JP6306919B2 - セメント添加材およびセメント組成物 - Google Patents
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Description
本発明は、石炭灰を原料として製造されたセメント添加材および該セメント添加材を含むセメント組成物に関する。
近年の電力需要の増加に伴って、石炭火力発電所が見直されてきている。これに伴って石炭灰の発生量が大幅に増加することが予想される。そのため、発生した石炭灰の有効利用方法が求められている。
石炭灰の有効利用方法として、特許文献１には、９５０℃での強熱後の残分が、酸化物換算でＳｉＯ2を３４〜６３質量％、Ａｌ2Ｏ3を２２〜４２質量％、ＣａＯを１０〜３５質量％含む石炭灰を、単独で、１０００〜１４００℃の温度で焼成する、アノーサイト（ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）を２０質量％以上含有する焼成物の製造方法が記載されている。
また、特許文献２には、９５０℃での強熱残分が、酸化物換算でＳｉＯ2を４０〜５０質量％、Ａｌ2Ｏ3を２０〜３７質量％、ＣａＯを１５〜２３質量％含み、且つＡｌ2Ｏ3／ＳｉＯ2が０．４〜０．９の範囲にある原料を１０００〜１４００℃で焼成する、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を主成分とする焼成物の製造方法（但し、原料がＣａＯ：Ａｌ2Ｏ3：ＳｉＯ2＝１：１：２であって且つこれら以外の金属成分を含まない場合を除く）が記載されている。該製造方法において、原料として石炭灰と該石炭灰よりもＣａ含有率の高い原料とを用いることができることが記載されている。
特許文献１および２に記載された焼成物の製造方法によって製造された焼成物は、粉砕することでセメント添加材や細骨材として使用することができる。
また、特許文献２には、９５０℃での強熱残分が、酸化物換算でＳｉＯ2を４０〜５０質量％、Ａｌ2Ｏ3を２０〜３７質量％、ＣａＯを１５〜２３質量％含み、且つＡｌ2Ｏ3／ＳｉＯ2が０．４〜０．９の範囲にある原料を１０００〜１４００℃で焼成する、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を主成分とする焼成物の製造方法（但し、原料がＣａＯ：Ａｌ2Ｏ3：ＳｉＯ2＝１：１：２であって且つこれら以外の金属成分を含まない場合を除く）が記載されている。該製造方法において、原料として石炭灰と該石炭灰よりもＣａ含有率の高い原料とを用いることができることが記載されている。
特許文献１および２に記載された焼成物の製造方法によって製造された焼成物は、粉砕することでセメント添加材や細骨材として使用することができる。
日本国内で発生する石炭灰の大部分は、ＣａＯの含有率が１０質量％未満であるものである。このため、日本国内で発生する石炭灰の大部分に対しては、特許文献１に記載された焼成物の製造方法を適用することはできない。また、特許文献２に記載された焼成物の製造方法において、原料中のＣａＯの含有率を１５〜２３質量％に調整するためには、石炭灰以外の原料を大きな配合割合で用いる必要があり、石炭灰の有効利用を促進する観点から好ましくなかった。
そこで、本発明は、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を大きな配合割合で用いることができ、かつ、セメントとの混合の用途に好適なセメント添加材を提供することを目的とする。
そこで、本発明は、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を大きな配合割合で用いることができ、かつ、セメントとの混合の用途に好適なセメント添加材を提供することを目的とする。
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、石炭灰を含む原料を焼成してなる焼成物を粉砕してなるセメント添加材であって、前記焼成物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、前記焼成物が非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（ムライト）を含み、かつ、前記焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上であるセメント添加材によれば、上記目的を達成することができることを見出し、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［７］を提供するものである。
［１］ 石炭灰を含む原料を焼成してなる焼成物を粉砕してなるセメント添加材であって、
前記焼成物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、前記焼成物が非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、前記焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上であることを特徴とするセメント添加材。
［２］ 前記焼成物がＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）及び／又は結晶性シリカを含み、かつ、前記焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2及び／又は結晶性シリカの各含有率の合計が３０質量％以下である、前記［１］に記載のセメント添加材。
［３］ 前記焼成物中のＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率が１０質量％以下である、前記［２］に記載のセメント添加材。
