JP6094311B2 - パターン形成方法 - Google Patents
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- Exposure Of Semiconductors, Excluding Electron Or Ion Beam Exposure (AREA)
Description
放射線の作用により物性が変化する第1成分を含有する自己組織化組成物で塗膜を形成する工程と、
上記塗膜を露光する工程と、
上記塗膜を露光領域に形成される第1相、この露光領域に隣接する領域に形成される第2相及びそれ以外の領域に形成される第3相に相分離させる工程と、
第1相、第2相及び第3相のうち少なくとも1相を除去する工程と
を有するパターン形成方法である。
放射線の作用によりエッチャントに対するエッチング耐性が変化する第1成分と、
上記エッチャントに対するエッチング耐性が第1成分より高い第2成分と
を含有するパターン形成用組成物である。
本発明のパターン形成方法は、
放射線の作用により物性が変化する第1成分を含有する自己組織化組成物(以下、「自己組織化組成物(I)」ともいう)で塗膜を形成する工程(以下、「塗膜形成工程」ともいう)と、
上記塗膜を露光する工程(以下、「露光工程」ともいう)と、
上記塗膜を露光領域に形成される第1相、この露光領域に隣接する領域に形成される第2相及びそれ以外の領域に形成される第3相に相分離させる工程(以下、「相分離工程」ともいう)と、
第1相、第2相及び第3相のうち少なくとも1相を除去する工程(以下、「除去工程」ともいう)と
を有する。
本工程では、図1の(A)に示すように、例えば基板11の上に、自己組織化組成物(I)で塗膜12を形成する。自己組織化組成物(I)は、放射線の作用により物性が変化する第1成分を含有し、後述する露光工程後の相分離工程において、自己組織化による相分離により、第1相、第2相及び第3相を形成することができる組成物である。自己組織化組成物(I)については、後述する。
上記塗膜は、基板の直上に形成してもよいが、基板上に下層膜を形成し、この下層膜上に塗膜を形成してもよい。下層膜上に塗膜を形成することで、相分離をより制御することができ、より所望のパターンを得ることができる。また、形成する塗膜が薄膜である場合には、塗膜を下層膜上に形成することで、後の基板への転写プロセスを改善することができる。
本工程では、図1の(B)に示すように、上記塗膜形成工程で形成した塗膜を露光光Aで露光する。この露光により、図1の(C)に示すように、露光領域13aにおいて、自己組織化組成物(I)に含有されていた第1成分の物性が放射線の作用により変化し、未露光領域13bにおける物性とは異なるものとなる。
本工程では、上記露光工程で露光された塗膜を、露光領域に形成される第1相、この露光領域に隣接する領域に形成される第2相及びそれ以外の領域に形成される第3相に相分離させる。「相」とは、物性の異同により区別される領域をいう。この相分離により、上記露光領域13a及び未露光領域13bから、例えば、図1の(D)に示すように、第1相14aと、第2相14bと、第3相14cとが形成される。本工程において、上記第1相〜第3相に加えて、その他の相が形成されてもよい。
本工程では、上記相分離工程で形成された第1相、第2相及び第3相の少なくとも1相を除去する。例えば、図1の(E)に示すように第1相14aを除去した後、さらに(F)に示すように第3相14cを除去することにより、微細なパターンを形成させることができる。
上記酸としては、例えば、フッ化水素酸、塩酸、硫酸、硝酸等が挙げられる。
上記アルカリ水溶液としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液等が挙げられる。
有機溶媒としては、例えば、アルコール系溶媒、エステル系溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、アミド系溶媒、炭化水素系溶媒等が挙げられる。
本工程は、上記除去工程後、残存した相からなるパターンをマスクとして、基板をエッチングすることによりパターニングする工程である。基板へのパターニングが完了した後、マスクとして使用された相は溶解処理等により基板上から除去され、最終的にパターニングされた基板(パターン)を得ることができる。上記エッチングの方法としては、例えば、上記除去工程と同様の方法を用いることができる。この場合、エッチャントは、下層膜及び基板の材質により適宜選択することができる。例えば、基板がシリコン素材である場合には、フロン系ガスとSF4の混合ガス等を用いることができる。また、基板が金属膜である場合には、BCl3とCl2の混合ガス等を用いることができる。当該パターン形成方法により得られるパターンは半導体素子等に好適に用いられ、さらに上記半導体素子はLED、太陽電池等に広く用いられる。
自己組織化Directed Self Assembly)とは、外的要因からの制御のみに起因せず、自発的に組織や構造を構築する現象を指す。自己組織化組成物(I)から形成された塗膜から、自己組織化により相分離して複数の相が形成され、この複数の相の一部の相を除去することにより、パターンを形成することができる。
