JP6152171B2 - 固体酸化物燃料電池における層のための粉末混合物 - Google Patents
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Description
[項2]固体酸化物燃料電池のための電極であって:機能層と;バルク層とを含み、機能層が、イオン伝導体粉末材料と;電子伝導体粉末材料;とを含む原料粉末材料から形成されており;イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が約1.5:1超である、電極。
[項3]固体酸化物燃料電池であって、イオン伝導体粉末材料および電子伝導体粉末材料から形成される層を含み、イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が約1.5:1である、固体酸化物燃料電池。
[項4]固体酸化物燃料電池がアノードとカソードとを含み、カソードが:カソード機能層としての層と;バルクカソード層とを含む、項3に記載の固体酸化物燃料電池。
[項5]固体酸化物燃料電池が、層のイオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が約1:1であることを除き固体酸化物燃料電池と実質的に同一である別のSOFCの電力密度より5%以上、10%以上、または15%以上高い最大電力密度を有する、項3〜4のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
[項6]固体酸化物燃料電池用に構成される層を形成する方法であって:イオン伝導体粉末材料および電子伝導体粉末材料を付与することと;イオン伝導体粉末材料および電子伝導体粉末材料から層を形成することと;を含み、イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が約1.5:1超である、方法。
[項7]層が鋳造によってグリーン状態に形成される、項6に記載の方法。
[項8]鋳造後、層が焼結またはホットプレスされる、項7に記載の方法。
[項9]層が、さらなる層と共に焼結またはホットプレスされる、項8に記載の方法。
[項10]層が、1000℃以上、1050℃以上、またはさらには1100℃以上の温度で焼結またはホットプレスされる、項8に記載の方法。
[項11]層が、1500℃以下、1450℃以下、またはさらには1400℃以下の温度で焼結またはホットプレスされる、項8に記載の方法。
[項12]層が、約0MPa〜20MPa、約2〜18MPaの間、約4〜16MPaの間、またはさらには約6〜14MPaの間の範囲の圧力で焼結またはホットプレスされる、項8に記載の方法。
[項13]層が、大気圧で焼結される、項8に記載の方法。
[項14]層が、カソード機能層であり、固体酸化物燃料電池が、カソード機能層に隣接するカソードバルク層およびカソード機能層に隣接する電解質層をさらに含む、上記項のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または方法。
[項15]層が、カソード機能層であり、固体酸化物燃料電池が、カソード機能層に隣接するカソードバルク層およびカソード機能層に隣接する電解質層をさらに含み、固体酸化物燃料電池が、アノード機能層およびアノードバルク層をさらに含む、上記項のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または方法。
[項16]アノード機能層が、酸化物を含み、酸化物が、NiOを含む、項15に記載の固体酸化物燃料電池または方法。
[項17]層が、共焼結によって形成される、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、電極、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項18]層が、カソード機能層である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、電極、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項19]イオン伝導体粉末材料の平均粒径が、約0.5μm以上、約1μm以上、約1.5μm以上、または約1.8μm以上である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項20]イオン伝導体粉末材料の平均粒径が、約2μm超、約2.2μm以上、または約2.5μm以上である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項21]電子伝導体粉末材料の平均粒径が、約0.1μm以上、約0.5μm以上、または約1μm以上である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項22]電子伝導体粉末材料の平均粒径が、50μm以下、10μm以下、5μm以下、4μm以下、3μm以下、または2μm以下である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項23]イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が、約10:1未満、約5:1未満、約4:1未満、約3:1未満、約2.5:1未満である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項24]イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が、約1.8:1超である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項25]イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が、約1.9:1超である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項26]イオン伝導体粉末材料の平均粒径対電子伝導体粉末材料の平均粒径の比が、約2:1以上である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項27]イオン伝導体粉末材料が、無機材料を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項28]イオン伝導体粉末材料が、酸化物材料を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項29]イオン伝導体粉末材料が、ジルコニア(ZrO2)を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