［４］ 前記焼成物が、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰のみからなる原料、または、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰とＣａＯの含有率が前記石炭灰中のＣａＯの含有率よりも大きいＣａ含有原料を混合してなる、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である混合物からなる原料、を焼成して得られたものである前記［１］〜［３］のいずれかに記載のセメント添加材。
［５］ さらに石膏を含む、前記［１］〜［４］のいずれかに記載のセメント添加材。
［６］ 前記［１］〜［５］のいずれかに記載のセメント添加材を製造するための方法であって、石炭灰を含む原料を、８００〜１，４００℃で焼成して、ＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上である焼成物を得た後、該焼成物を粉砕してセメント添加材を得ることを特徴とするセメント添加材の製造方法。
［７］ 前記［１］〜［５］のいずれかに記載のセメント添加材と、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメントを含むことを特徴とするセメント組成物。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［７］を提供するものである。
［１］ 石炭灰を含む原料を焼成してなる焼成物を粉砕してなるセメント添加材であって、
前記焼成物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、前記焼成物が非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、前記焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上であることを特徴とするセメント添加材。
［２］ 前記焼成物がＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）及び／又は結晶性シリカを含み、かつ、前記焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2及び／又は結晶性シリカの各含有率の合計が３０質量％以下である、前記［１］に記載のセメント添加材。
［３］ 前記焼成物中のＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率が１０質量％以下である、前記［２］に記載のセメント添加材。
［４］ 前記焼成物が、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰のみからなる原料、または、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰とＣａＯの含有率が前記石炭灰中のＣａＯの含有率よりも大きいＣａ含有原料を混合してなる、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である混合物からなる原料、を焼成して得られたものである前記［１］〜［３］のいずれかに記載のセメント添加材。
［５］ さらに石膏を含む、前記［１］〜［４］のいずれかに記載のセメント添加材。
［６］ 前記［１］〜［５］のいずれかに記載のセメント添加材を製造するための方法であって、石炭灰を含む原料を、８００〜１，４００℃で焼成して、ＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上である焼成物を得た後、該焼成物を粉砕してセメント添加材を得ることを特徴とするセメント添加材の製造方法。
［７］ 前記［１］〜［５］のいずれかに記載のセメント添加材と、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメントを含むことを特徴とするセメント組成物。
本発明のセメント添加材によれば、日本国内で発生する石炭灰の大部分を占めるＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を、大きな配合割合で用いることができる。
本発明のセメント添加材は、石炭灰を含む原料を焼成してなる焼成物を粉砕してなるものであって、前記焼成物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、前記焼成物が非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、前記焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上のものである。
上記焼成物中のＣａＯの含有率は、１０質量％未満、好ましくは１〜９質量％、より好ましくは３〜８質量％である。該含有率が１０質量％以上であると、焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ 3・２ＳｉＯ2（ムライト）の各含有率の合計が６０質量％未満になる場合や、３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2が生成しなくなる場合があり、セメント組成物の流動性や強度発現性が低下することがある。
上記焼成物中のＣａＯの含有率は、１０質量％未満、好ましくは１〜９質量％、より好ましくは３〜８質量％である。該含有率が１０質量％以上であると、焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ 3・２ＳｉＯ2（ムライト）の各含有率の合計が６０質量％未満になる場合や、３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2が生成しなくなる場合があり、セメント組成物の流動性や強度発現性が低下することがある。
焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計は、６０質量％以上、好ましくは６５質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。該含有率の合計が６０質量％未満であると、セメント組成物の流動性や強度発現性が低下する。
焼成物中の非晶質相の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の向上の観点から、好ましくは２０〜９７質量％、より好ましくは３０〜９７質量％である。焼成物中の３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の向上の観点から、好ましくは３〜４０質量％、より好ましくは３〜３０質量％である。
非晶質相および３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率は、各々、Ｘ線回折によって測定することができる。
焼成物中の非晶質相の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の向上の観点から、好ましくは２０〜９７質量％、より好ましくは３０〜９７質量％である。焼成物中の３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の向上の観点から、好ましくは３〜４０質量％、より好ましくは３〜３０質量％である。
非晶質相および３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率は、各々、Ｘ線回折によって測定することができる。
上記焼成物は、石炭灰を含む原料を焼成してなるものである。
石炭灰を含む原料としては、（１）ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を単独で含む原料、または（２）ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰と、ＣａＯの含有率が前記石炭灰中のＣａＯの含有率よりも大きい、石炭灰を除く原料（本明細書中、「Ｃａ含有原料」ともいう。）を混合してなる、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である混合物からなる原料、を用いることができる。
中でも、焼成物を焼成する際の排ガス処理や焼成設備維持の観点、及びセメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、上記（２）の原料が好ましい。
本発明のセメント添加材では、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰（日本国内で発生する石炭灰の多くが該当するもの）を多量に使用することができ、このような石炭灰の有効利用を促進することができる。
上記焼成物は、上記の原料を８００〜１，４００℃で焼成することで製造することができる。
なお、本発明において、石炭灰、Ｃａ含有原料、及び、石炭灰とＣａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率は、９５０℃での強熱後の残分中の値を意味する。９５０℃での強熱は、「ＪＩＳ Ｒ ５２０２（５．強熱減量の定量方法）」に準じて行うことができる。
石炭灰を含む原料としては、（１）ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を単独で含む原料、または（２）ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰と、ＣａＯの含有率が前記石炭灰中のＣａＯの含有率よりも大きい、石炭灰を除く原料（本明細書中、「Ｃａ含有原料」ともいう。）を混合してなる、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である混合物からなる原料、を用いることができる。
中でも、焼成物を焼成する際の排ガス処理や焼成設備維持の観点、及びセメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、上記（２）の原料が好ましい。
本発明のセメント添加材では、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰（日本国内で発生する石炭灰の多くが該当するもの）を多量に使用することができ、このような石炭灰の有効利用を促進することができる。
上記焼成物は、上記の原料を８００〜１，４００℃で焼成することで製造することができる。
なお、本発明において、石炭灰、Ｃａ含有原料、及び、石炭灰とＣａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率は、９５０℃での強熱後の残分中の値を意味する。９５０℃での強熱は、「ＪＩＳ Ｒ ５２０２（５．強熱減量の定量方法）」に準じて行うことができる。
上記（２）の原料において、Ｃａ含有原料は、該Ｃａ含有原料中のＣａＯの含有率が上記石炭灰中のＣａＯの含有率（１０質量％未満）よりも大きいものである。該Ｃａ含有原料中のＣａＯの含有率が上記石炭灰中のＣａＯの含有率以下であると、焼成時に亜硫酸ガス等の腐食性ガスが発生しやすくなるため、焼成設備の傷みが激しくなる場合がある。
上記Ｃａ含有原料中のＣａＯの含有率の上限は、上記石炭灰と該Ｃａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率が１０質量％を超えなければ、特に限定されるものではない。