第1成分は、放射線の作用により物性が変化する物質である。第1成分としては、上記性質を有する物質であれば特に限定されないが、例えば、放射線が直接作用して物性が変化する物質、放射線の作用により媒介物質を発生する物質とこの媒介物質の作用により物性が変化する物質との組合せ等が挙げられる。放射線が直接作用して物性が変化する物質としては、例えば、放射線の作用により主鎖が開裂する重合体等が挙げられる。放射線の作用により媒介物質を発生する物質とこの媒介物質の作用により物性が変化する物質との組合せとしては、例えば、放射線の作用により媒介物質である酸を発生する物質としての感放射線性酸発生体と、この媒介物質の作用により物性が変化する物質としての酸解離性基を有する重合体との組合せ等が挙げられる。「酸解離性基」とは、例えば、カルボキシ基、ヒドロキシ基等が有する水素原子を置換する基であって、酸の作用により解離する基をいう。
自己組織化組成物(I)は、上記第1成分以外に、第2成分をさらに含有することが好ましい。自己組織化組成物(I)が第1成分に加えて第2成分をさらに含有することで、上記露光工程後の上記塗膜には、放射線の作用により物性が変化した第1成分、放射線の作用を受けていない第1成分及び第2成分の3成分が含まれるので、第1相、第2相及び第3相からなる3つの相を形成し易くなる。
テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランなどの4官能性シラン;
メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリi−プロポキシシラン、メチルトリn−ブトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリi−プロポキシシラン、エチルトリn−ブトキシシラン、n−プロピルトリメトキシシラン、n−プロピルトリエトキシシラン、n−ブチルトリメトキシシラン、n−ブチルトリエトキシシラン、n−ヘキシルトリメトキシシラン、n−ヘキシルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、3−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、4−t−ブトキシフェネチルトリエトキシシラン、1−(t−ブトキシフェニル)エチルトリエトキシシラン、t−ブトキシフェニルトリエトキシシラン、p−ヒドロキシフェニルトリメトキシシラン、1−(p−ヒドロキシフェニル)エチルトリメトキシシラン、2−(p−ヒドロキシフェニル)エチルトリメトキシシラン、4−ヒドロキシ−5−(p−ヒドロキシフェニルカルボニルオキシ)ペンチルトリメトキシシラン、トリフルオロメチルトリメトキシシラン、トリフルオロメチルトリエトキシシラン、3,3,3−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリエトキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、2−(3,4−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどの3官能性シラン;
ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジアセトキシシラン、ジn−ブチルジメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシランなどの2官能性シラン;トリメチルメトキシシラン、トリn−ブチルエトキシシランなどの1官能性シランが挙げられる。
自己組織化組成物(I)は、本発明の効果を損なわない範囲において、塗膜を構成する成分として、上記第1成分及び第2成分以外に加えて、その他の成分を含有してもよい。
自己組織化組成物(I)は、通常、溶媒を含有する。上記溶媒としては、例えば、アルコール系溶媒、エーテル系溶媒、ケトン系溶媒、アミド系溶媒、エステル系溶媒、炭化水素系溶媒等が挙げられる。
メタノール、エタノール、n−プロパノール、i−プロパノール、n−ブタノール、i−ブタノール、sec−ブタノール、tert−ブタノール、n−ペンタノール、i−ペンタノール、2−メチルブタノール、sec−ペンタノール、tert−ペンタノール、3−メトキシブタノール、n−ヘキサノール、2−メチルペンタノール、sec−ヘキサノール、2−エチルブタノール、sec−ヘプタノール、3−ヘプタノール、n−オクタノール、2−エチルヘキサノール、sec−オクタノール、n−ノニルアルコール、2,6−ジメチル−4−ヘプタノール、n−デカノール、sec−ウンデシルアルコール、トリメチルノニルアルコール、sec−テトラデシルアルコール、sec−ヘプタデシルアルコール、フルフリルアルコール、フェノール、シクロヘキサノール、メチルシクロヘキサノール、3,3,5−トリメチルシクロヘキサノール、ベンジルアルコール、ジアセトンアルコール等のモノアルコール系溶媒;
