また、負極板12側では積層された複数枚の負極芯体露出部16の最外側の両側の表面にはそれぞれ負極集電体19が配置されている。そして、束ねられた正極芯体露出部15ないし負極芯体露出部16の全積層部分にわたって貫通するように溶接痕(図示省略)が形成されるようにそれぞれ2箇所ずつ抵抗溶接を行っている。
Claims (12)
- 長尺状の正極板と長尺状の負極板とを長尺状のセパレータを介して巻回した偏平状の巻回電極体と、
前記偏平状の巻回電極体及び非水電解液を収納する角形外装体とを有し、
前記正極板は長手方向に沿って正極芯体露出部が形成され、
前記負極板は長手方向に沿って負極芯体露出部が形成され、
オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩を含有する非水電解液を用いて作製された非水電解質二次電池であって、
前記負極芯体露出部の面積は700cm2以上であり、
前記正極芯体露出部の面積は500cm2以上であり、
前記負極芯体露出部の面積は前記正極芯体露出部の面積よりも大きく、
前記負極芯体露出部は前記負極板の幅方向の両端に長手方向に沿って形成されていることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記負極芯体露出部の面積は、前記負極板の両面に形成された負極活物質合剤層の面積に対して5〜30%であり、
前記正極芯体露出部の面積は、前記正極板の両面に形成された正極活物質合剤層の面積に対して5〜20%であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。 - 前記偏平状の巻回電極体は、一方の端部に巻回された正極芯体露出部を有し、他方の端部に巻回された負極芯体露出部を有し、
前記正極芯体露出部の両外面には正極集電体が溶接接続され、
前記負極芯体露出部の両外面には負極集電体が溶接接続されていることを特徴とする請
求項1又は2に記載の非水電解質二次電池。 - ジフルオロリン酸リチウム(LiPF2O2)を含有する非水電解液を用いて作製されたものであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
- 前記オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩はリチウムビス(オキサラト)ホウ酸塩(Li[B(C2O4)2])であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
- 長尺状の正極板と長尺状の負極板とを長尺状のセパレータを介して巻回した偏平状の巻回電極体と、
前記偏平状の巻回電極体及び非水電解液を収納する角形外装体とを有し、
前記正極板は長手方向に沿って正極芯体露出部が形成され、
前記負極板は長手方向に沿って負極芯体露出部が形成され、
前記負極芯体露出部の面積は700cm 2 以上であり、
前記正極芯体露出部の面積は500cm 2 以上であり、
前記負極芯体露出部の面積は前記正極芯体露出部の面積よりも大きく、
前記負極芯体露出部は、前記負極板の幅方向の両端に、前記負極板の長手方向に沿って、一方側が他方側よりも幅広に形成された非水電解質二次電池の製造方法であって、
オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩を含有する非水電解液を前記角形外装体に注液する注液工程を有する非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記注液工程において、前記非水電解液中の前記オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩の含有量は0.01〜2.0mol/Lである請求項6に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩はリチウムビス(オキサラト)ホウ酸塩(Li[B(C 2 O 4 ) 2 ])である請求項6又は7に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記オキサラト錯体をアニオンとするリチウム塩は、リチウムジフルオロ(オキサラト)ホウ酸塩、リチウムトリス(オキサラト)リン酸塩、リチウムジフルオロ(ビスオキサラト)リン酸塩、又はリチウムテトラフルオロ(オキサラト)リン酸塩である請求項6又は7に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記注液工程において、前記非水電解液はジフルオロリン酸リチウム(LiPF 2 O 2 )を含有し、前記非水電解液中の前記ジフルオロリン酸リチウム(LiPF 2 O 2 )の含有量は0.01〜2.0mol/Lである請求項6〜9のいずれかに記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記負極芯体露出部に負極集電体を超音波溶接する工程を有する請求項6〜10のいずれかに記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記正極芯体露出部に正極集電体を超音波溶接する工程を有する請求項6〜11のいずれかに記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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