上記Ｃａ含有原料としては、例えば、石灰石、貝殻、生石灰、消石灰、粘土、廃石膏（廃石膏ボード等）、高炉スラグ、製鋼スラグ、建設発生土、下水汚泥、都市ゴミ焼却灰、下水汚泥焼却灰等が挙げられる。中でも、入手の容易性の観点から、好ましくは粘土や廃石膏である。
上記Ｃａ含有原料中のＣａＯの含有率の上限は、上記石炭灰と該Ｃａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率が１０質量％を超えなければ、特に限定されるものではない。
上記Ｃａ含有原料としては、例えば、石灰石、貝殻、生石灰、消石灰、粘土、廃石膏（廃石膏ボード等）、高炉スラグ、製鋼スラグ、建設発生土、下水汚泥、都市ゴミ焼却灰、下水汚泥焼却灰等が挙げられる。中でも、入手の容易性の観点から、好ましくは粘土や廃石膏である。
上記（２）の原料において、上記石炭灰と上記Ｃａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率は、１０質量％未満、好ましくは３〜９質量％である。該含有率が１０質量％以上であると、焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計を６０質量％以上とすることや、３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を生成させることが困難となり、セメント組成物の流動性や強度発現性が低下する。また、混合物中のＣａＯの含有率を１０質量％未満とすることで、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を多量に使用することができ、石炭灰の有効利用を促進することができる。
上記混合物に含まれる石炭灰と上記Ｃａ含有原料の配合割合は、石炭灰とＣａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満となるような配合割合であれば特に限定されないが、石炭灰とＣａ含有原料の各々の好ましい配合割合は、次のとおりである。
混合物中の石炭灰の含有率は、好ましくは７０〜９９質量％、より好ましくは８０〜９５質量％である。該含有率が７０質量％以上であれば、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を多量に使用することができ、石炭灰の有効利用を促進することができる。
混合物中のＣａ含有原料の含有率は、好ましくは１〜３０質量％、より好ましくは５〜２０質量％である。該含有率が３０質量％以下であれば、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を多量に使用することができ、石炭灰の有効利用を促進することができる。
上記混合物に含まれる石炭灰と上記Ｃａ含有原料の配合割合は、石炭灰とＣａ含有原料を混合してなる混合物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満となるような配合割合であれば特に限定されないが、石炭灰とＣａ含有原料の各々の好ましい配合割合は、次のとおりである。
混合物中の石炭灰の含有率は、好ましくは７０〜９９質量％、より好ましくは８０〜９５質量％である。該含有率が７０質量％以上であれば、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を多量に使用することができ、石炭灰の有効利用を促進することができる。
混合物中のＣａ含有原料の含有率は、好ましくは１〜３０質量％、より好ましくは５〜２０質量％である。該含有率が３０質量％以下であれば、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰を多量に使用することができ、石炭灰の有効利用を促進することができる。
上記石炭灰を含む原料を焼成する際の焼成温度は、８００〜１，４００℃、好ましくは９００〜１，３００℃である。該焼成温度が８００℃未満であると、セメント組成物の流動性や強度発現性が低下する。該焼成温度が１，４００℃を超えると、焼成設備の傷みが激しくなる。
なお、上記石炭灰を含む原料を、１，４００℃を超える温度で加熱して溶融し、得られた溶融物を急冷したものを粉砕してなるセメント添加材は、本発明のセメント添加材に比べて性能が変わらないかあるいは劣るものである。そして、１，４００℃を超える温度で加熱（特に溶融）することは、コストが高くなるため好ましくない。
焼成時間は、焼成温度や焼成に用いる装置によっても異なるが、通常０．５〜１０時間、好ましくは１〜５時間である。
なお、上記石炭灰を含む原料を、１，４００℃を超える温度で加熱して溶融し、得られた溶融物を急冷したものを粉砕してなるセメント添加材は、本発明のセメント添加材に比べて性能が変わらないかあるいは劣るものである。そして、１，４００℃を超える温度で加熱（特に溶融）することは、コストが高くなるため好ましくない。
焼成時間は、焼成温度や焼成に用いる装置によっても異なるが、通常０．５〜１０時間、好ましくは１〜５時間である。
焼成に用いる装置は、特に限定されるものではないが、例えば、ロータリーキルン等を用いることができる。
なお、ロータリーキルンを用いて焼成する場合、燃料代替廃棄物として、例えば廃油、廃タイヤ、廃プラスチック等を使用することができる。
なお、ロータリーキルンを用いて焼成する場合、燃料代替廃棄物として、例えば廃油、廃タイヤ、廃プラスチック等を使用することができる。
上記焼成物は、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2以外の鉱物を含んでいてもよい。具体的にはＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）及び／又は結晶性シリカが挙げられる。