エチレングリコール、1,2−プロピレングリコール、1,3−ブチレングリコール、2,4−ペンタンジオール、2−メチル−2,4−ペンタンジオール、2,5−ヘキサンジオール、2,4−ヘプタンジオール、2−エチル−1,3−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール等の多価アルコール系溶媒;
エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテル、エチレングリコールモノ−2−エチルブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノプロピルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノヘキシルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールエチルメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノプロピルエーテル等の多価アルコール部分エーテル系溶媒等が挙げられる。
n−ペンタン、i−ペンタン、n−ヘキサン、i−ヘキサン、n−ヘプタン、i−ヘプタン、2,2,4−トリメチルペンタン、n−オクタン、i−オクタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒;
ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン、メチルエチルベンゼン、n−プロピルベンゼン、i−プロピルベンゼン、ジエチルベンゼン、i−ブチルベンゼン、トリエチルベンゼン、ジ−i−プロピルベンセン、n−アミルナフタレン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。
自己組織化組成物(I)は、例えば、上記溶媒中で、上記第1成分、及び必要に応じて第2成分等を所定の割合で混合することにより調製することができる。自己組織化組成物(I)は、上記混合後、例えば、孔径20nm程度、特に好ましくは5nm程度のメンブレンフィルターで濾過することが好ましい。自己組織化組成物(I)の固形分濃度としては、0.01質量%〜50質量%が好ましく、0.1質量%〜30質量%がより好ましく、0.3質量%〜10質量%がさらに好ましい。
12.塗膜
A. 露光光
13a.露光領域
13b.未露光領域
14a.第1相
14b.第2相
14c.第3相
23a.露光領域
23b.未露光領域
24a.第1相
24b.第2相
24c.第3相
34a.第1相
34b.第2相
34c.第3相
44a.第1相
44b.第2相
44c.第3相
B. 露光光
51.基板
52.プレパターン
53.塗膜
54.自己組織化膜
54a.a相
54b.b相
Claims (7)
- 放射線の作用によりエッチング液に対するエッチング耐性が変化する第1成分、及びエッチング液に不溶又は難溶の第2成分を含有する自己組織化組成物で塗膜を形成する工程と、
上記塗膜を露光する工程と、
上記塗膜を、露光領域に形成される第1相、この露光領域に隣接する領域に形成されかつ第2成分を主構成成分とする第2相及びそれ以外の領域に形成されかつ第1成分を主構成成分とする第3相に相分離させる工程と、
第1相及び第3相のうち少なくとも1相をエッチング液を用いて除去する工程と
を有するパターン形成方法。 - 上記第1成分が、酸解離性基を有する重合体及び感放射線性酸発生体を含み、
上記第2成分が、アルカリ不溶性重合体を含む請求項1に記載のパターン形成方法。 - 上記除去工程で除去する相が第1相及び第3相である請求項1又は請求項2に記載のパターン形成方法。
- 上記第1相を除去するエッチング液としてアルカリ水溶液を用い、第3相を除去するエッチング液として有機溶媒を用いる請求項3に記載のパターン形成方法。
- 上記除去工程で除去する相が第1相であり、この第1相除去工程後に、
放射線の照射により少なくとも第3相を露光する工程と、
この第3相をアルカリ水溶液で除去する工程と
をさらに有する請求項2に記載のパターン形成方法。 - 放射線の作用によりエッチング液に対するエッチング耐性が変化する第1成分、及びエッチング液に不溶又は難溶の第2成分を含有する自己組織化組成物で塗膜を形成する工程と、
上記塗膜を露光する工程と、
上記塗膜を、露光領域に形成される第1相、この露光領域に隣接する領域に形成されかつ第1成分を主構成成分とする第2相及びそれ以外の領域に形成されかつ第2成分を主構成成分とする第3相に相分離させる工程と、
第1相及び第2相のうち少なくとも1相をエッチング液を用いて除去する工程と
を有するパターン形成方法。 - 上記第1成分が、酸解離性基を有する重合体及び感放射線性酸発生体を含み、
上記第2成分が、アルカリ不溶性重合体を含む請求項6に記載のパターン形成方法。
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