項30]イオン伝導体粉末材料が、安定化剤またはドーパントを含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項31]安定化剤またはドーパントが、イットリア(Y)、イッテルビウム(Yb)、セリウム(Ce)、スカンジウム(Sc)、サマリウム(Sm)、ガドリニウム(Gd)、ランタン(La)、プラセオジム(Pr)、ネオジム(Nd)、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される元素の少なくとも1種を含む、項24に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項32]イオン伝導体粉末材料が、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項33]イオン伝導体粉末材料が、8モル%Y2O3−ドープトZrO2または10モル%Y2O3−ドープトZrO2を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項34]イオン伝導体粉末材料が、Y2ZrO7を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項35]イオン伝導体粉末材料が、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)から本質的になる、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項36]電子伝導体粉末材料が、無機材料を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項37]電子伝導体粉末材料が、酸化物材料を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項38]電子伝導体粉末材料が、希土類元素を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項39]電子伝導体粉末材料が、ランタン(La)、マンガン(Mn)、ストロンチウム(Sr)、またはこれらの組み合わせを含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項40]電子伝導体粉末材料が、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)を含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項41]電子伝導体粉末材料が、(La0.80Sr0.20)0.98MnO3−δを含む、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項42]電子伝導体粉末材料が、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)から本質的になる、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項43]層におけるイオン伝導体粉末材料の体積対電子伝導体粉末材料の体積の比が、1:1超、1.1:1以上、1.2:1以上、または1.3:1以上である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項44]イオン伝導体粉末材料の体積対電子伝導体粉末材料の体積の比が、2.5:1以下、2.2:1以下、2:1以下、または1.8:1以下であることができる、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項45]層におけるイオン伝導体粉末材料の体積対電子伝導体粉末材料の体積の比が、1:1超2.5:1以下、1.1:1以上2.2:1以下、1.2:1以上2:1以下、または1.3:1以上1.8:1以下の範囲である、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項46]イオン伝導体粉末材料が、20体積%以上、30体積%以上、または35体積%以上の量で層に存在する、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項47]イオン伝導体粉末材料が、80体積%以下、70体積%以下、または65体積%以下の量で層に存在する、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項48]イオン伝導体粉末材料が、20体積%〜80体積%、30体積%〜70体積%、または35体積%〜65体積%の範囲で層に存在する、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項49]層が、μm2当たり約0.2以上のTPB点、μm2当たり約0.5以上のTPB点、μm2当たり約1以上のTPB点、またはさらにはμm2当たり約1.5以上のTPB点、μm2当たり約1.8以上のTPB点、またはさらにはμm2当たり約2.3以上のTPB点を有する、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項50]層が、μm2当たり約0.2以上のTPB点〜μm2当たり4以下のTPB点、μm2当たり約0.5以上のTPB点〜μm2当たり4以下のTPB点、またはさらにはμm2当たり約1.5超のTPB点〜μm2当たり4以下のTPB点、μm2当たり約1.8以上のTPB点〜μm2当たり4以下のTPB点、またはさらにはμm2当たり約2.3以上のTPB点〜μm2当たり4以下のTPB点の範囲内のμm2当たりのTPB点の範囲を有する、上記項のいずれか一項に記載の粉末材料、固体酸化物燃料電池、または方法。
[項51]層が、約1mm以下、約700μm以下、約500μm以下、約200μm以下、約150μm以下、約100μm以下、または約50μm以下の厚さを有する、上記項のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または方法。
[項52]層が、少なくとも約0.5μm、少なくとも約1μm、少なくとも約5μm、少なくとも約10μm、少なくとも約15μm、またはさらには少なくとも約20μmの平均厚さを有する、上記項のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または方法。
実施例1は、Chenらの提案(実施例B)によって作製した層を用いて本明細書に記載の層の最大電力密度、電圧降下、および単位面積当たりのTPB点を比較する。比が1:1未満である実施例Aも比較する。原料粉末を選択し、以下の表1に示すように組み合わせた:
最大電力密度は、SOFCの面積に正規化された、SOFCが生成することができる最大電力量の尺度である。最大電力密度を測定するために、SOFCの縁をガラスでシールして、ガスの漏れを防止した。次いで、SOFCを、水素をアノード層に、空気をカソード層に送達することができる装置に搭載する。フォーミングガス−窒素中4%の水素−を300scc/分でアノードに流す。セルを4℃/分で800℃まで加熱する。アノード層に流れる水素濃度を少しずつ増大させ、NiOをニッケルに還元する。開回路電圧(OCV)が、アノード層に流れる100%水素ガスによって安定であるとき、3つの電流電圧(IV)曲線を、図3に示すようにポテンシオスタット/ガルバノスタットを用いて記録する。SOFCの最大電力密度を、SOFCの活性面積に正規化した、最大電流*電圧によって定義する。
高電流密度における電圧降下は、酸素ガス相の拡散限界の尺度である。電圧降下を測定するために、上記IV曲線を、拡散が律速因子であると期待される特定の最大電力密度(0.8A/cm2)で分析した。この点における電圧を開回路電圧から減算し、電圧降下を得る。より高い電圧降下は、酸素運搬制限に起因するより低いセル性能と相関する。
単位面積当たりのTPB点を測定するために、SOFCを樹脂に搭載し、研磨して走査電子顕微鏡法(SEM)に供した。3相(LSM、YSZ、および細孔)のコントラストが高くなるようにカソード機能層の画像を撮った。3相の交差点の数をカウントし、画像面積で除算することによって各画像について単位面積当たりのTPB点を算出した。各カソード機能層についてかかる画像を少なくとも5つ撮り、上記のように分析して統計的信頼を確立した。
%CFL空隙率を測定するために、上記のようにSOFCを作製し走査電子顕微鏡法(SEM)において撮像した。カソード機能層の画像を、顕微鏡の原子番号コントラストに基づいて3つの区別可能な影:白(LSM相)、灰色(YSZ相)、および黒(細孔);にセグメント化される自動ソフトウェアアプリケーションを用いて処理した。ソフトウェアにより黒(細孔)領域の面積をカウントし、画像の全体面積によって除算して、CFL空隙率を得た。
Claims (15)
- 固体酸化物燃料電池であって:
アノード層、
前記アノード層を覆う電解質層、および、
メジアン粒径(d50(i))を有するイオン伝導体粉末材料およびメジアン粒径(d50(e))を有する電子伝導体粉末材料の混合物から形成され、前記電解質層を覆うカソード機能層を含み、
前記イオン伝導体粉末材料の前記メジアン粒径(d50(i))が1.5μm以上および、10μm以下であり、前記電子伝導体粉末材料の前記メジアン粒径(d50(e))が0.1μm以上および、5μm以下であり、
前記イオン伝導体粉末材料が前記カソード機能層に40体積%以上の量で存在し、
前記カソード機能層が0.2点/μm2以上4点/μm2以下の範囲内の三重点境界点を含む、固体酸化物燃料電池。 - 前記イオン伝導体粉末材料のメジアン粒径対前記電子伝導体粉末材料のメジアン粒径の比(d50(i):d50(e))が、0.7:1超かつ10:1以下である、請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記イオン伝導体粉末材料の体積対前記電子伝導体粉末材料の体積の比が、1.1:1超である、請求項1または2に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記イオン伝導体粉末材料が前記カソード機能層に50体積%以上の量で存在する、請求項1ないし3のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記イオン伝導体粉末材料のメジアン粒径対前記電子伝導体粉末材料のメジアン粒径の比(d50(i):d50(e))が、0.7:1超かつ5:1未満である、請求項1ないし4のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記メジアン粒径(d50(i))または前記メジアン粒径(d50(e))の少なくとも一方が、2.0μm以上である、請求項1ないし5のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- カソードバルク層をさらに含み、前記カソード機能層が、前記電解質層と前記カソードバルク層の間にある、請求項1ないし6のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記カソード機能層が、1mm以下、少なくとも0.5μmの厚さを有する、請求項1ないし7のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記イオン伝導体粉末材料が、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を含む、請求項1ないし8のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記電子伝導体粉末材料が、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)を含む、請求項1ないし9のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
- 固体酸化物燃料電池用に構成される層を形成する方法であって:
メジアン粒径(d50(i))を有するイオン伝導体粉末材料およびメジアン粒径(d50(e))を有する電子伝導体粉末材料を付与することと;
前記イオン伝導体粉末材料および前記電子伝導体粉末材料の混合物からカソード機能層を形成することと、を含み、
前記イオン伝導体粉末材料の前記メジアン粒径(d50(i))が1.5μm以上および10μm以下であり、
前記電子伝導体粉末材料の前記メジアン粒径(d50(e))が0.1μm以上および、5μm以下であり、
前記イオン伝導体粉末材料が前記カソード機能層に40体積%以上の量で存在し、
前記カソード機能層が0.2点/μm2以上4点/μm2以下の範囲内の三重点境界点を含む、方法。 - 前記カソード機能層が、アノード層、電解質層、カソードバルク層、またはこれらの組み合わせと共に焼結またはホットプレスされることによって形成される、請求項11に記載の方法。
- 前記イオン伝導体粉末材料のメジアン粒径対前記電子伝導体粉末材料のメジアン粒径の比(d50(i):d50(e))が、0.7:1超かつ5:1未満である、請求項11に記載の方法。
- 前記イオン伝導体粉末材料が酸化物を含む、請求項11に記載の方法。
- 前記電子伝導体粉末材料がランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)を含む、請求項11に記載の方法。
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