また、焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）及び／又は結晶性シリカの各含有率の合計は、セメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１〜２５質量％、さらに好ましくは２〜２０質量％、特に好ましくは３〜１５質量％である。
また、焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、特に好ましくは３質量％以下である。
また、焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）及び／又は結晶性シリカの各含有率の合計は、セメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１〜２５質量％、さらに好ましくは２〜２０質量％、特に好ましくは３〜１５質量％である。
また、焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2（アノーサイト）の含有率は、セメント組成物の流動性や強度発現性の観点から、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、特に好ましくは３質量％以下である。
本発明のセメント添加材は、上記焼成物を粉砕して得られるものである。
粉砕方法は特に限定されるものではなく、例えば、ボールミル等の装置を用いて、通常の方法で粉砕すればよい。
焼成物の粉砕物（セメント添加材）のブレーン比表面積は、好ましくは２，５００〜５，０００ｃｍ２／ｇ、より好ましくは３，０００〜４，０００ｃｍ２／ｇである。該ブレーン比表面積が２，５００ｃｍ２／ｇ以上であると、セメント組成物の強度発現性が向上する。該ブレーン比表面積が５，０００ｃｍ２／ｇ以下であると、モルタル等の流動性が向上する。
粉砕方法は特に限定されるものではなく、例えば、ボールミル等の装置を用いて、通常の方法で粉砕すればよい。
焼成物の粉砕物（セメント添加材）のブレーン比表面積は、好ましくは２，５００〜５，０００ｃｍ２／ｇ、より好ましくは３，０００〜４，０００ｃｍ２／ｇである。該ブレーン比表面積が２，５００ｃｍ２／ｇ以上であると、セメント組成物の強度発現性が向上する。該ブレーン比表面積が５，０００ｃｍ２／ｇ以下であると、モルタル等の流動性が向上する。
また、本発明のセメント添加材は石膏を含有してもよい。セメント添加材中の石膏の含有率は、ＳＯ３換算で、好ましくは１〜６質量％である。該含有率がＳＯ３換算で１質量％以上であれば、モルタル等の流動性が向上する。該含有率がＳＯ３換算で６質量％以下であれば、セメント組成物の強度発現性が向上する。
上記セメント添加材に石膏を含有させる方法は、特に限定されるものではなく、例えば、上記焼成物と石膏を混合した後に、上述した方法によって焼成物と石膏を同時に粉砕する方法や、焼成物と石膏を別々に粉砕した後に、両者を混合する方法等が挙げられる。
上記セメント添加材に石膏を含有させる方法は、特に限定されるものではなく、例えば、上記焼成物と石膏を混合した後に、上述した方法によって焼成物と石膏を同時に粉砕する方法や、焼成物と石膏を別々に粉砕した後に、両者を混合する方法等が挙げられる。
上述した製造方法によって得られたセメント添加材と、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメントを混合することで、セメント組成物を得ることができる。セメント添加材の配合量は、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメント１００質量部に対して、好ましくは１〜５０質量部、より好ましくは５〜４０質量部、特に好ましくは１０〜３０質量部である。該配合量が１質量部以上であれば、石炭灰の有効利用方法を促進することができる。該配合量が５０質量部以下であれば、セメント組成物の強度発現性が向上し、かつ、モルタル等の流動性が向上する。
ポルトランドセメントまたはそのクリンカとしては、例えば、普通ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、早強ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、中庸熱ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、低熱ポルトランドセメントまたはそのクリンカ等の各種ポルトランドセメントまたはそのクリンカを使用することができる。
ポルトランドセメントまたはそのクリンカとしては、例えば、普通ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、早強ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、中庸熱ポルトランドセメントまたはそのクリンカ、低熱ポルトランドセメントまたはそのクリンカ等の各種ポルトランドセメントまたはそのクリンカを使用することができる。
また、本発明のセメント組成物はさらに石膏を含有してもよい。セメント組成物中の石膏の含有率はＳＯ3換算で、好ましくは１〜５質量％、より好ましくは１．５〜３．５質量％、特に好ましくは２〜３質量％である。上記含有率がＳＯ３換算で１質量％以上であれば、モルタル等の流動性が向上する。該含有率がＳＯ３換算で５質量％以下であれば、セメント組成物の強度発現性が向上する。
石膏としては、特に限定されず、例えば、二水石膏、α型又はβ型半水石膏、無水石膏等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
石膏としては、特に限定されず、例えば、二水石膏、α型又はβ型半水石膏、無水石膏等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明のセメント組成物は、上述したポルトランドセメントクリンカ又はポルトランドセメント、セメント添加材、石膏等の各原料を混合することで製造することができる。この場合、混合方法は特に限定されるものではない。例えば、ポルトランドセメントクリンカ又はポルトランドセメント、セメント添加材、石膏等の原料を混合した後に粉砕してもよく、各原料を別々に粉砕した後に混合してもよい。また、セメント添加材と石膏を混合後、粉砕した混合物を、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメントと混合してもよい。
得られたセメント組成物のブレーン比表面積は、好ましくは２，５００〜４，５００ｃｍ2／ｇ、より好ましくは３，０００〜４，０００ｃｍ2／ｇである。該ブレーン比表面積が２，５００ｃｍ2／ｇ以上であれば、セメント組成物の強度発現性が向上する。該ブレーン比表面積が４，５００ｃｍ2／ｇ以下であれば、モルタル等の流動性が向上する。
上記セメント組成物は、セメント添加材を含有しているにもかかわらず、通常のセメント（例えば、普通ポルトランドセメント）と比較して、強度発現性の低下の程度が小さく、また、モルタルやコンクリートの流動性に優れていることから、石炭灰の有効利用を促進することができる。
得られたセメント組成物のブレーン比表面積は、好ましくは２，５００〜４，５００ｃｍ2／ｇ、より好ましくは３，０００〜４，０００ｃｍ2／ｇである。該ブレーン比表面積が２，５００ｃｍ2／ｇ以上であれば、セメント組成物の強度発現性が向上する。該ブレーン比表面積が４，５００ｃｍ2／ｇ以下であれば、モルタル等の流動性が向上する。
上記セメント組成物は、セメント添加材を含有しているにもかかわらず、通常のセメント（例えば、普通ポルトランドセメント）と比較して、強度発現性の低下の程度が小さく、また、モルタルやコンクリートの流動性に優れていることから、石炭灰の有効利用を促進することができる。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
使用材料は、以下に示すとおりである。
（１）石炭灰；ＣａＯ含有率：３質量％、ブレーン比表面積：４，０００ｃｍ２／ｇ
（２）Ｃａ含有原料；粘土、ＣａＯ含有率：３０質量％
（３）セメント；普通ポルトランドセメント（太平洋セメント社製）
（４）石膏；二水石膏（試薬）
使用材料は、以下に示すとおりである。
（１）石炭灰；ＣａＯ含有率：３質量％、ブレーン比表面積：４，０００ｃｍ２／ｇ
（２）Ｃａ含有原料；粘土、ＣａＯ含有率：３０質量％
（３）セメント；普通ポルトランドセメント（太平洋セメント社製）
（４）石膏；二水石膏（試薬）
［セメント添加材Ａの製造］
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１質量部を混合して、ＣａＯ含有率が３．２質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ａを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は３．１質量％であった。
また、明細書中、「空冷」とは、ファンやダクトを用いた冷却風によって対象物を冷却することをいう。
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１質量部を混合して、ＣａＯ含有率が３．２質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ａを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は３．１質量％であった。
また、明細書中、「空冷」とは、ファンやダクトを用いた冷却風によって対象物を冷却することをいう。
［セメント添加材Ｂの製造］
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１５質量部を混合して、ＣａＯ含有率が６．５質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｂを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は６．６質量％であった。
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１５質量部を混合して、ＣａＯ含有率が６．５質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｂを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は６．６質量％であった。
［セメント添加材Ｃの製造］
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料２００質量部を混合して、ＣａＯ含有率が２１．０質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、徐冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｃを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は２１．０質量％であった。
また、明細書中、「徐冷」とは、空気中においてファンやダクトを用いずに、対象物を自然冷却することをいう。
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料２００質量部を混合して、ＣａＯ含有率が２１．０質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、徐冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｃを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は２１．０質量％であった。
また、明細書中、「徐冷」とは、空気中においてファンやダクトを用いずに、対象物を自然冷却することをいう。
［セメント添加材Ｄの製造］
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料４０質量部を混合して、ＣａＯ含有率が１０．７質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｄを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は１０．８質量％であった。
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料４０質量部を混合して、ＣａＯ含有率が１０．７質量％である混合物を得た。得られた混合物を、小型ロータリーキルンを用いて、１，１５０℃で３０分間の焼成を行った。得られた焼成物を、空冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｄを得た。なお、得られた焼成物中のＣａＯの含有率は１０．８質量％であった。
［セメント添加材Ｅの製造］
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１５質量部を混合して、ＣａＯ含有率が６．５質量％である混合物を得た。得られた混合物を、溶融炉を用いて、１，５００℃で３０分間加熱して溶融した。得られた溶融物を、水冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｅを得た。なお、得られた溶融物中のＣａＯの含有率は６．８質量％であった。
得られたセメント添加材Ａ〜Ｅの鉱物組成をＸ線回折で調べた。結果を表１に示す。
上記石炭灰１００質量部と、上記Ｃａ含有原料１５質量部を混合して、ＣａＯ含有率が６．５質量％である混合物を得た。得られた混合物を、溶融炉を用いて、１，５００℃で３０分間加熱して溶融した。得られた溶融物を、水冷によって冷却した後、ボールミルを用いて粉砕し、ブレーン比表面積が４，０００ｃｍ２／ｇであるセメント添加材Ｅを得た。なお、得られた溶融物中のＣａＯの含有率は６．８質量％であった。
得られたセメント添加材Ａ〜Ｅの鉱物組成をＸ線回折で調べた。結果を表１に示す。
［実施例１〜４］
表２に示す配合に従って、普通ポルトランドセメントとセメント添加材と石膏を混合してセメント組成物を得た。なお、各セメント組成物中の石膏量はＳＯ3換算で２．０質量である。
得られた各セメント組成物について、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を以下の測定方法に従って測定した。結果を表２に合わせて示す。
［評価方法］
（１）モルタル圧縮強さ：「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、材齢３日、７日、２８日、９１日におけるモルタル圧縮強さを測定した。
（２）凝結時間：「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、凝結時間を測定した。
（３）モルタルフロー値：セメント、細骨材、ポリカルボン酸系高性能減水剤および水を、水／セメントの質量比が３５％、細骨材／セメントの質量比が２、ポリカルボン酸系高性能減水剤の配合量がセメント１００質量％に対して０．８質量％となるように混合したものを、５分間混練したモルタルについて、「ＪＩＳ Ｒ ５２０１−１９９７」に規定されているフローコーンを用いて、「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、モルタルフローを測定した。
表２に示す配合に従って、普通ポルトランドセメントとセメント添加材と石膏を混合してセメント組成物を得た。なお、各セメント組成物中の石膏量はＳＯ3換算で２．０質量である。
得られた各セメント組成物について、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を以下の測定方法に従って測定した。結果を表２に合わせて示す。
［評価方法］
（１）モルタル圧縮強さ：「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、材齢３日、７日、２８日、９１日におけるモルタル圧縮強さを測定した。
（２）凝結時間：「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、凝結時間を測定した。
（３）モルタルフロー値：セメント、細骨材、ポリカルボン酸系高性能減水剤および水を、水／セメントの質量比が３５％、細骨材／セメントの質量比が２、ポリカルボン酸系高性能減水剤の配合量がセメント１００質量％に対して０．８質量％となるように混合したものを、５分間混練したモルタルについて、「ＪＩＳ Ｒ ５２０１−１９９７」に規定されているフローコーンを用いて、「ＪＩＳ Ｒ ５２０１」に準じて、モルタルフローを測定した。
［比較例１］
普通ポルトランドセメントについて、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を、上述した測定方法に従って測定した。
［比較例２〜８］
表２に示す配合に従って、実施例１と同様にしてセメント組成物を得た。なお、各セメント組成物中の石膏量はＳＯ3換算で２．０質量である。
得られた各セメント組成物について、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を、上述した測定方法に従って測定した。結果を表２に合わせて示す。
表２中、「モルタルフロー値」の「ロス率」とは、以下の式によって算出される数値である。
ロス率（％）＝（混練直後のモルタルフロー値（ｍｍ）−混練から３０分間後のモルタルフロー値（ｍｍ））／（混練直後のモルタルフロー値（ｍｍ）−１００ｍｍ（フローコーンの下部直径）×１００
普通ポルトランドセメントについて、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を、上述した測定方法に従って測定した。
［比較例２〜８］
表２に示す配合に従って、実施例１と同様にしてセメント組成物を得た。なお、各セメント組成物中の石膏量はＳＯ3換算で２．０質量である。
得られた各セメント組成物について、モルタル圧縮強さ、凝結時間、モルタルフロー値を、上述した測定方法に従って測定した。結果を表２に合わせて示す。
表２中、「モルタルフロー値」の「ロス率」とは、以下の式によって算出される数値である。
ロス率（％）＝（混練直後のモルタルフロー値（ｍｍ）−混練から３０分間後のモルタルフロー値（ｍｍ））／（混練直後のモルタルフロー値（ｍｍ）−１００ｍｍ（フローコーンの下部直径）×１００
表２中、実施例１〜４と比較例２〜６の結果から、本発明のセメント添加材を含むセメント組成物の強度発現性、凝結性および流動性は、アノーサイトを主成分とするセメント添加材を含むセメント組成物（比較例２〜３）、石炭灰を含むセメント組成物（比較例４）、ムライトを含まないセメント組成物（比較例５〜６）よりも優れていることがわかる。
また、実施例１〜４と比較例７〜８の結果から、本発明のセメント添加材を含むセメント組成物は、非晶質相が１００質量％であるセメント添加材を含むセメント組成物（比較例７〜８）に比べて、強度発現性および凝結時間が同等であり、流動性が優れていることがわかる。
また、表２中、実施例１〜４と比較例１の結果から、本発明のセメント添加材を含むセメント組成物の混練から３０分間後のモルタルフロー値は、普通ポルトランドセメントを含むセメント組成物の混練から３０分間後のモルタルフロー値よりも大きい（流動性に優れている）ことがわかる。
また、実施例１〜４と比較例７〜８の結果から、本発明のセメント添加材を含むセメント組成物は、非晶質相が１００質量％であるセメント添加材を含むセメント組成物（比較例７〜８）に比べて、強度発現性および凝結時間が同等であり、流動性が優れていることがわかる。
また、表２中、実施例１〜４と比較例１の結果から、本発明のセメント添加材を含むセメント組成物の混練から３０分間後のモルタルフロー値は、普通ポルトランドセメントを含むセメント組成物の混練から３０分間後のモルタルフロー値よりも大きい（流動性に優れている）ことがわかる。
Claims (7)
- 石炭灰を含む原料を焼成してなる焼成物を粉砕してなるセメント添加材であって、
前記焼成物中のＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、前記焼成物が非晶質相及び３Ａｌ２Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、前記焼成物中、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上であることを特徴とするセメント添加材。 - 前記焼成物がＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2及び／又は結晶性シリカを含み、かつ、前記焼成物中、ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2及び／又は結晶性シリカの各含有率の合計が３０質量％以下である、請求項１に記載のセメント添加材。
- 前記焼成物中のＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の含有率が１０質量％以下である、請求項２に記載のセメント添加材。
- 前記焼成物が、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰のみからなる原料、または、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である石炭灰とＣａＯの含有率が前記石炭灰中のＣａＯの含有率よりも大きいＣａ含有原料（ただし、石炭灰を除く）を混合してなる、ＣａＯの含有率が１０質量％未満である混合物からなる原料、を焼成して得られたものである請求項１〜３のいずれか１項に記載のセメント添加材。
- さらに石膏を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載のセメント添加材。
- 請求項１〜５のいずれか１項に記載のセメント添加材を製造するための方法であって、石炭灰を含む原料を、８００〜１，４００℃で焼成して、ＣａＯの含有率が１０質量％未満であり、非晶質相及び３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2を含み、かつ、非晶質相と３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2の各含有率の合計が６０質量％以上である焼成物を得た後、該焼成物を粉砕して、セメント添加材を得ることを特徴とするセメント添加材の製造方法。
- 請求項１〜５のいずれか１項に記載のセメント添加材と、ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメントを含むセメント組成物であって、上記セメント添加材の配合量が、上記ポルトランドセメントクリンカ粉砕物又はポルトランドセメント１００質量部に対して、５〜３０質量部であることを特徴とするセメント組成物。
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